L'objectif de cette thèse est d'étudier la valorisation de la liqueur noire non soufrée par deux procédés hydrothermaux : la gazéification en eau supercritique et la liquéfaction hydrothermale. Ceux-ci seront comparés au procédé actuel de valorisation (évaporation puis combustion dans chaudière Tomlinson) selon 3 critères : le rendement énergétique, la récupération du sodium et la production de molécules aromatiques biosourcées.Lors de la gazéification, il a été montré que la formation de gaz est compétitive à celle de char. Une chauffe rapide et des températures élevées vont favoriser le rendement gaz et donc le rendement énergétique. Cependant les rendements énergétiques sont plus faibles que le procédé actuel car la conversion des composés aromatiques provenant de la lignine est faible dans la gamme de température étudiée. Lors d'un procédé en continu, à plus haute température (700°C) avec une chauffe rapide, le rendement énergétique peut être le double au procédé actuel (simulé à l'équilibre thermodynamique). La préhydrolyse du bois et l'utilisation de bois de résineux vont défavoriser la conversion de la liqueur noire en gaz.La liquéfaction quant-à-elle permet la formation composés phénoliques et d'un biocrude dont la combustion permettant de meilleur rendements énergétique que le procédé actuel. En effet, la lignine de la liqueur noire est hydrolysée en fragments réactifs, pouvant être soit dégradés soit se recombiner pour former le biocrude. Cette dernière est favorisée par la présence des carbohydrates. L'utilisation de bois de feuillus et la préhydrolyse vont améliorer le rendement énergétique.La récupération du sodium est satisfaisante pour les deux procédés, validant la faisabilité de la substitution de la chaudière par ces procédés hydrothermaux. / This thesis aims to study sulfur free black liquor valorization through two hydrothermal processes: supercritical water gasification and hydrothermal liquefaction. These processes will be compared to the industrial process (evaporation and Tomlinson boiler) with 3 mains criteria: energetic yield, sodium recovery and phenolic molecules production.In supercritical conditions, gas formation is competitive with char formation. Fast heating and high temperature permit to increase gas yield, thus energetic yield. However, conversion of phenolic compounds from lignin is low below 500°C, leading to a lower energetic yield than reference. In a continuous process, at high temperatures (700°C) and fast heating, energetic yield should be 2 times higher than industrial process (simulation at thermodynamic equilibrium). Wood prehydrolysis and softwood lead to a lower conversion of black liquor.Hydrothermal liquefaction produces a biocrude which can be burnt and phenolic platform compounds. Indeed, lignin is depolymerized into reactive fragments which can be degraded into platform phenolic molecules. Moreover, the recombination of these fragments, leading to biocrude formation, is favored by the carbohydrates derivatives in black liquor. Wood prehydrolysis and hardwood lead to better energetic and phenolic molecules yields.Sodium recovery is satisfactory for both processes. Substitution of Tomlinson recovery by a hydrothermal process is then possible.

