Cette thèse est consacrée à la vérification de l'analogie entre l'instabilité viscoélastique (VEI) et l'instabilité magnéto-rotationnel (MRI) dans un écoulement képlérien, afin de mieux comprendre le transport du moment dans les disques d'accrétion. Le discriminant de Rayleigh élasto-rotationnel est établi pour clarifier le rôle de l'élasticité dans le VEI. L'analyse de stabilité linéaire (LSA) avec le modèle d’Oldroyd-B est effectuée pour prédire les paramètres critiques des modes viscoélastiques. Il fait apparaître également l'influence de l'élasticité, la viscosité polymérique et d'autres paramètres de contrôle pour le VEI. Des expériences bien contrôlées avec des solutions aqueuses de polyoxyéthylène (POE) et de polyéthylène glycol (PEG) sont effectuées. Nous avons observé le mode stationnaire axisymétrique supercritique avec des solutions de faible élasticité et modes désordonnés sous-critiques avec des solutions de grande élasticité. Les formes et les valeurs critiques de ces modes sont en bon accord avec les prédictions théoriques de LSA. Selon l'analogie, le mode axisymétrique stationnaire est probablement l'analogue de MRI standard, tandis que le mode désordonné est probable que l'analogue de MRI hélicoïdale. La thèse contient aussi des résultats théoriques expérimentaux sur quatre autres régimes de rotation et un cas de limite d'élasticité infinie. / This thesis is devoted to the verification of the analogy between the viscoelastic instability (VEI) and the magnetorotational instability (MRI) in a Keplerian flow, in order to get better understanding of the momentum transportation in accretion disks.The elasto-rotational Rayleigh discriminant is deduced to clarify the role of the elasticity in the VEI. The linear stability analysis (LSA) with Oldroyd-B model is performed to predict critical parameters of viscoelastic modes, and it reveals the influence of the elasticity, polymer viscosity on the VEI. Experiments with well controlled aqueous solutions of polyoxyethylene (POE) and polyethylene glycol (PEG) are conducted. We have observed supercritical stationary axisymmetric mode with solutions of small elasticity and subcritical disordered modes with solutions of large elasticity. Both the flow patterns and the critical values of these modes are in good agreement with the LSA predictions. According to the analogy, the stationary axisymmetric mode is likely the analog of the standard MRI while the disordered mode is likely the analog of the helical MRI. The thesis contains also theoretical and experimental results with four other rotation regimes and the limit case of infinite elasticity.

Les activités humaines dans la subsurface se développent rapidement (stockage de déchets,nouvelles techniques minières, stockage à haute fréquence de l’énergie), alors que dans le même temps les attentes du public et des autorités s’intensifient. L’évaluation de chaque étape de ces opérations souterraines repose sur des études détaillées de la sûreté et des impacts environnementaux.Elles reposent sur des simulateurs élaborés et sur de la modélisation multiphysique. Avec leur approche orientée processus, les simulations en transport réactifs proposent une méthode efficace pour comprendre et prévoir le comportement de ces systèmes complexes, à différentes échelles de temps et d’espace.Le but de ce travail est d’intégrer la résolution de l’écoulement diphasique compressible dans le cadre de codes de transport réactifs à l’aide d’une méthode de séparation d’opérateurs. Un module multiphasique a été créé dans le code de transport réactif HYTEC. Une nouvelle approche a ensuite été développée pour coupler écoulement multicomposant multiphasique compressible, description de propriétés thermo-dynamiques complexes pour les fluides, avec des codes de transport réactif. La méthode a été intégrée dans HYTEC. Des cas de validation sont proposés, puis des exemples d’application pour la simulation du stockage souterrain de CO2 et des impuretés associées. / Human activity in the subsurface has rapidly been expanding and diversifying (waste disposal, new mining technologies, high-frequency storage of energy), while the public and regulatory expectations keep growing. The assessment of each step of underground operations requires careful safety and environmental impact evaluations. They rely on elaborate simulators and multiphysics modeling. With its process-based approach, reactive transport simulation provides an effective way to understand and predict the behavior of such complex systems at different time and spatial scale.This work aims at incorporating a compressible multiphase flow into conventional reactive transport framework by an operator splitting approach. A multiphase flow module is developed in the HYTEC reactive transport software. A new approach is then developed to fully couple multiphase multicomponent compressible flow, the complex thermodynamic description of the fluid properties, with existing reactive transport codes. The method is implemented in HYTEC. Some validation is provided, before application to the simulation of underground storage of CO2 and associated impurities.

