In the study of strongly interacting condensed-matter systems controlled microscopic theories hold a key position. Spin-wave theory, large-N expansion, and $epsilon$-expansion are some of the few successful cornerstones. In this doctoral thesis work, we have developed a novel large-$d$ expansion method, $d$ being the spatial dimension, to study model Hamiltonians hosting a quantum phase transition between a paramagnet and a magnetically ordered phase. A highlight of this technique is that it can consistently describe the entire phase diagram of the above mentioned models, including the quantum critical point. Note that most analytical techniques either efficiently describe only one of the phases or suffer from divergences near the critical point. The idea of large-$d$ formalism is that in this limit, non-local fluctuations become unimportant and that a suitable product state delivers exact expectation values for local observables, with corrections being suppressed in powers of $1/d$. It turns out that, due to momentum summation properties of the interaction structure factor, all diagrams are suppressed in powers of $1/d$ leading to an analytic expansion. We have demonstrated this method in two important systems namely, the coupled-dimer magnets and the transverse-field Ising model. Coupled-dimer magnets are Heisenberg spin systems with two spins, coupled by intra-dimer antiferromagnetic interaction, per crystallographic unit cell (dimer). In turn, spins from neighboring dimers interact via some inter-dimer interaction. A quantum paramagnet is realized for a dominant intra-dimer interaction, while a magnetically ordered phase exists for a dominant (or of the same order as intra-dimer interaction) inter-dimer interaction. These two phases are connected by a quantum phase transition, which is in the Heisenberg O(3) universality class. Microscopic analytical theories to study such systems have been restricted to either only one of the phases or involve uncontrolled approximations. Using a non-linear bond-operator theory for spins with S=$1/2$, we have calculated the $1/d$ expansion of static and dynamic observables for coupled dimers on a hypercubic lattice at zero temperature. Analyticity of the $1/d$ expansion, even at the critical point, is ensured by correctly identifying suitable observables using the mean-field critical exponents. This method yields gapless excitation modes in the continuous symmetry broken phase, as required by Goldstone\'s theorem. In appropriate limits, our results match with perturbation expansion in small ratio of inter-dimer and intra-dimer coupling, performed using continuous unitary transformations, as well as the spin-wave theory for spin-$1/2$ in arbitrary dimensions. We also discuss the Brueckner approach, which relies on small quasiparticle density, and derive the same $1/d$ expansion for the dispersion relation in the disordered phase. Another success of our work is in describing the amplitude (Higgs) mode in coupled-dimer magnets. Our novel method establishes the popular bond-operator theory as a controlled approach. In $d=2$, the results from our calculations are in qualitative agreement with the quantum Monte Carlo study of the square-lattice bilayer Heisenberg AF spin-$1/2$ model. In particular, our results are useful to identify the amplitude (Higgs) mode in the QMC data. The ideas of large-$d$ are also successfully applied to the transverse-field Ising model on a hypercubic lattice. Similar to bond operators, we have introduced auxiliary Bosonsic operators to set up our method in this case. We have also discussed briefly the bilayer Kitaev model, constructed by antiferromagnetically coupling two layers of the Kitaev model on a honeycomb lattice. In this case, we investigate the dimer quantum paramagnetic phase, realized in the strong inter-layer coupling limit. Using bond-operator theory, we calculate the mode dispersion in this phase, within the harmonic approximation. We also conjecture a zero-temperature phase diagram for this model.