La gazéification de la biomasse permet d’obtenir un gaz de synthèse riche en CO et H2 utilisable pour la production d’électricité, de biocarburants ou de composés chimiques. Ce procédé permet de palier à l’épuisement des ressources fossiles. L’utilisation de boues d’épuration comme ressources de biomasse assurerait à ce type de déchets organiques une valorisation énergétique. Cependant, les boues contiennent une forte charge minérale (entre 30 et 50% massique). Cette fraction est composée d’une vingtaine d’oxyde notamment la silice, la chaux et l’oxyde de phosphore, P2O5 (plus de 15%).Les boues sont des systèmes complexes très peu étudiés jusqu'à présent. Il est donc nécessaire de connaitre le comportement en température des inorganiques afin de mesurer leur impact lors du processus de gazéification et de se prémunir contre les risques de corrosion et de pollution du gaz liés à leur présence. - Dans un premier temps, les températures de liquidus de deux fractions minérales de boues ont été déterminées. Il s’avère que celles-ci, comprises entre 1257°C et 1358°C, sont dans la plage opératoire d’un gazéifieur à lit entrainé. De plus, une étude menée sur le binaire SiO2-P2O5 a permis d’améliorer les bases de données thermodynamiques. - Dans un second temps, les études thermodynamiques et cinétiques de volatilisation du phosphore ont mis en évidence le faible relâchement en température du phosphore grâce à la formation de phases réfractaires associant l’oxyde de phosphore et la chaux tel que Ca3(PO4)2 et Ca9Fe(PO4)7. La volatilité des inorganiques des boues est inférieure à 0.5% massique. - Enfin, l’interaction entre les inorganiques liquides et plusieurs céramiques réfractaires a été étudiée, par des essais de corrosion statique et dynamique. Un matériau, constitué d’alumine et d’oxyde de chrome, s’est révélé être un excellent candidat pour le garnissage du réacteur de gazéification. / Synthesis gas can be obtained by biomass gasification. It is composed of CO and H2 and can be used for the production of electricity, organic coumpounds and biofuels. The use of sewage sludges allows exploiting this kind of waste as biomass resources. However, sewage sludges contain a large percentage of minerals (30 to 50 % wt) composed of at least 20 different oxides including silica, lime and phosphorous oxide, P2O5 (15 % wt of the minerals). Mineral matters of sludges are complex and not well known. So, it is necessary to study their behaviour in function of temperature to understand their impact during gasification process and avoid gas pollution and corrosion of the ceramic refractories. Firstly, liquidus temperatures of two different mineral matters were determined. The result shows that these temperatures, between 1257 and 1358°C, are in the operating range of the gasifier. Thus, a study of the binary system SiO2-P2O5 had enabled to enhance thermodynamic databases. Secondly, thermodynamic and kinetic studies, confirmed the low release of P2O5 in function of temperature due to the formation of refractory compounds like Ca3(PO4)2 and Ca9Fe(PO4)7. Release of inorganics from the sludge is less than 0.5 % wt. Finally, interaction between slag and different ceramic refractories was studied. Static and dynamic trials were performed to choose the most resistant ceramic refractory. One of them composed of alumina and chrome oxide proved to be a good choice to build the gasifier wall.

Dans l’ensemble de l’Afrique de l’Ouest, la gestion des déchets est un problème prioritaire principalement pour les villes qui accueillent une population toujours plus nombreuse. C’est le cas de la ville d’Abomey-Calavi, qui n’a pas un système organisé de gestion des déchets. Pour permettre une gestion optimisée des déchets, une politique globale basée sur des éléments tangibles et démontrés doit être mise en oeuvre. Il est ainsi primordial d’analyser le problème et ses caractéristiques, de tester différentes solutions envisagées, et d’optimiser les systèmes viables. L’objectif de cette étude est de fournir des pistes de solution pour le traitement des déchets d’Abomey-Calavi. Il s’agit ainsi d’étudier la problématique, depuis la caractérisation des déchets jusqu’à la proposition de solutions appropriées et les conditions de leur mise en oeuvre. Les voies testées dans cette étude sont thermochimiques (Pyrolyse, Combustion et Gazéification). L’hétérogénéité des déchets ne permet pas leur étude en laboratoire (cher et non représentatif), c’est la raison pour laquelle il a été mis en place un déchet modèle constitué de 88% de bois, 7% de Carton et 5% de plastique établi sur la base de la caractérisation typologique des