Dans cette thèse nous avons réalisé une étude théorique concernant les mécanismes de formation et les propriétés de transport électronique de fils de section atomique d’Au et de Pt.Pour cela, nous avons utilisé un Hamiltonien de Liaisons Fortes donnant accès aux propriétés électroniques et à l’énergie totale. Lors de nos simulations de traction de nanofils cristallins en Dynamique Moléculaire nous avons observé la formation de structures assimilables `a des nanotubes dont la chiralité évolue au cours de la déformation. En poursuivant la traction, nous avons observé la formation de structures planes (ou rubans) dans le cas de l’Au et du Pt. Ces rubans permettent de former des fils de section atomique pour l’Au mais pas pour le Pt, la différence étant liée aux propriétés mécaniques des éléments. Les calculs réalisés sur les propriétés de transport ont mis en évidence des effets d’interférence destructive induits par la géométrie du système. / In this thesis we study the formation mechanisms and the electronic transport propertiesof Au and Pt atomic wires. We have used a Tight Binding Hamiltonian giving access to theelectronic structure and to the total energy. By performing traction simulations of cristallinenanowires by Molecular Dynamics we observe the formation of structures similar to nanotubeswhose chirality evolve during the deformation. Following the traction process we observe theformation of planar structures (or ribbons) for both Au and Pt. These ribbons give rise to theformation of wires of atomic section for Au but not for Pt, the different behavior is related withthe different elastic properties of the two elements. Our preliminary results on the electronictransport properties show interference effects induced by the geometry which can cancel out theconductance.

Ce travail de thèse est focalisé sur l'interaction de molécules organométalliques avec des métaux de transition. Cette thématique a un large éventail d'applications dans plusieurs domaines tels que la réalisation de nanojonctions pour la nano-électronique, la bioimagerie et le stockage d'énergie magnétique, la nano-catalyse et les applications biomédicales. Dans ce cadre général, ce projet de thèse vise la modélisation à l’échelle atomique des interactions fondamentales entre les briques moléculaires afin de comprendre leur rôle dans l’assemblage et la fonctionnalisation des nanostructures. L’outil principal utilisé est la dynamique moléculaire à partir des premiers principes selon les approches Born-Oppenheimer et Car-Parrinello. La première partie de cette thèse présente une rétrospective du domaine afin de donner une vision d’ensemble des méthodes utilisées et de l’état de l’art dans ce domaine. Le deuxième chapitre donne les éléments de base de la théorie et les méthodes qui ont été utilisées dans la thèse, au développement desquels on a aussi contribué pendant ce projet de recherche. Les résultats obtenus et leur discussion critique constituent le corps principal de cette ouvrage de thèse. Ceci est organisé dans un chapitre unique (troisième chapitre), divisé en trois sous-chapitre pour des raisons de clarté. / The purpose of this study is to investigate the interaction of organometallic complexes with transition metals. This topic in question has a broad array of applications in a number of domain; realization of nanojunctions for molecular nanoelectronics, biological imaging and nanocatalysis. Within this general framework, this PhD project aims to model the fundamental interactions of molecular building blocks at the atomic level in order to understand their role in the assembly and functionalization of nanostructures. The principal tool used in this study is first-principles simulation methods such as the Born-Oppenheimer and Car-Parrinello molecular dynamics. The first chapter presents an emphasis of the current developments in the related field alongside of a retrospective on the historical developments that leads today's knowledge. The second chapter presents the basic elements of the theory behind the methods that were used in the thesis, whose development has also been contributed during this research project. Lastly, the third chapter which is organized in three sub-chapters enumerates and describes the results of the various systems studied.Molecular dynamics, constrained dynamics, molecular electronics, molecular junctions, ferrocene, fullerene, metal-organic precursors.