In this work, the electronic phase diagrams of Ca1−xNaxFe2As2 and Fe1+yTe were investigated using muon spin relaxation and Mössbauer spectroscopy. Single crystals of Ca1−xNaxFe2As2 with x = 0.00, 0.35, 0.50, and 0.67 were examined. The undoped 122 parent compound CaFe2As2 is a semi metal and shows antiferromagnetic commensurate spin density wave order below 167 K. By hole doping via Na substitution, the magnetic order is suppressed and superconductivity emerges including a Na-substitution level region, where both phases coexist. Upon Na substitution, a tilting of the magnetic moments out of the ab-plane is found. The interaction of the magnetic and superconducting order parameter in this coexistence region was studied and a nanoscopic coexistence of both order parameters is found. This is proven by a reduction of the magnetic order parameter of 7 % in x = 0.50 below the superconducting transition temperature. This reduction was analysed using Landau theory and a systematic correlation between the reduction of the magnetic order parameter and the ratio of the transition temperatures, Tc/TN, for the 122 family of the iron pnictides is presented. The magnetic phase transition is accompanied by a tetragonal-to-orthorhombic phase transition. The lattice dynamics at temperatures above and below this magneto-structural phase transition were studied and no change in the lattice dynamics were found. However, the lattice for finite x is softer than for the undoped compound. For x = 0.67, diluted magnetic order is found. Therefore, the magnetism in Ca1−xNaxFe2As2 is persistent even at optimal doping. The superconducting state is investigated by measuring the temperature dependence of the magnetic penetration depth, where two superconducting gaps with a weighting of nearly 50:50 are obtained. A temperature independent anisotropy of the magnetic penetration depth γ_λ = 1.5(4) is obtained, which is much smaller compared to other 122 compounds indicating a more three-dimensional behaviour of Ca1−xNaxFe2As2. Powder samples of Fe1+yTe with y = 0.06, 0.12, 0.13, and 0.15 were examined. Fluctuating paramagnetic moments at room temperature were found, which are independent of the excess iron level y. Below 100 K, a magnetic precursor phase is observed, which is independent of y. Fe1.06Te shows a commensurate spin density wave phase below TN, while for y ≥ 0.13 an incommensurate spin density wave phase below TN is found. However, a slowing down of the magnetic fluctuations with decreasing temperature and static magnetic order at lowest temperature are observed. / In dieser Arbeit wurden die elektronischen Phasendiagramme von Ca1−xNaxFe2As2 and Fe1+yTe mit Hilfe der Myonspinrelaxations- und Mössbauerspektroskopie untersucht. Einkristalle von Ca1−xNaxFe2As2 mit x = 0.00, 0.35, 0.50 und 0.67 wurden untersucht. Das undorierte 122-System CaFe2As2 ist ein Halbmetal und zeigt eine antiferromagnetische Spindichtewelle unterhalb von 167 K. Substituiert man Ca durch Na, werden Löcher in das System eingebracht. Die magnetische Ordnung wird mit steigendem Na-Anteil unterdrückt und Supraleitung tritt auf. Dabei existiert ein Na-Substitutionslevelbereich, in welchem Magnetismus und Supraleitung koexistieren. Desweiteren wurde ein herausdrehen der magnetischen Momente aus der ab-Ebene als Funktion von x beobachtet. Die Wechselwirkung des magnetischen mit dem supraleitenden Ordnungsparameter in der Koexistenzregion wurde untersucht und nanoskopische Koexistenz der beiden Ordnungsparameter wurde gefunden. Dies konnte durch eine Reduktion des magnetischen Ordnungsparameteres um 7 % in x = 0.50 unterhalb der supraleitenden Ordnungstemperatur gezeigt werden. Diese Reduktion wurde mit Hilfe der Landautheorie untersucht und es wurden systematische Korrelationen zwischen der Reduktion des magnetischen Ordnungsparamteres und dem Verhältnis der Übergangstemperaturen, Tc/TN, in der 122-Familie der Eisenpniktide gefunden. Der magnetische Phasenübergang wird von einem strukturellen Phasenübergang begleitet. Die Gitterdynamik wurde bei Temperaturen oberhalb und unterhalb dieses magneto-elastischen Phasenübergangs untersucht. Es wurden keine Änderungen in der Gitterdynamik festgestellt. Jedoch konnte festgestellt werden, dass das Gitter für endliche x weicher ist als für das undotierte System. Für x = 0.67 wurde festgestellt, dass der Magnetismus im Ca1−xNaxFe2As2-System auch noch bei optimaler Dotierung zu finden ist. In der supraleitenden Phase wurde die Temperaturabghängigkeit der magnetischen Eindringtiefe untersucht und es wurden zwei supraleitende Bandlücken gefunden. Die Anisotropie der magnetischen Eindringtiefe ist temperaturunabhängig und mit γ_λ = 1.5(4) wesentlich kleiner als in anderen 122- Verbindungen, was für eine erhöhte Dreidimensionalität in Ca1−xNaxFe2As2 spricht. Pulverproben von Fe1+yTe mit y = 0.06, 0.12, 0.13 und 0.15 wurden untersucht. Es wurden fluktuierende paramagnetische Momente bei Raumtemperatur gefunden, welche unabhängig vom Überschusseisenlevel y sind. Unterhalb von 100 K wurde eine magnetische Vorgängerphase gefunden, welche unabhängig von y ist. Mit fallender Temperatur wurde eine Verlangsamung der magnetischen Fluktuationen festgestellt, welche in einer statischen magnetischen Ordnung bei tiefen Temperaturen münden.

