L'adsorption de l'anthracène et de molécules de type Diphényl-polyènes (trans-Stilbene, 1,4-Diphenyl-1,3 butadiene, 1,6-Diphenyl-1,3,5-hexatriene) a été étudiée par simulations Monte Carlo, absorption UV-visible par réflexion diffuse, diffusion Raman multiexcitation et Résonance Paramagnétique Electronique (RPE) dans des zéolithes (aluminosilicates) à canaux de type Ferrierite (M-FER), ZSM-5 (MnZSM-5) et Mordenite (M-MOR).<br />Les résultats mettent en évidence l'insertion des molécules dans les canaux. Dans le cas de cations polarisants (M = H+ et Li+) une ionisation spontanée produit la formation de paires radical cation – électron de longue durée. Au cours de la recombinaison de charges, des paires électron-trou sont mises en évidence par des techniques impulsionnelles de RPE. Dans le cas des molécules insérées sans modification chimique (M = Na+, K+, Rb+, Cs+), la photolyse UV induit des paires de radicaux dont la lente recombinaison implique des phénomènes de transferts d'électrons régis par la théorie de Marcus. L'exceptionnelle stabilité des paires de radicaux est attribuée au confinement des molécules dans les canaux, à la teneur en aluminium et à la nature des cations de la zéolithe. Ces paires de radicaux sont des intermédiaires réactionnels mis en jeu dans les processus catalytiques et de photodégradation d'hydrocarbures. Ils sont aussi impliqués dans le processus primordial de l'effet photovoltaïque.

La microfabrication 3D par laser dans les matériaux à faible bande interdite nécessitera l'utilisation d'impulsions intenses dans l'infrarouge proche et moyen. Cette étude expérimentale se concentre sur les spécificités de la physique d'ionisation nonlinéaire dans la gamme de longueur d'onde de 1300-2200 nm. Contrairement aux semiconducteurs, l'absorption nonlinéaire mesurée dans les diélectriques est indépendante de la longueur d'onde révélant ainsi l'importance accrue de l'ionisation par effet tunnel avec ces longueurs d'onde. Nous étudions également les rendements et les seuils d'ionisation multiphotonique et avalanche dans le silicium intrinsèque et dopé N. Les résultats couplés à l'observation des matériaux irradiés montrent que les propriétés intrinsèques des semiconducteurs empêchent un dépôt d'énergie suffisamment confiné pour viser directement des applications de modification locale. Ce travail illustre les possibilités de micro-usinage laser 3D dans les diélectriques et les défis de l'extension de cette technique aux semiconducteurs.

The International Muon Ionization Cooling Experiment (MICE) is designed to demonstrate the currently untested technique of ionization cooling. Theoretically, this process can condition the high quality muon beams required to build a neutrino factory or muon collider which will be the next generation of machines for the study of Particle Physics. The beam line to transport muons into the MICE cooling channel lattice cell was installed in December 2009. Step I of the experimental programme, whose goal was to demonstrate that the beam line can generate beams similar to those expected in a neutrino factory cooling channel, was completed in August 2010. Methods were developed to use time difference measurements in the MICE time of flight counters (TOFs) to obtain a transverse spatial resolution of approximately 10 mm and to track muons through the focusing elements of the beam line, thus allowing the trace space vectors of individual muons to be reconstructed and their integrated path length to be calculated. The TOFs were used to make an absolute measurement of the momentum of muons with zero bias and a systematic error of less than 3 MeV/c. The measured trace space vectors of single muons were used to estimate the emittances and approximate optical parameters of eighteen muon beams. The results of beam line simulations were compared with the measurements and, once the effects of experimental resolution had had been included, found to be in good agreement. A sample of individual muons whose phase space vectors had been measured was injected into a simulation of the full MICE cooling channel; the beam was found to be suitable for demonstrating muon cooling, although some fine tuning of the cooling channel optics will eventually be required.

