Ce travail de thèse peut être divisé en deux parties. Dans la première partie on présente une étude de la filamentation d'impulsions laser femtoseconde dans les milieux Kerr transparents passifs et amplificateurs; les résultats principaux de cette partie sont les suivants: mise en place d'une nouvelle technique (P-scan) pour l'étude des différents régimes de propagation non linéaire d'une impulsion femtoseconde dans les gaz (chapitre III), et mise en évidence de la possibilité d'augmenter l'énergie et la puissance transportées par un seul filament, bien au dessus du seuil d'apparition de multi-filaments (chapitres IV et V). Dans la deuxième partie, on étudie le plasma généré par filamentation en tant que source de radiation électromagnétique secondaire, dans les bandes Ter! ahertz et Radiofréquences. L'étude du filament comme source de radiation Terahertz est décrit dans les chapitres VI, VII et VIII ; elle a amené à la découverte d'un nouveau mécanisme d'émission radiale en présence d'un champ électrique statique longitudinal le long de l'axe du filament. Nous avons aussi découvert un nouveau mécanisme d'émission Terahertz en l'absence de champ appliqué; cette fois la radiation est émise vers l'avant dans un cône fermé autour de l'axe de propagation du filament. Le mécanisme d'émission, modélisé en collaboration avec le Prof. Tikhonchuk de l'Université de Bordeaux 1, s'est révélé être en très bon accord avec les observations expérimentales. Enfin, nous avons mis en évidence la possibilité de transformer un canal de plasma produit par la! ser en une antenne dipolaire, qui peut émettre des radiof! réq uences. Ce sujet est décrit dans le chapitre IX.

Dans ce mémoire, j'étudie la physique des milieux denses, plasmas ou solides, en utilisant la spectroscopie d'absorption de rayonnement X. Au moyen de sources produites par interaction laser-matière, nous avons mesuré les spectres d'absorption de plasmas d'aluminium et brome, ainsi que ceux du dioxyde de vanadium (VO2). Les mesures des co-efficients d'absorption permettent de sonder la matière dense et d'étudier ses propriétés. Les expériences sont réalisées suivant le même principe : elles utilisent un schéma expérimental identique, appelé pompe-sonde. Lorsque que la matière est dense, l'absorption d'un atome est modifiée par le milieu environnant. Dans un plasma, ce sont principalement les transitions lié-lié qui sont influencées : les profils des raies spectrales sont modifiés. Dans un solide, les positions des atomes voisins de l'atome absorbeur modifient la structure des seuils d'absorption (transition lié-libre). L'étude de cette structure permet de mesurer les paramètres du matériau, et donne des informations comme l'état des bandes électroniques ou encore les distances interatomiques. Les expériences réalisées au LULI ont permis de sonder des plasmas dans le régime mal connu de la Warm Dense Matter. Un des paramètres clés, est que le plasma est caractérisé de manière indépendante (diagnostic FDI). Cela permet une meilleure comparaison de l'absorption mesurée avec un calcul réalisé avec le modèle numérique OPA-S. Les expériences réalisées à l'INRS ont mené à la réalisation d'un système expérimental ayant les caractéristiques permettant l'étude de la dynamique de solides présentant des transitions de phase ultra- rapide. Pour cela, nous avons utilisé le dioxyde de vanadium comme système modèle permettant de tester la faisabilité de la méthode.

Dans ce travail, les propriétés optiques non linéaires de différentes nanostructures métalliques à base d'or et d'argent sont étudiées. En particulier, une attention particulière est portée à la nature cohérente ou incohérente de la réponse. Pour cela, la technique de la Génération du Second Harmonique (SHG) est employée. C'est en effet l'une des méthodes optiques non linéaires les plus simples pour mettre en évidence cette nature cohérente ou incohérente de la réponse. Les échantillons utilisés pour cette mise en évidence sont constitués d'une part par des films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques d'alliages du type AuAg de différentes fractions molaires en or pour la réponse incohérente et d'autre part par des réseaux de nanocylindres d'or de différentes tailles disposés selon trois configurations géométriques (carrée, hexagonale et aléatoire) sur un substrat pour la réponse cohérente. La majeure partie du travail est dévolue à l'étude de la propagation et du doublage de fréquence en régime de faisceaux gaussiens et impulsions courtes dans les films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques en raison de phénomènes supplémentaires observés simultanément à la conversion de fréquence : absorption et réfraction non linéaire, phase de Gouy... Par la méthode des franges de Maker, les valeurs absolues des composantes de la susceptibilité non linéaire d'ordre 2 de ces films sont mesurées puis les valeurs absolues de l'hyperpolarisabilité quadratique des nanoparticules sont estimées sur la base d'un modèle de réponse incohérente. Enfin, une étude préliminaire sur la génération de continuum de lumière est présentée. La nature cohérente de la réponse SHG est recherchée dans les réseaux de nanocylindres. Nous montrons que l'origine de la réponse est associée à l'existence de défauts de surface dans ces nanostructures et donc conserve un caractère incohérent. Toutefois, nous avons pu mettre en évidence des effets associés à la taille des nanocylindres et à l'organisation des nanocylindres sur le substrat, ce dernier effet étant attaché à un caractère cohérent de la réponse