This thesis presents investigations on hydrogenated graphene by scanning tunneling microscopy and spectroscopy (STM/STS) as well as the implementation of spin-polarized STM. Preparation processes for a magnetic standard sample and spin-sensitive chromium tips are developed. The measurements on graphene reveal specific hydrogen adsorption sites in low coverage and the formation of a pattern at higher coverage. Both is found to be in agreement with previous predictions and calculations. Upon hydrogenation, an impurity midgap state emerges in the density of states which is measured directly for the first time. Complementing angle resolved photoemission experiments confirm that this state is dispersionless over the whole Brillouin zone. A routine is developed to prepare the standard sample system of ultra-thin iron films on tungsten (Fe/W(110)). Investigations on this system confirm the magnetic properties known from literature, including the presence of a spin spiral, and prove that it is well suited for the characterization of spin-polarized tips. Different approaches for the preparation of tips from the antiferromagnetic material chromium are tested. Among these, a promising new method is presented: The coating of crystalline chromium tips with fresh chromium material suggests reproducibility of the tip characteristics. The performance of the produced tips in STM measurements is excellent in regard to a fixed spin-polarization, high resolution and stability. Especially, a recovery of the tip magnetization direction proposed in this thesis makes this new preparation method superior to all processes yielding antiferromagnetic tips reported so far. / Inhalt der vorliegenden Arbeit sind Untersuchungen von hydogeniertem Graphen mittels Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie (RTM/RTS) sowie die Einführung spin-polarisierter RTM. Im Rahmen dessen wurden Präparationsprozesse für magnetische Standardproben und spin-sensitive Chrom-Spitzen entwickelt. Die Messungen an Graphen zeigen spezifische Wasserstoff-Adsorptionsstellen bei geringer Bedeckung und die Ausbildung eines Musters bei höherer Bedeckung, jeweils in Übereinstimmung mit Vorhersagen und Berechnungen. Der durch Hydrogenierung entstehende Störstellenzustand in der Bandlücke der Zustandsdichte wurde zum ersten Mal direkt gemessen. Ergänzende winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopieexperimente bestätigen, dass dieser Zustand in der gesamten Brillouinzone dispersionsfrei ist. Ein Verfahren zur Herstellung magnetischer Standardproben aus ultradünnen Eisenfilmen auf Wolfram (Fe/W(110)) wurde entwickelt. RTM-Untersuchungen an diesem System bestätigen die bereits aus der Literatur bekannten magnetischen Eigenschaften, insbesondere das Vorhandensein einer Spinspirale. Damit ist Fe/W(110) hervorragend geeignet für die Charakterisierung spin-polarisierter Spitzen. Verschiedene Ansätze, die zur Herstellung von Spitzen aus dem antiferromagnetischen Material Chrom verfolgt wurden, werden präsentiert, darunter auch eine vielversprechende neue Methode: Das Aufwachsen eines frischen Chromfilms auf kristalline Spitzen desselben Materials verspricht eine Reproduzierbarkeit von Spitzeneigenschaften. Der Einsatz von so hergestellten Spitzen in RTMMessungen ist geprägt von einer festgelegten Spin-Polarisation, hohem Auflösungsvermögen und Stabilität. Insbesondere die mögliche Reproduzierbarkeit der Magnetisierungsrichtung, die in dieser Arbeit diskutiert wird, macht diese Methode allen bisher berichteten Herstellungprozessen antiferromagnetischer Spitzen überlegen.