Etude théorique de l'interaction entre un atome à deux ou trois électrons actifs et un champ laser de fort éclairement (10^13 à 10^15 W.cm-2) et de durée d'impulsion ultra-brève (femto à attoseconde) dans le domaine spectral XUV. Notre approche est basée sur la résolution de l'équation de Schrödinger dépendante du temps. L'impulsion laser est définie par un modèle semi-classique. Les fonctions d'onde sont construites en utilisant des B-splines. Nous étudions particulièrement la double ionisation à deux photons de l'hélium dans l'état fondamental ainsi que dans l'état excité 1s2s. Nous testons une méthode d'approximation pour traiter certains ions héliumoÏdes. Enfin nous abordons le Lithium, système à trois électrons actifs. Nous comparons la double ionisation à deux photons par voie séquentielle et directe avec He(1s2s) dont la structure asymétrique est proche de celle du lithium. / Theoretical study of the interaction between an atom and a two or three electron system with an ultra short (10^-15 to 10^-18 s) high intensity (10^13 à 10^15 W.cm-2) pulse in the XUV domain. Our approach is based on the solving of th time dependent Schrödinger equation. Laser pulse is defined by a semi classical model. Wave functions are built with B-splines.We study particularly helium two photons double ionization in fundamental and excited state 1s2s. Then we test an approximative method to treat helium-like ions.At last, we investigate lithium, a three active electrons system. We compare TPDI in sequential and direct channel with He(1s2s) which asymmetric structure looks like Li's one.

Les mémoires non-volatiles à grille flottante sont utilisées pour le stockage d'information sous la forme d'une charge électrique contenue dans la grille flottante d'un transistor. Le comportement de ces dispositifs mémoire est fortement lié aux propriétés de leur oxyde tunnel, qui permet à la fois le passage de cette charge lors d'opérations de programmation ainsi que sa rétention en l'absence d'alimentation électrique. Au cours de ce travail, des mesures de courant tunnel ont été réalisées sur des capacités semiconducteur-oxyde-semiconducteur de grande surface représentatives de la zone d'injection des cellules mémoire. L'application de pulses courts sur la grille de ces structures de test, au cours desquels le courant peut être mesuré en temps réel, a permis de mettre en évidence les principales propriétés transitoires et stationnaires pouvant affecter le fonctionnement des dispositifs mémoire. L'effet de la dégradation des oxydes tunnel, qui impacte le comportement des cellules mémoire lors des opérations de programmation et de la rétention, a été observé et interprété dans le cas d'un stress à tension constante. Les résultats obtenus sur les capacités de grande surface ont pu être utilisés dans le cadre d'une modélisation de cellules EEPROM. / Floating gate non-volatile memory devices are used to store data under the form of an electric charge contained in the floating gate of a transistor. The behavior of these memory devices is strongly linked to the properties of their tunnel oxide, which allows the transit of this charge during write/erase operations as well as its retention while the transistor is not polarized. During this work, tunneling current measurements have been performed on large area semiconductor-oxide-semiconductor capacitors that are representative of the injection zone of memory cells. The application of short pulses to the gates of these test structures, during which the current can be measured as a function of time, allowed the observation of the main transient and steady-state properties that can affect the functioning of memory devices, The effect of tunnel oxide degradation, which impacts the behavior of memory cells during write/erase operations as well as data retention, has been observed and interpreted in the case of a constant voltage stress. The results obtained on large area capacitors have been used to model EEPROM cells.

