Mon projet de thèse se déroule dans le cadre du projet ANR TecSan 2006 GRECO (GREffe de COrnée automatisée par laser femtoseconde avec optimisation de la longueur d'onde et correction du front d'onde, ANR-06-TecSan-025) piloté par notre groupe. Ce projet de 3 ans a été proposé suite au succès de l'utilisation des lasers à impulsions ultra-rapides dans la chirurgie réfractive et à la volonté d'étendre cette technologie à la greffe. La plupart des indications de greffe sont associées à une qualité optique de la cornée du patient insuffisante, ce qui rend difficile l'intervention par laser. Comme nos recherches l'ont démontré, la forte diffusion optique des cornées pathologiques aux longueurs d'onde actuellement utilisées peut être compensée par une augmentation de la longueur d'onde des lasers vers 1,65 µm. Nos partenaires sont l'hôpital Hôtel-Dieu de Paris, la société Imagine Eyes et l'Institut d'Optique Graduate School. *** Objectifs de la thèse *** Les principaux objectifs de mon projet étaient les suivants : - Le développement de sources lasers optimisées pour la greffe de cornée basées sur la conversion de longueurs d'onde par optique non-linéaire ; - L'étude de l'interaction laser-tissu en vue d'une optimisation des paramètres laser ; - La conception et la mise en place d'un système démonstrateur pour la chirurgie laser. *** Présentation des principaux résultats obtenus *** (1) Source accordable par Amplification Paramétrique Optique (OPA) Dans un premier temps, le plan de travail du projet GRECO prévoyait le montage d'une source flexible et accordable basée sur un laser titane:saphire disponible au laboratoire. Nous avons choisi une architecture originale de type OPA, composée de deux étages d'amplification (basés sur deux cristaux de caractéristiques différentes) avec injection d'un supercontinuum de lumière blanche. Le premier étage assure une bonne sélectivité en longueur d'onde et le deuxième étage fournit un fort gain notamment au double de la longueur d'onde de pompe. Les efficacités de conversion sur l'ensemble du système atteignent 20 % quelque soit la longueur d'onde amplifiée. Le système fournit des impulsions de 300 µJ accordables entre 1,2 µm et 1,75 µm pour le signal. Cette source a servi pour toutes les expériences chirurgicales exploratoires de la première moitié du projet GRECO. (2) Source accordable par Génération Paramétrique Optique (OPG) En parallèle des expériences chirurgicales sur l'interaction laser-tissu, une deuxième source, plus compacte et potentiellement adaptée à un contexte clinique, a été développée. Cette deuxième source est pompée par un laser industriel également compact et stable, et émettant à 1,03 µm. Cette longueur d'onde est convertie par génération paramétrique optique dans un seul cristal nonlinéaire périodiquement polarisé ne nécessitant aucune injection. Dans un premier temps, l'ajustement de la longueur d'onde du signal amplifié se fait par simple changement de la température du cristal sans nécessiter d'alignement, ce qui contribue à la robustesse du système. Un seul passage permet une efficacité de conversion d'environ 20 %, et un maximum d'énergie de 20 µJ ce qui correspond à une amélioration d'un facteur 100 par rapport à l'état de l'art. L'utilisation de plusieurs structures périodiques juxtaposées permet d'obtenir une accordabilitée totale entre 1450 nm et 1900 nm qui couvre donc les bandes d'absorption et notamment de transparence des tissus du segment antérieur. (3) Résultats chirurgicaux sur la cornée et la sclère Nos expériences chirurgicales ont été effectuées sur des cornées obtenues auprès de la Banque Française des Yeux. Nous avons