Une combinaison entre l’assemblage de monocouches au sommet de nano-cristaux d’or et la microscopie à sonde locale permet d’explorer l’interaction entre les molécules actives et son milieu, mais aussi démontrer expérimentalement une diode moléculaire peut travailler à haute fréquence. La fabrication des nanocristaux d’or par lithographie électronique rapide nous a permis leur caractérisation par des techniques nécessitant des surfaces millimétrique, mais également par des techniques en champ proche. La détection electrochimique d’un petit nombre de molécules par nanocrystal prévoit d’intéressantes recherches futures sur l’attache et la détection de molécules uniques sur la nano-particule d’or. D’un côté, cette étude confirme une théorie récente: les effets coopératifs entre les molécules ont un effet d’asymétrie sur « la courbe d’histogramme de conductance ». D’un autre côté, des théories d’électrochimie ont été utilisées pour investiguer les effets d’interaction entre molécules avec groupe redox et l’écart-type de l’énergie moléculaire. Cette étude nous a permis d’extraire des gammes d’énergie de couplage entre molécules, un premier pas vers une estimation quantitative expérimentale de ce paramètre clé pour les applications en électronique organique. A l’aide d’un AFM couplé à un système de mesure en hyperfréquences, nous mesurons les propriétés électroniques à l’échelle nanométrique. Nous prouvons une diode moléculaire à 18 GHz avec un ratio de redressement de 12 dB (facteur 4) à cette fréquence. Des petites capacitances, dans la gamme de l’aF ont en particulier permis d’observer ce comportement à hautes fréquences. / An attractive combination of self-assembled monolayers on top of “Au” single crystal Nanoparticles (AuNp) and Scanning Probe Microscopies permits to explore the interaction between active molecules in the junction, as well as with the media. At the same time, we demonstrate the experimental proof of a molecular rectifying diode working at gigahertz frequency. Device fabrication by fast e-beam lithography allows their characterization by techniques that may need millimeter scale surfaces as well as by near field Scanning Probe Microscopies. Detection of a little number of molecules per AuNP promises interesting future research in the challenge of grafting and detecting single molecules per nanoparticle. On the one hand, this investigation confirms a recent theoretical prediction that cooperative effects between molecules may have an effect on the asymmetry of the conductance histogram line shape. On the other hand, established electrochemical theories are exploited to investigate similar factors such as interaction between redox molecules and the modification of the energy level of molecular orbitals. This study permits extracting a range of coupling energies between molecules that may be a first step towards the quantitative experimental estimation of this key parameter in molecular electronics. Thanks to an AFM connected to Network analyzer, we characterize a molecular diode operating at high frequency to 18 GHz with a rectification ratio of 12 dB (factor 4) at this frequency. Small capacitances in the order of few aF permit to see this behavior at high frequencies.

Dans cette thèse, nous étudions la diffusion cohérente de la lumière se propageant dans un milieu désordonné. Nous nous intéressons à des phénomènes tels que la super- et sousradiance et la localisation d’Anderson qui sont liées aux interférences et au désordre spatial. Cependant, la différence fondamentale entre la sousradiance et la localisation d'Anderson doit encore être clarifiée. Cette thèse donne de nouvelles idées pour la compréhension de ces phénomènes et nous présentons une nouvelle méthode pour observer la localisation d'Anderson. On développe un modèle à champ moyen qui ne contient pas de désordre, et nous montrons que super- et sousradiance ne nécessitent pas de désordre contrairement à la localisation d’Anderson. Dans ce travail théorique, le couplage entre la lumière et les atomes est réduit à une matrice de couplage entre les atomes en calculant la trace sur les degrés de liberté de la lumière, ce qui nous amène à un problème linéaire pour les dipôles atomiques. L'étude des valeurs propres et des modes propres de cette matrice permet de déterminer des modes super- et sousradiant, et de sonder la transition de phase de localisation avec une scaling analysis. De plus, le lien avec l'expérience est fait en montrant que les fluctuations de l’intensité augmentent à travers la transition de localisation. Le système est étudié en régime stationnaire, quand le milieu est continûment chargé par un laser et que celui-ci atteint l’équilibre, et en dynamique, quand le laser est éteint et que le milieu se décharge de l’énergie stockée. Enfin, nous présentons un travail préliminaire qui montre que le désordre diagonal peut être une bonne stratégie pour atteindre la localisation d’Anderson. / In this thesis, we investigate the coherent scattering of light propagating in a random medium. We are interested in phenomena like the super- and subradiance and Anderson localization that are related to waves interferences and spatial disorder. However, the fundamental difference between subradiance and Anderson localization still needs to be clarified. This thesis gives new elements for the understanding of these phenomena and we present a new method to observe Anderson localization. A mean-field model that does not contain disorder is developed, and we show that super- and subradiance do not require disorder whereas Anderson localization does. In this theoretical work, the coupling between the light and many atoms is reduced to a coupling matrix between the atoms by tracing over the degrees of freedom of the light, which results in a linear problem for the atomic dipoles. The study of the eigenvalues and eigenmodes of this matrix then allows to determine the super- and subradiant modes, and to probe the Anderson localization phase transition with a scaling analysis. Furthermore, the link to the experiment is realized by showing that the intensity fluctuations present an increase at the localization transition. The system is studied in the steady-state regime when the medium is continuously charged by a laser until reaches a stationary regime, and the decay dynamics, when the laser is switched off, so the cloud releases the energy stored. Finally, we present a preliminary work that shows that the diagonal disorder might be a good strategy to reach Anderson localization.