Les rayonnements ionisants (RI) traversent les tissus humains, y déposent de l'énergie et la dissipent en fragmentant des molécules. Les fragments obtenus peuvent être mis en évidence par spectrométrie de masse. Malgré la quantité d'informations obtenue expérimentalement à partir du spectre de masse, l'expérience seule ne peut pas répondre à toutes les questions concernant les mécanismes de fragmentation des bases de l'ADN/ARN, et l'étude issue des méthodes quantiques est un complément précieux à ces informations. L'étude théorique permet de connaître les liaisons moléculaires rendues faibles dans chaque base par ionisation et ainsi de prévoir les mécanismes de fragmentation et les fragments produits. Le but de ce travail est d'étudier l'ionisation et les mécanismes de fragmentation de bases de l'ADN/ARN (Uracile, Cytosine, Adénine et Guanine) et d'identifier les cations correspondants à chaque pic des spectres de masse. Nous avons effectué nos calculs en utilisant la DFT avec la fonctionnelle PBE. Dans cette thèse, pour toutes les bases d'ARN, la réaction de rétro Diels-Alder est une des voies principales de dissociation (élimination de HNCO ou de NCO•) à l'exception de l'adénine qui n'a pas d'atome d'oxygène. La perte d'une molécule NH3 (NH2•) est aussi un chemin commun à toutes les bases contenant un ou plusieurs groupes amine. Egalement, la possibilité de la perte d'un hydrogène à partir des cations est également envisagée, ainsi que la dissociation de ces cations déshydrogénés et des bases protonées, en se limitant à l'uracile. Ce travail montre tout l'intérêt de l'apport de calcul (DFT) à l'interprétation des spectres de masse de bases de l'ADN / Ionizing radiation (IR) cross human tissue, deposit energy and dissipate fragmenting molecules. The resulting fragments may be highlighted by mass spectrometry. Despite the amount of information obtained experimentally by the interpretation of the mass spectrum, experience alone cannot answer all the questions of the mechanism of fragmentation of DNA/RNA bases and a theoretical study is a complement to this information. A theoretical study allows us to know the weakest bonds in the molecule during ionization and thus may help to provide mechanisms of dissociation and produced fragments. The purpose of this work, using the DFT with the PBE functional, is to study the ionization and fragmentation mechanisms of DNA/RNA bases (Uracil, Cytosine, Adenine and Guanine) and to identify the cations corresponding to each peak in mass spectra. For all RNA bases, the retro Diels-Alder reaction (elimination of HNCO or NCO•) is a major route for dissociating, with the exception of adenine for which there is no atom oxygen in its structure. Loss of NH3 (NH2•) molecule is another common way to all bases that contain amine group. The possibility of the loss of hydrogen from the cations is also investigated, as well as the dissociation of dehydrogenated cations and protonated uracil. This work shows the interest of providing DFT calculation in the interpretation of mass spectra of DNA bases

97% des articles publiés sur les études climatiques racontent que le réchauffement climatique est entièrement causé par les activités humaines. Les gaz émis lors de la production d'énergie électrique ainsi que d'autres gaz rejetés par les voitures ont un réel impact sur l'atmosphère. Une solution consiste à mettre au point des composants présentant des pertes de conduction plus faibles et des caractéristiques de claquage plus élevées qui pourraient être utilisés dans des centrales nucléaires, des cellules de commutation à haute puissance, des voitures hybrides (électriques), etc.De nos jours, les composants à base de silicium contrôlent environ 95% des dispositifs électroniques. Le carbure de silicium SiC et le nitrure de gallium GaN sont actuellement à l’étape de R&D, et commencent à être intégrés dans certains circuits électroniques. D'autres matériaux tels que Ga2O3, AlN ou le diamant sont encore à l’étape de recherche. Les derniers sont connus sous le nom de matériaux à bande ultra large et semblent être la solution requise pour les faibles pertes de puissance. Le diamant est reconnu comme le matériau ultime pour la prochaine génération de composants de puissance en raison de ses propriétés physiques exceptionnelles telles qu'un champ de claquage élevé (>10 MV/cm) permettant d'utiliser le dispositif pour une commande de puissance élevée, une mobilité de porteurs élevée (2 000 cm^2/V.s pour les trous), une vitesse de saturation élevée, une conductivité thermique élevée (22 W/cm.K) pour une parfaite dissipation de chaleur et une faible constante diélectrique. Théoriquement, le diamant est le semi-conducteur offrant le meilleur compromis entre résistance à l'état passant et tension de claquage. En particulier, en raison de l'ionisation incomplète des dopants, il est encore plus efficace à haute température. Diverses diodes Schottky en diamant (SBD) avec de bonnes performances à l’état passant et bloqué (7,7 MV/cm) ont été rapportées. En plus des SBDs, des transistors à effet de champ (FET) ont également été étudiés à travers des oxyde-métal semi-conducteur FETs (MOSFETs) utilisant une surface hydrogénée avec des densités de courant élevées à l'état passant ou des surface oxygéné avec de bonnes caractéristiques de blocage. Pour les composants de haute-tension, il est nécessaire de changer l’architecture de l’électrode afin d’éviter un claquage