Le couplage entre un écoulement instable et des résonances acoustiques dans des systèmes de conduites peut conduire à des phénomènes d’oscillations auto-induites. Ce type de phénomènes trouve principalement place dans des conduites latérales fermées, par exemple dans des systèmes de transport ou de compression de gaz. L’objectif de ce travail est d’étudier les oscillations auto-induites dans le cas où le fluide transporté ne se limite pas à un gaz, mais est un mélange de gaz et de liquide. Les pulsations sont mesurées dans des conduites latérales fermées, pour deux types de configurations (en tandem et en croix), avec écoulement d’un mélange variable d’air et d’eau. La position de l’injection d’eau est variable afin d’obtenir plusieurs régimes d’écoulement diphasique. Les résultats indiquent que la présence d’eau a un effet important sur les niveaux de pulsations dans les conduites. Cet effet a pu être attribué à deux mécanismes dus à la présence d’eau : les instabilités de couches de mélange sont modifiées et l’amortissement des ondes acoustiques est amplifié.Le deuxième mécanisme a été quantifié à l’aide de mesures sur un montage expérimental dédié conçu pour avoir un écoulement stratifié. On a observé que, dans tous les cas, la présence d’eau augmente l’amortissement. Cette augmentation a pu être attribuée à la réduction de la section effective de la conduite (due au remplissage partiel par l’eau) et à l’augmentation de la friction turbulente à l’interface entre les phases liquide et gazeuse. / Coupling between flow instabilities and acoustic resonances in ducts with closed side branches leads to Flow Induced Pulsations (FIPs). This is a typical phenomenon in engineering applications (gas transport systems, compressor installations, and chemical plants). The objective of this work is to extend the knowledge about FIPs when the transported medium is not uniquely gas but a combination of gas and (a small quantity of) liquid. For two configurations of double side branches (in tandem and in quasi-cross), the amplitude of pressure pulsations in the side branches was measured for different liquid injection rates. This was repeated with the liquid injection point located at different places to allow different flow regimes at the pipe connections. The results show a strong effect of the water content on the pulsations. On basis of these results and additional measurements, the following hypotheses for the effect of liquid were made: (1) interaction of the liquid with the flow instability and (2) increase of the acoustical damping in the ducts in presence of liquid.The effect of liquid on damping was measured with a dedicated test setup designed to have a stratified flow. It was found that the liquid always increases the acoustical damping, mainly due to the reduction of the effective cross section by the liquid, and because of the increased turbulent friction at the interface between gas and liquid.

Ce travail porte sur l'étude théorique des interfaces entre deux fluides visqueux, soumis à un écoulement de Couette plan. Dans cette situation hors d'équilibre, les fluctuations thermiques de l'interface sont modifiées en raison du couplage par le cisaillement entre les effets visqueux et les effets de tension. Comme c'est le cas pour d'autres systèmes de matière molle (par exemple, les phases lamellaires), le cisaillement peut alors amplifier ou amortir les déformations interfaciales. On s'intéresse tout d'abord à la dynamique des fluctuations interfaciales. On montre que ces dernières vérifient une équation stochastique non-linéaire, dont la solution est contrôlée par un paramètre sans dimension qui contient toute l'information sur le système. La résolution à faible taux de cisaillement révèle que le déplacement quadratique moyen des fluctuations thermiques diminue avec l'écoulement, conformément aux observations expérimentales et numériques. Ensuite, on étudie l'influence des effets inertiels sur la stabilité de l'écoulement, dans le régime des fortes viscosités et des faibles tensions. Ce régime des grands nombres capillaires n'a été que très peu étudié, mais trouve sa pertinence par exemple dans les mélanges biphasiques de colloïdes et de polymères. Des critères de stabilité simples sont mis en évidence. Finalement, on réalise une étude numérique des propriétés des fluctuations interfaciales à grand cisaillement. Bien que les effets visqueux soient dominants, il en ressort une phénoménologie similaire à certains modèles de turbulence. / In this contribution, we investigate theoretically an interface between two newtonian fluids in a stationnary shear flow. The statistical properties of the interface are driven out of equilibrium due to the coupling by the shear flow between viscous and tension effects. The shear flow may either enhance or suppress interfacial deformations, as it is the case in others soft matter systems (for example, lamellar phases). The dynamics of thermal fluctuations is first considered. It is shown that fluctuation modes follow a stochastic nonlinear equation. The solution is then controlled by a single dimensionless parameter, that contains all the information of the system. The mean square displacement is obtained in the limit of small shear rates: it is found to be smoothed out by the flow, in qualitative agreement with experiments and simulations. Then, a stability analysis of the flow is achieved when inertial contibutions are taken into account. We focus on the regime of small surface tension and large viscosity. This regime has experienced a renewed interest in the last few years, in the context of phase-separated colloid-polymer mixtures. Simple criteria for the stability or instability of the flow are outveiled. Finally, a numerical study of fluctuation properties is performed in the limit of large shear rate. Although viscous effects are predominant, the results share some similarities with some turbulence models.