Für jeden am Entwicklungsprozess Beteiligten ist es wichtig möglichst früh das Konzept zu verstehen und bewerten zu können. Die Anforderungen an eine Simulationssoftware hierfür sind die elegante Einbindung in die CAD Umgebung, die einfache Handhabung und natürlich die Verfügbarkeit einer genauen Lösung von Magnetik, Strömung, Festigkeit und Kopplungen. ANSYS AIM erfüllt genau diese Wünsche. ANSYS AIM basiert auf den validierten Solvern von ANSYS Mechanical, ANSYS CFD und ANSYS Maxwell und bietet in einer einheitlichen Umgebung einen leichten und modernen Einstieg in die Multiphysicssimulation. Das ist der Schlüssel, um während der Konstruktion die Produkteigenschaften zu verstehen und optimieren zu können. Im Rahmen des Vortrages verschaffen wir uns einen Überblick über die Breite der Anwendungen: - Bewertung von Kühlkonzepten - Bestimmung des Druckabfalls in Armaturen - Festigkeitsbewertung in Baugruppen - Thermische Auslegung stromdurchflossener Bauteile - Elektromagnetische und thermische Beurteilung von Spulen http://www.cadfem.de/produkte/ansys/ansys-aim.html

David Wagenknecht: Abstract of a diploma thesis Optical response of magnetic materials, 2014 Magnetooptical properties of anisotropic semiconductors are studied to describe asymmetry of Ga1−xMnxAs, because theoretical calculations predict extraordinary behaviour of reflectivity. Analytical formulae to describe materials with non-diagonal permittivity are derived and they are used for the numerical calculations to describe the optical response of the samples available for the measurement. The transversal Kerr effect is calculated and it exhibits asymmetry in both rotation of the plane of polarization and ellipticity of circularly polarized light due to asymmetry in reflectivity. Moreover, longitudinal and polar magnetization are studied because of the influence on the observability of the phenomena. Results are not only used to discuss conditions, which must be satisfied to prove the asymmetry, but also the actual experimental setup is designed to prepare the measurement. 1

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Diese Dissertation beschäftigt sich mit theoretischen Untersuchung der elektronischen und magnetischen Eigenschaften von 4f-Systemen mit Filmgeometrie. Die vorgestellte Theorie basiert auf dem s-f-Modell, welches durch einen intra-atomaren Austausch zwischen einem System lokaler magnetischer Momente und den Leitungselektronen charakterisiert ist. Das Modell wird für den Fall des leeren Leitungsbandes untersucht. Der untersuchte Spezialfall ist anwendbar auf die Klasse der ferromagnetischen Halbleiter mit den Europiumchalkogeniden EuO und EuS als Prototypen solcher Substanzen. Für den Grenzfall ferromagnetischer Sättigung des Systems lokaler magnetischer Momente existiert eine exakte Lösung für das Problem. Für endliche Temperaturen wird eine Methode vorgestellt, die auf einer momentenerhaltenden Entkopplungsprozedur für passend definierte Green-Funktionen basiert. Die Theorie für endliche Temperaturen leitet sich dabei übergangslos aus dem exakt lösbaren Grenzfall ab. Mit Hilfe der vorgestellten Theorie wird das temperaturabhängige Quasiteilchenspektrum eines ferromagnetischen Modellfilmes berechnet. Die Rechnungen zeigen ein deutliches korrelationsinduziertes Aufspalten der Spektren, das in der Existenz eines neuen Quasiteilchens, des magnetischen Polarons, resultiert. Der zweite Teil der Dissertation beschäftigt sich mit der Berechnung der elektronischen und magnetischen Eigenschaften eines realen ferromagnetischen Halbleiterfilms. Um den vielfachen Leitungsbändern eines realen Systems Rechnung tragen zu können, wird das ursprüngliche s-f-Modell zu einem Mehrbandmodell erweitert. Das so erweiterte s-f-Modell wird dazu benutzt, die temperaturabhängige Bandstruktur von Volumen-EuO und von EuO(100)-Filmen zu berechnen. Die T=0-Bandstrukturen, die als Input für die Modellrechnungen dienen, werden hierbei mittels einer TB-LMTO-ASA-Bandstrukturrechnung berechnet. Die spezielle Struktur der Lösung des s-f-Modells für den exakt