prématuré due à l’encombrement du champ électrique aux bords. Dans ce but, les techniques de terminaison de bord sont utilisées pour atteindre les caractéristiques idéales. La tâche évidente avant toute fabrication de composant est la partie simulation qui prédit l’optimisation de l’architecture et les caractéristiques attendues. Une bonne prédiction nécessite la connaissance des paramètres du matériau. Les paramètres importants pour le claquage sont les coefficients d'ionisation par impact. Plusieurs coefficients ont été publiés pour le diamant. Toutefois, ils ont été extraits en « fittant » des structures non optimisées, d'où un manque de précision.Dans cette étude, deux structures de terminaisons de bord pour des diodes Schottky, appelées plaque de champ et anneaux à champ flottant, ont été étudiées. Leur efficacité de distribution du champ de surface par analyse de courant induit par faisceau d'électrons (EBIC) a été observée. De plus, des FETs ont été fabriqués et caractérisés, un MESFET et un RB-MESFET. Les FETs présentent un claquage élevé, jusqu’à 3 kV et une faible résistance. Le développement des transistors est indissociable de la diode Schottky, car ils sont tous deux nécessaires à la fabrication de cellules de commutation. Et enfin, les coefficients d'ionisation par impact pour les électrons ont été mesurés à l'aide d’EBIC pour un champ >0,5 MV/cm dans une région sans défaut. Les valeurs mesurées sont (sous l’equation de Chynoweth) an = 971 /cm et bn=2,39x10^6 V/cm. Ces valeurs sont proches des coefficients mesurés expérimentalement et rapportés dans la littérature. / 97% of the published climate studies articles agree with the fact that recent global warming is entirely caused by human activities. The gases emitted to produce electrical energy plus other gases rejected by cars impact considerably on the atmosphere by greenhouse effect (without referring other factors). A solution to this problem is the development of components with lower power conduction losses and higher breakdown characteristics that could be used in nuclear power plants, high power commutation cells, hybrid (electric) cars and so on.The choice of the material to reach low power conduction losses and higher breakdown is of great importance. Nowadays, silicon-based devices control about 95% of all electronic components. Silicon carbide SiC and gallium nitride GaN are at present under research and development and start to be integrated into some electronic circuits. Other materials like Ga2O3, AlN or diamond are under research for power electronic application. The last ones are known as ultra wide bandgap materials and they seem to be the required solution to low power losses. Diamond is recognized as the ultimate material for the next next-generation of power devices owing to its exceptional physical properties such as high breakdown field (>10 MV/cm) to use the device for high power control, high carrier mobility (2000 cm^2/V.s for holes) for fast switching and high frequency devices, high saturation velocity, high thermal conductivity (22 W/cm.K) for a perfect heat dissipation and low dielectric constant. Theoretically, diamond is the best semiconducting material showing the best trade-off between on-resistance and breakdown voltage. Especially, due to the incomplete ionization of the dopant, it is even more efficient at high temperature. Various diamond Schottky barrier diodes (SBDs) with good forward and reverse performances (7.7 MV/cm) were reported. In addition to SBDs, switches diamond field effect transistors (FETs) were also investigated through metal-oxide-semiconductor FETs (MOSFETs) using either an H-terminated diamond surface with high current densities in on-state or an O-terminated one with high blocking characteristics. For the high blocking voltage devices, one needs to properly terminate the edge of the electrode at the surface in order to avoid premature breakdown of the devices due to electric field crowding at the borders. In that aim, edge termination (ET) techniques are used to push the limit of the devices and reach ideal features. The obvious task before any device fabrication if the simulation part that predicts the device optimization and expected characteristics. A good device prediction requires knowledge of the material parameters. Important parameters for device breakdown in the off-state are the impact ionization coefficients. At present, several ionization coefficients were reported for diamond, however, they were extracted by fitting non-optimized structures and hence there is a lack of accuracy.In this study, two edge terminations structures for Schottky barrier diodes called field plate (FP) oxide and floating field rings were investigated. Their effectiveness in surface field distribution via electron beam induced current (EBIC) analysis was observed. In addition, normally-on FETs were fabricated and characterized, a MESFET and a reverse blocking (RB)-MESFET. The FETs exhibited a high BV, up to 3 kV and a low on-resistance. The development of transistors is inseparable from the Schottky diode since both are required to fabricate commutation cells. And finally, impact ionization coefficients for electrons were measured using EBIC for a field >0.5 MV/cm in a defect-free region. The measured values are (in a Chynoweth form) an = 971 /cm and bn = 2.39x10^6 V/cm. These values are close to the experimentally measured coefficients reported in the literature.

