Les composites sont devenus des matériaux courants dans l’industrie dès lors que la performance est recherchée. Les matrices polymères renforcées de fibres de verre ou de carbone sont utilisées dans l’aéronautique, l’automobile et le sport pour leurs propriétés spécifiques très élevées. Depuis peu, les fibres naturelles sont envisagées comme renforts pour les matériaux polymères pour concilier performance et écologie. Cependant, l’utilisation de pièces structurales utilisant des fibres végétales se heurte à un inconvénient majeur : leur vieillissement rapide causé par une forte sensibilité à l’humidité. Dans ce mémoire, nous avons cherché à estimer la durée de vie de ces composites à travers une caractérisation de l’endommagement en atmosphère humide du matériau, et une modélisation de son absorption d’humidité. Parmi les différentes fibres végétales disponibles, le lin a été choisi pour renforcer une matrice acrylique de la gamme « Elium ». Cette acrylique de nouvelle génération est un thermoplastique dont la polymérisation peut s’effectuer à froid par ajout d’un catalyseur au même titre que la plupart des thermodurcissables, et permet donc une bonne imprégnation des fibres, et évite tout endommagement thermique des fibres de lin. L’impact du vieillissement hygrothermique du composite sur ses propriétés mécaniques a été étudié en sollicitant le matériau à des cycles d’humidité. Ce protocole a permis de différencier deux effets du vieillissement : la plastification du composite causée par la présence de molécules entre les chaînes polymériques, et l’endommagement de la structure par fragilisation de l’interface fibre/matrice et l’oxydation de la cellulose. Le premier effet est réversible par séchage alors que le second est permanent, et est le plus dommageable pour la structure. Une loi de comportement hydromécanique a pu être déduite de ces essais, et sera utilisée en parallèle d’un modèle de diffusion par éléments finis afin de déterminer l’évolution à long terme des propriétés du composite soumis à un environnement réel. Le modèle prédit une baisse de plus de 50% du module élastique, et 60% de la contrainte à rupture après un temps d’utilisation de seulement un an. Néanmoins, le modèle utilisé se base sur de nombreuses hypothèses, notamment concernant la sensibilité de l’endommagement hydrique à la température. Une étude complémentaire est donc nécessaire afin de définir une réelle durée de vie de ces matériaux / Today, when high performance is required, composite materials are a common solution. Glass fibers or carbon fibers reinforced polymers are mostly used in aeronautic, automotive and sport industries where specific properties are needed. Recently, natural fibers have been considered as a reinforcement for polymers in order to conciliate performance and ecology. However, the production of structural parts with natural fibers face a major drawback: their fast aging caused by a high water sensitivity. In this thesis, we tried to estimate their lifetime through the characterization of the composite water damaging and the modeling of the moisture absorption. Among all the natural fibers available, flax was chosen to reinforce an acrylic matrix from the range Elium®. This new generation acrylic is a thermoplastic whose polymerization can be carried out at room temperature by adding a catalyst, like thermoset polymer are commonly produced. It allows a good fiber impregnation and avoid any thermal damage of the flax fibers during the process. The effect of the hydrothermal aging of the composite on its mechanical properties has been studied by exposing the material to moisture cycles. This protocol allowed us to distinguish two several aging effects: the composite yielding induced by the presence of water molecules into the polymer network and the structure’s damage by weakening the fiber/matrix interface and oxidizing the cellulose. The first effect is reversible by drying the composite, while the second one cause permanent decrease of mechanical properties. An hydromechanical model has been determined from these experiments and has been used with a finite element model of diffusion in order to determine the long-term evolution of the composite’s mechanical properties submitted to a reel environment. The model predicts more than 50% decrease of the composite’s stiffness, and more than 60% decrease of its strength after only one year of use. Therefore, without a proper treatment of the flax fiber for purpose of limiting its water damage, the flax/acrylic composite cannot be used as a structural part

