Les politiques récentes de développement durable en vigueur dans la majorité des pays requièrent des améliorations significatives dans la performance des systèmes de génération d'énergie d'aujourd'hui et ont encouragé fortement différentes études à travers le monde au cours des dernières années. Un champ d'intérêt particulier concerne l'optimisation de l'usage des carburants liquides, car ils sont responsables pour les émissions polluantes dans le monde de part les applications dans les moteurs à combustion interne et les brûleurs industriels étant ainsi des sources non renouvelables d'énergie primaire. Cependant, les complexités inhérentes aux phénomènes qui gouvernent chaque partie du processus de la combustion demandent encore une meilleure compréhension. Entre ces complexités, la qualité de l'atomisation des carburants liquides joue un rôle major du point de vue de la performance thermodynamique et le niveau des émissions polluantes dans le processus de combustion. Néanmoins, le mécanisme de formation des aérosols n'est pas encore parfaitement compris. Un autre aspect qui demande des études plus approfondies pour une meilleure compréhension est la connaissance des caractéristiques d'évaporation de la phase discrète dans un environnement convectif. Au cours des dernières années, des études expérimentales ont démontré l'importance de la compréhension des aspects fondamentaux inhérents aux systèmes complexes en supportant l'amélioration de la précision des modèles théoriques implémentés dans les codes de simulation numérique. La présente étude est consacrée à améliorer la compréhension du processus d'atomisation pour un carburant liquide, par le développement de méthodologies plus rationnelles pour mesurer les tailles des gouttelettes dans des aérosols, pour prédire la performance d'atomiseurs de liquides et pour déterminer les caractéristiques de l'évaporation de gouttelettes liquides. Avec ces objectives les méthodes suivantes ont été proposées: i. Détermination de la taille minimale requise par un échantillon pour la caractérisation d'un aérosol, ii. Technique non-intrusive pour mesurer le taux d'évaporation des gouttelettes de carburants liquides, iii. Fonction général pour caractériser la taille de gouttelettes dans des aérosols selon le système Pearson, iv. Développement d'une corrélation pour la distribution du SMD dans un plan axial de l'aérosol, et v. Perfectionnement du modèle d'atomisation à utiliser dans des codes de modélisation numérique en fluide. Les résultats pratiques obtenus ont été utilisés pour déterminer les positionnements et conditions opérationnelles optimales, ainsi que le mode d'injection le plus approprié à être utilisé pour le prototype expérimental du moteur à détonation puisée qui a été développé par le Groupe de la Propulsion du centre de Recherche pour la Défense et Développement du Canada - Valcartier. Néanmoins, les résultats peuvent être utilisés d'une façon plus générale pour supporter la validation de codes de modélisation numérique et le projet de chambres de combustion industrielles.