Eine Methode zur Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung (engl. time-dependent Schrödinger equation, TDSE) wurde entwickelt, welche das Verhalten der Elektronenbewegung in Molekülen beschreibt, die ultrakurzen, intensiven Laserpulsen ausgesetzt werden. Die zeitabhängigen elektronischen Wellenfunktionen werden durch eine Superposition von feldfreien Eigenzuständen beschrieben, welche auf zwei Weisen berechnet werden. Im ersten Ansatz , welcher auf Zweielektronen-Systeme wie H$_2$ anwendbar ist, werden die voll korrelierten feldfreien Eigenzustände in voller Dimensionalität in einem Konfigurations-Wechselwirkungs Verfahren (engl. configuration interaction, CI) bestimmt, wobei die Einelektron-Basisfunktionen mit B-Splines beschrieben werden. Im zweiten Verfahren, welches sogar auf größere Moleküle anwendbar ist, werden die feldfreien Eigenzustände in der Näherung eines aktiven Elektrons (engl. single active electron, SAE) mit Verwendung der Dichtefunktionaltheorie (DFT) bestimmt. Im Allgemeinen kann die Methode zum Auffinden der zeitabhängigen Lösung in zwei Schritte, dem Auffinden der feldfreien Eigenzustände und einer Zeitpropagation in Abhängigkeit der Laserpuls-Parameter, unterteilt werden. Die Gültigkeit der SAE Näherung ist überprüft und die Ergebnisse für grund und erste angeregte zustand der Wasserstoff-Molekül werden vorgestellt. Die Ergebnisse für einige größere Moleküle innerhalb der SAE Angleichung werden ebenfalls gezeigt. / A method for solving the time-dependent Schrödinger equation (TDSE) describing the electronic motion of the molecules exposed to very short intense laser pulses has been developed. The time-dependent electronic wavefunction is expanded in terms of a superposition of field-free eigenstates. The field-free eigenstates are calculated in two ways. In the first approach, which is applicable to two electron systems like hydrogen molecule, fully correlated field-free eigenstates are obtained in complete dimensionality using configuration-interaction calculation where the one-electron basis functions are built from B-splines. In the second approach, which is even applicable to larger molecules, the field-free eigenstates are calculated within the single-active-electron (SAE) approximation using density functional theory. In general, the method can be divided into two parts, in the first part the field-free eigenstates are calculated and then in the second part a time propagation for the laser pulse parameters is performed. Using these methods the validity of SAE approximation is tested and the results for the ground and first excited state of hydrogen molecule are presented. The results for some larger molecules within the SAE approximation are also shown.

Ein neuer numerischer ab initio Ansatz wurde entwickelt und zur Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung für zweiatomig Moleküle mit zwei Elektronen (z.B. molekularer Wasserstoff), welche einem intensiven kurzen Laserpuls ausgesetzt sind, angewandt. Die Methode basiert auf der Näherung fester Kernabstände und der nicht-relativistischen Dipolnäherung und beabsichtigt die genaue Beschreibung der beiden korrelierten Elektronen in voller Dimensionalität. Die Methode ist anwendbar für eine große Bandbreite von Laserpulsparamtern und ist in der Lage, Einfachionisationsprozesse sowohl mit wenigen als auch mit vielen Photonen zu beschreiben, sogar im nicht-störungstheoretischen Bereich. Ein entscheidender Vorteil der Methode ist ihre Fähigkeit, die Reaktion von Molekülen mit beliebiger Orientierung der molekularen Achse im Bezug auf das linear polarisierte Laserfeld in starken Feldern zu beschreiben. Dementsprechend berichtet diese Arbeit von der ersten erfolgreichen orientierungsabhängigen Analyse der Multiphotonenionisation von H2, welche mit Hilfe einer numerischen Behandlung in voller Dimensionalität durchgeführt wurde. Neben der Erforschung des Bereichs weniger Photonen wurde eine ausführliche numerische Untersuchung der Ionisation durch ultrakurze frequenzverdoppelte Titan:Saphir-Laserpulse (400 nm) präsentiert. Mit Hilfe einer Serie von Rechnungen für verschiedene Kernabstände wurden die totalen Ionisationsausbeuten für H2 und D2 in ihren Vibrationsgrundzuständen sowohl für parallele als auch für senkrechte Ausrichtung erhalten. Eine weitere Serie von Rechnungen für 800nm Laserpulse wurde benutzt, um ein weitverbreitetes einfaches Interferenzmodel zu falsifizieren. Neben der Diskussion der numerischen ab initio Methode werden in dieser Arbeit verschiedene Aspekte im Bezug auf die Anwendung der Starkfeldnäherung für die Erforschung der Reaktion eines atomaren