Les fibres naturelles sont une alternative aux fibres de verre pour renforcer les polymères. Lors de la mise en œuvre par injection, la taille, l'orientation et la distribution de fibres évoluent en fonction de l'écoulement, et cela conditionne les propriétés des pièces injectées. L'objectif de cette thèse est de caractériser la microstructure de composites à base de deux types de fibres, le lin et Tencel®, et d'établir une corrélation avec leurs propriétés. Les fibres et matrice ont été mélangées en extrusion bivis et les composites obtenus injectés. La rupture de fibres est plus importante lorsque leur concentration augmente. La casse est principalement pendant la phase de mélange. Une nouvelle approche de caractérisation permettant la quantification des orientation, distribution et courbure de fibres a été développée. Les composites présentent une structure cœur-peau dans l'épaisseur de la pièce injectée. Les propriétés rhéologiques des composites ont été étudiées en modes dynamique et capillaire. Les fibres Tencel®, qui sont les plus flexibles, conduisent à une augmentation plus grande des viscosités, modules et seuil d'écoulement. Les propriétés mécaniques en traction et au choc ont été déterminées dans des éprouvettes prélevées dans des boites injectées avec différentes orientations par rapport à l'axe d'écoulement. Les propriétés d'impact des composites à fibres Tencel® sont supérieures à celles à base de lin et de verre. Des modèles ont été testés en prenant en compte l'orientation de fibres. Lors des campagnes d'injection, les pressions sur des capteurs situés dans la cavité ont été mesurées. Les pressions calculées avec le logiciel Rem3D sont en assez bon accord avec la mesure. Le modèle d'orientation de fibre rigide utilisé dans Rem3D donne des résultats corrects pour les fibres de lin, mais il s'est avéré inapproprié pour prédire l'orientation des fibres Tencel® extrêmement flexibles. Ce travail est réalisé dans le cadre de la Chaire Industrielle Bioplastiques financée par Mines ParisTech et Arkema, l'Oréal, Nestlé, PSA et Schneider Electric / Natural fibres are an alternative to glass fibres for reinforcing polymers. During injection, fibre size, orientation and distribution evolve as a function of flow and determine composite properties. The goal of this thesis is to characterize the microstructure of composites based on two types of fibres, flax and Tencel®, and to correlate with composite properties.The composites were prepared by extrusion and injection. Fibre rupture was higher at higher fibre concentrations. There was practically no breakage during injection. A new approach allowing quantification of fibre orientation, distribution and curvature was developed. The composites with cellulosic fibres have core-skin structure along the part thickness. The rheological properties of composites were studied in dynamic and capillary modes. Tencel® fibres, which are the most flexible, showed the highest viscosity, moduli and yield stress. Tension and impact were measured for samples cut from the moulded part at different orientations towards the main flow direction. Impact properties of Tencel®-based composites were the highest compared to flax and glass fibre composites. Models taking into account fibre orientation were tested. Pressure in the mould during injection was recorded. Pressure calculated with Rem3D software showed a reasonable agreement with the experiment. Modelling of fibre orientation with Rem3D gave results comparable with experiment for flax but turned out to be not applicable for Tencel® which are flexible.The work was performed within the Industrial Chair in Bioplastics supported by MINES ParisTech and Arkema, L'Oréal, Nestlé, PSA and Schneider Electric.