Ce travail de thèse porte sur la modélisation mathématique et la simulation numérique de la migration par gravité et capillarité du CO₂ supercritique injecté dans un site de séquestration géologique hétérogène. Les simulations sont réalisées à l'aide du code DuMux. Particulièrement, on s'intéresse à la mise à l'échelle, de l'échelle de la cellule à l'échelle du réservoir, d'un modèle d'écoulement diphasique CO₂ -saumure, au sein d'un milieu stratifié périodique constitué d'un réseau de barrières peu perméables horizontales, continues ou discontinues. La mise à l'échelle est effectuée par la méthode asymptotique à double échelle. Dans un premier temps, on considère le cas d'une colonne verticale parfaitement stratifiée. Un modèle homogénéisé est développé puis validé par simulation numérique pour différentes valeurs du nombre capillaire et du flux incident de CO₂ . La méthode d'homogénéisation est appliquée au cas d'un écoulement dans un milieu bidimensionnel constitué de strates discontinues. Par l'effet de gravité, le CO₂ s'accumule sous les strates peu perméables, ce qui conduit à un problème mathématique local non standard. Cette stratification est modélisée à l'aide de l'approche des courants de gravité. L'approche est étendue au cas des strates semi-perméables et en prenant en compte la capillarité. Le modèle mis à l'échelle est comparé à des simulations numériques effectuées pour différents types de strates, avec ou sans pression capillaire, et sa limite de validité est discutée pour chacun de ces cas. La dernière partie de la thèse est dédiée à l'étude des performances du code DuMux pour simuler par calcul parallèle l'injection et la migration de CO₂ dans des milieux hétérogènes tridimensionnels (milieu périodique stratifié, milieu fluviatile et milieu réservoir SPE10). / This work deals with the mathematical modeling and the numerical simulation of the migration under gravity and capillarity effects of the supercritical CO₂ injected into a geological heterogeneous sequestration site. The simulations are performed with the code DuMux. Particularly, we consider the upscaling, from the cell scale to the reservoir scale, of a two-phase (CO₂ -brine) flow model within a periodic stratified medium made up of horizontal low permeability barriers, continuous or discontinuous. The upscaling is done by the two-scale asymptotic method. First, we consider perfectly layered media. An homogenized model is developed and validated by numerical simulation for different values of capillary number and the incident flux of CO₂ . The homogenization method is then applied to the case of a two-dimensional medium made up of discontinuous layers. Due to the gravity effect, the CO₂ accumulates under the low permeability layers, which leads to a non-standard local mathematical problem. This stratification is modeled using the gravity current approach. This approach is then extended to the case of semi-permeable stratas taking into account the capillarity. The upscaled model is compared with numerical simulations for different types of layers, with or without capillary pressure, and its limit of validity is discussed in each of these cases. The final part of this thesis is devoted to the study of the parallel computing performances of the code DuMux to simulate the injection and migration of CO₂ in three-dimensional heterogeneous media (layered periodic media, fluvial media and reservoir model SPE 10).