réalisé une étude systématique de la profondeur de pénétration et de la qualité du résultat chirurgical en fonction de la longueur d'onde et de l'état pathologique de la cornée. En parallèle, des mesures systématiques de transparence cornéenne en fonction de la présence et du degré d'œdème ont été menées. Les mesures de transparence puis les expériences chirurgicales utilisant l'OPA ou l'OPG ont mis en évidence une forte dépendance entre profondeur de pénétration et longueur d'onde. - L'utilisation des longueurs d'onde autour de 1 µm correspondant aux systèmes cliniques actuels se heurte à une profondeur de pénétration très limitée dans des cornées œdémateuses. Ce constat est en accord avec l'expérience de nos partenaires cliniques qui estiment également que les performances des systèmes actuels sont limitées pour une application à la greffe de cornée. - L'augmentation de la longueur d'onde limite la contribution des processus de diffusion de la lumière. Néanmoins, la bande d'absorption de l'eau centrée à 1,45 µm augmente la contribution des effets thermiques. L'utilisation de longueurs d'onde proches de cette bande n'est donc pas réaliste. - Il existe une fenêtre de relative transparence optique centrée à 1,65 µm au sein de laquelle l'absorption est faible et la contribution de la diffusion de la lumière est quasi négligeable. Dans l'absolu, nous avons pu constater une amélioration d'environ un facteur 3 par rapport aux lasers cliniques travaillant aux longueurs d'onde autour de 1 µm. La qualité des incisions est excellente et la validité des hypothèses de travail du projet GRECO a pu être vérifiée. (4) Le dispositif démonstrateur pour la greffe de cornée automatisée et de géométrie complexe. Le programme de travail du projet GRECO prévoyait le montage d'un système démonstrateur regroupant les éléments d'un système de greffe de cornée. Le démonstrateur est composé de trois parties modulables. La première unité contient le laser qui peut être soit un laser fibré centré à 1590 nm développé par l'Institut d'Optique Graduate School soit le système laser accordable par OPG qui a été développée au cours de la présente thèse. La deuxième unité contient un module d'optique adaptative qui corrige la qualité du front d'onde du faisceau laser. La troisième unité permet la délivrance du faisceau en 3 dimensions dans le volume de la cornée. Le tout est piloté automatiquement à travers une interface ordinateur basée sur le logiciel LabView développé au cours de la présente thèse. *** Conclusion *** Durant mon doctorat, j'ai développé deux sources nonlinéaires performantes et innovantes basées respectivement sur le principe de l'amplification et de la génération paramétrique optique. Les performances notamment de la deuxième source sont largement supérieures à l'état d'art et nous ont permis d'anticiper un jalon d'un deuxième projet ANR. Elle respecte les contraintes de fiabilité et de compacité nécessaires à un appareil clinique. Cette source est à la base de discussions actuelles sur un projet de valorisation. Ces sources ont permis d'identifier puis de démontrer les avantages d'une chirurgie de la cornée à 1,65 µm. Nous avons mis en place un système démonstrateur basé sur cette longueur d'onde qui incorpore un module de correction du front d'onde et un dispositif d'administration du faisceau. Le groupe OPS est désormais en mesure d'étendre les champs d'investigations en chirurgie femtoseconde, tout d'abord dans la sclère puis plus généralement dans l'ensemble des tissus notamment au travers de nouveaux projets aujourd'hui en préparation tel que la chirurgie de la cataracte ou encore le transfert de gènes.