oder molekularen Systems auf ein intensives Laserfeld betrachtet. / A novel ab initio numerical approach is developed and applied that solves the time-dependent Schrödinger equation describing two-electron diatomic molecules (e.g. molecular hydrogen) exposed to an intense ultrashort laser pulse. The method is based on the fixed-nuclei and the non-relativistic dipole approximations and aims to accurately describe both correlated electrons in full dimensionality. The method is applicable for a wide range of the laser pulse parameters and is able to describe both few-photon and many-photon single ionization processes, also in a non-perturbative regime. A key advantage of the method is its ability to treat the strong-field response of the molecules with arbitrary orientation of the molecular axis with respect to the linear-polarized laser field. Thus, this work reports on the first successful orientation-dependent analysis of the multiphoton ionization of H2 performed by means of a full-dimensional numerical treatment. Besides the investigation of few-photon regime, an extensive numerical study of the ionization by ultrashort frequency-doubled Ti:sapphire laser pulses (400 nm) is presented. Performing a series of calculations for different internuclear separations, the total ionization yields of H2 and D2 in their ground vibrational states are obtained for both parallel and perpendicular orientations. A series of calculations for 800nm laser pulses are used to test a popular simple interference model. Besides the discussion of the ab initio numerical method, this work considers different aspects related to the application of the strong-field approximation (SFA) for investigation of a strong-field response of an atomic and molecular system. Thus, a deep analysis of the gauge problem of SFA is performed and the quasistatic limit of the velocity-gauge SFA ionization rates is derived. The applications of the length gauge SFA are examined and a recently proposed generalized Keldysh theory is criticized.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) est un processus non linéaire extrême qui peut être compris intuitivement par la séquence de trois étapes: i) ionisation tunnel de la cible atome/ molécule et création d'un paquet d'ondes électronique (EWP) dans le continuum, ii) accélération de l'EWP par le champ laser intense et iii) recombinaison avec le cœur ionique et émission d’une impulsion attoseconde de lumière cohérente dans l’extrême UV (XUV). La HHG fournit ainsi une source ultracourte accordable dans l’XUV/ rayons X mous à l'échelle de temps attoseconde pour les applications (schéma «direct»). Dans le même temps, elle encode de manière cohérente dans le rayonnement XUV émis la structure et la dynamique de réarrangement de charge des atomes/molécules qui rayonnent (schéma «auto-sonde» ou Spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé). Cette thèse est consacrée à ces deux schémas d'application en attophysique basés sur une caractérisation et un contrôle avancés de l'émission attoseconde. Dans ce qu'on appelle le schème "auto-sonde", la dernière étape de la HHG, la recombinaison électron-ion peut être considérée comme un procédé de sonde et l'émission peut coder des informations fructueuses sur le système se recombinant, telles que la structure moléculaire et la dynamique. Dans la première partie, nous avons effectué la spectroscopie harmonique de molécules N₂O et CO₂ qui sont alignées par rapport à la polarisation du laser générateur. Nous avons implémenté deux méthodes basées respectivement sur l'interférométrie optique et quantique afin de caractériser l'amplitude et la phase de l'émission attoseconde en fonction à la fois de l'énergie des photons et de l'angle d'alignement. Nous avons découvert de nouveaux effets dans la génération d'harmoniques qui ne peuvent pas être expliqués par la structure de l'orbitale moléculaire la plus haute occupée (HOMO). Au lieu de cela, nous avons trouvé que pendant l'interaction avec le champ laser, deux états électroniques sont excitées de manière cohérente dans l'ion moléculaire, formant un paquet d'ondes de «trou» se déplaçant à une échelle de temps attoseconde dans la molécule après l’ionisation tunnel. Nous nous sommes concentrés sur l'exploration de ce mouvement électronique cohérent à l'intérieur de la molécule, et comparé les mesures de N₂O et CO₂. La différence frappante dans la phase harmonique nous a conduits à l'élaboration d'un modèle multi-canal permettant l'extraction de l’amplitude et de la phase relative des deux canaux impliqués dans l'émission. Un déphasage inattendu de pi/4 entre les deux canaux est