Ce manuscrit décrit mes activités de recherche menées au sein de l'Institut Fresnel de 2002 à 2011.

L'utilisation d'impulsions laser femtoseconde en technique pompe sonde est une technique commune en vue de générer et détecter des phonons acoustiques cohérents, dont les longueurs d'onde caractéristiques nanométriques sont adaptées à la caractérisation de nanostructures. Les caractéristiques de ces phonons cohérents peuvent être contrôlées par la connaissance du processus de transduction optoacoustique, dépendant de la longueur d'onde d'excitation optique et de l'intensité du laser. L'interaction laser-matière entre le faisceau de pompe optique et le semiconducteur conduit à l'existence de contraintes mécaniques (déformation de potentiel, thermo-élastique, électrostrictif, piézo-électrique). Les expériences et l'analyse théorique de la transduction opto-acoustique dans le GaAs, pour différents niveaux de dopage et/ou orientations cristallographiques ont été menées, et la dépendance du processus de transduction avec la fluence du rayonnement laser de pompe a été mise en évidence.

Pour simuler la propagation laser, nous utilisons l'approximation paraxiale de l'équation de Klein-Gordon.<br />Dans une première partie, nous menons une analyse asymptotique de l'équation de Klein-Gordon. Nous obtenons dans divers cas des problèmes approchés de type Schrödinger ou advection-Schrödinger. Nous montrons que ces problèmes sont bien posés et estimons la différence entre problème exact et problème approché.<br />Dans une deuxième partie, nous étudions le problème d'advection-Schrödinger sur un domaine borné et non plus sur tout l'espace, et montrons quelle condition au bord il faut imposer pour que la solution de notre problème sur le domaine soit la restriction de la solution sur l'espace entier.<br />Dans une troisième partie, nous utilisons les résultats précédents pour construire une méthode de résolution numérique, et présentons les simulations obtenues.

Ce travail de thèse porte sur la mise en forme spatiale de faisceau laser à impulsions ultra-brèves pour l'optimisation des interactions laser-matière.<br />La première partie de ce mémoire expose la conception et la réalisation d'un système d'optique adaptative permettant la mise en forme spatiale de faisceau au point focal d'une lentille. Ce dispositif original est basé sur un modulateur de front d'onde à cristaux liquides, utilisé comme lame de phase programmable de haute résolution. Une correction fine des aberrations du faisceau est démontrée, de manière à obtenir une surface d'onde quasi-plane en temps réel, et donc un point focal limité par diffraction. Puis, par modulation contrôlée de la phase spatiale, une mise en forme programmable de tache focale est réalisée, suivant une forme de faisceau arbitraire définie par l'utilisateur. Une variété de motifs de grande qualité ont été obtenus au point focal d'une lentille sur des dimensions réduites (70 µm) : top-hat, carré, anneau, triangle, rectangle.<br />Dans la seconde partie, ce dispositif est mis à profit pour l'interaction laser-matière femtoseconde, où le matériau est modifié essentiellement dans la zone irradiée : micro-usinage en surface (métaux) et micro-structuration en volume (diélectriques transparents).<br />La mise en forme de faisceau rend accessible l'usinage direct de formes complexes, tandis que la correction de front d'onde permet la photoinscription contrôlée de guides d'ondes via la modification locale d'indice de réfraction. Un gain appréciable de qualité, de précision et de contrôle est démontré, permettant à la fois l'optimisation et l'extension des procédés applicatifs des lasers en régime femtoseconde.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG), qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visant à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules. <br />Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permi de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisée pour confiner la HHG. Étant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inferieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel du train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.

La matière dense et tiède (WDM) est un régime caractérisé par une densité proche du solide pour une température avoisinant celle de Fermi. Pour étudier cet état de la matière, dans cette thèse, une expérience d'interférométrie dans le domaine des fréquences est mise en place afin de mesurer la phase et la réflectivité - dans les deux directions de polarisation S et P - d'une onde sonde en réflexion sur un échantillon chauffé de manière très brève par une impulsion laser ultra-courte (sub-100fs). Il est alors porté dans un état hors-équilibre. Une méthode basée sur les mesures de réflectivité est mise en place pour contrôler la forme de l'interface entre le vide et la matière chauffée. Pour des fluences laser de l'ordre de 1 J/cm2, l'hydrodynamique d'un échantillon chauffé est étudiée par la mesure du déplacement de la surface et comparée au code hydrodynamique à deux températures ESTHER. Ensuite, la fonction diélectrique à 800 nm et 400 nm est déduite des mesures expérimentales et certaines quantités en sont extraites comme la densité électronique, la température électronique et les fréquences de collision en régime WDM. Elles sont par la suite comparées avec des modèles couramment utilisés.