Un procédé de synthèse de dépôts nanostructurés de céramiques à bases d’aluminium au sein de composites carbone/carbone (C/C) est développé. Il consiste à synthétiser à partir de précurseurs dissout en solution aqueuse des nano-particules de morphologies variées. La maîtrise du procédé se déroule en deux étapes. Dans un premier temps une étude sur substrat plan permet de saisir les points clés du procédé, puis l’adaptation de la synthèse au sein d’un échantillon massif permet le changement d’échelle à des échantillons fibreux. Quatre gammes d’éprouvettes de matériaux densifiés sont ainsi élaborées. La caractérisation des matériaux permet de prouver la bonne cohésion de ceux-ci et de mesurer plusieurs propriétés mécaniques et structurales.En complément plusieurs interfaces carbone|alumine ou nitrure d’aluminium sont simulées par une approche de dynamique moléculaire ab initio. La méthode choisie pour générer les modèles consiste à simuler la trempe d’un carbone amorphe à haute température sur une surface céramique immobile, puis de relaxer les contraintes.Des disparités sur l’organisation structurale des nano-structures et en particulier sur l’orientation des plans de graphène générés vis-à-vis de la surface sont observées en fonction des modèles. Lorsque les plans sont plutôt perpendiculaires à la surface, l’interface est constituée de nombreuses liaisons fortes et le comportement en simulation de traction est bon, tandis que des plans parallèles entrainent une interface et un comportement faible.Enfin, la caractérisation HRTEM de certains matériaux élaborés permet d’identifier expérimentalement des interfaces semblables à celles obtenus par les modèles. / A hydrothermal-like process to introduce nano-structured alumina and aluminum nitride in carbon/carbon (C/C) composites is developped. Starting from dissolved reactants in an aqueous media,nanoparticules with various morphology are synthesised. The understanding and control of the processis completed in two steps. In the former the study on simplewafer type substrat allows to identifythe key parameters of the process. During the latter a scaling up of the process is done to allow thesynthesis in situ of C/C composites. The microstructural and some mechanical characterization ofthe four ranges of material produced is achieved.In addition several carbon|alumina and carbon|aluminumnitride are simulated using an ab initiomolecular dynamic approach. The methdology to generate the models consists in sumulating theliquid quench of a high temperature amorphous carbon inbetween fixed ceramic surface, then torelease the constrains. Depending on the system, different organisations of the nano-carbons withinthe surfaces are identified : when the graphene sheets are pependicular to the surface, the modelshows an important number of strong bonds and the simulation traction behavior is good, whereaswhen they are parallel to the surface it leads to weak interface and mechanical behavior.Finally HRMET charasterization of some of the materials produced allows to identify experimentalinterfaces alike to those obtained during themolecular dynamic simulations.

Le présent manuscrit présente le développement méthodologique du calcul de la tension de surface d’interfaces solide-liquide via des simulations de dynamique moléculaire. Après une courte présentation des avancées dans le domaine du calcul de la tension de surface pour les interfaces fluide-fluide et solide-fluide, les principales méthodes de calcul de la tension de surface d’un point de vue théorique sont montrées et généralisées pour le cas des interfaces solide-liquide, puis mises en oeuvre dans le cas de simulations de dynamique moléculaire. Un système école, constitué d’une feuille de graphène pour la phase solide et d’un bain de méthane pour la phase liquide, est ensuite étudié pour observer l’influence des artefacts de simulation sur le calcul de la tension de surface, montrant en particulier des effets de taille bien plus importants que pour le cas des interfaces liquide-liquide. Un autre système constitué d’une tranche de cuivre pour la phase solide, et d’un bain de méthane pour la phase liquide, a permis d’étudier l’effet inédit aux systèmes solide-liquide appelé anisotropie, montrant en particulier l’importance du caractère tensoriel de la tension de surface pour ce type de système. L’influence des paramètres du potentiel croisé entre les atomes de cuivre et de méthane est ensuite étudié. Finalement, deux systèmes applicatifs sont abordés, d’une part le système graphène-eau permettant d’étudier les effets de l’interaction électrostatique, et d’autre part un système constitué d’un solide explosif, le 1,3,5-triamino-2,4,6-trinitrobenzène (TATB) en contact avec un bain polymère pour la phase liquide, représentatif d’un cas réel d’intérêt. / This manuscript presents the methodological development of surface tension calculation of solid-liquidinterfaces via molecular dynamics simulations. After a short presentation of the advances in the field ofsurface tension calculation for fluid-fluid and solid-fluid interfaces, the main methods of surface tensioncalculation from a theoretical point of view are shown and generalized for solid-liquid interfaces, thenimplemented in the case of molecular dynamics simulations. A school system, consisting of a graphenesheet for the solid phase and a methane bath for the liquid phase, is then studied to observe the influenceof simulation artifacts on the surface tension calculation, showing in particular much larger size effectsthan in the case of liquid-liquid interfaces. Another system consisting of a copper slice for the solid phaseand a methane bath for the liquid phase made it possible to study the novel effect of solid-liquid systemscalled anisotropy, showing in particular the importance of the tensor character of the surface tension forthis type of system. The influence of the parameters of the cross potential between copper and methaneatoms is then studied. Finally, two application systems are discussed, on the one hand the graphene-watersystem for studying the effects of electrostatic interaction, and on the other hand a system consisting ofan explosive solid, 1,3,5-triamino-2,4,6-trinitrobenzene (TATB) in contact with a polymer bath for theliquid phase, representing a real case of interest.