déchets de la ville et des hypothèses chimiques. L’étude de la pyrolyse a été réalisée en deux parties : une première partie concerne la pyrolyse lente en ATG tandis que la deuxième partie s’intéresse à la pyrolyse rapide. Les études en ATG ont révélé que la pyrolyse rapide du DM ne peut s’effectuer qu’à une température supérieure à 500°C. Dans la continuité des résultats obtenus en pyrolyse, une étude de gazéification à l’air a été effectuée sur le bois et le DM à une température de consigne de 800°C dans un réacteur à lit fluidisé dense. Les essais ont permis d’observer que les résultats sur ces deux types de combustibles sont très proches. Un modèle simple a été élaboré pour la production de gaz, de condensables et de charbon pendant la gazéification. L’étude de la combustion du DM dans la chaudière à grilles mobiles du LERMAB montre que la combustion est de meilleure qualité lorsqu’elle a lieu dans un réacteur de puissance élevée. Par rapport au bois, la combustion du mélange combustible (DM) dans la chaudière ne présente pas d’effets négatifs. Ces résultats paraissent très intéressants quant au choix définitif d’une meilleure voie de valorisation des déchets de la ville d’Abomey-Calavi. Enfin, une filière de gestion des DSM de la ville d’Abomey-Calavi est proposée en trois étapes, elle est basée sur un traitement mixte biologique-thermochimique des déchets qui auraient été préalablement et éventuellement partiellement séchés / Generaly in West Africa, the waste management is a priority problem mainly for the cities which welcome a growing population. It is the case of the city of Abomey-Calavi, that has no organized system of waste management. To allow an optimized management of waste, an overall policy based on tangible and demonstrated elements must be implemented. It is so essential to analyze the problem and its characteristics, to test various envisaged solutions, and to optimize the viable systems. The objective of this study is to provied solutions for the waste treatment of Abomey-Calavi. It is so a question of studying the problem, since the characterization of waste until the proposal of appropriate solutions and the conditions of their implementation. The methods tested in this study are based on thermochemical ways (Pyrolysis, Combustion and Gasification). The heterogeneous nature of waste does not allow their study in laboratory (more expensive and not representative). Thus, a model waste (MW: wood 88 %, Cardboard 7 %; Plastic 5 %) was established and based on the typological characterization of the waste of the city and the chemical assumptions. The study of the pyrolysis was realized in two parts. Slow pyrolysis in TGA and fast pyrolysis. TGA shows that the fast pyrolysis of the model waste can be made only at temperatures above 500°C. In the continuity of the results obtained in pyrolysis, a study of air gasification was made on the wood and the model waste at temperature of 800°C in a fluidized bed reactor. The tests allowed to observe that the results on these two types of fuels are very close. A simple model for the production of gas, condensable and of char during the gasification in fluidized bed was developed.The study of the combustion of MW in the boiler of LERMAB shows that the combustion is better when it is made in a reactor of high power. Compared with the results obtained on the wood, the combustion of the combustible mixture (MW) in the boiler does not present negative effects. These results seem very interesting for the choice of a better way of thermochemical treatment of the waste of the city of Abomey-Calavi. Finally, a waste management chain of HSW of the city of Abomey-Calavi is proposed in three parts and based on a mixed biological – thermochemical process preceded by the sorting

Parmi les technologies de gazéification de la biomasse, le gazéifieur à lit fluidisé double permet la production d’un gaz de synthèse contenant du méthane. L’étude des processus physicochimiques impliqués dans le gazéifieur est rendue difficile par le fait qu’ils se produisent simultanément. Dans cette thèse, les principales réactions chimiques sont étudiées de manière découplée, indépendamment les unes des autres à l’aide de dispositifs de laboratoire originaux et dans des conditions thermiques semblables à celles du gazéifieur. Les processus intraparticulaires contrôlant la pyrolyse de la biomasse ainsi que les réactions gaz/solide (vapogazéification du charbon et craquage thermique et catalytique des vapeurs sur olivine) sont étudiées au moyen d’un four à image. Les expériences de craquage thermique homogène des vapeurs sont réalisées dans un réacteur