Les nuages sont essentiels dans le cycle de l'eau et dans le budget climatique mais certains aspects de leur formation sont encore incompris. La théorie de Köhler prédit que les surfactants devraient favoriser l'activation des particules en goutte de nuage alors que les modèles actuels les considèrent comme négligeables. Au début de ce travail de thèse, quelques études commençaient à démontrer le contraire mais des preuves du rôle de ces composés dans l'atmosphère étaient encore manquantes, d'où l'objectif de ce travail de thèse. Le développement d'une méthode pour déterminer la concentration en surfactants dans les aérosols a conduit aux premières courbes de tension de surface de surfactants atmosphériques dans des aérosols PM2.5 côtiers (Suède), et à l'identification du ratio C/CMC comme paramètre clé contrôlant l'efficacité des aérosols à former des nuages. Une seconde étude a révélé des corrélations fortes entre la présence de nuages et les propriétés intrinsèques des surfactants dans des aérosols PM1 boréaux (Finlande), démontrant pour la première fois le rôle des surfactants dans la formation des gouttes de nuage à partir d'observations directes dans l'atmosphère. Les résultats prédisent un nombre de noyaux de condensation en moyenne quatre fois plus important que lorsque les effets des surfactants étaient négligés, montrant l‘importance d'inclure l'effet des surfactants dans les modèles prédictifs. Cette importance a été confirmée en laboratoire par des expériences sur des gouttes individuelles microniques par l'augmentation de leur taille en présence de surfactants. Enfin, les observations à partir des différentes études indiquent une origine biologique des surfactants dans les aérosols atmosphériques / Clouds are essential components of the Earth’s hydrological system and climate but some aspects of their formation are still not completely understood. In particular, although Köhler theory predicts that surfactants should enhance cloud droplet activation, current models consider this role negligible. At the time of this PhD work, a few studies had started to demonstrate the contrary but atmospheric evidence for the role of these compounds was still missing and very little was known about their atmospheric concentrations, sources, and mechanism of action. The objective of this PhD work was to investigate these aspects. A method was developed to quantify surfactant concentrations in aerosols. Its application led to the first absolute atmospheric surfactants’ surface tension curves, in coastal PM2.5 aerosols in Sweden, and to the identification of the ratio C/CMC as the key parameter controlling the cloud-forming efficiency of aerosols. A second study revealed strong correlations between cloud occurrence and intrinsic surfactant properties in boreal PM1 aerosols in Finland, demonstrating for the first time the role of surfactants in cloud formation from direct atmospheric observations. The results predicted Cloud Condensation Nuclei numbers four times larger on average than when neglecting surfactant effects, showing the importance of including surfactant effects in cloud predictions models. The role of surfactants inferred from macroscopic measurements was confirmed by laboratory experiments on individual micron-sized droplets showing an increase of droplet growth in the presence of surfactants. Finally, observations from the different field studies indicated a biological origin for the surfactants present in atmospheric aerosols

Cette thèse présente une étude expérimentale de l'impact de gouttes de fluides à seuil. Au-delà des applications (impression à jet d'encre solide, modélisation d'impact solide à grandes vitesses), cette étude permet de sonder le rôle de l'élasticité sur le comportement à temps court de ces fluides complexes. D'abord, nous nous sommes intéressés aux impacts sur une surface rigide. L'utilisation de fluides à seuil modèles (solutions concentrées d'argiles, micro-gel de Carbopol) et de surfaces d'impact variées (partiellement mouillante ou super-hydrophobe), révèle une grande variété de comportements, allant de l'étalement viscoplastique irréversible jusqu'à des déformations élastiques géantes. Un modèle minimal d'étalement inertiel, incluant une rhéologie élasto/viscoplastique, permet de décrire dans un cadre unique les principaux régimes observés. Au cours de cette étude, nous avons mis en évidence un phénomène spécifique avec le Carbopol : pour des grandes vitesses d'impact, on observe un étalement beaucoup plus grand sur des surfaces rugueuses hydrophobes que sur des surfaces lisses. Cette réduction apparente du frottement basal est discutée en termes de longueur de glissement et d'instabilité de " splash ". Enfin, nous avons étudié l'impact d'une goutte de fluide sur un sol constitué du même fluide, en utilisant un fluide à seuil transparent (Carbopol). La combinaison de lois d'échelle, d'expériences en " micro-gravité " et de mesures locales du champ de déformation montre que la dynamique du cratère transitoire est dominée par l'élasticité, même au-delà du seuil d'écoulement. Ces résultats pourraient avoir des implications dans le contexte des impacts de météorites en astrophysique.