Proefschrift Universiteit van Amsterdam. / Met bibliogr., lit. opg. - Met samenvatting in het Nederlands.

Cette thèse étudie l'interaction de nanopointes avec des impulsions laser ultracourtes pour observer l'émission photo-assistée d'électrons. Plusieurs mécanismes physiques entrent en jeu, chacun ayant une signature unique identifiable dans le spectre d'énergie des électrons. Nous avons développé une nouvelle expérience pour observer et identifier ces mécanismes d'émission. Ceci inclut le développement complet d'un système laser flexible (notamment un amplificateur optique non colinéaire (NOPA) haute cadence), une chambre ultra-vide avec détecteur d'électrons (mesure de spectre d'électrons et carte 2D de l'émission) et un dispositif de nanopositionnement de la pointe dans le foyer du laser, et enfin la fabrication et caractérisation de pointes diverses (en collaboration avec les laboratoires CEMES (Toulouse) et GPM (Rouen)). Nous avons observé l'émission photo-induite d'électrons à partir de nanopointes de différents matériaux (tungstène, argent, et une nouvelle pointe formée autour d'un nanotube de carbone unique). Nous avons confirmé l'observation de pics ATP (signature de la photoémission au dessus du seuil) sur une pointe de tungstène. Nous avons détecté la première émission induite par laser à partir de nanocône de carbone unique. Enfin, nous avons observé un plateau dans le spectre d'énergie des électrons d'une pointe d'argent, signature de la recollision et rediffusion des électrons sur la pointe. Pour identifier et caractériser ces mécanismes, des études variées ont été faites en fonction de la tension appliquée sur la pointe, du taux de répétition du laser, de sa polarisation, de sa puissance et de sa longueur d'onde. En étudiant la forme du spectre des photoélectrons, nous avons pu extraire des informations sur l'interaction: le facteur d'amplification du champ laser proche de la nanopointe et la probabilité d'absorption d'un photon au dessus du seuil. / This thesis concerns the interaction of a sharp nanotip with an ultrashort laser pulse for the observation of emission of photoelectrons. An electron can be emitted from a sharp nanotip system by many different mechanisms. Each mechanism gives a unique signature that can be identified by the photoelectron energy spectrum. We developed a new experiment to observe and identify these emission mechanisms. This consists of a flexible laser system (including the development of a high repetition rate, variable repetition rate noncollinear optical parametric amplifier (NOPA)), ultra high vacuum chamber, electron detector (electron spectrometer with 2D resolution), nanopositioning of a sharp nanotip in the focus of the laser, and fabrication of these nanotip samples in a variety of materials (in collaboration with CEMES (Toulouse) and GPM (Rouen)). We observed the emission of photoelectrons from various nanotips based on different materials: tungsten, silver, and a new type of carbon-based nanotip formed around a single carbon nanotube. We confirm the observation of above threshold photoemission (ATP) peaks from a tungsten nanotip. We detected the first laser induced electron emission from a carbon cone based on a single carbon nanotube. We observed a plateau in the electron spectra from a silver nanotip, the signature of electron recollision and rescattering in the tip. Various studies were performed in function of the voltage applied, repetition rate of the laser, laser polarization, energy and wavelength of the laser in order to understand these phenomena. From spectral features we were able to extract information about the system such as the enhancement factor of the laser electric field near the nanotip and the probability of above threshold photon absorption. Comparisons of the various spectra observed allowed us to spectrally identify the mechanisms for photoemission for tip based systems.