Ce travail vise à faire une pré-évaluation des paramètres de contrôle en vue de réduire la traînée sur véhicule réel. Deux mécanismes d’actionnement différents (Murata micro-blower et couteau d’air) ont été caractérisés et comparés en vue de déterminer leurs qualités ainsi que leurs limites. Les micro-blowers ont pour but d’exciter la couche limite en vue de perturber directement les structures tourbillonnaires formées dans la couche de cisaillement. Le couteau d’air étudié, à surface arrondie, pourrait être considéré comme un dispositif actif de réduction de la traînée à effet Coanda équivalent au dispositif passif de type boat-tail. Différentes stratégies de contrôle en boucles ouverte et fermée sont examinées, telles que le soufflage continu, le forçage périodique, le contrôle du mode glissant (SMC) et le contrôle par apprentissage (MLC). La SMC est un algorithme robuste en boucle fermée permettant de suivre, d’atteindre et de maintenir une consigne prédéfinie; cette approche présente l’intérêt d’avoir une capacité d’adaptation prenant en compte les perturbations extérieures inconnues. Le contrôle par apprentissage est un contrôle sans modèle qui permet de définir des lois de contrôle efficaces qualifiées et optimisées via une fonction coût/objectif spécifique au problème donné. Une solution hybride entre MLC et SMC peut également fournir un contrôle adaptatif exploitant les mécanismes d’actionnement non linéaires les plus adaptés au problème. L’ensemble de ces techniques de contrôle ont été testées sur diverses applications expérimentales allant d’une simple configuration académique de marche descendante jusqu’à des géométries présentant une structure d’écoulement représentatives de véhicules réels. Pour la configuration de marche descendante, l’objectif était de réduire expérimentalement la zone de recirculation via une rangée de micro-jets et de l’estimer par des capteurs de pression. Les contrôles d’écoulement ont été réalisés par forçage périodique ainsi que par MLC. On démontre dans ce cas que la MLC peut surpasser le contrôle par forçage périodique. Pour la configuration sur corps épais (corps d’Ahmed), l’objectif était de réduire et/ou de maintenir la traînée aérodynamique via un couteau d’air placé sur la partie supérieure du hayon arrière et évalué par le biais d’une balance aérodynamique. Le soufflage continu et le forçage périodique ont été utilisés dans ce cas comme stratégies de contrôle en boucle ouverte permettant ainsi de faire une comparaison avec les algorithmes SMC et MLC. La pré-évaluation des paramètres de contrôle a permis d’obtenir des informations importantes en vue d’une réduction de la traînée sur un véhicule réel. Dans ce cadre, les premiers essais de caractérisation sur véhicules réels ont été réalisés sur piste et un dispositif d’actionnement ainsi qu’un protocole expérimental sont également présentés en perspective à ce travail. / The present work aims to pre-evaluate flow control parameters to reduce the drag in a real vehicle. Two different actuation mechanisms (Murata’s micro-blower, and air-knives) are characterized and compared to define their advantages and limitations. Murata micro-blowers energized the boundary layer to directly perturb the vortex structures formed in the shear layer region. The air-knife has a rounded surface, adjacent to the slit exit, that could be considered as an active boat-tail (Coanda effect) for drag reduction. Different open-loop and closed-loop control strategies are examined, such as continuous blowing, periodic forcing, sliding mode control (SMC) and machine learning control (MLC). SMC is a robust closed-loop algorithm to track, reach and maintain a predefined set-point; this approach has on-line adaptivity in changing conditions. Machine learning control is a model-free control that learns an effective control law that is judged and optimized with respect to a problem-specific cost/objective function. A hybrid between MLC and SMC may provide adaptive control exploiting the best non-linear actuation mechanisms. Finally, all these parameters are brought together and tested in real experimental applications representative of the mean wake and shear-layer structures related to control of real cars. For the backward-facing step, the goal is to experimentally reduce the recirculation zone. The flow is manipulated by a row of micro-blowers and sensed by pressure sensors. Initial measurements were carried out varying the periodic forcing. MLC is used to improve performance optimizing a control law with respect to a cost function. MLC is shown to outperform periodic forcing. For the Ahmed body, the goal is to reduce the aerodynamic drag of the square-back Ahmed body. The flow is manipulated by an air-knife placed on the top trailing edge and sensed by a force balance. Continuous blowing and periodic forcing are used as open-loop strategies. SMC and MLC algorithms are applied and compared to the open-loop cases. The pre-evaluation of the flow control parameters yielded important information to reduce the drag of a car. The first real vehicle experiments were performed on a race track. The first actuator device concept and sensor mechanism are presented.