La surface d'un matériau exposé à une irradiation laser à une fluence proche de son seuil d'ablation laisse apparaître des structures périodiques LIPSS (Laser Induced Periodic Surface Structure) d'orientation dépendant de la polarisation de faisceau incident et dont la période est de l'ordre de la longueur d'onde. Les causes de ce phénomène qui suscite l'attention des chercheurs depuis plus d'une trentaine d'années sont maintenant bien connues. Cependant, son étude dans le cadre de l'utilisation récente de lasers à impulsions ultra-brèves fait surgir de nouvelles interrogations et relance l'intérêt pour le sujet. Ce travail est consacré à l'étude dynamique de la formation des nanostructures sur une surface métallique suite à une interaction laser femtoseconde. Nous nous intéressons aux mécanismes responsables de la formation de ces structures et nous proposons des explications permettant de comprendre leur origine. Dans le premier chapitre on présente une étude de l'état de l'art sur la formation des LIPSS, on y aborde les paramètres influant sur la formation de ces structures ainsi que les différents modèles explicatifs élaborés par les chercheurs. Ce chapitre traite également de l'interaction laser matière et de ses différents processus. Le deuxième chapitre met l'accent sur les dispositifs expérimentaux réalisés dans ce cadre. Le troisième chapitre présente, quant à lui une étude expérimentale permettant de rendre compte du rôle de l'excitation du plasmon de surface dans la formation de LIPSS. Dans le quatrième chapitre on analyse les résultats relatifs à l'influence du couplage électron phonon sur la formation des LIPSS. Enfin, le cinquième et dernier chapitre met en évidence le rôle de la relaxation électron-phonon sur la formation des LIPSS à l'aide d'une expérience pompe-sonde.

La technique d'usinage par impulsions laser femtosecondes possède de nombreux avantages du fait des spécificités physique de l'interaction laser/matière en mode ultra-bref et est donc susceptible d'intéresser le monde industriel. Néanmoins elle présente aussi certaines limitations, principalement en terme de flexibilité et de productivité, limitant l'accès à ce marché. Pour repousser ces limites, nous proposons d'adjoindre des techniques de contrôle du faisceau, à la fois en taille, et plus généralement en forme, exploités par ailleurs dans d'autres domaines scientifiques (pincettes optiques notamment). Ces techniques reposent sur l'utilisation de modulateurs spatiaux de lumière (SLM). Deux solutions sont proposées : la modulation d'amplitude en configuration d'imagerie, et la modulation de phase pure en configuration de Fourier. Le formalisme, les différentes problématiques et la mise en oeuvre de ces deux techniques au sein d'une station de travail prototype que nous avons développée sont présentés. Enfin, nous mettons en évidence le gain apporté par ces techniques sur des problématiques concrètes, tels que l'usinage de réseaux résonant à l'échelle nanométrique, la réduction du temps d'usinage de ces réseaux (ou d'autres motifs), et l'amélioration de la qualité d'usinage de rainures

La texturisation de matériaux par irradiation laser ultracourt est un procédé permettant de modifier les propriétés optiques et électriques de la matière en formant des nano et microstructures en surface, apparaissant au cours des irradiations successives. Le contrôle du procédé et le développement des applications nécessitent une compréhension des mécanismes mis en jeu. Les processus intervenant sont étudiés à l'aide de simulations numériques, et sont comparés à des résultats expérimentaux. L'étude est menée dans le cadre de l'augmentation du rendement des cellules photovoltaïques basées sur du silicium massif. / Ultrashort laser pulsed texturing is a process which allows to modify optical and electrical properties of matter, through formation of nano and micro structures on surface, appearing from pulse to pulse. Control of the process and developments of the potential applications need a good knowledge of the formation mechanisms. Processes occuring during the interaction are studied using numerical simulations and are compared to experimental results. The study aims to increase the efficiency of solar cells based on bulk silicon.