parfaitement auto-agité par jets gazeux. Tous les produits formés par les réactions sont recueillis et analysés. Les bilans de matière bouclent de façon très satisfaisante. Le régime de chaque réaction est discuté sur la base d’une analyse de temps caractéristiques. Les paramètres cinétiques des réactions sont déterminés par modélisation des processus et optimisation à partir des résultats expérimentaux. Les mécanismes possibles de formation et de consommation du méthane sont identifiés et discutés. Le gazéifieur est modélisé sur la base d’un modèle de grains (réactions primaires de pyrolyse), des réactions secondaires, de l’hydrodynamique des phases solides et gazeuse et des transferts. La méthodologie de découplage est enfin validée par comparaison des résultats du modèle avec des mesures réalisées sur le gazéifieur de 8 MW de Güssing (Autriche) / Among the biomass gasification technologies, the dual fluidized bed gasifier may be used to produce a methane-rich syngas. Analysis of all the physicochemical phenomena involved inside the gasifier is difficult because they all occur simultaneously. In this thesis, the main chemical reactions are decoupled and studied independently one of each other at the scale of original laboratory facilities in thermal conditions close to those encountered in the gasifier. Intraparticular reactions of biomass pyrolysis and gas/solid reactions (char-steam gasification and catalytic thermal cracking of vapors on olivine) are carried out with an image furnace. Experiments related to gas-phase vapors thermal cracking are performed inside a continuous self stirred tank reactor. All the products formed by the reactions are recovered and analyzed. Mass balance closures are achieved accurately. Controlling steps of each reaction are discussed on the basis of a characteristic times analysis. Kinetic parameters are determined according to both processes modelings and optimizations from the experimental results. Different ways of possible methane formation and consumption mechanisms are identified and discussed. The gasifier is modelled by considering a single-particle model (primary pyrolysis reactions), secondary reactions, solids and gas-phase hydrodynamics and transfers. Finally, the decoupling methodology is validated from the comparison of model results with measurements performed at the 8 MW Güssing gasifier (Austria)

Depuis quelques temps, les enjeux énergétiques ne cessent d’apparaître en tête de liste des préoccupations actuelles pour l’avenir. La fin annoncée des énergies fossiles, à l’origine de 80% de celle que nous consommons aujourd’hui, s’accompagne naturellement par la recherche d’alternatives pour subvenir aux besoins futurs. L’intégration d’une dimension environnementale pour la mise en œuvre d’un développement durable met clairement en avant les atouts des énergies dites renouvelables qui concernent de nos jours moins de 15% de la production mondiale. Le travail proposé ici s’inscrit dans ce cadre de recherche et de proposition de sources d’énergies primaires renouvelables avec l’étude de valorisation de déchets contenant de la biomasse et plus particulièrement du cas du revêtement de sol stratifié. Parmi les diverses voies de valorisation actuelles, l’incinération avec l’ensemble des autres déchets reste le plus usité. L’inconvénient majeur réside dans la nécessité de traitement des fumées qui s’avère relativement coûteux. Il semblerait donc judicieux d’envisager une autre issue de valorisation. Le procédé proposé fait apparaître les trois étapes suivantes : une étape de prétraitement par pyrolyse à basse température (275°C) assurant une séparation des éléments azotés (précurseurs susceptibles de conduire à la formation de polluants) en altérant au minimum le matériau en vue d’une récupération maximale d’énergie lors de l’étape suivante ; une étape de valorisation énergétique, qui constitue le centre du procédé, par une pyrolyse à haute température (1000°C). L’énergie est obtenue par l’intermédiaire du gaz de synthèse ; et une étape de valorisation matière sous deux aspects avec l’obtention de produits à valeur ajoutée (panneaux de particules et charbons actifs) dont l’entrée dans le bilan économique global d’une installation industrielle pourrait s’avérer intéressante / Since a few years, energy challenges are appearing at the top of the list of the current concerns for the future. The forecasted end of fossil fuels, at the origin of 80% of currently consumed energy, is obviously accompanied by research about alternatives to provide for the future needs. The integration of an environmental care concerning the implementation of a sustainable