La clairance mucociliaire est un processus physico-chimique qui sert à transporter et éliminer le mucus bronchique. Pour cela, des milliards d'appendices de taille micrométrique, que l'on nomme cils, recouvrent l'épithélium respiratoire. Ces cils propulsent le mucus en suivant un motif périodique comprenant une phase de poussée où leur pointe peut pénétrer dans le mucus, et une phase de récupération où ils sont totalement immergés dans le fluide périciliaire. Un dysfonctionnement de ce processus peut engendrer de nombreux problèmes de santé. Il a été observé expérimentalement que les cils ne battent pas aléatoirement, mais synchronisent leurs battements avec leurs voisins, formant ainsi des ondes métachronales. Toutefois, les observations in vivo sont extrêmement difficiles à réaliser, et les propriétés de ces ondes restent mal connues. Dans cette thèse, nous utilisons un solveur Lattice Boltzmann - Frontière Immergée afin de reproduire un épithélium bronchique et étudier l'émergence, ainsi que les capacités de transports et de mélanges, de ces ondes / The mucociliary clearance process is a physico-chemical process which aims is to transport and eliminate bronchial mucus. To do so, billions of micro-sized appendages, called cilia, cover the respiratory epithelium. These cilia propel the mucus by performing a periodical pattern composed of a stroke phase where their tips can enter the mucus layer, and a recovery phase where the cilia are completely immersed in the periciliary liquid layer. A failure of this process may induce numerous health problems. It has been experimentally observed that cilia do not beat randomly, but instead adapt their beatings accordingly to their neighbours, forming metachronal waves. However, in vivo observations are extremely difficult to perfom, and the properties of these waves remain poorly understood. In this thesis, we use a Lattice Boltzmann - Immersed Boundary solver to reproduce a bronchial epithelium and study the emergence, as well as the transport and mixing capacities, of these waves

L’enrobage à sec par action mécanique permet de formuler des particules composites dont les fonctionnalités et les propriétés physiques, comme l’écoulement, sont améliorées et cela sans l’ajout de solvant ou de liant. Actuellement la plupart des procédés d’enrobage à sec sont conduits en mode discontinu. L’objectif de ce travail est donc de développer et d’étudier une opération d’enrobage à sec par un procédé continu innovant, une extrudeuse bi-vis corotative sans filière, constituant une rupture technologique dans son domaine. Dans le cadre de ce travail, des sphères de cellulose microcristalline, appelées particules hôtes sont enrobées avec soit des talcs de différentes granulométries soit du stéarate de magnésium, nommées particules invitées. Dans un premier temps, le comportement des particules hôtes est étudié dans le procédé. Les particules sorties du procédé sont analysées par microscopie électronique à balayage, par granulométrie laser et par voluménométrie. Pour la configuration de vis présentant que des éléments de transport, la vitesse de rotation des vis (25 à 200 rpm) et le débit d’alimentation (0,5 à 2 kg/h) choisis influencent le taux de remplissage dans le fourreau, et pour un taux supérieur à environ 14 % : la quantité de particules endommagées est négligeable. Un taux de remplissage faible favorise les frictions particules-particules ou particules-métal au niveau de l’entrefer. L’ajout de zones de mélanges dans la configuration des vis accentue ce phénomène de brisure par l’augmentation des contraintes de cisaillement. Par ailleurs, des masses retenues de la poudre dans le fourreau évoluent linéairement en fonction de la masse de poudre transportée en un tour de vis pour différentes configurations de vis. Ces relations laissent penser à l’existence d’un volume mort. Les mesures de distribution de temps de séjour mettent en évidence par l’application d’un modèle d’association de réacteurs idéaux, la présence d’écoulement piston et d’un volume mort. Dans un second temps, la faisabilité d’une opération d’enrobage à sec par le procédé étudié est analysée. Une couche d’enrobage continu de talc modifiant le comportement hydrophile des particules hôtes, est obtenue pour une vitesse de rotation de vis de 50 rpm et une configuration de vis cisaillante. Le type de particules invitées influence la morphologie de la couche d’enrobage : de type film avec le stéarate de magnésium et de type discret avec le talc micronisé. Néanmoins les propriétés de taille, d’écoulement, de compressibilité des particules composites sont semblables à celle des particules hôtes, seule la propriété de mouillabilité est modifiée. La présence de stéarate de magnésium diminue le temps de séjour des particules dans le procédé grâce à son caractère lubrifiant. / Dry particle coating with mechanical action allows the production of composite particles whose functionalities and physical properties, such as flowability, are improved thanks to the absence of solvent or binder. Currently, most of dry particle coating processes are carried out in a discontinous mode. The objective of this