lösbaren Grenzfall von T=0 verhindert dabei das Auftreten von Doppelzählungen relevanter Wechselwirkungen bei der Kombination von ab-initio-Rechnungen und s-f-Modellrechnungen. Die erhaltenen temperaturabhängigen Bandstrukturen geben wertvolle Einblicke in das Wechselspiel zwischen elektronischen und magnetischen Eigenschaften in EuO-Systemen und gestatten es, verifizierbare Vorhersagen für künftige Experimente zu machen. Insbesondere wird die Existenz eines EuO(100)-Oberflächenzustandes vorhergesagt, der das Auftreten eines Oberflächen-Metall-Isolator-Übergangs induzieren kann. / This dissertation is concerned with the theoretical investigation of the electronic and magnetic properties of 4f systems with film geometry. The presented theory is based on the s-f model which features an intra-atomic exchange between a system of localized magnetic moments and the conduction electrons. The model is investigated for the special case of zero band occupation of the conduction bands which is applicable to the situation in ferromagnetic semiconductors such as the europium chalcogenides EuO and EuS. For the special case of ferromagnetic saturation of the local-moment system the problem is exactly solvable. For finite temperatures, the presented approach is based on a moment-conserving decoupling approximation for suitably defined Green functions and evolves continuously from the exact limiting case. The theory is used to calculate the temperature-dependent quasiparticle spectrum of a ferromagnetic model film. Within these calculations, one finds a marked correlation-induced splitting of the spectra resulting in the existence of a new quasiparticle, the magnetic polaron. The second part of the thesis is devoted to the calculation of the electronic and magnetic properties of a real ferromagnetic semiconductor film. The original s-f model is extended to a multi-band s-f model to account for the multiple conduction bands in a real system. Based on the resulting model, the temperature-dependent band structures of bulk EuO and EuO(100) films are calculated. Here, the T=0 band structures of the systems, which have to be taken as input for the model calculations, are calculated using the TB-LMTO-ASA band-structure technique. Due to the special form of the solution of the s-f model for the exactly solvable limiting case of T=0 the employed approach for combining the first-principles calculations with the model calculations prevents the problem of double counting of relevant interactions. The calculated temperature-dependent band structures yield a valuable insight into the temperature-dependent interplay between the magnetic and electronic properties in the EuO systems and allow to make verifiable predictions for future experiments. In particular, the existence of a EuO(100) surface state has been predicted and been shown to possibly induce a surface insulator-metal transition.

The microscopic origin of ultrafast demagnetization, i.e. the quenching of the magnetization of a ferromagnetic metal on a sub-picosecond timescale after laser excitation, is still only incompletely understood, despite a large body of experimental and theoretical work performed since the discovery of the effect more than 15 years ago. Time- and element-resolved x-ray magnetic circular dichroism measurements can provide insight into the microscopic processes behind ultrafast demagnetization as well as its dependence on materials properties. Using the BESSY II Femtoslicing facility, a storage ring based source of 100 fs short soft x-ray pulses, ultrafast magnetization dynamics of ferromagnetic NiFe and GdTb alloys as well as a Au/Ni layered structure were investigated in laser pump – x-ray probe experiments. After laser excitation, the constituents of Ni50Fe50 and Ni80Fe20 exhibit distinctly different time constants of demagnetization, leading to decoupled dynamics, despite the strong exchange interaction that couples the Ni and Fe sublattices under equilibrium conditions. Furthermore, the time constants of demagnetization for Ni and Fe are different