La conception d'une colonne d'extraction liquide-liquide repose sur le mécanisme de transfert d'énergie conduisant à une fragmentation de la phase légère en gouttelettes permettant le transfert de matière avec la phase lourde. Toutefois ce mécanisme présente de façon récurrente à chaque plateau une coalescence des gouttes suivie d'une fragmentation. Le processus étudié dans ce mémoire repose sur l'emploi d'une colonne pulsée instrumentée par des techniques optiques (analyse d'images et Anémométrie Doppler Laser) afin de disposer d'outils non intrusifs pour qualifier les processus de transfert et l'hydrodynamique de la colonne. Le modèle expérimental choisi consiste à étudier le transfert de matière de l'acide acétique de la phase dispersée (acétate d'éthyle - acide acétique) à la phase continue (eau). Le système d'analyse d'image a permis de mesurer in situ la distribution des gouttes de la phase légère selon leur taille (DSD) en fonction des paramètres physicochimiques et thermodynamiques. La tension de surface de chaque liquide vis-à-vis des plateaux perforés (PTFE) a été déterminée à partir des mesures d'angle de contact. Les transferts d'énergie et de matière caractérisés par le rapport surface/volume des gouttes sont corrélés avec les paramètres d'action afin d'interpréter le phénomène restrictif tels que le Hold-up et l'efficacité de séparation. Cependant, l'étude du travail d'adhésion entre la goutte et la surface des plateaux indique que les variations des propriétés interfaciales sont fonction de la concentration du soluté et doit être prises en compte dans la corrélation du diamètre moyen de Sauter. Nous avons utilisé des codes industriels Hysys/Aspen afin d'établir le rôle déterminant de la tension de surface sur les codes de calcul et la convergence des modèles. A partir de ces modèles nous avons déterminer l'efficacité de chaque plateau et de mettre en évidence le rôle du transfert d'énergie responsable du phénomène d'engorgement. Nous avons estimé la vitesse moyenne et le temps de séjour moyen sur chaque plateau par ADL en fonction de l'énergie transmise au plateau par pulsation mécanique et à partir de ces résultats nous avons simulé sous Comsol 3.4 l'écoulement hydrodynamique de la colonne type pulsée.

Le présent travail a pour objet, l'étude macro et microscopique des sprays diesel injectés à hautes pressions par le système d'injection Common-Rail à travers un injecteur mono trou de petit diamètre dans un environnement inerte isotherme, évitant l'évaporation du combustible à pression de gaz élevée. L'étude effectuée est une contribution aux recherches, menées sur les sprays diesel complètement atomisés dès la sortie de l'injecteur, et présente une base de données solide pouvant servir entre autres à la validation des codes de calcul de simulation (computational fluid dynamics: CFD). Deux techniques sont utilisées: D'une part, la technique d'ombroscopie qui permet l'étude macroscopique du spray diesel (pénétration, angle du cône et volume du spray), et d'autre part, la technique de l'anémométrie phase Doppler (PDPA) (mesures de la vitesse et du diamètre des gouttes), utilisée pour l'étude microscopique. La combinaison des deux techniques permet une quantification de la concentration du combustible. La corrélation des paramètres macroscopiques s'ajuste parfaitement aux mesures de la pénétration après le temps de transition sans la prise en compte de l'angle du cône du spray. Cette corrélation semi-empirique ressemble à l'expression obtenue par l'analyse dimensionnelle se basant sur une forme du débit massique rectangulaire. La pénétration durant la phase de transition est modélisée par une loi linéaire en fonction du temps. La prise en compte de l'angle du cône du spray dans la corrélation améliore l'ajustement. L'angle du cône du spray est dépendant de la masse volumique du gaz. La valeur de l'angle du cône est de 36° pour le cas d'une masse volumique du gaz égale à 30 kg/m3. Pour l'étude microscopique, le spray est divisé en trois parties; le bord