work is thus to develop and study a dry particle coating operation with a continuous innovative process, twin screw co-rotating extruder without die, constituting a technological rupture in this application field. For this, spherical particles of microcristalline cellulose, as host particles, are coated with either talc particles of two sizes or magnesium stearate particles (MgSt), as guest particles. Firstly, the host particles behaviour is studied in the process. The exiting particles are analyzed by scanning electronic microscopy, laser granulometry and tapping test. Regarding the transport configuration, the chosen screw speed (between 25 an 200 rpm) and the feed rate (between 0.5 and 2 kg/h) have an important influence on the filling level in the barrel. For a filling level superior to approximatly 14 %, the quantity of broken particles is not significant. A low filling level facilitates the particle-particle or particle-metal friction in the barrel gap. When more mixing zones are added to the screw configuration, the shear stresses increase and, therefore, the breakage particle phenomenon becomes more prominent. Futhermore, the retained powder mass increases linearly when the transported mass in one screw turn increases for all the screw configurations. These evolutions suggest the existence of a dead volume. The residence time distribution mesurements highlight, thanks to the application of flowing model, the presence of plug-flow and a dead volume. Secondly, the feasibility of using the process for dry particle coating is analyzed. A continuous coating layer of talc modifiying the hydrophilic behaviour of the host particles is obtained for a low screw rotation speed (50 rpm) and a screw configuration with one mixing zone. The type of guest particles influence the morphology of the coating layer: film layer with the MgSt particles and discontinous layer with the micronized talc. However, size, flow and compressibility of the coated particles are similar to the ones of the initial host particles, only the wettability properties are modified. The presence of MgSt decreases the particle mean residence time in the process thanks to its lubricant action.

Cette étude est dédiée à l'amélioration du design des microréacteurs gaz-liquide. Le terme de microréacteur correspond à des appareils composés de canaux dont les dimensions sont de l’ordre de quelques dizaines à quelques centaines de microns. Grâce à la valeur importante du ratio surface/volume, ces appareils constituent une issue prometteuse pour contrôler les réactions rapides fortement exothermiques, souvent rencontrées en chimie fine et pharmaceutique. Dans le cas des systèmes gaz-liquide, on peut citer par exemple les réactions de fluoration, d’hydrogénation ou d’oxydation. Comparés à des appareils conventionnels, les microréacteurs permettent de supprimer le risque d’apparition de points chauds, et d’envisager le fonctionnement dans des conditions plus critiques, par exemple avec des concentrations de réactifs plus élevées. En même temps, la sélectivité peut être augmentée et les coûts opératoires diminués. Ainsi, les technologies de microréacteurs s’inscrivent bien dans les nouveaux challenges auxquels l'industrie chimique est confrontée ; on peut citer en particulier la réduction de la consommation énergétique et la gestion des stocks de produits intermédiaires. Les principaux phénomènes qui doivent être étudiés lors de la conception d’un microréacteur sont le transfert de matière et le transfert thermique. Dans les systèmes diphasiques, ces transferts sont fortement influencés par la nature des écoulements, et l'hydrodynamique joue donc un rôle central. Par conséquent, nous avons focalisé notre travail sur l’hydrodynamique de l’écoulement diphasique dans les microcanaux et sur les couplages constatés avec le transfert de masse. Dans ce contexte, nous nous sommes dans un premier temps intéressés aux régimes d’écoulement et aux paramètres contrôlant la transition entre les différents régimes. Au vu des capacités de transfert de matière et à la flexibilité offerte en terme de conditions opératoires, le régime de Taylor semble le plus prometteur pour mettre en œuvre des réactions rapides fortement exothermiques et limitées par le transfert de matière. Ce régime d'écoulement est caractérisé par des bulles allongées entourées par un film liquide et séparées les unes des autres par une poche liquide. En plus du fait que ce régime est accessible à partir d’une large gamme de débits gazeux et liquide, l'aire interfaciale développée est assez élevée, et les mouvements de recirculation du liquide induits au sein de chaque poche sont supposés améliorer le transport des molécules entre la zone interfaciale et le liquide. A partir d'une étude de l’hydrodynamique locale d’un écoulement de Taylor, il s’est avéré que la perte de charge et le transfert de matière sont contrôlés par la vitesse des bulles, et la longueur des bulles et des poches. Dans l’étape suivante, nous avons étudié l'influence des paramètres de fonctionnement sur ces caractéristiques de l’écoulement. Une première phase de notre travail expérimental a porté sur la