Cette thèse concerne l'étude de la dynamique d'impacts de gouttes, dans des situations de friction réduite entre le substrat solide et la goutte liquide. Cette diminution de friction s'est faite au moyen d'un film d'air inséré entre le liquide et le solide. Il existe plusieurs stratégies permettant l'existence de ce film d'air : la première est d'utiliser le phénomène de caléfaction, ou effet Leidenfrost : un liquide approché d'une surface chauffée au delà d'une température critique s'évapore suffisamment rapidement pour pouvoir léviter sur sa propre vapeur, et ainsi être isolé de la surface solide. Dans certaines conditions, les surfaces super-hydrophobes micro-texturées permettent au liquide de rester dans un état "fakir", c'est à dire de n'être en contact qu'avec le sommet de micro-piliers, le reste du liquide demeurant au dessus d'un coussin d'air. Enfin, il a également été constaté que l'écoulement d'air engendré par le mouvement d'une surface solide peut induire une force de portance sur une goutte, et ainsi lui permettre de léviter au dessus de cette surface / In this thesis we study the dynamic of drop impacts, in situations of low friction between the liquid and the solid surface. This low friction can be obtained thanks to an air cushion trapped between the liquid and the solid, which can be achieved by several ways. The first one is the Leidenfrost effect : when a liquid is moved close to a hot surface, the evaparation rate can be sufficient make liquid levitate on its own vapour. In certain conditions, onto micro-patterned super-hydrophobic surfaces, a drop can be in a "fakir" state, which means that the contact is limited to the top of micro-pillars, the rest of the liquid is at the top of an air cushion. Finally, we also observed that the air flow due to a moving surface can generate a lift force which can permit the levitation of the drop

Dans cette thèse, nous adressons trois projets avec l’application de microfluidique Avec le Vélocimétrie de Réflexion Totale Interne, nous avons réalisés le nanoPTV des fluides à 800 nm près de parois du solide. Nous arrivons à une précision sans précédent, par la détermination précise de la position du parois, et par la simulation de Langevin, en tenant compte des nombreux sources de biais physique, comme le mouvement Brownien, effet du cisaillement, la répulsion électrostatique entres les particules et le parois, et la défocalisation de la lentille. Nous obtenons ±5 nm and ± 10 nm de précision sur la longueur de glissement pour la solution de sucrose et de l’eau. La condition de non-glissement sur la surface hydrophile est confirmée, et un glissement sur la surface hydrophobe est observé. Nous collaborons avec A. Leshansky pour étudier la formation des gouttes sur une intersection entre un canal confiné et un réservoir profond. Cette phénomène est appelé le «step emulsificaiton». La dynamique de la formation des gouttes est étudiée expérimentalement de façon approfondie. La théorie est basée sur la dynamique des fluides dans un canal Hele-Shaw, avec les effets de forces capillaires. Nous arrivons à expliquer le mécanique du fluides derrière la formation des gouttes, inclus les taille des gouttes. Nous collaborons avec un groupe des entreprises pétrolières (AEC), pour étudier le mouvement des nano particules dans un micro model de milieux poreux. Ces particules sont supposé de faire transition une fois en contact avec l’huile ou expériencer un changement de la température. L’injection des particules dans les réservoirs de l’huile et de gaz permet de collecter l’information sur la distribution et la quantité de l’huile et de gaz. Avant l’application en mass dans l’industrie, c’est favorable de les tester dans un micro model, qui possèdes une structures similaire aux pores des roches. Nous avons testé les nano particules synthétisés par les autres membres de l’AEC, et confirmé que l’idée du micro model est une méthode efficace de prédire la performance des particules sous sol. / In this work, we have addressed three projects with the application of Microfluidics: With the technology of Total Internal Reflection Velocimetry, we realised the nano-PTV of fluid flow within 800 nm close to solid surface. We achieved unprecedented accuracy of measurement compared with the state of art, by determining precisely the wall position, and by Langevin simulation, which takes into account of the sources of biases, such as Brownian motion, shear