obtenu. En outre, nous avons étudié le profil des impulsions attosecondes émises par ces deux molécules, et nous avons proposé un moyen simple mais flexible pour la réalisation de la mise en forme d’impulsions attosecondes. Dans la deuxième partie, la spectroscopie harmonique a été étendue à d'autres systèmes moléculaires, y compris certaines molécules relativement complexes, par exemple, SF₆ et petits hydrocarbures (méthane, éthane, éthylène, acétylène). Elle a révélé de nombreux résultats intéressants tels que des distorsions de phase observées pour la première fois. Dans le schéma «direct», nous avons photoionisé des atomes de gaz rares en utilisant des impulsions attosecondes bien caractérisées combinées avec un laser infrarouge d’habillage avec un délai contrôlé, stabilisé à environ ± 60 as. Nous avons mesuré des différences marquées dans les distributions angulaires des photoélectrons, en fonction du nombre de photons IR échangés. Jointes à notre interprétation théorique, ces observations apportent de nouvelles connaissances sur la dynamique de cette classe de processus de photo-ionisation multi-couleurs qui sont une étape clé vers l'étude de la photo-ionisation dans le domaine temporel avec une résolution attoseconde. / High-order Harmonic Generation (HHG) is an extreme nonlinear process that can be intuitively understood as the sequence of 3 steps: i) tunnel ionization of the target atom/molecule, creating an electronic wave packet (EWP) in the continuum, ii) acceleration of the EWP by the strong laser field and iii) recombination to the core with emission of an attosecond burst of XUV coherent light. HHG thus provides a tunable ultrashort tabletop source of XUV/Soft X-ray radiation on attosecond time scale for applications (‘direct’ scheme). At the same time, it encodes coherently in the XUV radiation the structure and dynamical charge rearrangement of the radiating atoms/molecules (‘self-probing’ scheme or High Harmonic Spectroscopy). This thesis is dedicated to both application schemes in attophysics based on advanced characterization and control of the attosecond emission. In the so-called ‘self-probing’ scheme, the last step of HHG, the electron-ion re-collision can be considered as a probe process and the emission may encode fruitful information on the recombining system, including molecular structure and dynamics. In the first part, we performed high harmonic spectroscopy of N₂O and CO₂ molecules that are (laser-)aligned with respect to the polarization of the driving laser. We implemented two methods based on optical and quantum interferometry respectively in order to characterize the amplitude and phase of the attosecond emission as a function of both photon energy and alignment angle. We discovered new effects in the high harmonic generation, which could not be explained by the structure of the highest occupied molecular orbital (HOMO). Instead, we found that during the interaction with the laser field, two electronic states are coherently excited in the molecular ion and form a hole wave packet moving on an attosecond timescale in the molecule after tunnel ionization. We focused on exploring this coherent electronic motion inside the molecule, and compared the measurements in N₂O and CO₂. The striking difference in the harmonic phase behavior led us to the development of a multi-channel model allowing the extraction of the relative weight and phase of the two channels involved in the emission. An unexpected pi/4 phase shift between the two channels is obtained. Moreover, we studied the attosecond profile of the pulses emitted by these two molecules, and we proposed a simple but flexible way for performing attosecond pulse shaping. In the second part, high harmonic spectroscopy was extended to other molecular systems, including some relatively complex molecules, e.g., SF₆ and small hydrocarbons (methane, ethane, ethylene, acetylene). It revealed many interesting results such as phase distortions not previously reported. For the ‘direct’ scheme, we photoionized rare gas atoms using well characterized attosecond pulses of XUV coherent radiation combined with an infrared (IR) laser ”dressing” field with controlled time delay, stabilized down to about ± 60 as. We evidenced marked differences in the measured angular distributions of the photoelectrons, depending on the number of IR photons exchanged. Joined to a theoretical interpretation, these observations bring new insights into the dynamics of this class of multi-color photoionization processes that are a key step towards studying photoionization in the time domain, with attosecond time resolution.