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Metallische Nanoantennen: Frequenzverdopplung und photochemische Reaktionen auf kleinen SkalenReichenbach, Philipp 11 April 2012 (has links) (PDF)
Diese Arbeit beinhaltet experimentelle und theoretische Untersuchungen der optischen Frequenzverdopplung (second-harmonic generation, kurz SHG) an metallischen Nanopartikeln. Frequenzverdopplung bedeutet, daß ein bei der Frequenz omega angeregtes Nanopartikel Strahlung der Frequenz 2*omega emittiert. Dieser Effekt tritt nicht nur in Materialien mit nichtzentrosymmetrischer Kristallstruktur, sondern auch an der Oberfläche von Metallen auf. Deshalb läßt er sich gut mit plasmonischen Feldüberhöhungen an metallischen Nanoantennen verbinden.
Die Frequenzverdopplung wird an verschiedenen Nanostrukturen wie dreieckförmigen, stäbchenförmigen und vor allem kegelförmigen Nanopartikeln experimentell untersucht, welche aufgrund ihrer scharfen Spitzen starke SHG-Signale emittieren.
Besonders die Kegel sind interessant: Bei Anregung mit einem fokussierten, radial polarisierten Strahl dominiert je nach Kegelgröße und Umgebungsmedium ein SHG-Signal entweder von der Spitze oder von der Bodenkante des Kegels.
Diese an den Kegeln gemessenen Resultate werden durch theoretische Untersuchungen untermauert. In diesen Rechnungen werden die plasmonischen Feldüberhöhungen und die sich daraus ergebende Frequenzverdopplung für einen Kegel mit verschiedenen Parametern modelliert.
An einem einzelnen Kegel gewonnene Resultate werden auch mit den Fällen eines kugelförmigen und eines stäbchenförmigen Partikels verglichen.
Ein weiterer Gegenstand der theoretischen Untersuchungen ist die Superposition der zweiten Harmonischen von mehreren emittierenden Nanopartikeln zu einem Feldmaximum. Dabei wird eine kreisförmige Anordnung von 8 Nanostäbchen bzw. Nanokegeln von einer radial polarisierten Mode angeregt. Die Superposition der emittierten zweiten Harmonischen ergibt ein Feldmaximum innerhalb der Anordnung der Emitter. Durch eine Verkippung des anregenden Strahls kann dieser Fokus im Raum bewegt werden.
Letztere Untersuchung ist insbesondere interessant im Hinblick auf lokalisierte photochemische Reaktionen, die durch das frequenzverdoppelte Licht von Nanopartikeln ausgelöst werden sollen. Mit chemischen Substanzen, die bei omega transparent, bei 2*omega aber photoreaktiv sind, wäre im Nahfeld dieser Nanoantennen eine starke Lokalisierung der Reaktion auf Bereiche kleiner als 100~nm möglich.
Anhand von Photolacken und Polymermatrizen mit diesen Eigenschaften wird experimentell untersucht, ob frequenzverdoppeltes Licht überhaupt solche Reaktionen auslösen kann oder ob die photochemische Reaktionen überwiegend durch direkte Zwei-Photonen-Absorption des anregenden Lichts ausgelöst werden. Die Ergebnisse zeigen allerdings, daß die Zwei-Photonen-Absorption dominant ist. Durch die Zwei-Photonen-Absorption im Nahfeld von Partikeln ist aber dennoch eine vergleichbare Lokalisierung der Reaktion möglich. / This work includes experimental and theoretical investigations of second-harmonic generation (SHG) at metallic nanoparticles. SHG means that a nanoparticle that is excited at the frequency omega emits radiation at the frequency 2*omega. SHG does not only occur in materials with noncentrosymmetric structure, but also on metal surfaces. Hence, SHG can be combined well with plasmonic field enhancement at metallic nanoantennae.
SHG is investigated experimentally at different nanostructures such as triangle-like, rod-like and especially cone-like nanoparticles. With their sharp tips these structures show a much stronger SHG signal than spherical nanoparticles. Especially the cones are interesting: Excited with a focused radially polarized beam, for different cone sizes and in different surrounding media either the signal from the tip or the signal from the bottom edge dominates.