Ce travail de thèse présente une étude numérique et théorique de l’influence des effets coopératifs sur la localisation de la lumière dans des vapeurs atomiques, suivie d’une étude expérimentale de ces effets coopératifs dans le régime de diffusion multiple dans des nuages d’atomes froids dilués. Le premier chapitre décrit le modèle que nous utilisons, basé sur l’Hamiltonien effectif d’interaction matière rayonnement, afin d’étudier numériquement la localisation de la lumière et les effets coopératifs. Nous discutons également des différences fondamentales existant entre la situation réelle où la lumière est assimilée à une onde vectorielle et l’approximation scalaire plus facile à traiter analytiquement. Le deuxième chapitre se concentre sur la présentation des résultats numériques complétée d’une comparaison systématique entre les cas scalaire et vectoriel. Nous remarquons dans cette partie que l’approximation scalaire, valable dans la limite des milieux spatialement dilués, présente des différences drastiques avec le cas vectoriel lorsque nous considérons des milieux spatialement denses. Nous n’observons pas également d’indications suffisantes nous permettant de discriminer le fait que les effets coopératifs ne soient pas à la base des mécanismes de localisation de la lumière. Dans la dernière partie nous nous intéressons expérimentalement aux signatures des effets coopératifs dans le régime de diffusion multiple en confrontant à nos résultats expérimentaux plusieurs approches théoriques tenant compte ou pas des effets d’interférences. / In this thesis we present a numerical and theoretical study of the interplay between cooperative effects and light localization in atomic vapour, completed by an experimental study of these cooperative effects for dilute cold atom clouds in the multiple scattering regime. The first chapter describes the model we use, based on the light matter effective Hamiltonian, in order to investigate numerically light localization and cooperative effects. We also discuss the fundamental differences existing between the real situation where light is considered as a vector wave and its scalar approximation easier to treat analytically. The second chapter focuses on the numerical results where we compare systematically the scalar and the vector cases. We show that the scalar approximation, valid for spatially dilute systems, leads to drastic differences compared to the vector case when we consider spatially dense clouds. We also do not observe sufficient proofs to establish that cooperative effects are not at the origin of light localization mechanisms. In the last chapter we investigate experimentally the signatures of cooperative effects in the multiple scattering regime, comparing our results to several theoretical approaches taking or not into account interference effects related to the wave nature of light.