stress, electrostatic repulsion between particles and the wall, effect of out of focus, etc. We achieved ±5 nm and ± 10 nm accuracy on the slip length determination for sucrose solution and for water. The no-slip condition on hydrophilic surface is confirmed, and a positive slip length on hydrophobic surface is clearly illustrated. This result demonstrated that the nano-PTV by TIRF is a quantitative methodology for the study of fluid flow near solid surface. We collaborated with A. Leshansky to study quantitatively the mechanism of step emulsification. The dispersed fluid and continuous fluid are co-flowing in a confined Hele-Shaw channel, before going into an unconfined pool. Drops are formed at the intersection between shallow channel and the pool. Two phases - step emulsification and large drops - are distinguished based on a well defined capillary number. We found good agreement between experiments and theory, on the step emulsification droplet size, dispersed fluid pinching dynamics, and on the shape of free interface between dispersed fluid and continuous fluid prior to pinching. We collaborated with a group of petroleum companies (AEC), to develop a technology which has potential application to the Enhanced Oil Recovery. Nano particles synthesized by the AEC is supposed to perform phase transition or deliver signals once in touch with oil. The principal idea consists in sending these nano particles into the porous media underground along with the injection fluids, and recollect them on the production well side. According to the information they deliver, the distribution of oil may be mapped. We constructed a micro model based on microfluidic technology, which mimics the complex structure of porous media of rocks. The AEC synthesized nano particles are injected into the micro model, their motion and retention can be observed in real time. This work provides important information on the particle motion in porous media, which cannot be realised in conventional core experiments.

L'essentiel de ce travail est l'étude de l'étalement de nano-gouttes smectiques sur un substrat de silicium rendu hydrophile par oxydation sous UV-ozone. De nombreuses expériences ont été menées à l'aide la récente technique SEEC (surface-enhanced ellipsometric contrast) qui permet la visualisation directe et en temps réel de couches moléculaires sur les surfaces. Cette technique offre couramment une résolution verticale supérieure à 0,1 nm. Un des cristaux liquides les plus utilisés dans ce travail est le 4’-n-Octyl-4-cyanobiphényle (8CB). Les expérimentations ont été conduites dans une gamme de température comprise entre 21,5°C et 33,5°C, dans cet intervalle de température le 8CB est en mésophase smectique.La dernière étape de l'étalement d'une gouttelette stratifiée dans le cas d'un mouillage impair est l'évolution à partir d'une tricouche vers une monocouche, par la disparition de la dernière bicouche dans la pile. Nous parlons de mouillage impair lorsque les milieux extérieurs sont hydrophile-hydrophobes (comme c'est le cas de nos mesures avec un substrathydrophile et un milieu extérieur (l'air) hydrophobe) et de mouillage pair lorsque les milieux extérieurs sont soit tous les deux hydrophiles soit tous les deux hydrophobes. Nous avons étudié le mouillage impair dans le cas des cristaux liquides smectiques 8CB sur une surface hydrophile. Le recul de la dernière bicouche est accompagné, lorsque la température est plus élevée de plusieurs degrés de celle de la transition Solide/Smectique A, par la formation de nucléations, qui apparaissent préférentiellement dans la partie extérieure de la bicouche. Sinon (lorsque l'on est près de la température de transition) on observe une rétraction de la bicouche sans nucléation. Les données expérimentales ne sont pas conformes à la seule théorie disponible (modèle de P.G. de Gennes et A.M. Cazabat), qui couvre les liquides faiblement stratifiés. Unnouveau modèle est proposé, en accord remarquable avec les expériences. Dans ce modèle le mécanisme de propagation semble être un processus quasi-statique gouverné par les interactions liquide/solide, la pression de Laplace à deux dimensions, et la distinction entre les coefficients de perméabilité de bord et de surface. Ce modèle permet de mieux expliquer nos résultat expérimentaux. De l'analyse des observations expérimentales en temps réel dans le cas de la formation de pores (nucléation), nous démontrons que