The measurement results from the cones are underpinned by theoretical investigations. In these calculations the plasmonic field enhancements and the resulting SHG are modeled for a cone with different parameters. The single-cone results are also compared with the cases of a spherical or rod-shaped particle.
A further subject of the theoretical investigations is the superposition of the SHG radiation from a number of emitting nanoparticles to a field maximum. For that, a circular arrangement of 8 nanorods or nanocones is excited by a radially polarized beam. The superposition of the second-harmonic radiation fields yields a field maximum in the space between the emitters. A tilt of the exciting beam can move this focus in space.
The latter item is of special interest concerning localised photochemical reactions induced by the second-harmonic light from nanoparticles. In the near field of these nanoantennae, a strong localisation of the reaction on regions smaller than 100 nm would be possible by using chemical substances being transparent at omega, but photoreactive at 2*omega.
With photoresists and polymer matrices, experiments are carried out to investigate whether SHG light can trigger such reactions at all, or if these photochemical reactions are triggered predominantly by direct two-photon absorption of the exciting light. The results show that the two-photon absorption is the dominant process. Yet, through two-photon absorption in the near field of particles, the localisation of the reaction is still similar.
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Das unstetige Galerkin-Verfahren in der NanooptikHille, Andreas 08 March 2013 (has links) (PDF)
Die Nanooptik beschäftigt sich mit der Wechselwirkung von Licht mit Materie, deren charakteristische Dimension im Nanometer Bereich liegt. Insbesondere wenn die Materie aus Metall besteht, zeigen sich interessante, wellenlängenabhängige Unterschiede in der Stärke der Wechselwirkung. Die Ursache dafür sind die kollektiven Moden der quasifreien Ladungsträger, die Plasmonen. Obgleich sich experimentelle Methoden in den letzten Jahren stetig verbessert haben, ist es nach wie vor nur mit erheblichem Aufwand möglich, sich Einblicke in die mikroskopischen Zusammenhänge zu verschaffen. Eine Ergänzung zu den Experimenten bieten theoretische Modelle. Auf Grund der sich mit der Zeit stetig verbesserten Leistung der Rechentechnik, kommen dabei zunehmend numerische Verfahren zum Einsatz. Eines dieser Verfahren ist das Unstetige Galerkin Verfahren, welches in dieser Arbeit auf folgende Fragestellungen der plasmonischen Nanooptik angewandt wurde:
• Bei dem unstetigen Galerkin Verfahren werden die zu simulierenden Körper üblicherweise mittels Dreiecke und Tetraeder approximiert. Da die Geometrie der metallischen Systeme einen entscheidenden Einfluss auf die Wechselwirkung hat, wurde untersucht, inwieweit sich durch Einsatz von Elementen mit gekrümmten Flächen die Genauigkeit oder die Geschwindigkeit der Simulation steigern lässt. Es konnte gezeigt werden, dass runde Elemente die Genauigkeit bei gleicher Diskretisierung um bis zu zwei Größenordnungen steigern oder die Rechenzeit bei gleicher Genauigkeit auf ein Sechstel verkürzen können.