La situation énergétique actuelle impose le développement de technologies qui utilisent des énergies renouvelables pour limiter la dépendance aux ressources fossiles et diminuer l’impact de l’activité humaine sur le changement climatique. Parmi ces technologies, le solaire thermodynamique utilise l’énergie solaire pour chauffer un absorbeur, l’énergie de cet absorbeur étant alors convertie en électricité à travers un cycle thermodynamique classique. L’amélioration des performances de cette technologie passe par la conception d’absorbeurs capables de fonctionner efficacement à haute température. Dans ce travail de thèse, nous explorons deux voies différentes dans ce but.La première est basée sur la conception de structures multicouches optimisées par algorithme génétique. Nous montrons que ces structures permettent d’obtenir un rendement supérieur à 80 %, valeur très proche des limites fondamentales, démontrant ainsi leur fort potentiel pour le solaire thermodynamique.La seconde voie est basée sur l’optimisation des interactions électromagnétiques dans des structures plasmoniques à base de nanoparticules métalliques. Ces structures sont le siège d’effets coopératifs qui peuvent exalter très fortement les pertes dans la structure. Ces mécanismes sont mis à profit pour concevoir des absorbeurs à base de réseaux binaires de nanoparticules d’or et d’argent dispersées dans une matrice transparente. / The current energy situation requires the development of technologies that use renewable energy sources to reduce the dependence on fossil fuels and the impact of human activity on climate change. Among these technologies, thermodynamic solar power uses solar energy to heat an absorber, whose heat is then converted into electricity through a classical thermodynamic cycle. The improvement of the performances of this technology requires the design of absorbers able to operate strongly at high temperature. In this thesis, we explore two different ways for this purpose.The first is based on the design of multilayer structures optimized by a genetic algorithm.We will see that these structures lead to an efficiency higher than 80 %, very close to the fundamental limits, demonstrating so their strong potential for thermodynamic solar technology. The second way is based on the optimization of electromagnetic interactions inside plasmonic nanostructures composed of metal nanoparticles. These structures are the site of cooperative effects between nanoparticles that can exalt strongly losses inside the structure. These mechanisms are exploited to design absorbers based on binary networks made with nanoparticles of gold and silver dispersed in a transparent matrix.

Ce travail de thèse présente une étude numérique et théorique de l'influence des effets coopératifs sur la localisation de la lumière dans des vapeurs atomiques, suivie d'une étude expérimentale de ces effets coopératifs dans le régime de diffusion multiple dans des nuages d'atomes froids dilués. Le premier chapitre décrit le modèle que nous utilisons, basé sur l'Hamiltonien effectif d'interaction matière rayonnement, afin d'étudier numériquement la localisation de la lumière et les effets coopératifs. Nous discutons également des différences fondamentales existant entre la situation réelle où la lumière est assimilée à une onde vectorielle et l'approximation scalaire plus facile à traiter analytiquement. Le deuxième chapitre se concentre sur la présentation des résultats numériques complétée d'une comparaison systématique entre les cas scalaire et vectoriel. Nous remarquons dans cette partie que l'approximation scalaire, valable dans la limite des milieux spatialement dilués, présente des différences drastiques avec le cas vectoriel lorsque nous considérons des milieux spatialement denses. Nous n'observons pas également d'indications suffisantes nous permettant de discriminer le fait que les effets coopératifs ne soient pas à la base des mécanismes de localisation de la lumière. Dans la dernière partie nous nous intéressons expérimentalement aux signatures des effets coopératifs dans le régime de diffusion multiple en confrontant à nos résultats expérimentaux plusieurs approches théoriques tenant compte ou pas des effets d'interférences.

Les transformations physiques et chimiques qui apparaissent au sein de milieux granulaires réactifs induisent des réorganisations dynamiques et structurelles importantes. Largement utilisés pour des applications industrielles, le comportement de ces matériaux en évolution doit être compris. Dans ce travail, nous étudions expérimentalement les réarrangements d'un empilement granulaire modèle soumis à des transformations localisées d'un ou plusieurs grains. Les dispositifs expérimentaux mis au point permettent un suivi bidimensionnel de la structure environnante alors qu'un ou plusieurs grains réduisent de tailles et/ou sont tirés hors de l'empilement. La réponse moyenne du matériau aux temps longs s'apparentent aux écoulements quasi-statiques couramment observés dans les silos. Le comportement instantané de l'empilement est quant à lui très hétérogène dans l'espace et dans le temps. Il présente une dynamique intermittente avec des évènements décorrélés en temps et des ampleurs distribuées en loi de puissance. Les tailles des grains en évolution jouent un rôle important sur la réponse dynamique de l'empilement granulaire notamment en lien avec l'apparition de phénomènes de structuration pour les plus petits intrus. Par ailleurs, la présence d'un second grain en évolution à proximité d'un premier génère des effets coopératifs. Une distance caractéristique de séparation pour l'émergence de ces phénomènes est mise en évidence, elle ne dépend que de l'empilement et non de la taille des grains en évolution. Enfin, les évolutions instantanées des fractions volumiques locales montrent des distributions similaires suggérant un unique mécanisme de réarrangements structuraux. / Physical and chemical transformations appearing in reactive granular media yield strong dynamical and structural reorganizations. Widely used for industrial applications, the behavior of these evolving materials needs to be understood. In this work, we experimentally study the rearrangements of a model granular packing undergoing localized transformations of one or several grains. The experimental setups allow a two-dimensional tracking of the surrounding structure while one or several grains are either reducing in size or being pulled out of the packing. The average long-term response of the material is similar to quasi-static flows commonly observed in silos. The instantaneous behavior of the packing is heterogeneous in space and time. It shows an intermittent dynamic with events decorrelated in time whose amplitudes are power-law distributed. The sizes of the evolving grains play an important role on the dynamical response of the granular packing by the appearance of arches for the smallest intruders. Moreover, the presence of a second evolving grain generates cooperative effects. A characteristic distance between the two intruders is found, it does depend on the packing properties and not on the size of the evolving grains. Finally, instantaneous evolutions of local densities show similar distributions suggesting a unique mechanism in terms of structural reorganizations.