formation des bulles et des poches et la mesure des champs de vitesse de la phase liquide dans des microcanaux de section rectangulaire. Nous avons également pris en compte le phénomène de démouillage, qui joue un rôle important au niveau de la perte de charge et du transfert de matière. Des mesures du coefficient de transfert de matière (kLa) ont été réalisées tandis que l'écoulement associé était enregistré. Les vitesses de bulles, longueurs de bulles et de poches, ainsi que les caractéristiques issues de l’exploitation des champs de vitesse précédemment obtenus, ont été utilisées afin de proposer un modèle modifié pour la prédiction du kLa dans des microcanaux de section rectangulaire. En mettant en évidence l'influence du design du microcanal sur l’hydrodynamique et le transfert de matière, notre travail apporte une contribution importante dans le contrôle en microréacteur des réactions rapides fortement exothermiques et limitées par le transfert de matière. De plus, ce travail a permis d'identifier certaines lacunes en termes de connaissance, ce qui devrait pouvoir constituer l'objet de futures recherches. / The present project deals with the improvement of the design of gas-liquid microreactors. The term microreactor characterizes devices composed of channels that have dimensions in the several tens to several hundreds of microns. Due to their increased surface to volume ratios these devices are a promising way to control fast and highly exothermic reactions, often employed in the production of fine chemicals and pharmaceutical compounds. In the case of gas-liquid systems, these are for example direct fluorination, hydrogenation or oxidation reactions. Compared to conventional equipment microreactors offer the possibility to suppress hot spots and to operate hazardous reaction systems at increased reactant concentrations. Thereby selectivity may be increased and operating costs decreased. In this manner microreaction technology well fits in the challenges the chemical industry is continuously confronted to, which are amongst others the reduction of energy consumption and better feedstock utilization. The main topics which have to be considered with respect to the design of gasliquid μ-reactors are heat and mass transfer. In two phase systems both are strongly influenced by the nature of the flow and thus hydrodynamics play a central role. Consequently we focused our work on the hydrodynamics of the two-phase flow in microchannels and the description of the inter-linkage to gas-liquid mass transfer. In this context we were initially concerned with the topic of gas-liquid flow regimes and the main parameters prescribing flow pattern transitions. From a comparison of flow patterns with respect to their mass transfer capacity, as well as the flexibility offered with respect to operating conditions, the Taylor flow pattern appears to be the most promising flow characteristic for performing fast, highly exothermic and mass transfer limited reactions. This flow pattern is characterized by elongated bubbles surrounded by a liquid film and separated from each other by liquid slugs. In addition to the fact that this flow regime is accessible within a large range of gas and liquid flow rates, and has a relatively high specific interfacial area, Taylor flow features a recirculation motion within the liquid slugs, which is generally assumed to increase molecular transport between the gas-liquid interface and the bulk of the liquid phase. From a closer look on the local hydrodynamics of Taylor flow, including the fundamentals of bubble transport and the description of the recirculation flow within the liquid phase, it turned out that two-phase pressure drop and gas-liquid mass transfer are governed by the bubble velocity, bubble lengths and slug lengths. In the following step we have dealt with the prediction of these key hydrodynamic parameters. In this connection the first part of our experimental study was concerned with the investigation of the formation of bubbles and slugs and the characterization of the liquid phase velocity field in microchannels of rectangular cross-section. In addition we also addressed the phenomenon of film dewetting, which plays an important rôle concerning pressure drop and mass-transfer in Taylor flow. In the second part we focused on the prediction of gas-liquid mass transfer in Taylor flow. Measurements of the volumetric liquid side mass transfer coefficient (kLa-value) were conducted and the related two-phase flow was recorded. The measured bubble velocities, bubble lengths and slug lengths, as well as the findings previously obtained from the characterization of the velocity field were used to set-up a modified model for the prediction of kLa-values in μ-channels of rectangular cross-section. Describing the interaction of channel design hydrodynamics and mass transfer our work thus provides an important contribution towards the control of the operation of fast, highly exothermic and mass transfer limited gas-liquid reactions in microchannels. In addition it enabled us to identify gaps of knowledge, whose investigation should be items of further research.