• Bestrahlt man Metallnanopartikel mit intensiven Laserpulsen, so strahlen diese nicht nur bei der Frequenz des eingestrahlten Lichtes, sondern auch bei der doppelten Frequenz ab. Dieses Phänomen der Frequenzverdopplung (SHG, engl.: „Second-Harmonic-Generation“) ist unter anderem von der Form der Partikel und der Wellenlänge des Pulses abhängig. Da durchstimmbare gepulste Laser sehr teuer sind, wurde untersucht, ob sich mit Hilfe der linearen Partikelspektren Vorhersagen über die Stärke der Frequenzverdopplung machen lassen. Dabei wurde festgestellt, dass die Effizienz der Frequenzverdopplung zunimmt, wenn man die linearen Resonanzen der Partikel auf die SHG- oder Anregungswellenlänge abstimmt. Schafft man es, das plasmonische System so einzustellen, dass sowohl die Anregungswellenlänge, wie auch die SHG- Wellenlänge auf einer linearen Resonanz liegen, so kann die Effizienz der SHG weiter gesteigert werden. / Nanooptics is a discipline dealing with the interaction of light with matter where its characteristic dimensions are defined to be in the range of nanometers. In particular, if the matter consists of metal, i.e. conductive material, interesting wavelength dependent phenomena can be observed, which scale with the strength of the interaction. These phenomena are caused by the formation of collective modes between quasi-free charge carriers resulting in so called plasmons. Although improved experimental methods have evolved over the last few years, insight into the microscopic relationship between light and matter is only achievable with high effort. Supplemental information to experimental findings can be drawn from theoretical models. Due to the constantly improving computational power, numerical methods are progressively more employed. One of these methods is the discontinuous Galerkin method, which was applied to the following problems in plasmonic nanooptics:
• Within the discontinuous Galerkin method the simulated objects are usually approximated by triangles or tetrahedrons. Since the geometry of conductive systems has a major impact on the interaction between light and matter, the usability of elements with curved surfaces for the discretisation of the space has been investigated with respect to accuracy and speed of the simulation. In this work, it could be shown that curved elements improve the simulations precision up to two orders of magnitude with the same amount of discretisation compared to linear elements. Related to speed, it has been found that the computational time is reduced by a factor of 6 with a comparable simulation accuracy.
• By irradiating metallic nanoparticles with high power laser pulses these particles do not only emit light of the same frequency as the incident electromagnetic wave, but also with the doubled frequency (SHG, second harmonic generation). Among other things, this phenomenon of frequency doubling mainly depends on the geometry of the particle and the wavelength of the pulse. Since tunable pulsed laser sources are very expensive, it has been theoretically investigated if the strength of the frequency doubling can be deduced from the particles linear spectra. By this, it has been discovered that the efficiency of frequency doubling can be improved by adjusting the linear resonances of the particle to the SHG or excitation wavelength. The SHG efficiency can be increased even further, if the plasmonic system is tuned to a point where both the excitation and the SHG wavelength correspond to a linear resonance of the nanoparticle.
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Das unstetige Galerkin-Verfahren in der Nanooptik: Das unstetige Galerkin-Verfahren in der NanooptikHille, Andreas 21 December 2012 (has links)
Die Nanooptik beschäftigt sich mit der Wechselwirkung von Licht mit Materie, deren charakteristische Dimension im Nanometer Bereich liegt. Insbesondere wenn die Materie aus Metall besteht, zeigen sich interessante, wellenlängenabhängige Unterschiede in der Stärke der Wechselwirkung. Die Ursache dafür sind die kollektiven Moden der quasifreien Ladungsträger, die Plasmonen. Obgleich sich experimentelle Methoden in den letzten Jahren stetig verbessert haben, ist es nach wie vor nur mit erheblichem Aufwand möglich, sich Einblicke in die mikroskopischen Zusammenhänge zu verschaffen. Eine Ergänzung zu den Experimenten bieten theoretische Modelle. Auf Grund der sich mit der Zeit stetig verbesserten Leistung der Rechentechnik, kommen dabei zunehmend numerische Verfahren zum Einsatz. Eines dieser Verfahren ist das Unstetige Galerkin Verfahren, welches in dieser Arbeit auf folgende Fragestellungen der plasmonischen Nanooptik angewandt wurde:
• Bei dem unstetigen Galerkin Verfahren werden die zu simulierenden Körper üblicherweise mittels Dreiecke und Tetraeder approximiert. Da die Geometrie der metallischen Systeme einen entscheidenden Einfluss auf die Wechselwirkung hat, wurde untersucht, inwieweit sich durch Einsatz von Elementen mit gekrümmten Flächen die Genauigkeit oder die Geschwindigkeit der Simulation steigern lässt. Es konnte gezeigt werden, dass runde Elemente die Genauigkeit bei gleicher Diskretisierung um bis zu zwei Größenordnungen steigern oder die Rechenzeit bei gleicher Genauigkeit auf ein Sechstel verkürzen können.