d'attaque "BA", la partie centrale "PC" et le bord de fuite "BF". La durée d'injection dans ce cas est ramenée à 3ms au lieu de 1.5ms pour allonger la PC du spray. Les évolutions temporelles de la vitesse moyenne et de la rms de la vitesse longitudinale des gouttes montrent des pics. Les pics de la rms de la vitesse longitudinale dans le BA sont une indication de la forte dispersion, due aux phénomènes de rattrapage de gouttes freinées par les rapides ou d'atomisation secondaire. Le pic de vitesse s'explique par un apport d'énergie de l'air entraîné par les vortex frontaux aux gouttes les plus petites. La décroissance de la vitesse longitudinale sur l'axe dans la PC du spray ressemble à celle des jets gazeux. Cependant, la décroissance de la rms de la vitesse longitudinale est plus rapide que celle des jets gazeux libres. La coalescence est effective dans toutes les parties du spray pour les pressions d'injection faibles très près de l'injecteur. Par contre, pour les pressions de l'injection élevées, la coalescence dans le BA ne se manifeste que loin de l'injecteur. La vitesse longitudinale et la concentration des gouttes ont des profils radiaux homothétiques et le coefficient de Schmidt effective est <1. Cependant, près de l'axe du spray, les vitesses sont parfois trop élevées. La distribution radiale de l'intensité de turbulence est homothétique, mais elle est similaire à celle d'un jet gazeux libre dans la zone r/r0,5<1 et élevée audelà. L'intensité de turbulence dans le BA est plus élevée que dans la PC et le BF; et elle prend des valeurs de l'ordre de 40-60%. Les pdfs de vitesse sont asymétriques (Su>0 ou Su<0) et étroites (Fu>3) ou élargies (Fu<3) dans le BA, mais elles deviennent Gaussiennes dans le reste. Cependant, les pdfs du diamètre des gouttes sont aplatis (Fd>3) et quasi-symétriques (Sd≈0) dans toutes les parties du spray. L'origine virtuelle du spray au début de l'injection est variable et se stabilise après dans l'intervalle 11-15 mm. Dans cette zone, le spray est dense et les mesures par le système PDA sont impossibles. L'angle dynamique du cône du spray est d'environ 32°. L'origine virtuelle et l'angle du cône sont indépendants de la pression d'injection.

Cette thèse discute différentes situations dans lesquelles les interfaces jouent un rôle prépondérant dans la dynamique de gouttes et de fronts liquides. Dans une première partie, nous nous intéressons à des gouttes très mobiles, dans trois situations de mouillage nul. (i) Lorsqu'on dépose un liquide sur une surface portée à une température très supérieure à sa température d'ébullition, un film de vapeur s'intercale entre le liquide et le substrat, empêchant tout contact. (ii) Sur un substrat superhydrophobe, c'est-à-dire un substrat rugueux et hydrophobe, la surface inférieure d'une goutte n'est en contact qu'avec une fraction réduite de solide. (iii) Enfin, lorsqu'on met en contact une goutte avec des grains hydrophobes, elle les capture à sa surface, ce qui l'isole de son substrat. Dans chacun de ces trois cas, nous étudions la friction résiduelle qui se manifeste lorsque ces gouttes dévalent. Nous montrons que le frottement est bien plus faible que celui observé habituellement en mouillage partiel et qu'il a une origine physique différente. Dans une seconde partie, nous étudions des fronts mobiles variés. Lorsqu'un liquide est mis en contact avec des grains, il peut soit l'imprégner si son angle de contact est inférieur à un angle de contact critique, soit rester en surface dans le cas contraire. Dans ce dernier cas, le dévalement d'une goutte entraîne l'érosion du tas de grains : nous nous intéressons à la quantité de grains emportée par la goutte. Par ailleurs, un goutte-à-goutte tombant sur une surface refroidie sous la température de solidification provoque la croissance d'une stalagmite de glace. Enfin, lorsqu'on confine une goutte en caléfaction entre deux plaques parallèles, une série d'instabilités se développe : un anneau se forme, qui grandit ensuite avant de se briser en gouttelettes.