Les aciers inoxydables austénitiques sont très utilisés dans l’industrie nucléaire comme structure interne. Ces structures se retrouvent en grande majorité dans la cuve du réacteur et, du fait de leur proximité avec les assemblages combustibles, sont soumis à de rudes conditions d’utilisation. Ces éléments sont donc exposés à des doses d’irradiation élevées et peuvent atteindre 100 dpa après 40 ans d’utilisation, à une température proche de 350°C. Ces conditions d’utilisation modifient la microstructure de l’acier et son comportement mécanique, ce qui entraîne une dégradation de leurs propriétés mécaniques et de leur résistance à la corrosion. L’objectif de cette thèse est d’établir à l’échelle atomique une loi de comportement décrivant le déplacement d’une dislocation coin dans une solution solide Fe-Ni10-Cr20, d’apporter une compréhension des mécanismes d’interaction entre une dislocation coin et une boucle de Frank et d’investiguer l’effet de la température, du générateur aléatoire d’alliage, de l’orientation et du diamètre de la boucle sur la contrainte mécanique. Pour atteindre ces objectifs, des simulations en dynamique moléculaire sont réalisées, basées sur potentiel FeNiCr récemment développé pour imiter le comportement de l’acier austénitique inoxydable. Les simulations sont réalisées en conditions statiques, à 300 K, 600 K et 900 K et les interactions effectuées pour des tailles de boucle de Frank de 2 nm et 10 nm. nous proposons une loi de comportement où sont incluses la température et la vitesse de déformation; l’interaction entre la dislocation coin et la boucle de Frank révèle trois types de mécanismes d’interactions : le cisaillement simple, le défautement et l’absorption de la boucle. L’absorption est le mécanisme le plus stable ; Les analyses des propriétés mécaniques résultantes ont montré que le mécanisme de défautement requiert la contrainte la plus élevée pour que la dislocation franchisse l’obstacle. D’autre part, contrairement aux études précédentes, le défautement de la surface de la boucle n’a lieu que lorsque celle-ci entre en contact avec la dislocation coin ; dans le cas de la boucle de Frank de 2 nm, la corrélation entre la probabilité du mécanisme d’interaction et la force moyenne de l’obstacle constitue des données utiles pour les simulations en Dynamique des Dislocations. Les observations des configurations résultantes de la boucle de Frank suite à l’interaction avec la dislocation permettent de justifier l’apparition de bandes claires observées au MET. Ce travail a été partiellement soutenu par la Commission européenne FP7 par le numéro de subvention 232612 dans le cadre du projet PERFORM 60. / Austenitic stainless steels are widely used in the nuclear industry as internals. These structures reside mainly in the reactor vessel and, due to their proximity with fuel assemblies, are subjected to severe operating conditions. These elements are exposed to high irradiation doses which can reach 100 dpa after 40 years of operating, at a temperature close to 350°C. These operating conditions affect the microstructure of steels and their mechanical behavior, which leads to the deterioration of their mechanical properties and their corrosion resistance. The objective of this PhD research work is to establish at the atomic scale a constitutive law describing the edge dislocation motion in a random Fe-Ni10-Cr20 solid solute solution, to bring a comprehensive understanding of the interaction mechanism between the edge dislocation and the Frank loops and to investigate the effect of temperature, alloying random generator, orientation and size of the Frank loop on the mechanical stress. To achieve these objectives, molecular dynamics simulations were conducted with a recently developed FeNiCr potential used to mimic the behavior of austenitic stainless steels. These simulations have been performed in static conditions as well as at 300 K, 600 K and 900 K and the interactions realized for loop sizes of 2nm and 10nm. A constitutive law taking into account the temperature and strain rate is proposed; the interaction between the edge dislocation and the Frank loop revealed 3 kinds of interaction mechanisms: simple shearing, unfaulting and absorption of the loop. Absorption is the most stable mechanism; the analyses of the resulting mechanical properties have shown that the unfaulting mechanism requires the highest stress to make the dislocation overcome the obstacle. On the other hand, contrary to previous studies, the unfaulting of the loop surface occurs only when the dislocation comes into contact with the edge dislocation; for the 2 nm Frank loop size, the coupling between the probability of the outcome of the reaction and the average strength of the obstacle constitutes useful data for Dislocation Dynamics simulations. The observations of the resulting Frank loop configurations following the interaction with the dislocation allow justifying the emergence of clear bands observed in TEM. This work has been partially supported by the European Commission FP7 with the grant number 232612 as part of the PERFORM 60 project.