• Bestrahlt man Metallnanopartikel mit intensiven Laserpulsen, so strahlen diese nicht nur bei der Frequenz des eingestrahlten Lichtes, sondern auch bei der doppelten Frequenz ab. Dieses Phänomen der Frequenzverdopplung (SHG, engl.: „Second-Harmonic-Generation“) ist unter anderem von der Form der Partikel und der Wellenlänge des Pulses abhängig. Da durchstimmbare gepulste Laser sehr teuer sind, wurde untersucht, ob sich mit Hilfe der linearen Partikelspektren Vorhersagen über die Stärke der Frequenzverdopplung machen lassen. Dabei wurde festgestellt, dass die Effizienz der Frequenzverdopplung zunimmt, wenn man die linearen Resonanzen der Partikel auf die SHG- oder Anregungswellenlänge abstimmt. Schafft man es, das plasmonische System so einzustellen, dass sowohl die Anregungswellenlänge, wie auch die SHG- Wellenlänge auf einer linearen Resonanz liegen, so kann die Effizienz der SHG weiter gesteigert werden. / Nanooptics is a discipline dealing with the interaction of light with matter where its characteristic dimensions are defined to be in the range of nanometers. In particular, if the matter consists of metal, i.e. conductive material, interesting wavelength dependent phenomena can be observed, which scale with the strength of the interaction. These phenomena are caused by the formation of collective modes between quasi-free charge carriers resulting in so called plasmons. Although improved experimental methods have evolved over the last few years, insight into the microscopic relationship between light and matter is only achievable with high effort. Supplemental information to experimental findings can be drawn from theoretical models. Due to the constantly improving computational power, numerical methods are progressively more employed. One of these methods is the discontinuous Galerkin method, which was applied to the following problems in plasmonic nanooptics:
• Within the discontinuous Galerkin method the simulated objects are usually approximated by triangles or tetrahedrons. Since the geometry of conductive systems has a major impact on the interaction between light and matter, the usability of elements with curved surfaces for the discretisation of the space has been investigated with respect to accuracy and speed of the simulation. In this work, it could be shown that curved elements improve the simulations precision up to two orders of magnitude with the same amount of discretisation compared to linear elements. Related to speed, it has been found that the computational time is reduced by a factor of 6 with a comparable simulation accuracy.
• By irradiating metallic nanoparticles with high power laser pulses these particles do not only emit light of the same frequency as the incident electromagnetic wave, but also with the doubled frequency (SHG, second harmonic generation). Among other things, this phenomenon of frequency doubling mainly depends on the geometry of the particle and the wavelength of the pulse. Since tunable pulsed laser sources are very expensive, it has been theoretically investigated if the strength of the frequency doubling can be deduced from the particles linear spectra. By this, it has been discovered that the efficiency of frequency doubling can be improved by adjusting the linear resonances of the particle to the SHG or excitation wavelength. The SHG efficiency can be increased even further, if the plasmonic system is tuned to a point where both the excitation and the SHG wavelength correspond to a linear resonance of the nanoparticle.
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Metallische Nanoantennen: Frequenzverdopplung und photochemische Reaktionen auf kleinen SkalenReichenbach, Philipp 02 February 2012 (has links)
Diese Arbeit beinhaltet experimentelle und theoretische Untersuchungen der optischen Frequenzverdopplung (second-harmonic generation, kurz SHG) an metallischen Nanopartikeln. Frequenzverdopplung bedeutet, daß ein bei der Frequenz omega angeregtes Nanopartikel Strahlung der Frequenz 2*omega emittiert. Dieser Effekt tritt nicht nur in Materialien mit nichtzentrosymmetrischer Kristallstruktur, sondern auch an der Oberfläche von Metallen auf. Deshalb läßt er sich gut mit plasmonischen Feldüberhöhungen an metallischen Nanoantennen verbinden.
Die Frequenzverdopplung wird an verschiedenen Nanostrukturen wie dreieckförmigen, stäbchenförmigen und vor allem kegelförmigen Nanopartikeln experimentell untersucht, welche aufgrund ihrer scharfen Spitzen starke SHG-Signale emittieren.