in Ni50Fe50 and Ni80Fe20, and also different from the values for the respective pure elements. These variations are explained by taking the magnetic moments of the Ni and Fe sublattices, which are changed from the pure element values due to alloying, as well as the strength of the intersublattice exchange interaction into account. GdTb exhibits demagnetization in two steps, typical for rare earths. The time constant of the second, slower magnetization decay was previously linked to the strength of spin-lattice coupling in pure Gd and Tb, with the stronger, direct spin-lattice coupling in Tb leading to a faster demagnetization. In GdTb, the demagnetization of Gd follows Tb on all timescales. This is due to the opening of an additional channel for the dissipation of spin angular momentum to the lattice, since Gd magnetic moments in the alloy are coupled via indirect exchange interaction to neighboring Tb magnetic moments, which are in turn strongly coupled to the lattice. Time-resolved measurements of the ultrafast demagnetization of a Ni layer buried under a Au cap layer, thick enough to absorb nearly all of the incident pump laser light, showed a somewhat slower but still sub-picosecond demagnetization of the buried Ni layer in Au/Ni compared to a Ni reference sample. Supported by simulations, I conclude that demagnetization can thus be induced by transport of hot electrons excited in the Au layer into the Ni layer, without the need for direct interaction between photons and spins. / Der mikroskopische Ursprung der ultraschnellen Entmagnetisierung, d.h. des Rückgangs der Magnetisierung eines ferromagnetischen Metalls innerhalb einer Pikosekunde nach Laseranregung, ist bisher nur unvollständig verstanden, trotz umfangreicher experimenteller und theoretischer Arbeiten, die seit der Entdeckung des Effekts vor mehr als 15 Jahren durchgeführt wurden. Zeit- und elementaufgelöster Röntgenzirkulardichroismus kann Einblick in die mikroskopischen Prozesse hinter der ultraschnellen Entmagnetisierung sowie deren Materialabhängigkeit gewähren. Am BESSY II Femtoslicing, einer speicherringbasierten Quelle für 100 fs kurze Röntgenpulse, wurde ultraschnelle Magnetisierungsdynamik von ferromagnetischen NiFe- und GdTb-Legierungen sowie einer Au/Ni-Schichtstruktur in Anregungs-Abfrage-Experimenten untersucht. Nach Laseranregung zeigen die Konstituenten von Ni50Fe50 und Ni80Fe20 deutlich unterscheidbares Verhalten und damit entkoppelte Dynamik, trotz starker Austauschkopplung der Ni- und Fe-Untergitter im Gleichgewichtszustand. Weiterhin variieren die Werte der Zeitkonstanten der Entmagnetisierung von Ni und Fe für Ni50Fe50 und Ni80Fe20, und auch für die jeweiligen reinen Elemente. Diese Unterschiede werden durch die magnetischen Momente der Untergitter erklärt, die sich in den Legierungen gegenüber den reinen Elementen ändern, sowie durch die Stärke der Austauschkopplung zwischen den Untergittern. GdTb zeigt Entmagnetisierung in zwei Stufen, was typisch für Seltene Erden ist. Die Zeitkonstante der langsameren zweiten Stufe wurde kürzlich mit der Stärke der Spin-Gitter-Kopplung in reinem Gd und Tb in Verbindung gebracht, wobei die stärkere, direkte Spin-Gitter-Kopplung in Tb zu schnellerer Entmagnetisierung führt. In GdTb folgt die Entmagnetisierung von Gd auf allen Zeitskalen der von Tb. Dies beruht auf einer verstärkten Kopplung der magnetischen Momente von Gd an das Gitter, über die indirekte Austauschkopplung an die Tb-Momente. Dadurch kann Spindrehimpuls schneller an das Gitter abfließen. Zeitaufgelöste Messungen der Entmagnetisierung einer Ni-Schicht unter einer Au-Deckschicht, deren Dicke ausreichend ist um den anregenden Laserpuls praktisch vollständig zu absorbieren, zeigen eine leicht verzögerte aber trotzdem ultraschnelle Entmagnetisierung im Vergleich mit einer Ni-Referenzprobe. Unterstützt durch Simulationen zeigt sich, dass Entmagnetisierung durch den Transport heißer Elektronen von der Au-Deckschicht in die Ni-Schicht ausgelöst wird, ohne dass direkte Wechselwirkung zwischen Photonen und Spins notwendig ist.