L’interaction entre la lumière et un nuage atomique désordonné et dilué donne lieu à des effets de cohérence collectifs dus à l’interaction des dipôles induits par le biais du champ lumineux. L'influence de tels effets de cohérence en diffusion multiple suscite beaucoup d’intérêt. Nous présentons deux modèles théoriques qui décrivent ces effets de cohérence dans différents régimes de diffusion. Le traitement du processus à travers un développement en ordres successifs de diffusion nous permet de mettre en évidence la contribution du premier et second ordres ainsi que l'interférence entre les champs diffusés qui en résultent. Dans le régime de diffusion multiple, nous montrons que la force de pression de radiation n'est pas une bonne observable pour sonder les effets coopératifs. Par ailleurs, nous mettons en évidence une surprenante cohérence de phase qui suggère une persistance des effets coopératifs en diffusion multiple. Cela pourrait être le résultat d'une synchronisation entre les dipôles atomiques couplés. Dans une deuxième partie, nous étudions l'effet d'une déformation de l'algèbre de Weyl-Heisenberg sur l'intrication des états cohérents. Une telle approche permet de décrire la décohérence dans des systèmes quantiques intriqués soumis à une perturbation extérieure. Nous construisons des états cohérents déformés intriqués et nous calculons leur concurrence. Nous montrons que la déformation de l'algèbre pourrait avoir un impact non négligeable sur la qualité de l'intrication bipartie des états cohérents, si cette dernière n'est pas maximale. / This work is devoted on the one hand to the investigation of coherence effects in multiple scattering of light by an atomic cloud and on the other hand to the entanglement of a deformed coherent state. The interaction between light and a dilute disordered atomic cloud gives rise to collective coherent effects due to the interaction of the induced dipoles via the external field. The behavior of such coherent effects in multiple scattering regime is an important question for various physical systems. We present two theoretical models describing those coherence effects in different scattering regimes. The scattering order expansion treatment of light scattering allows us to highlight the role of the first and second scattering orders as well as the interference between the resulting scattered fields. In the multiple scattering regime we show that the radiation pressure force is not a good observable to probe cooperative effects. Furthermore, we discover a surprising phase coherence that hints that collective effects may survive in multiple scattering regime. That could be due to a synchronization between the induced atomic dipoles. In a second part, we study the effect of an algebra deformation on entangled coherent states. Such an approach allows to describe decoherence in perturbed entangled quantum systems. We construct a deformed coherent state and calculate their concurrence. We show that algebra deformation could have a non negligible impact on bipartite entangled coherent states if those later are not maximally entangled.