Besonders die Kegel sind interessant: Bei Anregung mit einem fokussierten, radial polarisierten Strahl dominiert je nach Kegelgröße und Umgebungsmedium ein SHG-Signal entweder von der Spitze oder von der Bodenkante des Kegels.
Diese an den Kegeln gemessenen Resultate werden durch theoretische Untersuchungen untermauert. In diesen Rechnungen werden die plasmonischen Feldüberhöhungen und die sich daraus ergebende Frequenzverdopplung für einen Kegel mit verschiedenen Parametern modelliert.
An einem einzelnen Kegel gewonnene Resultate werden auch mit den Fällen eines kugelförmigen und eines stäbchenförmigen Partikels verglichen.
Ein weiterer Gegenstand der theoretischen Untersuchungen ist die Superposition der zweiten Harmonischen von mehreren emittierenden Nanopartikeln zu einem Feldmaximum. Dabei wird eine kreisförmige Anordnung von 8 Nanostäbchen bzw. Nanokegeln von einer radial polarisierten Mode angeregt. Die Superposition der emittierten zweiten Harmonischen ergibt ein Feldmaximum innerhalb der Anordnung der Emitter. Durch eine Verkippung des anregenden Strahls kann dieser Fokus im Raum bewegt werden.
Letztere Untersuchung ist insbesondere interessant im Hinblick auf lokalisierte photochemische Reaktionen, die durch das frequenzverdoppelte Licht von Nanopartikeln ausgelöst werden sollen. Mit chemischen Substanzen, die bei omega transparent, bei 2*omega aber photoreaktiv sind, wäre im Nahfeld dieser Nanoantennen eine starke Lokalisierung der Reaktion auf Bereiche kleiner als 100~nm möglich.
Anhand von Photolacken und Polymermatrizen mit diesen Eigenschaften wird experimentell untersucht, ob frequenzverdoppeltes Licht überhaupt solche Reaktionen auslösen kann oder ob die photochemische Reaktionen überwiegend durch direkte Zwei-Photonen-Absorption des anregenden Lichts ausgelöst werden. Die Ergebnisse zeigen allerdings, daß die Zwei-Photonen-Absorption dominant ist. Durch die Zwei-Photonen-Absorption im Nahfeld von Partikeln ist aber dennoch eine vergleichbare Lokalisierung der Reaktion möglich.:1. Einführung
1.1 Frequenzverdopplung an Nanopartikeln
1.2 Photochemisches Schreiben auf kleinen Längenskalen
2. Theoretische Grundlagen
2.1 Nichtlineare optische Effffekte zweiter Ordnung
2.2 Frequenzverdopplung in Metallen
2.3 Frequenzverdopplung bei metallischen Nanopartikeln
2.4 Überlagerung der Strahlung mehrerer frequenzverdoppelter Dipole
2.5 Core-Shell-Nanopartikel mit nichtzentrosymmetrischem Kern
3. Experimenteller Aufbau
3.1 Beleuchtung der Proben und Detektionspfad
3.2 Objektiv und Probenhalter
3.3 Realisierung der radial polarisierten Mode
4. Messungen der zweiten Harmonischen an Nanostrukturen
4.1 Einzelne kugel- und stäbchenförmige Goldnanopartikel
4.2 Nanodreiecke (Fischer-Pattern)
4.3 Nanokegel
4.4 Nanostäbchen-Teppiche
4.5 Zusammenfassung
5. Nichtlinear-optisches photochemisches Schreiben auf kleinen Längenskalen
5.1 Photochemische Reaktionen auf der Sub-100nm-Skala
5.2 Erste Versuche an Photolacken
5.3 Photochemisches Schreiben auf azobenzolhaltigen PMMA-Copolymerschichten
5.4 Photochemisches Schreiben auf azosulfonathaltigen PMMA-Copolymerschichten
5.5 Ausblick
6. Zusammenfassung und Ausblick
Anhang
A. Darstellung der radialen Mode und des z-polarisierten Fokus
B. Mehode der multiplen Multipole (MMP)
C. Präparation der Proben
Literaturverzeichnis
Abbildungsverzeichnis
Verzeichnis der Tabellen
Verwendete Abkürzungen
Liste der Veröffffentlichungen
Danksagung
Erklärung / This work includes experimental and theoretical investigations of second-harmonic generation (SHG) at metallic nanoparticles. SHG means that a nanoparticle that is excited at the frequency omega emits radiation at the frequency 2*omega. SHG does not only occur in materials with noncentrosymmetric structure, but also on metal surfaces. Hence, SHG can be combined well with plasmonic field enhancement at metallic nanoantennae.