les lignes de dislocation des boucles qui forment les frontières des pores ne sont pas situés à la même hauteur dans l'empilement des trois couches que les lignes de dislocation qui bordent la bicouche. En outre, une analyse minutieuse de nos résultats en utilisant une approche théorique récemment développée pour expliquer l'étalement de nano-gouttes de cristal liquide smectique suggère fortement que la nucléation des pores est déclenchée par la différence des potentiels chimiques entre les couches adjacentes, ce qui contraste avec le schéma classique où la nucléation est attribuée à la tension latérale le long des couches. Nous avons aussi imaginé un modèle de formation de pré-pores pour expliquer la perméation dans les strates adjacentes d'un liquide smectique. Enfin, une étude toujours en cours porte sur le nucléation hétérogène. Nous forçons une nucléation centrale et étudions son évolution. La tricouche est alors un anneau avec un rayon intérieur croissant et un rayons extérieur décroissant. Le système évolue jusqu'à la disparition totale de la tricouche. Notre modèle propose une solution qui est encore en cours de test. Letravail est ouvert et de nombreuses questions attendent leurs réponses... / The aim of this work is the study of the spread of nanodrops smectic on a silicon substrate made hydrophilic by oxidation under UV-ozone. Many experiments have been conducted using the recent SEEC technique (Surface-enhanced ellipsometric contrast) that allows direct visualization and real-time of molecular layers on surfaces. This technique provides a common vertical resolution greater than 0.1 nm. One of the most used liquid crystals in this work is the 4'-n-octyl-4-cyanobiphenyl (8CB). The experiments were conducted in a temperature range between 21.5 ° C and 33.5 ° C, in this temperature range the 8CB is in smectic mesophase. The last stage of the spreading of a droplet stratified in the case of an odd wetting is changing from a three-layer to a monolayer, that is, vanishing of the last bilayer in the stack. We talk about odd wetting when external environments are hydrophilic-hydrophobic (as is the case of our measurements with a hydrophilic substrate and an external medium (air) hydrophobie) and wetting even when external environments are either all two hydrophilic or bath hydrophobie. We studied the spreading in the case of smectic liquid crystals 8CB on a hydrophilic surface (odd wetting). Receding of the last bilayer is accompanied by formation of pores in it, which appear in the outer part of it, when the temperature is several degrees higher than that of the transition Solid / Smectic A. Otherwise (when it is near the transition temperature) there is a retraction of the bilayer without nucleation. The experimental data are consistent with the only available theory (PG de Gennes model and AM Cazabat) covering weakly stratified fluids. A new model is proposed in remarkable agreement with the experiments. In this model the propagation mechanism appear�� to be a quasi-static process governed by the interactions liquid / solid, the Laplace pressure in two dimensions, and the distinction between the coefficients of permeability of edge and surface. This model helps to explain our experimental results. Analysis of experimental observations in real time in the case of pore formation (nucleation), we demonstrate that the dislocation lines of the loops which form the pore boundaries are not located at the same height, in the stack of three layers, that dislocation lines bordering the bilayer. In addition, a careful analysis of our results using a recently developed theoretical approach to explain the spread of nana-drops of smectic liquid crystal strongly suggests that the pore nucleation is activated by the difference in chemical potential between adjacent layers, which contrasts with the conventional scheme in which nucleation is assigned to the lateral tension along the layers. We also imagined a pre-pore formation model to explain permeation in adjacent layers of a smectic liquid. Finally, still current study focuses on the heterogeneous nucleation. We force a central nucleation and study its evolution. The trilayer is then a ring with an increasing inner radius and an outer radius decreasing. The system evolvesuntil the complete disappearance of the three-layer. Our model offers a solution that is still being tested. The work is open and many questions awaiting answers ...

