京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第22270号 / 理博第4584号 / 新制||理||1658(附属図書館) / 京都大学大学院理学研究科化学専攻 / (主査)教授 小野 輝男, 教授 吉村 一良, 教授 島川 祐一 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DGAM

京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第23000号 / 理博第4677号 / 新制||理||1671(附属図書館) / 京都大学大学院理学研究科物理学・宇宙物理学専攻 / (主査)教授 川合 光, 教授 田中 貴浩, 准教授 吉岡 興一 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DFAM

Le caractère ultra-mince de couches magnétiques y exacerbe les effets d’interfaces. Dans ces systèmes, l’interaction d'échange dite "de Dzyaloshinskii-Moriya" (DMI) est autorisée par la brisure de symétrie d'inversion inhérente aux interfaces. Contrairement à l’interaction d’échange de Heisenberg, la DMI favorise une rotation de l’état d’aimantation, et ce avec une chiralité donnée. L'existence de la DMI dans les films ultra-minces était jusqu’à récemment sujette à débat, de sorte qu'il est apparu nécessaire de la quantifier et de caractériser ses manifestations observables. En partenariat avec le National Institute of Materials Science, le laboratoire Aimé Cotton et le laboratoire des Sciences des Procédés et des Matériaux, j'ai caractérisé l’interaction de Dzyaloshinskii-Moriya dans des films de CoFeB/MgO avec différentes couches tampons. Ce système matériau d’intérêt technologique reste suffisamment simple pour permettre une modélisation sans équivoque. Les méthodes utilisées recouvrent le déplacement de paroi de domaine dans un régime de reptation par microscopie magnéto-optique, la cartographie des champs de fuite de paroi par centre NV et la spectroscopie d’onde de spin par diffusion Brillouin. Quand l’interaction de Dzyaloshinskii-Moriya est relativement faible, ces différentes méthodes s'accordent quant à son amplitude et son signe. Néanmoins dans le cas général, les différentes façons de mesurer de l’interaction de Dzyaloshinskii-Moriya ne convergent pas vers des valeurs consensuelles. Pour comprendre ces différences, j’ai modélisé le comportement des parois de domaine sous champ planaire. J’ai montré qu’il existe un domaine en champ planaire où l’interaction de Dzyaloshinskii-Moriya déstabilise les parois rectilignes en formant préférentiellement des parois en Zigzag. L’élasticité des parois de domaine en est dramatiquement modifiée. Le champ dipolaire dans les parois de domaine amplifie ce phénomène. La reptation de paroi nécessite aussi la bonne compréhension du piégeage des parois de domaine. J’ai développé un modèle permettant d’estimer les champs de dépiégeage en fonction des différents paramètres matériau. Ce modèle permet aussi d’expliquer le comportement à haute fréquence des parois dans les échantillons en présence de défauts d’anisotropie variable. / In ultrathin ferromagnetic layer all interfacial effects are strongly enhanced. In these systems the so-called “Dzyaloshinskii-Moriya” exchange interaction (DMI) is allowed due to the inversion symmetry breaking at the interface. Unlike the Heisenberg exchange interaction, the DMI promotes rotation of the magnetization with a given chirality. Until recently, the DMI in ultrathin layer was a matter of debate and it has been needed to quantify and characterize its effects on the magnetization. In close relation with the National Institute of Materials Science, the laboratoire Aimé Cotton and the laboratoire des Sciences des Procédés et des Matériaux, I have characterized the Dzyaloshinskii-Moriya interaction in CoFeB/MgO films with different underlayers. This materials system presents a technological interest while keeping a low complexity for models its dynamics easily. The diverse used methods cover the field driven creep dynamic observed by Magneto-Optical Kerr Effect microscopy, the mapping of dipolar field by NV-center magnetometer and the spin wave spectroscopy measured Brillouin Light Scattering. When the DMI is relatively weak these different methods are in accordance with its sign and its order of magnitude. However the different methods do not converge to similar DMI values. I used a model to understand the behavior of domain wall under in-plane magnetic field. I have shown that there is an in-plane field range where the DMI destabilize a straight domain wall while stabilizing Zig-Zag walls. The elasticity is then dramatically modified. The dipolar energy enhances this phenomenon. The domain wall creep also needs a good understanding of the domain wall pinning. I developed a model to estimate the depinning field with respect to the different material parameters. This model also allows explaining of the high frequency behavior of pinned domain wall in samples containing variable anisotropy defects.