development puts clearly ahead the assets of renewable energies which constitutes nowadays less than 15% of the worldwide production. Work suggested here deals with this scope of research and proposal for renewable primary energy sources with the recovery study of waste containing biomass and more precisely the case of laminated flooring. Among the various current recovering ways, incineration with the whole waste remains the most used one. The main drawback deals with the need for smoke treatment, the cost of which can be really high. It would thus seem to be judicious to look for another recovering issue. The suggested process is divided in the three following steps: - A pretreatment step through low temperature pyrolysis (275°C) making it possible a nitrogenous components separation of the elements (precursor able to form pollutants species) in deteriorating the fuel the less as possible to provide a maximum energy recovery in the following stage.- An energy recovery step, which constitutes the main goal of the process, through a high temperature pyrolysis (1000°C). Energy is recovered via syngas.- A material recovery step through two aspects in order to produce added-value material (particle boards and activated carbon), the consideration of which in the global economic assessment of an industrial installation could be interesting

Les procédés thermochimiques solaires étudiés concernent la conversion de charges hydrocarbonées solides ou gazeuses en syngas, ainsi que la réduction d’oxydes en métaux en utilisant l’énergie solaire concentrée pour effectuer les réactions endothermiques, permettant ainsi le stockage de l’énergie solaire intermittente en carburants sans émissions de CO2. Ce travail a pour objectif l’étude expérimentale de trois procédés solaires incluant la gazéification de biomasse, le reformage de méthane en boucle chimique, et la carboréduction de ZnO et MgO. La gazéification et le reformage permettent la valorisation de biomasse bois et de méthane en syngas, tandis que la carboréduction permet de produire Zn et Mg à partir de ZnO et MgO. Ces procédés ont été étudiés dans des réacteurs solaires de 1.5 kWth, en utilisant le rayonnement concentré fourni par des systèmes à concentration du laboratoire PROMES, Odeillo, France. L’impact des paramètres opératoires de chaque procédé sur les mécanismes réactionnels, conversion, rendement, et performances énergétiques a été évalué en détail. Ces procédés ont permis d’améliorer la conversion chimique, les rendements en syngas, les efficacités énergétiques tout en permettant un stockage de l’énergie solaire en combustibles transportables, avec des performances globales supérieures aux procédés conventionnels. De plus, leur faisabilité, fiabilité et robustesse pour la conversion de méthane et biomasse en syngas et la production de Mg et Zn en fonctionnement batch ou continu sous pression réduite ou atmosphérique en conditions solaires réelles ont été démontrés. / The investigated solar thermochemical processes consist of the thermochemical conversion of solid and gaseous carbonaceous feedstocks into syngas as well as metal oxides reduction into metal commodities utilizing concentrated solar energy to drive endothermic chemical reactions, thereby enabling intermittent solar energy storage into solar fuels and avoiding CO2 emissions. This work aims to experimentally investigate three key solar thermochemical conversion approaches regarding biomass gasification, chemical looping reforming of methane, and carbothermal reduction of ZnO and MgO. Solar gasification and solar chemical looping reforming allowed valorizing wood biomass and methane into syngas, while solar carbothermal reduction was applied to produce Zn and Mg from ZnO and MgO. Such solar thermochemical processes were performed in 1.5 kWth prototype solar chemical reactors, utilizing highly concentrated sunlight provided by a solar concentrator at PROMES laboratory, Odeillo, France. The impact of controlling parameters of each process on the reaction mechanism, conversion, yields, and process performance, during on-sun testing was investigated and evaluated thoroughly. Such processes were proved to significantly improve the chemical conversion, syngas yields, energy efficiency, with solar energy storage into transportable fuels, thereby outperforming the conventional processes. Moreover, their feasibility, reliability, and robustness in converting both methane and biomass feedstocks to syngas as well as producing Mg and Zn metals in batch and continuous operation under vacuum and atmospheric conditions during on-sun operation were successfully demonstrated.