SHG is investigated experimentally at different nanostructures such as triangle-like, rod-like and especially cone-like nanoparticles. With their sharp tips these structures show a much stronger SHG signal than spherical nanoparticles. Especially the cones are interesting: Excited with a focused radially polarized beam, for different cone sizes and in different surrounding media either the signal from the tip or the signal from the bottom edge dominates.
The measurement results from the cones are underpinned by theoretical investigations. In these calculations the plasmonic field enhancements and the resulting SHG are modeled for a cone with different parameters. The single-cone results are also compared with the cases of a spherical or rod-shaped particle.
A further subject of the theoretical investigations is the superposition of the SHG radiation from a number of emitting nanoparticles to a field maximum. For that, a circular arrangement of 8 nanorods or nanocones is excited by a radially polarized beam. The superposition of the second-harmonic radiation fields yields a field maximum in the space between the emitters. A tilt of the exciting beam can move this focus in space.
The latter item is of special interest concerning localised photochemical reactions induced by the second-harmonic light from nanoparticles. In the near field of these nanoantennae, a strong localisation of the reaction on regions smaller than 100 nm would be possible by using chemical substances being transparent at omega, but photoreactive at 2*omega.
With photoresists and polymer matrices, experiments are carried out to investigate whether SHG light can trigger such reactions at all, or if these photochemical reactions are triggered predominantly by direct two-photon absorption of the exciting light. The results show that the two-photon absorption is the dominant process. Yet, through two-photon absorption in the near field of particles, the localisation of the reaction is still similar.:1. Einführung
1.1 Frequenzverdopplung an Nanopartikeln
1.2 Photochemisches Schreiben auf kleinen Längenskalen
2. Theoretische Grundlagen
2.1 Nichtlineare optische Effffekte zweiter Ordnung
2.2 Frequenzverdopplung in Metallen
2.3 Frequenzverdopplung bei metallischen Nanopartikeln
2.4 Überlagerung der Strahlung mehrerer frequenzverdoppelter Dipole
2.5 Core-Shell-Nanopartikel mit nichtzentrosymmetrischem Kern
3. Experimenteller Aufbau
3.1 Beleuchtung der Proben und Detektionspfad
3.2 Objektiv und Probenhalter
3.3 Realisierung der radial polarisierten Mode
4. Messungen der zweiten Harmonischen an Nanostrukturen
4.1 Einzelne kugel- und stäbchenförmige Goldnanopartikel
4.2 Nanodreiecke (Fischer-Pattern)
4.3 Nanokegel
4.4 Nanostäbchen-Teppiche
4.5 Zusammenfassung
5. Nichtlinear-optisches photochemisches Schreiben auf kleinen Längenskalen
5.1 Photochemische Reaktionen auf der Sub-100nm-Skala
5.2 Erste Versuche an Photolacken
5.3 Photochemisches Schreiben auf azobenzolhaltigen PMMA-Copolymerschichten
5.4 Photochemisches Schreiben auf azosulfonathaltigen PMMA-Copolymerschichten
5.5 Ausblick
6. Zusammenfassung und Ausblick
Anhang
A. Darstellung der radialen Mode und des z-polarisierten Fokus
B. Mehode der multiplen Multipole (MMP)
C. Präparation der Proben
Literaturverzeichnis
Abbildungsverzeichnis
Verzeichnis der Tabellen
Verwendete Abkürzungen
Liste der Veröffffentlichungen
Danksagung
Erklärung
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Stabilisierung und Kontrolle komplexer Dynamik durch mehrfach zeitverzögerte Rückkopplung / Stabilization and control of complex dynamics using multiple delay feedbackAhlborn, Alexander 16 May 2007 (has links)
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