Selon la théorie de Cottrell et Bilby, les dislocations à travers leur champ de contrainte interagissent avec les atomes de soluté qui s’agrègent au cœur et autour des dislocations (atmosphère de Cottrell). Ces atmosphères « bloquent » les dislocations et fragilisent le matériau. Dans cette thèse, les techniques de simulations à l’échelle atomique telles que la Dynamique Moléculaire, les simulations Monte Carlo Cinétique, Monte Carlo Métropolis ont été développées qui permettent de prendre en compte les interactions entre plusieurs centaines d’atomes de carbone et la dislocation, pour étudier la cinétique de formation ainsi que la structure d’une atmosphère de Cottrell. Par ailleurs, la technique de simulation est appliquée à deux autres problématiques: premièrement, il est connu que les atomes de C dans la ferrite se mettent en ordre (mise en ordre de Zener). La stabilité de cette phase est étudiée en fonction de la température et la concentration de C. Deuxièmement, la ségrégation des atomes de soluté dans les nano-cristaux de Ni ainsi que la stabilité des nano-cristaux avec les atomes de soluté dans les joints de grain à haute température est étudiée. / The objective of the thesis was to understand the microscopic features at the origin of ageing in metals. The originality of this contribution was the com- bination of three complementary computational techniques : (1) Metropolis Monte Carlo (MMC), (2) Atomic Kinetic Monte Carlo (AKMC), and, (3) Molecular Dynamics (MD). It consisted of four main sections : Firstly the ordering occurring in bulk alpha-iron via MMC and MD was studied. Various carbon contents and temperatures were investigated in order to obtain a “phase diagram”. Secondly, the generation of systems containing a dislocation interacting with many carbon atoms, namely a Cottrell Atmosphere, with MMC technique was described. The equilibrium structure of the atmosphere and the stress field around the atmospheres proves that the stress field around the dislocation was affected but not cancelled out by the atmosphere. Thirdly, the kinetics of the carbon migration and Cottrell atmosphere evolution were investigated via AKMC. The activation energies for carbon atom migration were calculated from the local stress field and the arrangement of the neigh- bouring carbon atoms. Lastly, an application of the combined use of MMC and MD to describe grain boundary segregation of solute atoms in fcc nickel was presented. The grain growth was inhibited due to the solute atoms in the grain boundary.

Les alliages métalliques amorphes, appelés aussi verres métalliques connaissent un intérêt grandissant, de par leurs propriétés remarquables comparées à celles des alliages métalliques cristallins, comme par exemple, une haute limite élastique due à l’absence de dislocations, une résistance élevée à la corrosion provoquée par l’absence de microstructure, ou encore un faible module de Young. Ce dernier point est intéressant pour une application en tant que biomatériaux, dans le but d’éviter les phénomènes d’ostéolyses. Cependant, ce type de matériaux possède deux inconvénients majeurs : (i) un manque de déformation plastique, ainsi (ii) qu’une taille critique faible, provoquée par la nécessité d’avoir une vitesse de refroidissement très élevée. Pour pallier ce problème, l’ajout d’éléments avec un petit rayon atomique, comme le béryllium ou l’aluminium, est fréquemment employé. Cependant, ces éléments peuvent même être dangereux pour le corps humain, sous forme d’ions relargués. L’objectif de cette thèse est donc, tout d’abord, de développer de nouvelles nuances de verres métalliques complètement biocompatibles, puis de définir des axes d’amélioration pour augmenter la taille critique, ainsi que la ductilité de ces matériaux. Dans une première partie, deux nouvelles compositions biocompatibles ont été développées, la première a été réalisée dans l’objectif d’obtenir un biomatériau résorbable, base Mg. La seconde a permis d’étudier un biomatériau de renfort, base Zr. Mais les éléments tels que le Be ou Al sont difficiles à éviter car ils jouent un rôle sur le diamètre critique et