L'énergie photovoltaïque est promise à une forte croissance dans les prochaines années. Propre et renouvelable, elle possède en effet de sérieux atouts pour répondre aux grands enjeux posés par le réchauffement climatique et l'appauvrissement des ressources en énergie fossile. Elle reste néanmoins une énergie chère en comparaison des autres formes de production électrique. D'importants efforts de R&D doivent être mis en œuvre pour abaisser son coût et la rendre plus compétitive. Il existe d'ores et déjà dans les laboratoires des technologies permettant d'augmenter significativement le rendement des cellules solaires en silicium (qui représentent aujourd'hui l'essentiel du marché). Mais elles font appel le plus souvent à des procédés, comme la photolithographie, qui restent chères pour l'industrie photovoltaïque. Les technologies laser sont une voie envisagée pour répondre à ce problème. Sélectifs, sans contact et autorisant de hautes cadences, les procédés laser permettent de réaliser des structures avancées de cellules à moindre coût. Il existe ainsi une forte dynamique de recherche autour de ces procédés. Les traitements laser permettent d'usiner ou de modifier la matière, de façon rapide et fiable. Il est ainsi possible d'ablater sélectivement certains matériaux, de réaliser des tranchées ou des trous, ou encore de modifier des profils de dopage. Des architectures complexes deviennent ainsi accessibles sans recourir aux couteuses technologies de la microélectronique. C'est dans ce contexte que se déroule ce travail de thèse, financé par l'ADEME et la société SEMCO Eng., et s'inscrivant également dans le projet de l'Agence National pour la Recherche PROTERRA. Deux objectifs principaux ont motivé sa mise en place : développer un savoir-faire au laboratoire INL sur les technologies laser avec l'ambition de rejoindre les instituts leaders sur ces thématiques et transférer les procédés développés à l'équipementier SEMCO Eng. pour lui donner accès à une technologie aujourd'hui inédite dans l'industrie photovoltaïque française. Ces recherches ont porté sur les cellules photovoltaïques en silicium, dites de première génération, et se sont articulées autour de trois axes principaux : la modélisation de l'interaction laser matière, l'ablation sélective de diélectriques (notamment de la couche antireflet afin de permettre de nouvelles techniques de métallisation) et la réalisation de dopages localisés. Des cellules de grandes dimensions fabriquées en collaboration avec SEMCO Eng. et tirant parti de ces procédés ont permis d'obtenir des rendements en accord avec l'état de l'art (proche de 18 %).

Les travaux de cette thèse ont eu pour but la conception de guides d'onde dans des verres de chalcogénure, par une technique de photo-inscription. Celle-ci consiste à focaliser un laser femtoseconde dans le matériau et de l'interaction lumière-matière, il en résulte une variation d'indice de réfraction (Δn) permanente. Cette technique est rapide, en une seule étape et ne nécéssite pas l'intervention de processus chimique. De plus, elle permet la réelle conception de dispositifs en trois dimensions. Deux verres ont été étudiés, le GeGaS et l'As₂S₃. Les phénomènes responsables de ces modifications ont été étudiés et décrits pour chacun des verres. Dans le premier verre, la propagation d'un faisceau sous la forme de filament a été mise en évidence. Du déplacement des charges, il découle une modification de la structure du réseau vitreux qui conduit à une variation d'indice positive. Cette As₂S₃ a été étudiée et il a été montré que son amplitude est contrôlable au travers du taux de répétition du laser ou de la vitesse de déplacement de l'échantillon, alors que son diamètre reste constant indépendamment des conditions expérimentales. Dans le deuxième verre, des effets d'origine thermique ont été mis en évidence. Pour ce verre d'As₂S₃, alors que les Δn obtenues classiquement sont négatives, l'utilisation d'une trajectoire hélicoïdale innovante a mené à la réalisation de guides d'onde. Après une analyse systématique des différents paramètres expérimentaux, une maîtrise de l'amplitude de Δn et du diamètre du guide a été obtenue. Ainsi, des guides d'ondes monomodes, avec des propriétés équivalentes à l'état de l'art, ont été réalisé en une seule étape. / This thesis aimed at the waveguide conception in chalcogenide glass, with a photo-writing technique. This one consists on a laser focus into the material, from the light-matter interaction it results a permanent refractive index variation (Δn). This technique is fast, single step and it doesn't require any chemical process intervention. Furthermore it really enables the three dimensional devices design. Two glasses were studied, one is the GeGaS and the other the As₂S₃. The responsible phenomena of these modifications was studied and described for each of the glasses. In the first one, the beam propagation on a filament form was highlighting. From the charge displacement, it ensues a modification of the glassy network structure which leads to a positive index variation. This Δn was studied and it was shown that its amplitude is controllable trhough the laser repetition rate or with the sample displacement velocity while its diameter remains constant independently of the experimental conditions. Into the second glass, effects of thermal origin were highlighted. For this As₂S₃ glass, while classical photo-writing Δn are negative, the use of an innovative helical trajectory led to the waveguide conception. After a systematic analysis of the experimental parameter influence, a control of the Δn amplitude and of the waveguide diameter was obtaines. So, monomode waveguides, with equivalent properties to the state-of-the-art, were realized in a single step.