The polarization response such as ferroelectric and ferroelastic switching in ferroelectrics is the important feature for ferroelectric and electromechanical applications. In polycrystalline form ferroelectrics, effects of the microstructural parameters such as texture, grain size, and residual stress are there and have not fully been understood. Among these effects, (1) the origin of grain size effects on ferroelastic switching, (2) mechanical stress effects on polarization switching, and (3) ferroelectric switching kinetics and the relationship to grain boundaries are investigated.<br>Firstly, the microscopic origin of ferroelastic switching suppression in smaller grains is discovered using a microscopic probing technique (piezoresponse force microscopy). It is demonstrated that there is no independent grain size effect on ferroelastic switching; the grain size affects the domain structure in a grain, and the domain structure plays an important role in the ferroelastic switching suppression. This result suggests that the grain size is not an independent critical parameter for the electromechanical property degradation in a grain < 1 m as the ferroelastic switching is a dominant component for the electromechanical property.<br>The study about the mechanical stress effects on the electric field induced polarization switching rationalizes the emergence of the electric field induced low-symmetry phases observed in tetragonal Pb(Zr,Ti)O3 and BaTiO3 ceramics after poling. It is demonstrated that a shear stress plays an important role in stabilizing the monoclinic phase in Pb(Zr,Ti)O3 whereas a normal stress along the polarization axis is a key for the monoclinic phase in BaTiO3 with a thermodynamic approach. It is suggested that the fraction of the low-symmetry phase, which is important for the large electromechanical property, can be engineered by applying an appropriate stress.<br>For the work about ferroelectric switching kinetics, the first direct Barkhausen noise associated with ferroelectric switching is measured. The domain switching time is quantified by the frequency of the Barkhausen noise. It is discovered that the dominant domain wall pinning site is grain boundaries based on the domain wall jump distance between pinning sites calculated from the switching time. This result suggests that the technique is a good tool for understanding the relationship between microstructure – domain wall kinetics.<br>In sum, the mechanisms of the polarization switching suppression due to domain structure and grain boundaries, and the emergence of the low symmetry phases due to stresses are revealed. These discoveries facilitate further improvements of the device performances with engineering the domain structure, grain boundaries and residual stress.<br>

Domain wall dynamics is the one of the most interesting topics in the field of Spintronics because of its potential applications in the development of memory devices. These studies of dynamics are particularly focused on dilute magnetic semiconductors (DMS) or ferromagnetic semiconductors, which are believed to be one of the future materials for Spintronics devices. Despite the fact that the Curie temperature of these DMS is still lower than room temperature the knowledge gained in this study can be applicable to other DMS systems and will unravel new phenomena for the dynamic behavior of domain walls. In this work the dynamic behavior of magnetic domain walls in (Ga, Mn) (As, P) nanometric layers was studied. This was achieved with the use of longitudinal Kerr microscopy working at cryogenic temperature. The domain wall displacements were measured with the application of high enough magnetic fields for very short durations at two different temperatures. These magnetic fields were applied with the help of homemade microcoils used for the first time in this kind of study on DMS. A comparison is shown with the previous results obtained on the same material with a different magnetic anisotropy. The results show very high domain wall velocities for this type of material, not reported previously. The velocity curves clearly show two distinct regions with different mobilities. Finally quantitative analyses are presented to explain these velocities.