Dans un contexte où la pollution, qu'elle soit sonore ou environnementale, continue de s'accroître malgré les efforts déployés, ce projet de recherche propose la conception d'un absorbant acoustique à base de fibres naturelles possédant un fort potentiel acoustique, la soie d'asclépiade. Produite au Québec, cette fibre permet de respecter les grands principes du développement durable. Pour assurer une conception optimale, la démarche proposée passe par l'adaptation d'un modèle acoustique micro-macro de matériaux fibreux afin de relier le comportement acoustique aux paramètres de conception, qui sont l'orientation des fibres, leurs diamètres ainsi que la masse volumique apparente de l'agrégat. En premier lieu, la validité du modèle micro-macro pour le cas des fibres creuses est investiguée. Pour ce faire, une correction de l'expression de la porosité du matériau est proposée afin d'alimenter le modèle micro-macro avec la porosité externe aux fibres uniquement, comme cela aurait été le cas pour des fibres pleines. Cette approche est validée à l'aide de mesures directes et ultrasonores de la porosité, montrant que la porosité « acoustique » est inférieure à la porosité totale mesurée directement. Les résultats du modèle sont ensuite comparés avec des mesures en tube d'impédance d'échantillons de fibres en vrac à différents taux de compaction. On peut observer que le comportement global de la fibre est bien capté par le modèle, qui se compare bien avec le modèle classique de Miki. On y observe aussi que la résistivité mesurée suit bien les prédictions du modèle pour un arrangement de fibres dans le plan perpendiculaire au sens de propagation de l'onde acoustique. C'est aussi cet arrangement qui permet d'obtenir les meilleurs résultats en termes d'absorption acoustique. Ensuite, une modélisation de type double porosité avec une loi des mélanges est proposée afin de capter l'effet acoustique de la fibre creuse. On peut observer que pour ces dimensions de fibres, l'effet n'est pas très marqué car la perméabilité du domaine microporeux est faible. Par contre, la loi des mélanges permet de bien corriger le modèle proposé. En second lieu, des tests de fabrication sont réalisés à partir de mats d'asclépiade. Le mat est un mélange d'asclépiade et de fibres bicomposantes formé d'un empilement thermolié de voiles préalablement cardés. Les mats sont compactés et thermoliés de façon à obtenir un matériau d'épaisseur et de masse volumique apparente déterminées. Les meilleurs résultats ont été obtenus sous presse chauffante. Le matériau résultant est ensuite testé et comparé à la mousse de mélamine, une référence en termes d'absorbant acoustique léger. La démarche suivie dans ces travaux a permis de fabriquer un matériau acoustique exploitant le plein potentiel acoustique de la soie d'asclépiade grâce à une optimisation via le modèle prédictif proposé. Pour des développements futurs, il serait intéressant d'étudier les effets de fibres creuses de plus grandes dimensions, en plus de valider l'applicabilité du procédé de fabrication sur ces fibres.

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La présente étude a eu pour objectif principalde mettre en place un procédé de prétraitement de la fibre naturelle de lin, de fabrication de nanofibres lignocellulosiques et leur modification de surface subséquente, environnementalement irréprochable sur toute la ligne. Afin de répondre à cet objectif principal, les nanofibres lignocellulosiques de lin ont été préparées en utilisant un procédé respectueux de l'environnement, soit une combinaison de prétraitement au dioxyde de carbone (CO2) dans les conditions supercritiqueset d'hydrolyse enzymatique. Le prétraitement au CO2 supercritique visait à surmonter la récalcitrance de la biomasse lignocellulosique et à donner accès aux enzymes hydrolytiques. Il a été démontré que le prétraitement au CO2 supercritique des fibres de lin a aidé à déstructurer la biomasse tout en évitant son fractionnement et à faciliter l’hydrolyse enzymatique subséquente du substrat. Un cocktail d’enzymes hydrolytiques comprenant la cellulase, la xylanase, la pectinase et la viscozyme a été utilisé et a permis d’extraire des fibres lignocellulosiques ayant des dimensions nanométriques.Ces nanofibres lignocellulosiques extraites ainsi que les résidus solides de l’hydrolyse sont de nature hydrophile en raison de l'attraction / interaction entre les groupes hydroxyles des composants fibreux et des molécules d'eau. La nature hydrophile de ces nanofibres lignocellulosiques aboutit souvent à une mauvaise compatibilité avec des matrices polymères hydrophobes. Une modification de surface s’impose donc afin de les rendre plus hydrophobes et donc compatibles avec les matrices hydrophobes. La laccase, une enzyme