L’Industrie actuelle demande des produits à haute valeur ajoutée offrant des nouvelles fonctions à moindre coût. Parmi les fonctions on peut citer la coloration de surface, le noircissement de surface, la réduction des frottements, la génération de surface anti-réflexion, anti-bactérienne, superhydrophobe ou anti-formation de glace. Les surfaces fonctionnelles présentes dans la nature nous indiquent que ces propriétés uniques sont possibles par des texturations de surface à l’échelle micro et nanométrique adéquates.Parallèlement à cela, la technologie laser révolutionne le champ des possibles en termes de texturation de surface et permet de reproduire ces fonctions inspirées du monde du vivant en modifiant la morphologie et la chimie de surface. Néanmoins, le développement et le déploiement de telles techniques de texturation laser au niveau industriel nécessite la levée de trois verrous. Le premier est de connecter les propriétés macroscopiques (couleur, résistance mécanique, stabilité chimique, vieillissement) et la morphologie de surface aux échelles nano et microscopiques. Le second d’acquérir une parfaite maîtrise de la morphologie de surface à ces échelles. Le troisième est la transposition du procédé développé en laboratoire en procédé industriel adapté aux traitements de grandes surfaces avec des temps de cycles les plus courts possibles. Nous avons étudié plusieurs techniques de texturation de surface à l’échelle submicronique par laser femtoseconde. Ainsi des « ripples » de quelques dizaines de nanomètres ont être réalisées par laser UV. L’irradiation avec double impulsion apporte une capacité supplémentaire dans le contrôle de la morphologie de surface finale. Différents types de structures, avec différentes symétries, ont ainsi été produites en jouant sur le délai entre les deux impulsions. Des structures LIPSS homogènes triangulaires ou carrées ont été obtenues pour des délais inférieurs à 5 ps et 500 ps respectivement. Des paramètres opératoires, en particulier la fluence et la polarisation, ont été identifiés comme jouant un rôle majeur dans les caractéristiques de la morphologie de surface finale. Des expériences complémentaires ont montré que des résultats similaires peuvent être obtenus en utilisant des cristaux biréfringents pour générer des délais courts. Nous avons également exploré la possibilité d’utiliser des trains d’impulsions uniques pour produire des texturations de surface de dimensions caractéristiques supérieures allant de quelques microns à plusieurs dizaines de microns en faisant varier de manière systématique la fluence, la dose énergétique et le taux de répétition du laser. La comparaison de résultats expérimentaux avec ceux issus de simulation nous avons mis en évidence le rôle majeur de l’accumulation thermique sur les dimensions caractéristiques des structures générées par laser. Par ailleurs, nous avons démontré la capacité du procédé à produire de texturations sub-longueurs d’onde, homogènes, sur des surfaces supérieures à 1 cm², avec des lasers ayant des taux de répétitions allant jusqu’à 10 MHz et des systèmes de positionnement innovants. Des nano-rugosités de surface ainsi produites affichent des propriétés de super hydrophobicité. A titre d’exemple, nous avons atteint un temps de texturation de l’ordre de 1 min/cm², soit 60 fois inférieurs à ce que nous obtenions en début des travaux. Enfin, nous avons démontré un temps de 9 s/cm² pour le noircissement de surface.Ces travaux de recherche, mettant à profit des sources laser et des équipements de déflection optique de dernière génération, apportent une contribution significative dans la compréhension des mécanismes d’une part, et dans la capacité à contrôler et à produire de telles texturations sur des grandes surfaces d’autre part. Ils devraient favoriser une dissémination rapide de ces technologies de texturation laser dans l’industrie. / Current industrial markets demand highly value-added products offering new features at a low-cost. Among the most desired functionalities are surface colouring and blackening, anti-icing, anti-biofouling, wear reduction and anti-reflectivity. Laser surface processing holds a virtually endless potential in surface functionalization since it can generate versatile surface properties by modifying surface morphology and chemistry. Nevertheless, developing functional surfaces for implementation in the industry requires action on three levels. The first is to connect the macro-scale surface properties (colour, mechanical resistance, chemical stability, ageing) and the micro & nano-scale morphology. The second is to increase the level of control over the laser induced morphology in the near micron and submicron scale. The third is to upscale the lab-developed process both in terms of processed area and cycle time. Functional textures found in nature can be used as a guideline for connecting the surface texture with the surface property. It is well established that different textures can enable different functionalities. Nevertheless, the level of control of the laser induced