La déstabilisation et la fragmentation de systèmes liquides en couches minces se rencontrent fréquemment dans la nature, ainsi que dans des contextes industriels. Cette éude expérimentale entreprend de décrire, comprendre et prévoir les mécanismes des instabilités et de formation des fragments liquides.<br /><br />Une première étude concerne la brisure d'une fine bandelette liquide chutant librement dans une cellule de Hele-Shaw. Les lignes de contact mobiles introduisent des pressions différentes au niveau des interfaces et établissent un gradient de pression dans le fluide, favorisant ainsi sa déstabilisation. Une analyse de stabilité linéaire prédit correctement les taux de croissance et montre l'existence d'un plateau sur la relation de dispersion. <br /><br />Une seconde étude analyse la déformation et la brisure d'une goutte liquide au sein d'un jet gazeux. Nous montrons que la d´eformation se produit à partir d'un certain nombre de Weber critique et nous proposons un modèle sur la formation et le gonflement du sac qui s'en suit, également appelé bag-breakup.<br /><br />Une troisième étude concerne l'impact d'une goutte sur un solide de taille comparable. Nous montrons que la goutte se déorme pour former une nappe liquide entouré d'un bourrelet. Nous montrons que l'extension de la nappe déend du nombre de Weber contrairement à sa dynamique. Nous proposons également un modèle qui prédit correctement la taille de la nappe ainsi que la taille des fragments obtenus.<br /><br />Une quatrième étude est dédiée au phénomène de vieillissement des mousses. Nous exposons un nouveau dispositif expérimental de soufflerie à mousse. Nous donnons une comparaison entre les systèmes expérimentaux classiques et notre dispositif. Nous montrant également une preuve expérimentale de la loi de von Neumann.

La physique de mouillage et de séchage de sang n’est pas encore bien connue. Dans le cadre d’un travail collaboratif, une étude est réalisée afin d’apporter de nouveaux outils aux équipes d’investigations criminelles. L’objectif est de comprendre les dynamiques qui entrent en jeu dans la formation de traces de sang, un fluide complexe. Nous nous intéressons aux traces dites passives telles que l’égouttement ou l’accumulation, qui résultent de l’action de la pesanteur. Nous considérons d’abord les gouttes passives. Le comportement d’impact de gouttes de fluides complexes est un sujet qui a été largement étudié mais suscite encore de vifs débats. Bien que le séchage d’une goutte déposée ait déjà été étudié, ceci n’est pas le cas pour des gouttes qui viennent impacter perpendiculairement une surface, tombant depuis une certaine hauteur. Parallèlement nous étudions le séchage de flaques de sang car leur dynamique de séchage n’a pas été étudiée jusqu’à présent. Différents paramètres tels que la nature des substrats, l’humidité et la température sont pris en compte afin de comprendre le lien entre la typologie des motifs séchés et les phénomènes observés en vue de répondre à des applications criminelles. Enfin des relations empiriques sont établies. Grace à des méthodes inverses, ces relations permettent, par la suite, d’obtenir une estimation de la vitesse d’impact de gouttes séchées. / The physics behind wetting and drying of blood is not yet completely understood. In the context of a collaborative project, new techniques have been developed to provide evidence for investigators in crime solving. Given that blood is a complex fluid, the major aim has been to investigate the dynamics involved in the patterns of stain formation. Interest is focused on passive stains, which result from the action of gravity in dripping or blood flow accumulation. In the case of drip stains, the impact behaviour of complex fluid droplets, despite many studies, raises much debate. Although the drying dynamics of a deposited drop of blood were already studied, this is not the case for drops of blood impacting perpendicularly a surface, falling from a certain height. Beside this, until the present work, little attention has been paid to the dynamics controlling the drying of blood pools. In both situations, the influence of different parameters such as substrates, humidity and temperature are examined. Empirical relations are established between final dried blood patterns and the generating mechanism, yielding possible application in blood pattern analysis for forensic investigations. Finally, using inverse methods, the empirical relations allow estimating an impact velocity, for dried drip stains.