Dans cette thèse, nous étudions les applications aux mesures de précision à la limite quantique d'un peigne de fréquence optique dans le régime femtoseconde, ainsi que les fluctuations de sa structure spectrale. Pour cela, nous utilisons un formalisme emprunté au domaine de l'optique quantique. Nous démontrons que la structure du peigne peut effectivement être décomposée sur une base de modes, dont chacun est relié à un paramètre physique. À l'aide de mesures projectives, nous montrons qu'il est alors possible d'accéder à une information portée par le champ électromagnétique (tel le délai temporel d'une impulsion), ainsi qu'aux fluctuations de la source laser (en analogie, la gigue temporelle). Finalement, nous proposons l'élaboration d'un système pour générer deux faisceaux quantiques "comprimés en temps", puisqu'ils permettent de mesurer un délai avec une sensibilité accrue par rapport à l'utilisation de ressources classiques. / In this thesis, we investigate the usage of an optical femtosecond frequency comb for precision measurements at the quantum limit, as well as the fluctuations of the combs structure. We use a formalism that is borrowed from quantum optics to describe classical phenomenon. We show indeed that the comb structure can be decomposed on a basis of modes, where each of these is attached to a given physical parameters. In a projective measurement scheme, we show that it is then possible to measure an information carried by the electromagnetic field (such as a delay in time) as well as fluctuations from the laser source (in that example, the timing jitter). We finally propose a scheme to generate two beams that are "squeezed in time", since they allow to measure a delay with a better sensitivity than using classical resources.

Cette thèse présente le développement d'un système de balayage de caméra à balayage de fente parfaitement synchronisé avec un laser impulsionnel femtoseconde. Cette application des photoconducteurs rapides ("commutateurs Auston") haute tension, permet d'obtenir des résolutions de caméra à balayage de fente subpicoseconde en mode d'accumulation d'images, avec des lasers d'énergie quelques centaines de microJoules par impulsion. Deux autres applications de ces photoconducteurs haute tension sont étudiées : - La commutation optique par une cellule de Pockels ultra-rapide de temps de montée inférieure à 100ps ayant une gigue temporelle inférieure à 2ps. - La stabilisation en énergie des impulsions laser ultrabrèves, coup par coup, à l'aide d'une cellule de Pockels commandée par un photoconducteur. Le photoconducteur (commandé en avance par une impulsion extraite de l'impulsion principale) commande la cellule de Pockels à diminuer les fluctuations. Une première expérience montre une amélioration d'un ordre de grandeur (de 7% à 0.7%). Parallèlement, une application du filtre acousto-optique dispersif programmable (Dazzler TM) à la mesure de la phase spectrale des impulsions femtosecondes est présentée. Les méthodes de mesures temporelles résultant d'un filtrage linéaire suivi d'une détection non linéaire, il est possible de réaliser la fonction de filtrage linéaire par le Dazzler TM remplaçant le montage optique souvent complexe. Il a été ainsi réalisé expérimentalement pour la première fois des mesures d'autocorrélation en bande de base et d'interférométrie spectrale à décalage par transformée de Fourier (Time-domain SPIDER).

L'avènement de la physique attoseconde a amené de nouveaux challenges tant expérimentaux que théoriques. En effet, l'observation de processus dynamiques, intervenant aux échelles de temps intrinsèques des mouvements des charges aux échelles atomiques, permet d'envisager des nouveaux processus pour lesquels le rôle des corrélations et des couplages non-adiabatiques deviennent primordiaux. Les travaux présentés dans ce manuscrit s'inscrivent dans le cadre de l'étude des molécules complexes, en particulier carbonées, soumises à une impulsion lumineuse courte. Pour de telles échelles de temps (femtoseconde / attoseconde) et d'énergie (IR / UVX), les principales approximations permettant l'étude des systèmes électroniques ne sont plus valides. Cette thèse présente les simulations théoriques réalisées permettant l'étude théorique de molécules dans de telles conditions. L'étude des dynamiques de migration de charges corrélées au sein des molécules de benzène, de différents hydrocarbures aromatiques polycycliques ainsi qu'au sein de molécules d'intérêt biologique telles que la phénylalanine, a été réalisée. Ce type de dynamiques n'a jamais pu être observé expérimentalement. Une attention particulière a donc été portée à la faisabilité d'une expérience dans le cas de la molécule de benzène. Les relaxations non-adiabatiques de la molécule de naphtalène soumise à une impulsion UVX ont été étudiées. Enfin, les dynamiques à l'échelle du cycle optique, rencontrées par un groupe de molécules de taille intermédiaire soumis à une impulsion IR, ont été abordées. Ces simulations ont permis d'interpréter des expériences pompe-sonde réalisées par des membres de notre équipe / The advent of attosecond physics has brought new experimental and theoretical challenges. Indeed, the observation of dynamic processes occurring at the intrinsic time scale of charge motion at atomic scale, allows to consider new processes for which the role of correlations and non-adiabatic couplings become primordial. The work presented in this manuscript falls in the context of the study of complex molecules subject to a short light pulse. For such time (femtosecond / attosecond) and energy scales (IR / XUV), the main approximations that permit the study of electronic systems are no longer appropriate. In this thesis, we present the simulations realized for the theoretical study of molecules in such conditions. We studied the correlated charge migration dynamics in several molecules like the benzene, different polycyclic aromatic hydrocarbons and molecules of biological interest such as phenylalanine. This kind of dynamics has never been observed experimentally. Hence, a particular attention was paid to the feasibility of an experiment in the case of the benzene molecule. The non-adiabatic relaxations of the naphthalene molecule subjected to a XUV pulse were also studied. Finally, dynamics occurring at the optical cycle time scale experienced by a group of medium-sized molecules subject to an IR pulse, were discussed. These simulations were used to interpret pump-probe experiments made by members of our team