morphology has to be improved significantly in order to allow one to mimic nature’s examples. Increase of control requires an in-deep understanding of the physical mechanisms that lead to nanostructure formation. To this end, we carry out a comprehensive parametric study of fs processing on stainless steel. The impact of wavelength, overlap, fluence, dose, repetition rate, polarization and interpulse delay in the induced morphology was investigated.We investigate several techniques to achieve controlled laser structuring in the submicron regime. Ripples of a few tens of nanometres were obtained with a UV laser. Double pulses were employed to further control the submicron structures. Structures of different size and symmetry were obtained in different delays underlining the key role of the interpulse delay (Δτ). Homogeneous triangular and square 2D-LIPSS were obtained for Δτ smaller than 5 ps and 500 ps, respectively. Process parameters and particularly fluence and polarization were found to play also a role in the laser induced feature characteristics. In a complementary set of experiments, we show that similar results can be obtained for small delays with a robust setup of birefringent crystals. In the above micron regime, trains of single pulses were employed for controlling the surface morphology. Fluence, dose and repetition rate, were varied to show a systematic variation of spikes in the range of tens of micrometers. Combining our experimental results with simulation data we underline the key role of heat accumulation on the structures size. Finally, we proposed an upscaling strategy showing the possibility to exploit repetition rates up to 10 MHz for laser texturing.In the upscaling part, areas much larger than the spot size were textured homogenously using high repetition rate laser and innovative laser positioning systems. Nanometric ripples induced by UV laser act as a subwavelength grating. Laser induced nano roughness exhibits superhydrophobic properties. Uniform distribution of well-defined, sub-wavelength, 2D-LIPSS was successfully generated over ~1 cm2. The final surface exhibits multiple axis iridescence giving a holographic effect. Employing a 10 MHz laser surface was textured at a rate of ~ 1 min/cm2 almost 60 times faster compared to our starting point. Lastly, surface blackening was achieved at a rate of ~ 9 sec/cm2.In conclusion, valuable data were provided both in surface functionalization, in understanding and controlling of laser induced structuring and in upscaling a lab developed process. We believe that our results open the way for exploiting fs laser texturing in everyday applications employing up to date laser sources and positioning systems.

La modification du silicium dans son volume est possible aujourd’hui avec des lasers infrarouges nanosecondes. Néanmoins, le régime d’intérêt pour la modification contrôlée en volume des matériaux transparents correspond aux impulsions femtosecondes. Cependant, aujourd’hui aucune démonstration de modification permanente du volume du Si n’a été réalisée avec une impulsion ultra-brève (100 fs). Pour infirmer ce résultat, nous avons développé des méthodes de microscopie infrarouge ultra-rapides. Tout d’abord, nous étudions le microplasma confiné dans le volume, caractérisé par la génération de porteurs libres par ionisation nonlinéaire du silicium, suivie de la relaxation totale du matériau. Ces observations, couplées à la reconstruction de la propagation du faisceau dans le matériau, démontrent un dépôt d’énergie d’amplitude fortement limitée par des effets nonlinéaires d’absorption et de propagation. Cette analyse a été confirmée par un modèle numérique simulant la propagation nonlinéaire du faisceau femtoseconde. La compréhension de cette limitation a permis de développer de nouvelles configurations expérimentales grâce auxquelles l’endommagement local et permanent du volume du silicium a pu être initié en régime d’impulsions courtes. / The modification of bulk-silicon is realized today with infrared nanosecond lasers. However, the interest regime for controlled modifications inside transparent materials is femtosecond pulses. Today, there is no demonstration of a permanent modification in bulk-Si with ultra-short laser pulses (100 fs). To increase our knowledge on the interaction between femtosecond lasers and silicon, we have developedultra-fast infrared microscopy experiments. First, we characterize the microplasma confined inside the bulk, being the generation of free-carriers under nonlinear ionization processes, followed by the complete relaxation of the material. These results, combined with the reconstruction of the beam propagation inside silicon, demonstrate that the energy deposition is strongly limited by nonlinear absorption andpropagation effects. This analysis has been confirmed by a numerical model simulating the nonlinear propagation of the femtosecond pulse. The understanding of this clamping has allowed us the development of new experimental arrangements, leading to the modification of the bulk of Si with short pulses.