Contrôle électrique du champ magnétique dans les films ferromagnétiques minces a attiré de grandes attentions comme une caractéristique prometteuse qui pourrait conduire à des appareils électroniques rapides, ultra-bas et non volatils. La clé pour réaliser de tels dispositifs est de modifier efficacement l'anisotropie magnétique. Dans cette thèse, le contrôle de l'anisotropie magnétique et de la dynamique des parois de domaine a été étudié dans diverses structures basées sur des films minces CoFeB et Pt / Co. Les propriétés magnétiques et diélectriques des films minces CoFeB / MgO avec une couche de recouvrement différente (Ta, HfO2, Al2O3) ont d'abord été étudiées pour trouver le matériau optimal de l'effet de champ électrique. La couche de coiffage montre un effet non négligeable sur l'anisotropie magnétique du film CoFeB et une constante diélectrique élevée de 45 est obtenue dans une structure MgO / HfO2.Un liquide ionique [EMI] [TFSI] a été utilisé pour promouvoir l'effet de champ électrique dans les films magnétiques. L'effet du champ électrique a été étudié dans le liquide CoFeB / MgO / ionique et les structures liquides ioniques CoFeB / MgO / HfO2 / ioniques. L'efficacité du champ électrique sur l'anisotropie magnétique pour ces deux structures est de 60 fJ / Vm et 82 fJ / Vm, respectivement. En attendant, le liquide ionique CoFeB / MgO / HfO2 / ionique présente une plus grande stabilité contre l'environnement et la tension, ce qui permet une commutation facile à l'axe de l'avion dans un avion. En outre, l'effet de champ électrique dans la structure liquide Pt / Co / ionique a été étudié. Un effet important et non volatil peut être observé. / This thesis focused on controlling magnetic anisotropy and domain wall dynamics in magnetic thin films. Thin CoFeB/MgO Ims with different capping layers were deposited to find suitable materials to fabricate a high performing E-field effect device. The E-field effect was studied in a Ta/CoFeB/MgO stack, a Ta/CoFeB/MgO/HfO2 stack and a Pt/Co/HfO2 stack assisted by ionic liquid gating. Large E-field effects on magnetic anisotropy were obtained and E-field effect on domain wall propagation, pining and depining were observed. The major conclusions of this thesis are listed below.Magnetic and dielectric properties of CoFeB/MgO/(Ta, HfO2 and Al2O3) havebeen studied.All studied samples show PMA with different values of HK. In as grown films,samples with Ta as protecting layer show the lowest HK. Highest HK is foundwhen capping with 30 nm HfO2 in 0.8nm (746 mT) and 1nm (218 mT) thickCoFeB films. After annealing at 290 degree, there is a general increase of HK. The largest HK of 1082 mT and 524 mT are found for 10 nm Al2O3 in 0.8 nmCoFeB samples and 1 nm CoFeB samples, respectively. HK can be varied up to 100 mT for 1 nm thick CoFeB samples and up to 220 mT for 0.8 nm thick CoFeB samples indicating a non-negligible effect of the capping layer on the surface magnetic anisotropy of thin films.A high dielectric constant of 45 is obtained in a MgO (2 nm)/HfO2 (30 nm) structure. The breakdown voltage increases with annealing temperature, however, there is a large decrease in the dielectric constant after annealing at 290 degrees. By decreasing the annealing temperature to 250 degree, the high dielectric constant can be preserved with an improved breakdown voltage. Aging effect on HK and -K2/K1 of samples with different capping layers has been studied. HK is not necessary decreasing, but inhomogeneities in the magnetic properties occur in aged samples. Aging increases -K2/K1 which could help the formation of an easy-cone state. Stability of a MgO (2 nm) layer incontact with an IL and ionic film has been studied. After recording HK for months, it has been found that a MgO/IL structure can not preserve a highmagnetic anisotropy but is able to remain relatively stable in a low anisotropy state. A MgO/ionic film structure is found to be stable since no sign of degradation was found. The stability of samples with a simple MgO (2 nm)/HfO2 structure has been tested. Ms of the sample covered with an IL and the one not covered with IL have been recorded for one month. It is found that the change is within 3% indicating a stable structure against ambient conditions and the IL.The E-field effect has been studied in the low and high PMA states of aTa/CoFeB/MgO/IL sample. PMA of the device evolves from a high PMA state to a low PMA state which can be linked to a potential increase in the oxygen content of MgO due to air exposure during fabrication and operation. In the high PMA state, domain wall velocities in the creep regime can be modulated by a factor of 4.2 and the coercive field increases by a factor of 1.3 when going from -0.8 V to 0.8V. In the low PMA state, a large modulation of the anisotropy field reaches 80 mT per V/nm with a low leakage current. The applied E-fields are seen to significantly influence DWs' pinning, depinning and nucleation processes. The results presented here show that a solid/liquid device structure based on CoFeB/MgO thin films can be an interesting approach to control magnetic properties with gate voltages below 1 V over large areas, allowing for potential parallel operation of pinning/nucleation units.The E-field effect has been studied in a Ta/CoFeB/MgO/HfO2/IL sample.