Le problème de l'interaction de N atomes avec un faisceau laser et les modes du vide peut donner lieu à de nombreux phénomènes intéressants concernant l’émission spontanée de la lumière et sa propagation dans l’échantillon. Les effets coopératifs, par exemple, tels que la super- et la sous-radiance, sont des effets liés à la cohérence créée entre les atomes lorsqu'un photon est émis spontanément par un seul atome excité. La super-radiance peut être définie comme le renforcement de l'émission spontanée due à une interférence constructive de la lumière diffusée. Son homologue, la sous-radiance, est le piégeage d'une partie de la lumière restante en raison d'interférences destructives. Dans les atomes froids, certains travaux théoriques antérieurs prédisent et caractérisent ces deux effets coopératifs dans un nuage atomique large et diluée, dans le régime des faibles intensités et à grands désaccords du laser incident. Le modèle théorique est un modèle de dipôles couplés pour atomes à deux niveaux pilotés par un champ de faible intensité et dans l'approche scalaire. L'expérience consiste à mesurer les taux de d’décroissance super- et sous-radiants à partir de l’intensité temporelle émise après la coupure du laser incident en régime stationnaire. Notre schéma expérimental consiste en un piège magneto-optique d’atomes de rubidium 87 à grandes épaisseurs optiques à résonance. Un faisceau sonde excite les atomes proches de la raie D2. L’intensité émise est détectée par un détecteur de photons uniques dépourvu d’afterpulsing et une procédure d’étalonnage nous permet de déterminer l’épaisseur optique résonante du nuage et sa température. Dans ce travail, nous rapportons l’observation expérimentale de la super- et sous-radiance dans un grand nuage d’atomes froids. Pour la sous-radiance, le résultat principal est l’évolution linéaire du temps caractéristique avec l’épaisseur optique résonante du nuage et son indépendance du désaccord. Pour la super-radiance, on observe la super-radiance en dehors de la direction vers l’avant. Nous vérifions la validité de nos interprétations avec les prédictions du modèle de dipôles couplés. Finalement, nous discutons l’interaction entre la sous-radiance et le piégeage de radiation, ainsi que des prévisions théoriques concernant : la configuration d’un nuage phasé, pour contrôler l’émission de l’amplitude sousradiante ; et les effets de température, où la sous-radiance s’avère robuste dans une large gamme de températures. / The problem of the interaction of N atoms with a laser beam and vacuum modes can give rise to many interesting phenomena concerning the spontaneous emission of light and its propagation in the medium. The cooperative effects, for example, such as superadiance and subradiance, are effects related to the coherence created between the atoms when a photon is emitted spontaneously by a single excited atom. Superradiance can be defined as the enhancement of the spontaneous emission due to constructive interference of the scattered light. Its counterpart, subradiance, is the trapping of some remaining light due to destructive interference. In cold atoms, some previous theoretical works predict and characterize these two cooperative effects in a large and diluted atomic cloud, in the regime of low intensities and large detunings of the incident laser. The theoretical model is a coupled-dipole model for two-level atoms driven by a low-intensity field and in the scalar approach. The experiment consists in measuring the super- and subradiant decay rates from the temporal emitted intensity after the switch off of the incident laser in the steady state. Our experimental setup consists in a magneto-optical trap of rubidium 87 atoms at large resonant optical thicknesses. A probe beam excites the atoms close to the D2 line. The intensity emitted is detected by a single photon detector with no afterpulsing and a calibration procedure allows us to determine the resonant optical thickness of the cloud and its temperature. In this work, we report the experimental observation of super- and subradiance in a large cloud of cold atoms. For subradiance, the main result is the linear evolution of the characteristic time with the resonant optical thickness of the cloud and its independence of the detuning. For superradiance, we observe superradiance out of the forward direction. We verify the validity of our interpretations with the predictions of the coupled-dipole model. Finally, we discuss the interplay of subradiance and radiation trapping, as well as theoretical predictions for: a setup of a phased cloud, to control the subradiant amplitude emission; and temperature effects, where subradiance is shown to be robust in a large range of temperatures.

Ce travail de thèse concerne d'une part l'étude théorique et expérimentale des effets coopératifs dans les nuages d'atomes froids dilués et, d'autre part, le développement d'un piège dipolaire pour comprimer le nuage vers les régimes denses afin d'étudier la compétition entre les effets coopératifs et la localisation forte. Le premier chapitre montre comment un système de N atomes interagissant via le champ électromagnétique donne naissance aux effets coopératifs : superradiance, sousradiance, déplacement de Lamb collectif. En considérant la situation où les atomes sont pilotés par un champ laser extérieur, nous montrons comment les effets coopératifs se manifestent et calculons la force de pression de radiation collective s'exerçant sur le centre de masse du nuage. Le phénomène de sousradiance est ensuite étudié en considérant la relaxation du système après avoir coupé le laser. Le deuxième chapitre traite l'étude expérimentale des effets coopératifs en mesurant la force de pression de radiation coopérative. Les mesures sont en bon accord avec le modèle théorique développé précédemment. Enfin, le dernier chapitre décrit la réalisation d'un piège dipolaire croisé, désaccordé dans le bleu, dont la taille peut être ajustée dynamiquement pour comprimer le nuage dans les régimes de forte densité.