Ce travail vise à accroître la compréhension et la maîtrise des processus d'ablation laser en régime femtoseconde en s'appuyant sur l'étude, en particulier spectroscopique, de l'émission optique du panache de matière ablatée par des impulsions dont on contrôle la fluence laser et la forme temporelle. Le chapitre 1 consiste en une synthèse de la bibliographie sur l'ablation en régime femtoseconde en partant de l'absorption de l'énergie optique par le système électronique, jusqu'à la thermalisation des électrons et des ions et à l'évolution thermodynamique consécutive subie par le matériau irradié. Les conséquences induites sur les produits de l'ablation et sur la formation du plasma sont abordées. L'ensemble du dispositif expérimental mis en jeu dans cette étude est présenté au chapitre 2 avec en particulier la description de la mise en forme temporelle des impulsions laser par la modulation spectrale de leur phase à partir d'un modulateur spatial de lumière. Les chapitres 3 et 4 présentent les résultats de l'étude des panaches d'ablation respectivement induits à partir de cibles d'aluminium et de laiton. Une attention particulière est portée à l'influence de la mise en forme temporelle des impulsions et plusieurs optimisations de l'interaction sont décrites. Dans le cas de l'aluminium, les données expérimentales sont confrontées aux résultats de simulations numériques afin de proposer des schémas d'interprétation du phénomène d'ablation en régime femtoseconde et de sa réponse à la mise en forme temporelle des impulsions laser. Ces études ont permis de montrer la possibilité de modifier le couplage énergétique entre les impulsions laser et la cible irradiée, d'influencer les proportions de matière éjectée sous forme liquide et sous forme atomisée, de contrôler l'état d'excitation du panache d'ablation et enfin de maîtriser la génération de micro et nanoparticules. Le chapitre 5 clôture ce travail par une analyse de la structuration périodique induite à la surface de cibles métalliques en régime femtoseconde puis en fonction de la forme temporelle employée pour le dépôt énergétique. Ce dernier chapitre permet de compléter l'étude des comportements de la matière éjectée par une exploration des structures adoptées par la matière non-ablatée.

Dans ce travail de thèse nous avons étudié, à l'aide d'une méthode de spectroscopie pompe-sonde résolue en temps à l'échelle femtoseconde, l'influence de l'environnement sur le spectre d'absorption optique de l'électron solvaté. Nous avons tout d'abord étudié le spectre d'absorption de l'électron solvaté en solutions aqueuses concentrées en sels. Passant en revue dix cations et deux contre-ions, nous avons observé un déplacement continu de la bande d'absorption vers les courtes longueurs d'onde avec la concentration, sans changement de la forme de la bande d'absorption. Ce déplacement spectral dépend à la fois des caractéristiques du cation (taille et charge), mais aussi du contre-ion (écrantage de la charge et dissociation du sel). Nous avons ensuite étudié la dynamique de solvatation de l'électron dans plusieurs alcools (propane-1-ol, pentane-1-ol, propane-1,2-diol, propane-1,3-diol et glycérol). Les spectres d'absorption transitoire enregistrés sur 450 ps et entre 440 et 710 nm ont montré qu'après sa formation, l'électron solvaté absorbe majoritairement dans le proche-IR, puis son spectre évolue vers le domaine visible, atteignant le spectre de l'espèce stable en quelques dizaines de picosecondes. L'analyse globale de ces données par deux schémas de solvatation (par étapes et continu) au moyen d'une puissante méthode d'inférence bayésienne couplée à une méthode de Monte Carlo par Chaîne de Markov a permis d'obtenir des temps caractéristiques corrélant les propriétés macroscopiques des liquides (viscosité et temps de relaxation diélectrique).