La présente étude porte sur les effets de CO2 sur la pyrolyse de la biomasse et la gazéification de chars dans des conditions de chauffe lente et de chauffe rapide. Dans la première partie de ce travail, nous avons étudié les effets du CO2 sur la réaction de pyrolyse rapide à haute température et évalué ses effets sur la vitesse de pyrolyse, sur le rendement de gaz ainsi que sur les propriétés du char. Nous avons aussi étudié la réaction de gazéification en atmosphère mixte en présence de CO2 et de H2O. Enfin, nous avons imaginé le cas hypothétique d’un gazogène au CO2 pur. Le cas d’une pyro-gazéification sous CO2 pur a été abordé au niveau de la particule de biomasse, expérimentalement et théoriquement par la modélisation numérique avec l’objectif de fournir des temps caractéristiques de pyrolyse et de gazéification, et de comprendre le déroulement de la pyro-gazéification sous CO2. Dans la deuxième partie, nous nous sommes intéressés à la question de la gazéification des chars obtenus par chauffe lente, en présence de CO2 avec deux objectifs principaux : d’une part, de fournir des données de réactivité dans des conditions opératoires de réacteurs de gazéification et d’autre part, de comprendre les mécanismes de réaction de gazéification sous CO2, H2O et leurs mélanges. Nous avons examiné l’influence de la taille des particules sur la vitesse de gazéification sous des atmosphères simples de CO2 et H2O en utilisant une approche basée sur le module de Thiele. Nous avons également étudié les effets de la température et de la taille des particules sur la gazéification du char sous atmosphères mixtes contenant CO2 et H2O à 900°C. Nous avons également abordé la question des atmosphères cycliques en examinant l’effet de la gazéification du char sous CO2 sur sa réactivité à H2O et vice versa. Pour mieux comprendre les mécanismes de gazéification dans des atmosphères simples et mixtes de CO2 et H2O, nous avons suivi l’évolution de la texture, de la structure et de la chimie de surface du char le long de la gazéification sous CO2, H2O et leurs mélanges. Des caractérisations chimiques, texturales et structurales ont été ainsi effectuées sur des particules de char partiellement gazéifiés à 20%, 50% et 70% de conversion sous CO2, H2O et leurs mélanges. Ces caractérisations conduisent à une meilleure compréhension du déroulement de la réaction de gazéification. / The present work deals about the effects of CO2 enriched atmospheres on biomass pyrolysis and char gasification reactions in High Heating Rate (HHR) and Low Heating Rate (LHR) conditions, at the biomass particle level. In the first part, we studied the effects of CO2 on the high temperature fast pyrolysis reaction and evaluate its effects on the pyrolysis rate, on the gas yield as well as on the char properties including chemical composition, texture and reactivity at 850°C. We focused also on the effects of CO2 on the HHR-char gasification reaction when injected as a co-reactant with steam. We studied the mixed atmosphere gasification reaction in CO2 and H2O for different atmosphere compositions. Finally, we imagined a hypothetical case of a pure CO2 operating gasifier. The case of a pure CO2 pyrogasification process was tackled experimentally and theoretically by numerical modelling with aim to provide pyrolysis and gasification characteristic reaction times, and to understand the unfolding of the global CO2 pyro-gasification reaction. In the second part, we were interested on the issue of LHR-char gasification in the presence of CO2 with two principal objectives: on one hand, providing reactivity data for practical gasification operations and on the other hand, understanding the gasification reaction mechanisms (in CO2, H2O and their mixtures) at the level of the char basic structural units (BSU). We examined the influence of particle size on the single atmosphere gasification in CO2 and H2O using the Thiele modulus approach. We also studied the effects of temperature and particle size on the char gasification in mixed atmosphere of CO2 and steam at 900°C. We also had a focus on the issue of cyclic atmosphere gasification and studied the effects of a prior CO2 gasification on the char reactivity towards H2O and vice versa. To further understand the char gasification mechanisms in single and mixed atmospheres of CO2 and H2O, we opted to monitor the evolution of the chemical, structural and textural char properties along the gasification in CO2, H2O and their mixtures. Deep char characterization were performed on small LHR-char particles partially gasified at 20%, 50% and 70% of conversion in CO2, H2O and their mixtures. These characterisations are of high interest as they shed light on the unfolding of the gasification reaction in CO2, H2O and their mixtures.