Ces travaux ont pour contexte de participer à l’optimisation les cycles de décontamination des salles propres en utilisant un nouveau système de décontamination. Le principe de ce système est de décontaminer un volume par condensation de vapeur de peroxyde d’hydrogène sur toutes les parois intérieures du volume. Différents modèles de condensation et d’évaporation pariétaux ont été étudiés, développés et implémentés dans un code CFD, en incluant des modèles simples ainsi que des modèles plus complexes prenant en compte la forme de la phase liquide pariétale. En parallèle, afin de valider les modèles, un dispositif expérimental d’isolateur pour la décontamination a été utilisé afin de créer une base de données expérimentale de condensation de vapeur. Enfin, la validation de ce modèle numérique a été réalisée en comparant les résultats numériques fournis par le modèle développé dans une reproduction numérique de l’isolateur expérimental avec les résultats des expérimentations. / The context of this work is to contribute to the optimization of clean room decontamination cycles by using a new decontamination system. The concept of this system is to decontaminate a volume by condensing hydrogen peroxide vapour on all the inner walls of the volume. Different models of wall condensation and evaporation have been studied, developed and implemented in a CFD code, including simple models as well as more complex models taking into account the shape of the liquid phase at the wall. In parallel, in order to validate the models, an experimental isolator device for decontamination was used to create an experimental steam condensation database. Finally, the validation of this numerical model was carried out by comparing the numerical results provided by the model developed in a digital reproduction of the experimental isolator with the results of the experiments.

Ce projet de thèse portait sur le développement d’outils microfluidiques pour la toxicologie et la recherche contre le cancer. En permettant l’analyse simultanée d’un très grand nombre de réactions biologiques ou chimiques réalisés dans des compartiments indépendants (ie. gouttelettes), la microfluidique de gouttes offre une sensibilité de détection et une précision sans précédent pour l’analyse de molécules biologiques, telles que l’ADN ou les Anticorps, en comparaison des expériences réalisées conventionnellement en tubes ou en microplaques (essais en « bulk » ou volume). Ce format permet également de réaliser des expériences à très haut débit et est particulièrement pertinent pour la toxicologie, où des analyses robustes de l’effet des médicaments sont nécessaires. De même, ces procédures sont également très adaptées à l’analyse de cellules uniques pour le séquençage ADN ou ARN et l’épigénomique. Tout cela fait de la microfluidique en goutte un outil puissant pour la toxicologie et la recherche sur le cancer. En premier temps, une méthode du comptage précise des cellules encapsulée dans des microgouttelettes, nommée « hémocytométrie microfluidique », a été développée. Un nouvel algorithme de comptage a été proposé. Des cellules bactériennes (Escherichia Coli) et des cellules de 2 lignées humaines différentes (HL60 and H1975) ont été testées. Le nombre de chaque type de cellules a été déterminé avec une haute corrélation entre la théorie (basée sur la distribution de Poisson) et les résultats expérimentaux. Avec ces résultats robustes, un protocole de microfluidique en goutte a été mis en place pour interroger la viabilité cellulaire et la prolifération des 2 lignées humaines. Ces résultats sont en concordance avec ceux de la littérature. Pour la toxicologie, 3 différents modèles, y compris des microsomes (extrait de cellules d’insectes infectées par un baculovirus exprimant le cytochrome P450 3A4 humain, CYP3A4), HepG2-CYP3A4 (modifiée génétiquement pour exprimer le gène CYP3A4 humain), et HepaRG, une lignée hépatique, ont été évaluées pour l’activité enzymatique du CYP3A4, une enzyme largement utilisée en routine pour le criblage de médicament candidat. Les microsomes ont permis de développer un essai fluorogénique permettant de mesurer l’inhibition du CYP3A4. Cependant, ni l’utilisation des microsomes ni des cellules HepG2 exprimant CYP3A4 n’a donné de résultats satisfaisants en microgouttelettes. L’utilisation des cellules HepaRG, une lignée cellulaire qui conserve la majorité de l’expression des cytochromes P450 et des récepteurs nucléaires nécessaire à leur expression, a montré des résultats encourageant à la fois sur les tests de mesure de l’activité enzymatique et d’analyse de l’induction du CYP3A4. Pour la recherche sur le cancer, 4 essais originaux de PCR digitale en gouttes ont été mis en place pour la détection et la quantification de mutations (NRAS, DNMT3A, SF3B1 and JAK2) importante pour les syndromes myélodysplasiques, un groupe hétérogène de maladies touchant les cellules souches hématopoïétiques caractérisées par une hématopoïèse inefficace et des cytopénies périphériques. Finalement, un essai de PCR sur cellule unique encapsulées au sein de billes agarose a été proposé. / This thesis project consists in developing droplet-based microfluidic tools for toxicology and cancer research. Owing to its large numbers of discretized volumes, sensitivity of detection of droplet-based microfluidics for biological molecules such as DNA and antibody is much higher than bulk assays. This high throughput format is particularly suitable for experiments where a robust dose-response curve is needed, as well as for single cell analysis with applications in genomic or sequencing and epigenetics. All above makes droplet-based microfluidics a powerful tool for toxicology and cancer research. In a first part of the work, an accurate cell counting method, named “microfluidics hemocytometry”, has been developed. A new counting algorithm was proposed to count the cells within each droplet. Escherichia Coli and two different human cell lines (HL60 and H1975) were used to validate our strategy. The number of each type of cells in droplets was determined with a high consistency between theory (Poisson distribution) and experimental results. With these robust results, a droplet-based microfluidic protocol has then been established to inquiry both cell viability and proliferation for the two human cell lines. The results are in good agreement with the one of the literature. For the toxicology, 3 different biological models, including microsomes (extracted from baculovirus-infected insect cell expressing human CYP3A4), HepG2-CYP3A4 (genetically modified to express the human CYP3A4 gene) and HepaRG liver cells lines were evaluated for enzymatic activity of cytochromes P450 (CYP3A4), a routinely used enzyme for drug candidate screening. Microsome-based assays were used to validate a fluorogenic inhibition assay. However neither microsome-based assay nor the assay using CYP3A4 expressing HepG2 gave satisfying results in droplet-based format. However, HepaRG cells, a hepatic function-conserved cell line with most cytochrome and related nuclear receptors, demonstrated high relevance both for enzymatic activity testing and CYP3A4 expression induction study. For cancer research, 4 different picoliter droplet-based PCR assays were developed for the detection and quantification of mutations (NRAS, DNMT3A, SF3B1 and JAK2) present in Myelodysplastic syndromes, a heterogeneous group of clonal bone marrow hematopoietic stem cell disorders characterized by ineffective hematopoiesis and peripheral cytopenias. Furthermore, a single cell multistep PCR assay using encapsulation of target DNA in agarose droplets was proposed.