Cette thèse est consacrée à l'étude des propriétés optiques des nanotubes de carbone mono-paroi. <br> Dans un premier temps, la spectroscopie d'absorption a été utilisée comme un outil de caractérisation des différents échantillons. En effet, l'énergie de la transition entre la première paire de singularités de Van-Hove étant proportionnelle à l'inverse du diamètre, la spectroscopie d'absorption donne une mesure du diamètre moyen ainsi que de la largeur de la distribution en diamètre. <br> Nous avons étudié les conditions d'observation d'un signal de photoluminescence au niveau du gap des nanotubes semi-conducteurs. Pour observer ce signal, les nanotubes doivent être isolés, en les mettant convenablement en suspension par exemple. Les expériences de photoluminescence sélective en longueur d'onde ont montré que les structures observées dans les spectres peuvent être attribuées aux différentes chiralités présentes dans l'échantillon. Elles ont également permis d'évaluer la largeur homogène de la transition fondamentale (environ 20 meV). Enfin, la spectroscopie d'excitation de la photoluminescence a permis de déterminer la chiralité des différents nanotubes présents dans nos échantillons. <br> Dans un deuxième temps, la dynamique des porteurs de charge dans les nanotubes de carbone a été étudiée à l'aide d'expériences de type pompe-sonde. Cette étude réalisée sur des nanotubes déposés sur un substrat et agrégés en corde a montré l'existence d'un couplage tunnel entre les nanotubes semi-conducteurs et les nanotubes métalliques au sein d'une corde. L'existence de ce couplage ainsi que la brièveté des temps de relaxation (picoseconde) expliquent l'absence de signal de photoluminescence sur ce type d'échantillon. La comparaison faite avec les données obtenues sur les échantillons de nanotubes isolés montre une augmentation d'un ordre de grandeur des temps de relaxation, ce qui est en accord avec l'apparition d'un signal de photoluminescence observable sur ces échantillons. L'étude de la réponse non-linéaire hors résonance a mis en évidence la dynamique du plasmon de surface des nanotubes. Elle a également permis d'interpréter le fond d'absorption sur lequel sont superposées les raies dues aux transitions inter-bandes comme la queue basse énergie de la résonance plasmon de surface. Enfin, la susceptibilité non-linéaire d'ordre trois des nanotubes a pu être évaluée. La comparaison entre le facteur de mérite des nanotubes et celui d'autres matériaux étudiés en vue d'une application en optique non-linéaire a montré que les nanotubes de carbone semblent posséder des propriétés intéressantes pour ce type d'applications.

En plus de 40 ans d'existence, la spectroscopie de Fourier, basée sur l'interféromètre de Michelson,a permis des progrès considérables dans notre connaissance de la structure des atomes et des molécules s'imposant peu à peu comme un outil de base pour le diagnostic optique. Aujourd'hui, dépasser ses performances en terme de limite de résolution, rapidité, sensibilité et exactitude permettrait de répondre à de nouveaux enjeux. Cette thèse porte sur le développement expérimental de la spectroscopie de Fourier par peignes de fréquences femtosecondes. Deux peignes de fréquences, lasers composés de centaines de milliers de raies fines dont la position est parfaitement contrôlée, sondent l'échantillon et la transformation de Fourier de leurs interférences temporelles fournit le spectre. Trois dispositifs basés sur des lasers femtosecondes à fibres dopées (à 1 μm et 1.5 μm) ou à solides (à 2.4 μm) illustrent les performances de la méthode. Par comparaison à la spectroscopie de Fourier traditionnelle, les temps de mesure ont été réduits de la seconde à la microseconde, pour des spectres de molécules en phase gazeuse couvrant une centaine de nanomètres à des limites de résolution du GHz. La sensibilité atteint celle des spectromètres par laser accordable les plus performants grâce à des méthodes de détection différentielle ou d'utilisation de cavités multipassages ou résonnantes. Augmenter le temps de mesure et résoudre les raies individuelles du peigne permet une spectroscopie de précision à large bande spectrale, car la fréquence absolue de chaque raie de peigne peut être connue avec l'exactitude d'une horloge atomique.