The R2PdSi3 (R = heavy rare earth) have been synthesized first in 1990 in the search for materials with unusual electronic properties. The availability of single crystals was the starting point for several investigations of the magneto-crystalline anisotropy, also in applied magnetic fields. The results of the observed properties in resistivity, magnetization and susceptibility lead to the summary that these compounds range from interesting to exotic and that their magnetic properties are low dimensional, spin-glass like and altogether “novel”. The focus of this thesis is the careful analysis of the magnetic properties and magnetic structures of single crystalline R2PdSi3 (R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm). The investigation of macroscopic properties uses magnetization and ac-susceptibility measurements. Resulting from these investigations are magnetic phase diagrams. Neutron and resonant X-ray diffraction measurements elucidate the magnetic structure for the investigated compounds. The phase diagram of Tb2PdSi3 is the starting point of a detailed neutron diffraction study in applied magnetic fields up to 6.5 T and in the temperature range from 0.05 K to 100 K on this compound. Key to the understanding of the R2PdSi3 is the strong coupling of crystallographic structure to the magnetic properties. Thus the established framework of exchange interaction and magneto-crystalline anisotropy allows a collective description instead of a “novel” behavior. / Die R2PdSi3 (R = schwere seltene Erde) sind erstmals 1990, im Rahmen der Suche nach Materialien mit ungewöhnlichen elektronischen Eigenschaften, synthetisiert worden. Die Verfügbarkeit von Einkristallen war der Startpunkt für eine Vielzahl von Untersuchungen, auch in angelegten Magnetfeldern, der magneto-kristallinen Anisotropie. Das Ergebnis der untersuchten Eigenschaften Widerstand, Magnetisierung und Suszeptibilität führte zu dem Schluss, dass diese Verbindungen interessant bis exotisch und das ihre magnetischen Eigenschaften niedrig dimensional, spin-glas ähnlich und insgesamt “neuartig“ sind. Der Schwerpunkt dieser Dissertation ist die genaue Analyse der magnetischen Eigenschaften und Magnetischen Strukturen von einkristallinen R2PdSi3 (R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm). Magnetisierungs- und Suszeptibilitäts-Messungen werden zur Untersuchung der makroskopischen Eigenschaften benutzt. Resultat dieser Untersuchungen sind magnetische Phasendiagramme. Neutronen und resonante Röntgendiffraktrometrie klären die magnetische Struktur der untersuchten Verbindungen auf. Das Phasendiagramm von Tb2PdSi3 ist der Startpunkt einer detaillierten Neutronendiffraktionsuntersuchung dieser Verbindung in Magnetfeldern bis 6.5 T und im Temperaturbereich von 0.05 K und 100 K. Der Schlüssel zum Verständnis der R2PdSi3 ist die starke Kopplung der kristallografischen Struktur und der magnetischen Eigenschaften. Dadurch erlaubt das etablierte System aus Austauschwechselwirkung und magneto-kristalliner Anisotropie eine gemeinsame Beschreibung anstatt „neuartigem“ Verhalten.

Im Rahmen dieser Arbeit werden ein- und mehrkernige Cu(II)- und Ni(II)-bis(oxamato)-Komplexe im Hinblick auf ihre magneto-optischen Eigenschaften gezielt hergestellt und strukturell charakterisiert. Über ladungs- und übergangsmetallinduzierte Abweichungen vom allgemeinen in der Literatur beschriebenen Reaktionsverhalten wird berichtet. Aus Elektronenspinresonanz-Untersuchungen wird die Spindichteverteilung in den einkernigen Cu(II)-Komplexen abgeleitet. Die Beeinflussung dieser durch die Koordinationsgeometrie sowie die Auswirkungen auf die Superaustausch-Wechselwirkung werden diskutiert und mit Ergebnissen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) verglichen. Dreikernige bis(oxamato)-Komplexe werden erstmals durch Spin-Coating auf Si(111)-Substraten aufgebracht und mit Hilfe der spektroskopischen Ellipsometrie sowie der Ramanspektroskopie untersucht und mittels DFT-Berechnungen ausgewertet. Magneto-optische Kerr-Effekt-Untersuchungen werden an dünnen Schichten dieser Komplexe sowie Phthalocyaninen durchgeführt. Zum Vergleich werden die magnetischen und magneto-optischen Eigenschaften von Ni-Nanopartikeln in verschiedenen organischen Matrizen untersucht. Mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie wird das Oxidationsverhalten dieser studiert und es werden Rückschlüsse auf Ladungstransferprozesse zwischen den Matrizen und den Nanopartikeln gezogen.