les propriétés mécaniques. Ainsi, dans un second temps, l’objectif a été de trouver des voies d’amélioration, tant au niveau procédé de fabrication, qu’au niveau de la composition du matériau. Premièrement, en utilisant un système déjà connu, Cu-Zr-Ti, l’addition de terre-rares, comme l’yttrium, a été étudiée. En ajoutant 1% atomique d’yttrium au système, la déformation plastique a été augmentée de 2 points, ainsi que la résistance à la corrosion et la biocompatibilité. La formation de précipités d’Y2O3, créant des zones cristallisées, semblent être responsables d’une augmentation de la ductilité. Une autre technique de mise en forme, par la métallurgie des poudres, a pu être abordée. La vitesse de refroidissement par atomisation, très élevée, permet d’obtenir une poudre complètement amorphe, même pour des systèmes présentant une faible aptitude à former des verres. Aussi, l’élaboration de composites alliant poudres amorphe et cristalline est possible est possible par frittage. Enfin, le rôle du pré-cyclage mécanique et de la vitesse de déformation sur les mécanismes de déformation ont été étudiés en associant simulation par dynamique moléculaire et essais de compression quasi-statiques. Une homogénéisation de la déformation, dûe au pré-cyclage, semble être responsable de l’augmentation de ductilité. / Metallic glasses exhibit improved properties compared to pure crystalline metals, as for example, a high strength and a high corrosion resistance, due to the absence of microstructure and also a low Young modulus. This last feature is interesting for use as biomaterials to prevent bone osteolysis. However, these materials exhibit two main drawbacks: a lack of ductility and a small critical size. To improve these points, most parts of the glasses for biomedical applications still contain toxic elements, such as Be or Al. This work aims to find new fully biocompatible compositions of metallic glasses and suggest three solutions to remedy some issues, based on micro-alloying, powder metallurgy and deformation mechanisms understanding. In the first part of the work, two new compositions for metallic glasses were elaborated: a Mg-Ca-Au-Yb system for use as bioresorbable materials and a Zr-based glassy system for use as reinforcement materials. A complete study on the processing and the characterization of the samples has been conducted: thermal stability, also corrosion properties, cytotoxicity and mechanical properties are also crucial to characterize for a use as biomaterials. However, trying to use only biocompatible elements considerably reduces the possibility to obtain fully amorphous large diameter samples. In that respect, the other part of the work consists to study the possible ways of increasing the samples size, using an Al-free, Ni-free well-known system: Cu-Zr-Ti. First, yttrium additions in the Cu-Zr-Ti system has been investigated. The optimum amount of yttrium to add and the characterization of this material was conducted. 1 at. % of Y in the Cu-Zr-Ti leads to an increase of 2% of plastic strain, of the corrosion resistance, and biocompatibility. The microstructure was precisely studied using Transmission Electron Microscopy (TEM) observations and some explanation about this improvement can be discussed. To the author knowledge, for the first time, yttrium nano-precipitates with a core-shell structure were observed. This leads to an improvement of the ductility of the material, due to the nano-crystallized areas induced by the precipitates. Moreover, a new process, the powders metallurgy with Spark Plasma Sintering (SPS) allows the creation of larger sintered samples. Indeed, the high cooling rate of the atomization allows to obtain fully amorphous powder, even for low GFA systems. Processing of ex-situ composites samples, adding some ductile particles in the amorphous matrix. At last, the role of the mechanical pre-cycling and of the strain rate on the elementary deformation mechanisms were investigated using both atomistic simulation and compressive mechanical tests. A homogenization of the deformation, caused by the pre-cycling, seems to improve the ductility.