Ce travail porte sur l'étude de la gazéification de biomasse en Réacteur à Flux Entrainé (RFE), dans le contexte du développement de procédés pour la production de biocarburants de deuxième génération. L'objectif de cette thèse est de modéliser les différents phénomènes qui régissent la conversion de la biomasse dans des conditions représentatives d'un RFE. La pyrolyse et la gazéification de particules de hêtre de taille comprise entre 315 et 415 µm ont été étudiées entre 800 et 1400°C en four à chute de laboratoire. L'influence de l'ajout de H2O, de CO2 et de O2 sur les produits de gazéification a été explorée, et les essais ont été simulés à partir d'un modèle 1D. L'ajout de H2O ou de CO2 permet de diminuer les rendements en char de manière significative. En phase gaz, l'influence principale de ces deux espèces est la modification de la composition en espèces majoritaires avec la réaction de gaz à l'eau. L'ajout de O2 a pour effet d'améliorer la conversion du carbone de la biomasse en gaz, et de réduire de manière significative la production de suies et de char. Le modèle, basé sur une chimie détaillée, permet de simuler ces essais de façon très satisfaisante sur toute la gamme de variation des conditions opératoires. La pyrolyse et la gazéification de particules de hêtre tamisées entre 1,12 et 1,25 mm a été étudiée en présence de O2. À 800, 1000 et 1200°C, la conversion de ces « grosses » particules est plus faible que celles des petites particules, mais à 1400°C la taille de particule n'a pas d'influence. Enfin, une étude expérimentale a été menée dans un RFE pilote pour étudier l'influence de la quantité de O2, de la taille de particule et de la pression sur la gazéification de particules de bois. Ces essais ont été simulés de façon satisfaisante en adaptant le modèle 1D. / The present work deals with biomass gasification in Entrained Flow Reactor (EFR) in the context of the development of new Biomass-to-Liquid processes. The objective of this study is to develop a comprehensive model to better understand the phenomena controlling biomass gasification in conditions representative of an EFR. Biomass pyrolysis and gasification of beech particles sieved between 315 and 450 µm have been studied between 800 and 1400°C in a drop tube furnace. The influence of H2O, CO2 and O2 addition on gasification products has been investigated and the tests have been simulated with a 1D model. The addition of H2O or CO2 leads to a significantly lower char yield. The main influence of these two oxidants in gas phase is the modification of major species composition with water gas shift reaction. With the addition of O2, the carbon conversion into gas is improved and the char and soot yields are significantly lower. The simulations are in very good agreement with the experimental results. Biomass pyrolysis and gasification of beech particles sieved between 1.12 and 1.25 mm have been studied in presence of O2. Between 800 and 1200°C the carbon conversion into gas is lower than with the smaller particles but at 1400°C the particle size has no influence. At last, the influence of O2 addition, particle size and pressure on biomass gasification has been studied in a pilot scale EFR. These experimental results have been satisfactorily simulated by adapting the 1D model.

Ce mémoire porte sur le déploiement optimal de la chaîne d'approvisionnement du gaz naturel renouvelable (GNR) de source agricole au Québec. Il s'agit de déterminer s'il est préférable de construire un réseau centralisé où la biomasse est transformée en GNR dans une grande usine ou de plutôt décentraliser la transformation en GNR dans de petites usines près des sources agricoles. J'étudie le problème au moyen de la programmation linéaire puisqu'il peut être modélisé comme un problème d'emplacement-allocation. Je résous le modèle en employant la technique mathématique la plus répandue : la combinaison d'un algorithme par séparation et évaluation avec la méthode du simplexe. Je trouve que la chaîne d'approvisionnement optimale est centralisée. Le modèle permet également de tracer une courbe des coûts de production et une courbe de coût unitaire.