spécifique a été utilisée pour catalyser le greffage de composés phénoliques naturels, le gaïacol et le syringaldéhyde, rendant ainsi les nanofibres lignocellulosiques et les résidus solides de l’hydrolyse plus hydrophobes et compatibles avec lesmatrices hydrophobes. Aucun changement significatif dans la composition chimique des fibres de lin n’a été observé après le prétraitement tel que suggéré par les analyses par spectroscopie infrarouge. Ces dernières ont démontré par ailleurs le greffage de surface induit par la laccase, du guaïacol et du syringaldéhyde sur les nanofibres extraites et sur les résidus de l’hydrolyse. La technique de diffraction des rayons X a révélé que la cristallinité augmentait suite au prétraitement de la fibre avec le CO2 supercritique ainsi que suite à l’extraction des nanofibres. La microscopie électronique à balayage a révélé les dommages physiques causés à la surface des fibres suite au prétraitement alors que la microscopie électronique à transmission démontrait que les nanofibres lignocellulosiques extraites étaient en forme des filaments, avec un diamètre de 5 –10 nm et plusieurs micromètres de longueur. Enfin les fibres fonctionnalisées ont montré une meilleure stabilité thermique et un caractère hydrophobe comparativementaux fibres brutes non traitées. / The main goal of this research was to set up an environmentally friendly process for the pretreatment of natural flax fibres in view to produce lignocellulosic nanofibers and modify their surface for their use as compatible fillers in polymer composites. To achieve this main objective, lignocellulosic nanosized flax fibres were prepared using an environmentally friendly process based on a combination of supercritical carbon dioxide pretreatment and enzymatic hydrolysis conditions. Supercritical CO2 pretreatment aimed to overcome the recalcitrance of lignocellulosic biomass and to provide access to hydrolytic enzymes. It was shown that the supercritical CO2 pretreatment of raw flax fibers helped to deconstruct biomass, avoiding its fractionation and increased access to hydrolytic enzymes such as cellulase, xylanase, pectinase and viscozyme leading to extraction of lignocellulosic fibres having nanometric dimensions. These extracted lignocellulosic nanofibres as well as the solid residues of the hydrolysis are hydrophilic in nature because of the attraction / interaction between the hydroxyl groups of the fibrous components and water molecules. The hydrophilic nature of these lignocellulosic nanofibers often results in poor compatibility with hydrophobic polymeric matrices. Surface modification is therefore necessary to make them more hydrophobic and compatible with the hydrophobic matrices. Laccase mediated grafting of natural phenolic compounds, i.e. guaiacol and syringaldehyde, onto lignocellulosic fiber was achieved, thus making lignocellulosic nanofibers and hydrolysis solids residues more hydrophobic and compatible with hydrophobic matrices. No significant changes in the chemical composition of flax fibres were observed after pretreatment. This was confirmedby FTIR analysis, which also demonstrated laccase-induced grafting of guaiacol and syringaldehyde onto lignocellulosic nanofibers and solid residues hydrolysis surfaces. Moreover, X-ray diffraction revealed that crystallinity increased for supercritical CO2 pretreated fibres as well asenzymatically produced lignocellulosic nanofibers. Scanning electron microscopy revealed the physical damages in the form of holes, cracks and erosions onto the surface of supercritical CO2 pretreated flax fibres, while transmission electron microscopy evidencedthe production of filament-shaped nanosized fibrils with a diameter of 5-10 nm and several micrometers length. Finally, bio-grafted fibers showed better thermal stability and hydrophobicity if compared to untreated raw analogues.

Dans ce projet de thèse, on tente d'optimiser les propriétés mécaniques (modules de flexion et traction, résistance à l'impact et contrainte maximale en traction) d'un composite de fibres de lin/plastique d'origine post-consommation en combinant deux voies d'optimisation (compatibilisation des phases et optimisation du procédé de fabrication) tout en tenant compte du coût de production du matériau. Dans la première partie, le composite a été optimisé par compatibilisation des phases. Pour ce faire, le meilleur additif était d'abord déterminé en analysant l'effet de plusieurs additifs appartenant à différentes catégories (agent de couplage classique, additif élastomère, et mélange d'additif élastomère/agent de couplage) sur les propriétés mécaniques, morphologiques et physiques (densité). Puis, la composition du matériau a été optimisée dans le but d'améliorer les propriétés mécaniques. Une