Depuis les années 1990, la chimie combinatoire dynamique permet la découverte et la préparation de nouveaux récepteurs synthétiques à partir de briques moléculaires simples sous contrôle thermodynamique. Dans ce contexte, nous avons récemment décrit une nouvelle famille de para-cyclophanes dynamiques: les dyn[n]arènes. Ces macrocycles, composés de briques moléculaires 1,4-bisthiophénoliques fonctionnalisées, ont pu être obtenus à l'échelle du gramme à partir d'une procédure simple ne mettant pas en jeu de purification par chromatographie. Cette accessibilité synthétique a rendu possible une étude structurale permettant la rationalisation des forces motrices mises en jeu lors des processus d'auto-assemblage, mais aussi de leurs propriétés de reconnaissance moléculaire vis-à-vis de molécules ioniques. A partir de données expérimentales et de calculs réalisés en chimie théorique, les phénomènes physiques responsables de la sélectivité et de l'affinité remarquables observées entre l'un des membres de cette famille, un dyn[4]arène poly anionique, et une série d'a,?-alkyle-diamines ont été étudiés. Finalement, au cours de cette étude, nous avons redécouvert une voie de synthèse simple menant à une famille de molécules encore peu étudiée : les dithiocines. La fonctionnalisation de ces objets a été explorée dans le but d'obtenir une plateforme multifonctionnelle pour des applications biologiques / Since the 1990s, dynamic combinatorial chemistry has allowed the discovery and preparation of new synthetic receptors from simple building blocks under thermodynamic control. In this context, we have recently described a new family of dynamic para cyclophanes, the so-called dyn[n]arenes. These macrocycles, made from functionalized 1,4-bisthiophenolic building blocks, could be obtained on a gram scale from a simple purification procedure, and without any chromatography. Their synthetic accessibility allows us to study the driving forces behind their self-assembly, as well as their molecular recognition properties towards ionic guest molecules. Experimental and computational experiments were also conducted to reveal the subtle physical phenomena that are responsible for the remarkable selectivity and affinity observed between a poly-anionic dyn[4]arene and a series of a,?-alkyl-diamines. During these previous studies, we rediscovered a simple synthetic route towards a family of molecules that is unexploited so far: the dithiocins. The functionalization of these molecular objects has been explored in order to generate versatile platforms for biological applications

Les récepteurs muscariniques à l'acétylcholine sont des protéines transmembranaires jouant des rôles dans de nombreux processus physiologiques. La toxine MT7 est un puissant modulateur allostérique de ces récepteurs. De plus, cette toxine est le seul ligand connu spécifique du sous-type 1 des récepteur muscariniques (hM1). Nous avons étudié les bases moléculaires de l'interaction entre la toxine MT7 et le récepteur hM1 par modélisation. Tout d'abord un échantillonnage des structures des deux partenaires a été réalisé par dynamique moléculaire. Les mouvements de grande amplitude de la boucle e2 du récepteur ont été prédits par dynamique activée. Puis la toxine a été arrimée sur le récepteur par des calculs de dynamique moléculaire sous contraintes ambigües dérivées de données de mutagénèse. Ce modèle a ensuite été optimisé par une simulation de dynamique moléculaire libre, en environnement membranaire explicite. Enfin, des calculs en retour des valeurs d'énergie libre de liaison ont été effectués afin de valider le modèle. Nous prédisons que la toxine se lie sur un dimère de récepteurs hM1. Le cœur de l'interaction est localisé sur un des monomères en contact avec les boucles II et III de la toxine. Cette interaction est complétée par des interactions hydrophobes au niveau de la boucle I sur le second monomère. L'analyse de ce modèle apporte des éléments de compréhension à la fois sur bases structurale de la haute affinité de cette toxine ainsi que sur sa sélectivité pour ce sous-type de récepteur. Il apparaît que cette sélectivité est essentiellement portée par la boucle extracellulaire e2 du récepteur.

Ce travail de thèse a pour objectif d'étudier les propriétés des molécules de métaux alcalins M2+ immergées dans des agrégats de néon, par le biais de simulations numériques. Nous développons une approche globale dans laquelle la détermination de la structure électronique se réduit à un problème à un électron. Ce dernier évolue dans un potentiel modélisé par des pseudo-potentiels semi-locaux à cœur polarisable. Nous les avons paramétrés après avoir calculé les courbes de potentiel des dimères MNe et M+Ne de manière ab initio. Nous effectuons une dynamique moléculaire classique, en y incorporant un traitement des couplages non-adiabatiques grâce à un algorithme de saut de surface. Nous avons trouvé les géométries d'équilibre des systèmes M2+Nen jusqu'à la première couche de solvatation de la molécule. Nous en avons déduit les propriétés statiques de ces systèmes en examinant les énergies de liaison, les distances d'équilibre, et les spectres optiques d'absorption. Nous avons ensuite étudié la dynamique de ces systèmes placés initialement sur un état excité. Nous avons établi que le taux de photodissociation dépend fortement du nombre d'atomes de néon et de l'ordre des transitions électroniques. Nous avons observé un effet de cage pour les systèmes Li2+Nen à partir de 18 atomes de néon. Nous avons également effectué des analyses sur la distribution des fragments produits, sur les états moléculaires stabilisés, et sur la localisation de la charge dans les systèmes asymétriques.