Pour résoudre la limitation inhérente au procédé d’impression laser LIFT, une approche utilisant une double impulsion (DP-LIFT) a été développée au cours de cette thèse. Dans ce processus, une irradiation laser de durée de quelques dizaines de microsecondes crée un bain de métal en fusion et une seconde impulsion ultra-brève induit le mouvement du fluide, la formation d’un jet ou d’une goutte et le transfert du métal liquide. Cette thèse présente une étude expérimentale détaillée sur le processus DP-LIFT. L'influence des paramètres des deux irradiations laser a été étudiée en s’appyuant sur un ensemble de méthodes d'observation. Pour étudier l’influence de ces paramètres sur la dynamique de l’éjection, un modèle basé sur la conservation de l’énergie a été utilisé. De plus, nous avons démontré que, pour certaines configurations des diamètres respectifs des deux spots lasers, des nanojets focalisés étaient générés. Enfin, en conservant une épaisseur fixe du film métallique, des gouttelettes uniques, sans débris, d'un diamètre allant de 670 nm à 6,0 µm ont été imprimées avec une reproductibilité élevée. des matrices de piliers ont également été imprimées pour démontrer le potentiel de la méthode LIFT à double impulsion pour la fabrication de micro-structures 3D / To solve the inherent limitation of Laser-induced Forward Transfer (LIFT), a double pulse LIFT (DP-LIFT) approach has been developed in this thesis. In this process, a first long pulse laser irradiation creates a melted metal pool and a second ultrashort pulse induces the fluid motion and initiates the jetting transfer. This thesis provides a detailed experimental study on the DP-LIFT process. The influence of double pulse parameters on the jetting phenomena has been carefully studied by means of various observation methods. To predict the jetting behaviors, an energy balanced model has been used. Moreover, we demonstrated that for some configurations of the respective diameters of the two lasers, focused nanojets are generated from the melting pool. Finally, from a fixed thickness of the donor film, debris-free single droplets with diameters ranging from 670 nm to 6.0 µm have been printed with high reproducibility. 2.5 D pillars matrix are printed to demonstrate the potential of the double pulse LIFT method for the fabrication of 3D micro-structures.

Les nanomatériaux représentent un sujet de recherche en plein essor dans des domaines variés : D'une part, la miniaturisation augmente la vitesse de transmission et le stockage de l'information dans les technologies de la communication. D'autre part, la réduction en taille des matériaux révèle des propriétés physiques (optiques, électriques, etc.) nouvelles et étonnantes qui ouvrent la voie à de nombreuses applications (dispositifs nanoélectroniques, capteurs moléculaires etc.). Un grand défi consiste à fabriquer ou intégrer des nanostructures fonctionnelles afin d'exploiter leurs propriétés physiques intrinsèques. Dans ce contexte, nous avons développé une nouvelle approche de nanofabrication à partir de nanomatériaux colloïdaux basée sur l'assemblage par forces de capillarité. Cette technique consiste à contrôler l'évaporation en milieu confiné d'une suspension colloïdale sur un substrat lithographié grâce à un dispositif thermoélectrique associé à un système d'aspiration d'air. Les phénomènes physiques mis en jeu pendant l'assemblage ont été étudiés aussi bien à l'échelle macro- que nano-scopique. Ainsi, la température et le débit d'aspiration se sont révélés être des paramètres complémentaires pour le contrôle de l'évaporation, le déplacement de la ligne de contact, l'angle de contact et le mouvement colloïdal. De cette manière, des colloïdes de taille et nature (or et polystyrène allant de 50 nm à 1 μm) variées ont été assemblés dans des structures complexes. En particulier, des objets métalliques déterministes ont été crées afin d'étudier leurs interactions plasmoniques. Des dimères d'or de distance inter-particule variable ont démontré un fort couplage plasmonique.

Cette thèse présente divers dispositifs fonctionnant sur le principe de la microfluidique diphasique et dédiés aux analyses biologiques.<br /> Dans une première partie, nous décrivons la conception d'un système permettant d'effectuer en flux et sans contamination la réaction de PCR dans des microgouttes transportées par une huile immiscible. Cette étude a débouché sur une plateforme automatisée au débit théorique de 3000 échantillons par jour, égalant les systèmes actuels avec une consommation 50 fois moindre en réactifs.<br /> Dans les parties suivantes, nous présentons deux nouvelles idées pour la manipulation d'objets en microfluidique digitale : l'utilisation de phénomènes hydrodynamiques pour encapsuler des cellules uniques dans des microgouttes et les trier, et l'application de champs électriques pour induire mélange et coalescence de gouttes aqueuses. La combinaison de ces deux méthodes au sein d'une même puce est le premier pas vers un système intégré d'analyse de cellules uniques.