Les films magnétiques ultra-minces font partie intégrante des technologies d'aujourd'hui, comme l'illustre leur omniprésence dans de nombreuses applications courantes telles que les disques durs. A cause de leurs dimensions réduites, les propriétés magnétiques spécifiques à ces échelles conduisent à la formation de structures de spin exotiques et de taille nanométrique. Pour explorer ces matériaux en détail, nous utilisons un magnétomètre à balayage développé dans notre laboratoire et qui est basé sur un défaut de spin unique dans le diamant. Ce capteur non-invasif peut mesurer à l'échelle nanométrique à la fois le champ magnétique et la topographie, et fonctionne aux conditions ambiantes. En développant une méthode d'évaluation originale du champ magnétique, nous déterminons la structure interne de parois de domaines ferromagnétiques et quantifions la force de l'interaction Dzyaloshinskii-Moriya dans des hétérostructures à couches minces. Ensuite, nous mettons en évidence le rôle clé du désordre et de l'histoire magnétique sur la stabilisation des skyrmions dans un échantillon de bicouche magnétique. Enfin, nous visualisons dans l'espace réel une spirale de spin de 70 nm de période dans le matériau multiferroïque BiFeO3 et nous manipulons sa direction de propagation avec des champs électriques. Les connaissances tirées de ces études aideront à exploiter au maximum les capacités des matériaux magnétiques à couche ultra-mince et à les mettre en œuvre dans de nouveaux dispositifs de spintronique. / Thin film magnetic materials are an integral part of today’s technology and widespread applications like the magnetic hard drive disk mirror their potential. Due to their reduced dimensions, size-specific magnetic properties induce the formation of nanoscale, exotic spin structures. To explore such materials in detail, we utilize a home-built nitrogen vacancy scanning magnetometer, based on a single defect in diamond. This non-perturbative probe combines nanoscale magnetic field- and spatial resolution and works under ambient conditions. We develop a new way to determine the inner structure of magnetic domain walls and quantify the strength of the Dzyaloshinskii-Moriya interaction in thin film heterostructures. We reveal the key role of disorder and magnetic history on the stabilization of skyrmions in a magnetic bilayer sample. Finally, we reveal the 70nm-pitch spin spiral in the multiferroic bismuth ferrite in real space and manipulate its propagation direction with electric fields. The insight gained from these studies will help to exploit the full capacity of thin film magnetic materials for spintronic application.