Cette thèse traite des instabilités hydrodynamiques survenant dans les ligaments liquides en présence d’écoulement axial, afin de comprendre la formation des gouttes lors des processus d’atomisation. Il a été montré par des études précédentes que tout processus d’atomisation passe par l’étape de la formation des ligaments, qui se déstabilisent en gouttelettes. Le processus de fragmentation des ligaments est régi par deux instabilités : l’instabilité de Rayleigh-Plateau lorsque le ligament est infini, le phénomène du « end pinching », lorsque le ligament est semi-infini. Dans les deux cas le mécanisme responsable du pincement du ligament est la capillarité. Dans cette thèse, nous avons montré que, sous certaines conditions, le pincement du ligament peut être retardé ou évité : c’est le phénomène d’évitement de l’étranglement. Une exploration détaillée de la zone de constriction du ligament (là où le rayon est minimal), révèle des effets non linéaires liés à la viscosité du fluide : la couche visqueuse se développe, s’enroule puis décolle de l’interface sous forme de jet, en aval du cou avec formation d’anneau tourbillonnaire. L’écoulement dans cette zone du ligament est soumis à une accélération axiale correspondant à une baisse de la pression : c’est l’effet Venturi. Ce type d’écoulement a été étudié à travers l’instabilité du pont capillaire entre deux tubes, soumis à un écoulement axial. Tout au long de ces travaux, deux approches ont été utilisées : les simulations numériques et des observations expérimentales. L’essentiel des résultats présentés a fait l’objet de publication ou d’une soumission d’article. / This thesis deals with the hydrodynamic instabilities which occur in a liquid ligament in presence of axial flow. We investigate the formation of drops during the atomization process. Previous studies highlighted a common step to all types of atomization processes: the initial formation of the ligament which later evolves into droplets. The ligaments fragmentation process is governed by two possible instabilities: the “Rayleigh-Plateau” instability which is characteristic of an infinite ligament and the “end-pinching” phenomenon, which occurs in semi-infinite ligaments. In both cases, capillarity is the driving mechanism underlying the ligament segmentation. In this thesis we show that, under certain conditions, the liquid ligament can surprisingly escape from pinch-off through creation of a vortex ring (“escape phenomenon”). A detailed analysis of the constriction zone (neck of the ligament) during the “escape phenomenon” suggested that nonlinear effects associated to fluid viscosity might play an important role in the escape process. Both our experimental observations and numerical results confirmed the occurrence of the detachment of the viscous layer into a jet downstream of the neck through creation of a vortex ring, when fluid viscosity exceeds a threshold. Accordingly, the fluid in the constriction zone undergoes an axial acceleration associated to a decrease in the pressure: this is the so-called “Venturi effect”. This type of flow is characteristic of the instability which emerges at the capillary bridge between two tubes subjected to axial flow. Part of the results obtained were the subject of a publication or article submission.

Les écoulements de trains périodiques de gouttes monodisperses confinées dans des microcanaux sont largement utilisés pour diverses applications haut-débits en microfluidique digitale. Pour cela, il est nécessaire de réaliser différentes opérations sur ces gouttes comme les fragmenter, les fusionner ou les trier. Dans ce manuscrit, nous discutons de trois de ces opérations expérimentalement et théoriquement. La première concerne l’encapsulation d’un train de gouttelettes dans des gouttes. Nous étudions la dynamique d’encapsulation et nous présentons une nouvelle méthode d’encapsulation. Par suite, nous investiguons deux modes de fragmentation de gouttes, tous deux influencés par des interactions hydrodynamiques entre gouttes consécutives dans un train. Enfin, nous cherchons à comprendre la sélection du chemin suivi par des gouttes à des bifurcations successives. / Flows of periodic trains of monodisperse drops confined in microchannels are widely used for numerous high-throughput applications in digital microfluidics. The development of such applications requires performing and combining various operations on these drops like breakup, fusion or sorting. In this manuscript, we study experimentally and theoretically three of these operations. We first discuss the encapsulation of a train of droplets inside drops, focusing on the encapsulation dynamics. Also, we present a new way to encapsulate drops to produce double emulsions. We then investigate two ways to break drops against micro-obstacles, both being influenced by hydrodynamics interactions between two consecutives drops in a train. Lastly, we report the investigation of the path selection of drops at successive bifurcations.