L’objectif de la recherche proposée dans cette thèse est d’apporter une meilleure compréhension au mécanisme de la torréfaction de la biomasse et de proposer des méthodes pratiques afin d’améliorer l’efficacité de ce processus. Quant au mécanisme, la torréfaction de deux échantillons de biomasse lignocellulosique des forêts du Québec (le faux-tremble et le bouleau) et leurs constituants principaux tels que la lignine, la cellulose et l’hémicellulose est étudiée en détail en utilisant différentes techniques expérimentales et un modèle cinétique a été développé pour décrire la cinétique de leur torréfaction. Notre étude sur le mécanisme et la cinétique de torréfaction de la biomasse révèle également une faible vitesse de torréfaction de la biomasse, ce qui nous a motivés à proposer et développer une nouvelle méthode de torréfaction impliquant des liquides ioniques dans le but de stimuler la vitesse de torréfaction de la biomasse. Bien que la torréfaction améliore les propriétés physicochimiques de la biomasse en tant que combustible, la production d’hydrocarbures oxygénés (sous forme de volatils) de la biomasse lors de la torréfaction réduit son énergie globale. Dans le but de récupérer l’énergie des volatils, une nouvelle combinaison de la torréfaction de la biomasse et de la combustion des volatils dans une boucle chimique de combustion (Chemical Looping Combustion) a été étudiée dans cette thèse. À cet effet, les minéraux ultramafiques abondants et préalablement broyés, largement disponibles dans la province de Québec, ont été testés en tant que transporteurs solides d’oxygène conduisant à près de 96% de conversion des volatils à 700°C dans un réacteur CLC. Comme travail supplémentaire, nous étions également intéressé à explorer l’application potentielle des résidus miniers contenant une quantité considérable de fer pour le craquage catalytique de goudrons produits pendant les processus de gazéification de la biomasse. À cet effet, le potentiel de deux résidus miniers et des minéraux renfermant du fer obtenus de diverses activités minières au Québec a été comparé à celui de l’olivine (connu comme minéral actif pour le craquage du goudron). / The aim of the proposed research was to provide a better understanding of the mechanisms of biomass torrefaction and to propose practical methods to improve the efficiency of this process. As for the mechanism, torrefaction of two woody biomass samples from Quebec forests (aspen and birch) and their main constituents, i.e., lignin, cellulose and hemicellulose is studied in details using different experimental techniques and a kinetic model is developed for their torrefaction. Our studies on the mechanism and kinetics of biomass torrefaction also revealed the slow rate of biomass torrefaction which motivated us to propose and develop a new ionic-liquid assisted torrefaction process with the aim of increasing the rate of biomass torrefaction. Although torrefaction improves the physicochemical properties of biomass fuel, release of oxygenated hydrocarbons (in the form of volatiles) from biomass reduces its overall energy. To recover volatiles energy, a new combination of biomass torrefaction and chemical looping volatiles combustion was studied. In this regard, the already comminuted, abundant and cheap iron and magnesium bearing silicate minerals found widely in the form of mining residues in the province of Quebec were tested as solid oxygen carrier and up to 96% of volatiles conversion at 700°C was achieved in CLC reactor. As a supplementary work, we were also interested to explore the potential of mining residues containing sizeable quantities of iron for catalytic cracking of tar released during the gasification of biomass. For this purpose, iron-bearing mining residues and minerals obtained from the mining activities in Quebec were evaluated comparatively to olivine (known as an active mineral for tar cracking) for benzene cracking in simulated syngas. It was found that chrysotile showed up to four-fold increase in benzene and methane conversion than olivine.