Nesta tese, analisamos dois sistemas de semicondutores magnéticos: um semicondutor magnético cristalino de EuTe e uma heteroestrutura formada por um poço quântico de GaAs/AlGaAs ao lado uma barreira tipo delta de Mn, que, ao difundir-se, forma o semicondutor magnético diluído de (Ga,Mn)As. Nossos estudos foram focados na possibilidade de manipularmos oticamente a orientação magnética de ambos os sistemas. No semicondutor magnético de EuTe, a indução de magnetização se dá pela formação de polarons magnéticos ao redor de elétrons fotoexcitados. Para o estudo dos polarons, um modelo teórico elaborado foi adaptado para a construção de um sistema computacional baseado no método de Monte Carlo. Essa sistema permitiu o cálculo do momento magnético e do raio do polaron em temperaturas finitas, muito acima da temperatura de Néel. O modelo foi elaborado para reproduzir tanto as propriedades do EuTe sem o polaron (temperatura de Néel e campo crítico), quanto o deslocamento da linha de fotoluminescência devido a formação do polaron. Além do desenvolvimento do próprio método computacional, que pode ser utilizado para estudar outros sistemas, o conhecimento adquirido com o estudo do EuTe serviu como base para o estudo de um sistema mais complexo, que é a heteroestrutura de GaAs/AlGaAs + dMn. O estudo da heteroestrutura de GaAs/AlGaAs + dMn foi feito em cima de medidas experimentais de rotação de Kerr com resolução temporal. O sistema de medição construído permite, também, medidas de rotação de Kerr com resolução espacial, que servem para o estudo de transporte e hélice de spin em semicondutores, e está detalhadamente descrito em um dos capítulo desta tese. Na amostra estudada, o controle da magnetização dos íons de Mn é feito através da interação de troca com o elétron fotoexcitado no poço quântico. Os resultados obtidos das medidas de rotação de Kerr mostram uma frequência de precessão dependente do tempo, que revela a existência de dois processos com dinâmicas diferentes: uma primeira orientação do spin dos íons de Mn devido à polarização do par elétron-buraco no poço quântico, seguida por um realinhamento desses spins com o campo magnético externo, a partir do momento em que a coerência dos spins dos buracos desaparece. Esse resultado sugere que a interação entre os elétrons fotoexcitados e os íons de Mn ocorre por intermédio dos buracos fotoexcitados, ao contrário do que havia sido proposto em estudos anteriores de estruturas similares, mas de acordo com o modelo de interação sp-d, utilizado para explicar o ferromagnetismo do (Ga,Mn)As. / In this thesis we analyzed two magnetic semiconductor systems: one intrinsic magnetic semiconductor crystal of EuTe and one GaAs-based heterostructure with a GaAs/AlGaAs quantum well close to delta-type Mn barrier, that forms a diluted magnetic semiconductor of (Ga,Mn)As after diffusion. Our studies on both systems were focused on the possibility of optical manipulation of magnetic order. In EuTe pure semiconductor, the magnetization control occurs due to de formation od magnetic polarons around photo-excited electrons. To study magnetic polarons we adapted a theoretical model to build a computer simulation system based on Monte Carlo\'s method. This system allowed us to calculate the magnetic moment and radius of the polaron at finite temperatures fair above Néel Temperature. The computational model was tested to reproduce EuTe properties without polarons (Néel Temperature and critical magnetic field) and with polarons (photoluminescence line shift). Beside the development of this computational model, that can be used to study other systems, the knowledge acquired during the studies on EuTe helped us to better understand the more complex system of the GaAs/AlGaAs +dMn heterostructure. The studies about the GaAs/AlGaAs + dMn heterostructure were based on experimental measurements of time-resolved Kerr rotation. The measurement system we built also allows us to perform spatial-resolved Kerr rotation measurements to study spin transport and spin helix on semiconductors and it is described in details in one chapter of this thesis. The optical manipulation of Mn ions magnetization on the studied sample is consequence of the exchange interaction with the photoexcited electron inside the quantum well. The results of Kerr rotation measurements show a time-dependent precession frequency that reveals the existence of two process with distinct dynamics: the initial orientation of Mn ions spins with the photoexcited electron-hole pair, followed by the realignment of these spins with the external magnetic field, as soon as the photoexcited hole spins loose its coherence. These results indicate that the exchange interaction between the photoexcited electron inside the quantum well and the Mn ions is mediated by the photoexcited holes, in opposition of what was being proposed in previous studies of similar structures, but in agreement with the sp-d model, used to explain the (Ga,Mn)As ferromagnetism.