Les écoulements biphasiques en milieux poreux sont généralement accompagnés par des phénomènes d'émulsification d'une phase dans l'autre. Les causes peuvent être nombreuses, de la digitation visqueuse aux instabilités purement capillaires. Cette thèse expérimentale a pour objet l'étude d'un mécanisme particulier d'émulsification de l'huile en milieu poreux, ainsi que le transport des gouttes produites dans des milieux confinés. Dans la première partie de cette thèse, l'instabilité gravito-capillaire de Rayleigh-Taylor est revisitée dans un coin formé entre deux plaques de verre centimétriques. La présence d'un gradient de confinement introduit une force capillaire supplémentaire à cette instabilité canonique, susceptible de stabiliser une couche de liquide suspendue au-dessus du vide. Le seuil de stabilité, les longueurs d'onde caractéristiques et les taux de croissance sont bien modélisés par une analyse de stabilité linéaire de l'interface. La caractérisation de cette force capillaire induite par le gradient de confinement nous amène par la suite à l'étude d'une instabilité purement capillaire se produisant lorsqu'un fluide en mouillage très favorable migre vers les régions les plus confinées d'un coin, occupées initialement par un fluide en mouillage moins favorable. Le gradient de confinement introduit alors une force déstabilisante, aboutissant à l'inversion de la position respective des deux phases. Le liquide le moins mouillant est complètement émulsifié et transporté vers les régions les moins confinées sous la forme de gouttelettes. Une analyse de stabilité linéaire de l'interface permet, là encore, de prédire cette sélection de taille. Les taux de croissance mesurés ne sont en revanche pas en accord avec la modélisation, basée sur la loi de Darcy. Leur valeur suggère une localisation de la dissipation visqueuse dans les lignes de contact déplacées durant le développement de l'instabilité, ainsi que dans les films de lubrification également déposés. Ces dynamiques "non-darciennes" nous ont amenés dans une seconde partie de la thèse à l'étude du transport de gouttes d'huile très visqueuses confinées dans de l'eau en mouillage total. Dans cette configuration, la présence de films de lubrification d'eau entre la goutte et le substrat assure la localisation de la dissipation dans les films peu visqueux, favorisant ainsi la mobilité des gouttes. Nous montrons également que la présence de rugosités sur les parois du confinement induit un ralentissement significatif de la vitesse des gouttes, lié à l'amincissement du film de lubrification par ces rugosités. L'interdépendance subtile entre friction visqueuse à l'avant de la goutte et dans son volume est notamment mise en lumière. Dans une dernière partie, nous étudions l'instabilité capillaire se produisant lorsqu'une goutte binaire d'eau et d'alcool est déposée à la surface d'un bain d'huile. L'évaporation majoritaire de l'alcool à la surface de la goutte induit des variations locales de la tension de surface. Des écoulements interfaciaux de Marangoni se produisent, et aboutissent à la déstabilisation spectaculaire de la goutte en étalement. / Biphasic flows in porous media generally lead to the emulsification of one phase into the other. This may be due to several phenomena, such as viscous fingering or pure capillary instabilities. In this experimental thesis, we study a particular emulsifying phenomenon of oil in a model porous medium, as well as the transport of the produced droplets in confined regions. In the first part of the manuscript, the Rayleigh-Taylor instability is revisited in a wedge formed between two centimetric glass plates. The gradient of confinement leads to a capillary force not present in the canonical Rayleigh-Taylor instability. This new force can stabilize liquid layer above air submitted to gravity. The threshold of the instability, the characteristic wavelength and the growth rate are captured by a linear stability analysis of the interface. This characterization of the confinement-induced capillary force drove us to the study of a pure capillary instability occurring when a wetting liquid migrates toward the most confined regions of a wedge, initially filled with a less wetting liquid. The gradient of confinement generates a destabilizing force, leading to the