La structuration laser femtoseconde (fs) de verres d’oxydes est un domaine de larecherche en pleine expansion. L’interaction laser-matière est utilisée pour sa facilité de miseen oeuvre et les nombreuses applications découlant de la fabrication des composantsphotoniques. En effet, un faisceau d’impulsions ultra-courtes focalisé dans un matériautransparent atteint une intensité suffisante pour modifier en 3D la matière à des échelles microetnanométrique. Ce mémoire se compose de deux volets. Le premier volet traite del’interaction laser fs en surface de verres menant à une auto organisation périodique de lamatière. L’influence du dopage ions photosensibles et des paramètres d’irradiation laser sontétudiées afin d’appuyer le modèle d’incubation pour la formation de nanoréseaux. À travers uneapproche innovante, il a été permis le contrôle de ces structures nanométriques périodiquespour de futures applications. Le second volet traite de cristallisation localisée de volume.Plusieurs matrices vitreuses, avec différents dopages en ion argent, ont été étudiées pourcomprendre les mécanismes de précipitation de nanoparticules d’argent (Ag-NPs). Ce travaildémontre le lien entre la physicochimie des verres et le caractère hors équilibrethermodynamique de l’interaction qui influence les conditions de nucléation/croissances des Ag-NPs. Les résultats sont comparés aux modélisations de la réponse optique du plasmon desurface des Ag-NPs. Les nombreuses perspectives de ce travail ouvrent sur de nouvellesapproches quant à la caractérisation, aux applications et à la compréhension de l’interactionlaser fs pour l’inscription de briques photoniques dans des verres d’oxydes. / Femtosecond direct laser writing (fs-DLW) of oxide glasses is a growing researchand development area. It is also increasingly used in the high-tech industry thanks to its simpleimplementation and numerous possible applications emerging from the photonic componentsmanufacture. Indeed, an ultra-short focused beam in a transparent material reaches a sufficientintensity to 3D modify the material on micro- or nanometer scale. However, the fs-DLW regimesat such high intensity are not completely understood, and the materials, already used, are notperfectly adapted for new photonics applications. This research work aims to provide answersto those open questions. This thesis is based on two thrusts. The first one addresses the issueof the glass surface DLW with fs pulses which lead to self organized periodic structures. Theinfluence of photosensitive doping ions and irradiation parameters are studied to support theincubation model for nanogratings surface formation. This study allows the control of theseperiodic nanostructures for further applications. The second thrusts deals with localized volumecrystallization. Several glassy matrices with various silver oxide doping have been studied tounderstand the mechanisms of silver nanoparticles (Ag-NPs) precipitation. This workdemonstrates the link between the physical chemistry of the glass and the non-equilibriumthermodynamic state during fs-DLW to influence nucleation and growth conditions of Ag-NPs.These results are compared to models that describe the optical responses of plasmonicbehavior. This research opens on new approaches and prospects for applications andunderstandings of fs-DLW of novel photonic bricks.

A la suite de la première démonstration de l'écriture de guide d'onde au sein de verres en 1996 par laser femtoseconde, l'écriture direct par Laser Femtoseconde (Femtoseconde Direct Laser Writing - FLDW) est apparu comme une technique souple pour la fabrication de structure photonique en trois dimensions au sein de matériaux pour l'optique. La thèse a porté sur l'inscription par laser femtoseconde de fonctionnalités optiques au sein de verres. Des éléments diffractifs par modification de l'indice de réfraction et des structures présentant des propriétés de luminescence ou d'optique non linéaire d'ordre deux ont pu être obtenus au sein de matériaux vitreux et étudiés.