Les parois de domaines dans les films ferromagnétiques ultra-minces sont au cœur de nombreux systèmes émergents pour le traitement et le stockage de l’information. L’observation de ces textures d’aimantation reste cependant délicate, notamment en raison des très faibles densités de moments magnétiques mises en jeu dans ces matériaux magnétiques, épais de quelques couches atomiques seulement. Dans cette thèse, nous proposons l’utilisation d’une nouvelle technique d’imagerie magnétique pour étudier les parois de domaines, la microscopie à balayage de centre NV. Cette technique, qui repose sur la mesure du déplacement Zeeman de l’énergie du spin électronique unique d’un centre coloré NV du diamant, combine des caractéristiques sans équivalent, permettant de mesurer le champ magnétique de manière quantitative dans un volume de détection de taille atomique. Le début du manuscrit vise à introduire les parois de domaines magnétiques dans les films ultra-minces, en regard de leurs potentielles applications. Nous dressons ensuite un état de l’art des techniques permettant d’observer ces objets, en soulignant leurs avantages et leurs inconvénients. L’expérience de microscopie magnétique à balayage de centre NV est alors décrite, et nous montrons que ses caractéristiques sont idéales pour l’imagerie des parois de domaines dans les couches ferromagnétiques ultra-minces. Dans la suite du manuscrit nous développons trois exemples en lien avec ces objets, pour lesquels la microscopie à centre NV permet d’apporter des informations nouvelles. Nous commençons par étudier l’interaction des parois avec les défauts du matériau, en observant la dynamique de sauts de Barkhausen thermiquement activés. Nous étudions ensuite le matériau plus en détail, en introduisant une mesure quantitative de la densité de moments magnétiques résolue à des échelles submicroniques. Enfin, nous présentons une méthode permettant de déterminer la structure interne des parois de domaines par la mesure de leur champ magnétique de fuite. Cette méthode est appliquée à diverses couches ferromagnétiques ultra-minces, afin d’étudier l’influence de l’interaction interfaciale de Dzyaloshinskii-Moriya sur la structure de la paroi. L’ensemble des résultats obtenus grâce à la microscopie à balayage de centre NV dans les couches ultra-minces ferromagnétiques démontrent les potentialités de la technique, et ouvrent de nombreuses perspectives quant à l’utilisation de cette nouvelle technique pour les études en nanomagnétisme. / Domain walls in ultra-thin ferromagnetic films are the cornerstones of many emerging devices, for both information processing and data storage. However, observing such magnetization patterns remains challenging, notably because the number of magnetic moments is particularly low in these atomic-thick layer. In this thesis, we propose to use a new imaging technique for studying domain walls, namely the NV centre scanning microscopy. This technique relies on the measurement of the energy shifts caused by the Zeeman effect on the electronic spin of a single NV colour centre in diamond, and combines unequalled characteristics for measuring the magnetic field in a quantitative fashion and with an atomic detection volume. The beginning of the thesis introduces domain walls in ultra-thin ferromagnetic films, in regard to their potential applications. In the following, we depict different techniques at the state of the art for observing these objects, stressing on their advantages and on their drawbacks. The experimental setup of scanning NV microscopy is then described, and we show that is characteristics are ideal for imaging domain walls in ultra-thin ferromagnetic films. The end of the thesis is focused on three problems linked with these objects, for which NV microscopy can bring new insights. Firstly, we begin with studying the interaction between a domain wall and defects by observing the dynamics of thermally activated Barkhausen jumps. Secondly, we study the material more in details, by introducing a new way to measure the magnetic moment density at a submicron scale. Lastly, we describe a method allowing for the determination of the inner structure of a domain wall, through a stray magnetic field measurement. This method is applied to different ultra-thin ferromagnetic layers, in order to study the influence of the interfacial Dzyaloshinskii-Moriya interaction on the domain wall structure. All the results obtained by scanning NV microscopy demonstrate the potentiality of the technique, and open many new perspectives for using this new technique to solve nanomagnetism issues.

In this master thesis we investigate implications of the Domain-Wall/Cosmology (DW/C) correspondence on one-point functions of holographic RG-flows. The thesis gives a detailed computation of linearized gauge-invariant Einstein equations in (d+1) dimensions while making the DW/C correspondence explicit. Although holographic renormalization has previously been studied on Lorentzian manifolds, we extend its study to Lorentzian domain-wall solutions with a parameter η. This parameter is introduced to easily travel from domain-walls to cosmologies in the context of the DW/C correspondence. We present the calculation of the vacuum expectation value of general scalar boundary operators of conformal weight Δ dual to a (d+1)-dimensional bulk theory, while still making the DW/C correspondence appear explicitly. Finally, we study the application of these results to holographic RG-flow solutions. In particular, the GPPZ solution is investigated in the framework of the thesis. We find that the vacuum expectation value of the scalar field is invariant under the domain-wall/cosmology correspondence.

京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第23722号 / 理博第4812号 / 新制||理||1689(附属図書館) / 京都大学大学院理学研究科化学専攻 / (主査)教授 小野 輝男, 教授 寺西 利治, 教授 島川 祐一 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DGAM