La propriété de creusement spectral, que l’on retrouve dans certains cristaux dopés aux ions de terres rares refroidis à basse température offre des possibilités prometteuses pour le traitement analogique de signaux radiofréquence. En effet, celle-ci permet de programmer des fonctions de traitement dans le spectre d’absorption du cristal.Partant des premières démonstrations de principe d’un analyseur spectral radiofréquence large bande instantanée, l’objectif est d’en améliorer les performances, ce qui requiert une modélisation précise de l’interaction laser-matière et de l’ensemble des perturbations inhérentes à la montée en maturité technologique du dispositif. Nous avons par conséquent développé un modèle et cherché à étendre son domaine de validité pour qu’il s’applique à un maximum de protocoles.Nous l’avons ensuite appliqué à un matériau en particulier, à savoir un cristal de Tm³ ⁺ :YAG. Après avoir effectué une série de mesures des différentes caractéristiques intrinsèques à ce cristal, nous avons choisi un protocole d’application relativement proche de celui de l’analyseur spectral que nous cherchons à optimiser, à savoir la création de réseaux spectraux large bande. La comparaison des résultats expérimentaux à ceux de notre modèle nous a permis de démontrer sa validité.Nous avons finalement appliqué notre modèle au cas précis de l’analyseur spectral radiofréquence. Les simulations nous ont permis de déterminer théoriquement comment optimiser ses performances, en particulier la dynamique, avec des paramètres réalistes, atteignables expérimentalement. / The Spectral Hole Burning property, found in some rare-earth ion-doped crystals at low temperature is particularly relevant for analogic processing of radiofrequency signals. Indeed, it enables processing functions to be programmed in the crystal’s absorption spectrum.Starting with the first demonstrations of a wideband radiofrequency spectrum analyser, we aim at improving its performances, which requires an accurate modelling of the light-matter interaction and all the perturbations arising from the upgrade in TRL (Technology Readiness Level). Therefore, we have developed a model and extended its validity domain to a broad variety of SHB-based protocols.We applied this model on a particular material, namely a Tm³ ⁺:YAG crystal. After measuring experimentally the relevant intrinsic parameters of this crystal, we applied our model to a protocol which is quite similar to the one of the spectrum analyser we aim at optimizing, namely the engraving of wideband spectral gratings. The comparison of our experimental results to the simulations from our model proved its validity.Finally we applied it to the exact case of the radiofrequency spectrum analyser. With the simulations, we determined how to improve its performances, and particularly increase the dynamic range with realistic experimental parameters.

La matière dense et tiède (WDM) est un régime caractérisé par une densité proche du solide pour une température avoisinant celle de Fermi. Pour étudier cet état de la matière, dans cette thèse, une expérience d'interférométrie dans le domaine des fréquences est mise en place afin de mesurer la phase et la réflectivité - dans les deux directions de polarisation S et P - d'une onde sonde en réflexion sur un échantillon chauffé de manière très brève par une impulsion laser ultra-courte (sub-100fs). Il est alors porté dans un état hors-équilibre. Une méthode basée sur les mesures de réflectivité est mise en place pour contrôler la forme de l'interface entre le vide et la matière chauffée. Pour des fluences laser de l'ordre de 1 J/cm2, l'hydrodynamique d'un échantillon chauffé est étudiée par la mesure du déplacement de la surface et comparée au code hydrodynamique à deux températures ESTHER. Ensuite, la fonction diélectrique à 800 nm et 400 nm est déduite des mesures expérimentales et certaines quantités en sont extraites comme la densité électronique, la température électronique et les fréquences de collision en régime WDM. Elles sont par la suite comparées avec des modèles couramment utilisés. / The Warm Dense Matter (WDM) regime is characterised by a density close to the solid density and an electron temperature close to the Fermi temperature. In this work, the nonequilibrium Warm Dense Matter is studied during the solid to liquid phase transition induced by an ultra short laser interacting with a solid. A 30 femtoseconds time resolution pump-probe experiment (FDI) is set up, yielding to the measurement of the heated sample complex reflectivity for both S and P polarisation.We have determined a criterion based on the measured reflectivities, which permits to control the interface shape of the probed matter. For pump laser fluences around 1 J/cm2, the hydrodynamics of the heated matter is studied and experimental results are compared to the two-temperatures code ESTHER. Furthermore, the evolution of the dielectric function at 800 nm and 400 nm is inferred from our measurements on a sub-picosecond time-scale. Within the Drude-Lorentz model for the conduction electrons, the dielectric function yields information such as ionisation state, electronic temperature and electron collision frequency.