fonction objective (ratio qualité/coût) a été définie afin de prendre en compte simultanément toutes les propriétés mécaniques et le coût de production. Dans la seconde partie, l'efficacité de la combinaison des deux voies d'optimisation, a été analysée. Pour ce faire, les paramètres du procédé de fabrication (extrusion suivie de l'injection) ont été optimisés en utilisant la composition optimale obtenue dans la première partie (combinaison des deux voies d'optimisation). Le ratio qualité/coût était également utilisé comme fonction objective. Par la suite, l'impact de l'optimisation combinée sur la microstructure (dimensions des fibres, cristallinité et propriétés moléculaires de la matrice) et les propriétés mécaniques du composite a été investigué. Les résultats ont montré que le meilleur additif était le EO-g-MAH/MAPP appartenant à la catégorie des mélanges d'additif élastomère/agent de couplage. En outre, la composition et les conditions de fabrication du composite étaient optimales lorsque sa performance mécanique globale était améliorée en donnant la priorité à la rigidité, et concomitamment à la rigidité et la résilience, respectivement. D'autre part, la combinaison des deux voies d'optimisation, au-delà d'une bonne adhésion interfaciale fibre-matrice, a favorisé un équilibre optimal entre la dégradation des composants et l'homogénéité du composite (bonne dispersion des fibres et des additifs dans la matrice), conduisant à de meilleures propriétés mécaniques. Cette procédure d'optimisation a permis d'améliorer toutes les propriétés mécaniques du composite, tout en étant efficace en termes de performance et de coûts. / In this thesis, we tried to optimize the mechanical properties (flexural and tensile moduli, impact strength, and tensile stress at yield) of a flax fiber/postconsumer plastic composite by combining two optimization paths (phase compatibilization and manufacturing process optimization) while taking into account the material production costs. In the first part, the composite was optimized by phase compatibilization. To do this, the best additive was first determined by analyzing the effect of several additives of different types (conventional coupling agent, elastomeric additive, and mixture of elastomeric additive/coupling agent), on the mechanical, morphological and physical (density) properties. Then, material composition was optimized to improve the mechanical properties. An objective function (quality/cost ratio) was defined to simultaneously account for all the mechanical properties and production costs. In the second part, the effectiveness of combining two optimization paths was analyzed. First, the manufacturing process parameters (extrusion followed by injection) were optimized using the optimum composite composition obtained in the first part (combination of both optimization paths). The quality/cost ratio was also used as objective function. Thereafter, the effect of the combined optimizations on the microstructure (fiber dimensions, matrix crystallinity and matrix molecular properties) and mechanical properties of the composite was investigated. The results showed that the best additive was EO-g-MAH/MAPP of the category “mixture of elastomeric additive/coupling agent”. In addition, the composition and the manufacturing conditions of the composites were optimum when the overall mechanical performance was improved by giving priority to stiffness, and simultaneously to stiffness and resilience, respectively. On the other hand, the combination of both optimization paths, besides good fiber-matrix interfacial adhesion, promoted an optimum balance between components degradation and composite homogeneity (good fiber and additives dispersion in the matrix), leading to better mechanical properties. This optimization procedure was able to improve all the mechanical properties of the composite, as well as being effective in terms of performance and costs.

Dans ce travail, des résines époxydes et des fibres naturelles ont été utilisées afin de produire des matériaux composites. En particulier, l'étude a porté sur la fabrication et la caractérisation de plusieurs types de résines époxydes et aussi sur plusieurs types de fibres naturelles en utilisant des amines comme agent de réticulation (durcisseur). Les échantillons ont été caractérisés en termes de densité, morphologie et propriétés mécaniques (tension, flexion et torsion). Les résultats démontrent que l'utilisation de fibres naturelles conduit à une augmentation considérable des propriétés mécaniques des résines époxydes. Dans notre cas, les meilleurs résultats ont été obtenus avec des fibres de bois (bouleau jaune). Les fibres naturelles sont intéressantes par leur caractère recyclable, écologique, renouvelable et biodégradable.