complete inversion of the position of both phases. The less wetting liquid is fully emulsified and the produced droplets are convected towards the less confined regions. A linear stability analysis of the interface here again predicts the characteristic size of the droplets. However, the measured growth rates are not in agreement with the model, based on the Darcy law. This suggests a localization of viscous dissipation in the contact lines displaced during the development of the instability. Another source of viscous dissipation can be in the deposited lubrication films. Those "non-Darcian" dynamics motivated the second part of this thesis, which focuses on the motion of very viscous and non-wetting droplets confined in water. In this configuration, the lubrication film of water between the drop and the substrate ensures the localization of viscous dissipation in those films of low viscosity. This favors the extremely high mobility of the droplets. We also show that wall roughness may induce a thinning of these lubrication films. We shed light on the intricate coupling between viscous friction at the front of the drop and in its bulk. In a last part of this work, we study the capillary instability occurring when a binary droplet of water and alcohol is deposited at the surface of a vegetable oil bath. The dominant evaporation of alcohol at the surface of the drop induces local variations of surface tension. Interfacial Marangoni flows are thus observed, leading to the spectacular destabilization of the spreading droplet

Ce travail de thèse rend compte de la mise en oeuvre d’un système de synthèse en continu dupoly(acide acrylique) en milieu CO2 supercritique (15 MPa et 75 °C). Nous avons conçu undispositif microfluidique résistant aux hautes pressions permettant l’écoulement de gouttes desolution aqueuse de monomère dans une phase continue constituée d’un mélangesupercritique d’éthanol dans du CO2 et contenant l’amorceur azobisisobutyronitrile (AIBN).Nous avons déterminé par spectroscopie IR la répartition des différentes espèces chimiquesdu mélange en fonction de la pression et la température, puis caractérisé la décompositionthermique de l’amorceur selon la composition du milieu réactionnel par spectroscopie UVVis.Enfin, nous avons montré que les gouttes sont comparables à des réservoirs demonomère alimentant sans cesse la phase continue. En raison de ce transfert rapide vis-à-visde la conversion de l’AA en chaîne polymère, la réaction de polymérisation s’effectuecontinûment avec un rapport molaire monomère sur amorceur constant durant tout le tempsde séjour dans le microcanal (jusqu’à 41 min). Une gamme large de masses molaires avec desindices de polymolécularité faibles a été obtenue : de 20 000 à 120 000 g.mol-1 pour 1,35 à1,70, en variant simplement les concentrations de monomère de la solution aqueuse initiale.Les paramètres expérimentaux influençant les propriétés du poly(acide acrylique) obtenu,ainsi que le lieu de la polymérisation ont été étudiés. / In this work, a continuous microfluidic device was developed to perform the synthesis ofpoly(acrylic acid) in supercritical CO2 (15 MPa and 75°C). This high pressure resistantdevice allows generating segmented flows in microcanal: an aqueous solution of monomerwas dispersed in a mixture of ethanol in CO2 containing initiator AIBN. The distribution ofdifferent components in this biphasic system has been determined by IR spectroscopyaccording to the pressure and the temperature. The thermal decomposition of AIBN indifferent reaction media has been investigated using UV-Vis spectroscopy. During thereaction, the droplets were used as reservoirs which insure the transfer of monomer to thecontinuous phase. Because of this rapid transfer compared to the reaction conversion, thepolymerization reaction was carried out continuously with a constant molar ratio betweenmonomer and initiator throughout the residence time (up to 41 min). It has been showed thata large range of molecular weights of poly(acrylic acid) (20 000 and 120 000 g.mol-1) withlow polydispersity index (1.35 à 1.70) can be obtained by just changing the initial monomerconcentration in the droplets. The effect of other parameters influencing the properties ofpoly(acrylic acid) as well as the locus of polymerization have been discussed.