Ce mémoire porte sur la mise au point de plateforme microfluidique couplée à la microscopie Raman confocale, utilisée dans des conditions d’excitation de la diffusion Raman (diffusion Raman exaltée de surface), dans le but d’obtenir une détection de très haute sensibilité d’espèces moléculaires sous écoulement dans des canaux de dimensions micrométriques. Ce travail a pour ambition de démontrer la faisabilité d’un couplage microscopie Raman/microfluidique en vue de la caractérisation in-situ et locale, des espèces et des réactions mises en jeu dans les fluides en écoulement dans les microcanaux. Nous avons utilisé un microcanal de géométrie T, fabriqué par lithographie douce, dans lequel sont injectées, à vitesse constante, des nanoparticules métalliques d’or ou d’argent dans une des deux branches du canal et une solution de pyridine ou de péfloxacine dans l’autre branche. La laminarité et la stationnarité du processus nous ont permis de cartographier la zone de mélange et de mettre en évidence l’exaltation du signal de diffusion Raman de la pyridine et de la péfloxacine, obtenue grâce aux nanoparticules métalliques, dans cette zone d’interdiffusion. L’enregistrement successif de la bande d’absorption des nanoparticules d’argent (bande plasmon) et du signal de diffusion Raman de la péfloxacine, en écoulement dans un microcanal, nous a permis d’établir un lien entre la morphologie des nanostructures métalliques, et plus précisément l’état d’agrégation des nanoparticules d’argent, et l’exaltation du signal Raman de la péfloxacine observé. Nous avons alors modifié la géométrie du canal afin d’y introduire une solution d’électrolyte (NaCl et NaNO3) et de modifier localement la charge de surface des colloïdes d’argent en écoulement. Nous avons ainsi confirmé que la modification de l’état d’agrégation des nanoparticules d’argent, induite par l’ajout contrôlé de solutions d’électrolytes, permet d’amplifier le signal SERS de la péfloxacine et d’optimiser la détection en microfluidique. Enfin, nous avons développé une seconde approche qui consistait à mettre en place une structuration métallisée des parois d’un microcanal. Nous avons ainsi démontré que la fonctionnalisation chimique de surface via un organosilane (APTES) permettait de tapisser le canal avec des nanoparticules d’argent et d’amplifier le signal Raman des espèces en écoulement dans ce même microcanal. / This thesis focuses on the development of a microfluidic platform coupled with confocal Raman microscopy, used in excitation conditions of Raman scattering (Surface enhanced Raman scattering, SERS) in order to gain in the detection sensitivity of molecular species flowing in channels of micrometer dimensions. This work aims to demonstrate the feasibility of coupling Raman microscopy / microfluidics for the in situ and local characterization of species and reactions taking place in the fluid flowing in microchannels. We used a T-shaped microchannel, made by soft lithography, in which gold or silver nanoparticles injected at constant speed, in one of the two branches of the channel and a solution of pyridine or pefloxacin in the other one. The laminar flow and the stationarity of the process allowed us to map the mixing zone and highlight the enhancement of the Raman signal of pyridine and pefloxacin, due to the metallic nanoparticles, in the interdiffusion zone. The recording of the both absorption band of the silver nanoparticles (plasmon band) and the Raman signal of pefloxacin, flowing in microchannel, allowed us to establish a link between the shape of the metallic nanostructure, and more precisely the silver nanoparticle aggregation state, and the enhancement of the Raman signal of pefloxacin observed. We then changed the channel geometry to introduce an electrolyte solution (NaCl and NaNO3) and locally modify the surface charge of the colloids. We have put in evidence that the change of the silver nanoparticle aggregation state, induced by the controlled addition of electrolyte solutions, could amplify the SERS signal of pefloxacin and thus optimizing the detection in microfluidics. At last, we established second a approach that consists in the metallic structuring of microchannel walls. This has shown that the surface chemical functionalization through organosilanes (APTES) allowed the pasting of the channel with silver nanoparticles, thus amplifying the Raman signal of the species flowing within the same microchannel.