L'objectif de ce travail est de développer l'utilisation de la biomasse ligno-cellulosique dans le domaine des matériaux. Ce travail explore trois voies différentes d'utilisation de la ligno-cellulose afin de balayer un large spectre de constituants et de matériaux finaux. La première voie concerne l'incorporation de fibres naturelles dans la fabrication de panneaux utilisant la lignine comme adhésif. Des améliorations dans la fabrication de ces panneaux de fibres ont été apportées, par traitement chimique ou ajout de nouveaux compatibilisants, permettant un renforcement des propriétés mécaniques. La seconde voie a consisté à développer un procédé original de mise en forme sous haute pression testé et mis en place sur du coton dans le but d'obtenir des objets tridimensionnels sans étape de dissolution/régénération de la cellulose. Une fois le protocole défini, les effets des paramètres de mise en forme et de la variété de coton sur la microstructure et les propriétés mécaniques des objets en coton compressé ont été étudiés. Enfin, une troisième voie à consisté à élaborer des matériaux nanocomposites à partir d'hydroxydes double lamellaire modifiés par la lignine (HDL/LS). L'utilisation de cette nanocharge dans l'amidon a montré une capacité de renforcement pour un faible taux de charge. Ce composite amidon-(HDL/LS) a ainsi été utilisé avec une matrice polyéthylène afin d'augmenter la part renouvelable de la matrice sans diminuer significativement ses propriétés mécanique. Ce travail permet d'envisager des développements futurs pour ces différents matériaux développés et offre ainsi de nouvelles possibilités d'utilisation de la biomasse ligno-cellulosique dans l'élaboration de matériaux techniques. / This work aims at developing new ligno-cellulosic biomass based materials as a way for giving added value to this raw material. This study aimed at developing three different new ways of using ligno-cellulosic components to get a large overview of the possible technical materials. The first way deals with the preparation of natural fibres filled lignin fibreboard panels. Improvements in panels forming have been achieved by using either chemical treatment or novel compatibilisation to improve the strength of the prepared fibreboards. In a second way, an original forming process by high pressure has been tested and carried out on cotton fibres in order to produce 3D objects without dissolution/coagulation processes of cellulose. After setting up the forming procedure, effects of process parameters and cotton variety on microstructures and mechanical properties of highly compressed cotton have been studied. Finally, a third way was the study of new nanocomposites made of layered double hydroxide modified by lignin (LDH/LS). Using such nanofillers into thermoplastic starch turned out to be an efficient solution to reinforce mechanical properties with low nanofillers loading. This starch-(LDH/LS) nanocomposite was also blended with polyethylene to increase the bio-content without a degradation of the mechanical properties. This study is an advanced basis for a further development of these three different materials and offers a broad range of applications suitable for the preparation of new technical materials.

Les fibres végétales peuvent être considérées comme une alternative intéressante aux fibres de verre pour la fabrication de matériaux composites. En effet, elles présentent des caractéristiques physiques intéressantes, telles que leur faible densité et leurs bonnes propriétés mécaniques spécifiques, qui peuvent rivaliser avec les composites renforcés de fibres de verre. En outre, les fibres végétales sont obtenues à partir de ressources renouvelables, et présentent généralement moins d'impacts environnementaux lors de leurs phases de production, d’utilisation et en fin de vie. Contrairement aux fibres de verre, les fibres végétales, telles que des fibres de lin, présentent des structures hiérarchiques complexes composées essentiellement de cellulose, hémicellulose, lignine, ciments peptiques et extractibles lipophiliques (cires, acides gras, etc.). Cette composition varie selon les espèces, le lieu et les conditions de croissance, la maturité de la plante, etc. De la même façon, la composition biochimique et la structure des produits et des sous-produits issus du lin sont soumis à de grandes variations selon les étapes successives de transformation réalisées à partir des tiges de lin jusqu’aux fils et tissus. Cela influence fortement les propriétés finales des fibres de lin et de leurs biocomposites. La première partie de cette étude se concentre sur la caractérisation de fibres de lin au cours de leurs étapes successives de transformation. Une homogénéisation de la composition chimique est observée dans les étapes finales de transformation, ainsi qu’une augmentation des propriétés en traction longitudinale des mèches de fibres de lin. La deuxième partie traite de l'utilisation de différents traitements de lavage appliqués sur des tissus d’étoupes de lin et leur influence sur l'extraction des composants de la paroi cellulaire des fibres, ainsi que sur la microstructure et les propriétés mécaniques de biocomposites époxy/lin. Il est montré que les composants de la paroi cellulaire jouent un rôle clé dans la dispersion des mèches et des fibres élémentaires de lin et sur le comportement mécanique transversal de leurs biocomposites. Enfin, l'application de différents traitements de fonctionnalisation sur des tissus de fibre de lin est étudiée afin d'améliorer l'adhérence interfaciale entre les fibres et la matrice. L'utilisation de molécules de type organosilanes (aminosilane, époxysilanes) et de molécules biosourcés (acides aminés et polysaccharides) est étudiée. Une augmentation de la rigidité en traction longitudinale et de la rigidité et de la contrainte maximale en traction transverse est observée en raison de l'amélioration de l'adhésion interfaciale par la fonctionnalisation de surface des fibres avec des molécules d'origine biosourcé et non-biosourcé. / Natural fibres can be considered as a relevant alternative to glass fibres in the manufacture of composite materials. Indeed, they present interesting physical characteristics, such as low density and good specific mechanical properties, which can compete with glass fibre reinforced composites. Moreover, natural fibres are obtained from renewable resources, and generally present lower environmental impacts during their production and use phases and their end of life. Unlike glass fibres, natural fibres, such as flax fibres, are complex hierarchical materials composed essentially of cellulose, hemicellulose, lignin, peptics cements and lipophilic extractives (waxes, fatty acids, etc.). This composition varies among species, collection site, plant maturity, batches, etc. Besides, the biochemical composition and structure of flax products and sub-products undergo wide variations according to the transformation steps from stems to yarns and fabrics. This influences greatly the final properties of flax fibres and their biocomposites. The first part of this study is focused on the characterization of flax fibres during their successive transformation steps. A homogenization of the chemical composition is observed at the final transformation steps, as well as an increment of the longitudinal tensile properties of flax yarns. The second part deals with the use of different washing treatments applied on flax tow fabrics and their influence on the extraction of flax cell wall components and the resulting microstructure and mechanical properties of epoxy/flax fibres reinforced biocomposites. It is shown that cell wall components play a key role in the flax yarns and elementary fibres dispersion and transverse mechanical behaviour of biocomposites. Finally, the application of different functionalization treatments onto flax fibres fabrics is investigated in order to improve the interfacial adhesion between fibres and matrix. The use of non-bio-based organosilane molecules (aminosilane, epoxysilane) and bio-based molecules (amino-acids and polysaccharides) is studied. Improvedstiffness in longitudinal tension test and stiffness and tensile strength in transverse tension test are observed due to the improvement of interfacial adhesion by surface functionalization of the fibres with both bio-based and non-bio-based molecules.

Compte tenu des propriétés spécifiques de l'Alfa, de son haut potentiel fibreux, des conditions de sa production et de sa transformation très écologiques, nous nous sommes proposés de mener une étude ayant pour objectif l'extraction des fibres cellulosiques à partir de la plante en vue d'applications textiles. L'extraction est conduite suivant différentes voies : mécanique, classique à la soude et enzymatique. A la lumière des différentes caractéristiques de ces fibres issues des différents procédés d'extraction, nous avons établi des corrélations entre la structure et les propriétés des fibres cellulosiques obtenues. Les fibres 1, 2 et 3 issues de différentes extractions ont fait l'objet d'une étude comparative dans le but d'évaluer au mieux, d'une part, leurs caractéristiques physico-chimiques (finesse et longueur, densité, MEB, FTIR-ATR, diffraction aux rayons X, comportement au mouillage et énergie de surface, taux de reprise, cinétique d'absorption-désorption...) et leurs propriétés mécaniques, d'autre part. L'efficacité de chaque traitement a été approuvée par l'élimination progressive des composants non cellulosiques et l'obtention de fibres longues prêtes à être intégrées dans le processus de transformation textile. Dans un second temps, nous avons produit des fils par le procédé conventionnel anneau- curseur afin d'obtenir une structure organisée et homogène. Ainsi, le potentiel textile des fibres d'Alfa a été confirmé. Afin de valoriser les fibres très courtes, nous les avons mises en solution dans un solvant écologique : le NMMO. La solution concentrée est extrudée à travers une filière selon le procédé de filage humide appliqué aux fibres Lyocell. Finalement, une comparaison entre les fibres extraites des tiges d'Alfa, les filaments obtenus par coagulation et les autres fibres naturelles couramment utilisées dans l'industrie textile, a été effectuée tout au long de cette étude pour permettre de bien situer les fibres d'Alfa dans le paysage général des fibres textiles.