Ao passar por uma fina camada magnética uma corrente spin polarizada pode produzir um efeito de torque clássico atuando na camada, sendo capaz de gerar precessão e reversão da magnetização. Esse efeito tem sido alvo de inúmeras pesquisas, em especial pela possibilidade de aplicações em memórias magnéticas não voláteis e em nano-osciladores de alta frequência, entretanto outras características podem ser exploradas. Em particular, devido ao seu caráter não-linear, torques de spin aplicados em camadas magnéticas podem fornecer condições para aparecimento de caos determinístico e ressonância estocástica. Caos determinístico pode ocorrer em sistemas dinâmicos contínuos que tenham ao menos três graus de liberdade. Nesse caso, mesmo que apenas termos determinísticos sejam considerados, a combinação de termos não-lineares e alta sensibilidade em relação a condições iniciais ou pequenas perturbações pode gerar irregularidade e imprevisibilidade no sistema. Ressonância estocástica é o nome que se dá para fenômenos em que a adição de ruído a um sistema pode melhorar a resposta do mesmo, existindo um nível ótimo de ruído. Esse fenômeno pode ser usado para detecção e amplificação de sinais de baixa intensidade, por exemplo. Aqui analisamos a dinâmica da magnetização da camada livre de junções magnéticas em geometrias do tipo nanopilar, com o estudo dividido em dinâmicas determinísticas e estocásticas. Dentro da análise apenas com termos determinísticos, buscamos verificar comportamentos regulares, irregulares e caóticos, caracterizando o sistema através da geração de diagramas com as fases dinâmicas para diferentes valores de parâmetros. Foram vistas duas geometrias diferentes, sendo que em uma delas foi possível fazer a caracterização completa das fases dinâmicas do sistema. No caso de dinâmicas estocásticas, buscamos explorar efeitos não-lineares e flutuações térmicas, analisando ressonância estocástica e sincronização facilitada por ruído em uma junção túnel magnética, além de estudar as respostas dinâmicas quando há apenas o torque de Slonczewski e quando também está presente o torque tipo campo. Foi possível observar a influência de diversos parâmetros, como a amplitude da corrente aplicada e a frequência de entrada, na resposta magnética e na sincronização de dispositivos estocásticos. Além disso, vimos que com a inclusão do torque tipo campo aparece um possível novo comportamento, similar à ressonância, em alta frequência, ainda não detectado experimentalmente. Esses resultados são importantes pela possibilidade de uso desses dispositivos spintrônicos em transmissão segura de dados, comunicação em alta frequência e em uma nova geração de dispositivos bio-inspirados e eficientes energeticamente. / When passing through a fine magnetic layer a spin polarized electric current may result in a classical torque acting on the layer, being capable of causing magnetization precession and reversal. This effect has been object of numerous researches, specially because of possible applications in non-volatile magnetic memories and high frequency nanooscillators. However, other characteristics can be exploited. In particular, because of its non-linear features, spin torques acting on magnetic layers can generate the conditions for deterministic chaos and stochastic resonance to arise. Deterministic chaos may happen in continuous nonlinear dynamical systems with at least three degrees of freedom. In this case, even if only deterministic terms are considered, the combination of nonlinearities with high sensitivity on initial conditions or small perturbations can produce irregularity and unpredictability in the dynamical behaviour. Stochastic resonance is the phenomenon in which the addition of noise in a system can produce a better output, or system response, existing an optimal noise level. This effect can be used as a way to detect and amplify low intensity signal, for example. In this PhD Thesis we study the magnetization dynamics on the free layer of magnetic junctions in nanopillar geometries. The work is divided into two parts: deterministic and stochastic dynamics. When analysing the deterministic case we tried to characterize regular, irregular and chaotic behaviours, producing dynamical phases diagrams for different system parameters. Two different geometries were analysed, being possible to generate a complete characterization of the dynamical phases in one of them. For the stochastic case we tried to explore nonlinear effects and thermal fluctuations, analysing stochastic resonance and noise-enhanced synchronization in a magnetic tunnel junction and studying the dynamical response when only one spin torque is considered, the Slonczewski torque, and also when a perpendicular torque, the field-like torque, is present. We were able to see the influence of several system parameters, such as the amplitude of the applied electric current and the input frequency, on the system response and on the synchronization of stochastic systems. Also, we noticed that with the inclusion of the field-like torque a possibly new high frequency resonance-like behaviour appears. These results are important because of the possibility of using new spintronic devices for secure data transmission, high frequency communications and on a new generation of bio-inspired devices.

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / Fundação de Apoio a Pesquisa e à Inovação Tecnológica do Estado de Sergipe - FAPITEC/SE / In this dissertation we have modeled the magnetic and thermal properties of rareearth intermetallic compounds by using a molecular field model. For this purpose we begin with a Hamiltonian that considers the crystalline electric field interaction and the exchange interaction between the rare earth ions treated in the approach molecular field. We developed a computer program to determine the eigenvalues and eigenvectors with which determine the magnetization, internal energy and hence the specific heat of the system. In principle we have considered systems with localized magnetism due to 4f electrons and an anisotropic exchange interaction. To test our program we have performed fittings of magnetization and specific heat data for the three families of intermetallic compounds RNi5 (R = Dy, Er, Ho, Pr, Tb), RRhIn5 (R = Ce, Er, Nd, Pr, Tm) and R3Co4Sn13 (R = La, Ce, Nd, Gd, Pr) and the HoZn and TmCd alloys. In RNi5 ferromagnetic family we got the best fittings, in RRhIn5 antiferromagnetic family the fittings provided molecular field constant very diferent much from the values found in the literature. In R3Co4Sn13 antiferromagnetic family we have gotten reasonable fits, while the TmCd and HoZn compounds the fits wore very good, because they are ferromagnetic. We concluded that even with the limitations, the molecular field model is efficient to study ferromagnetic rare earth intermetallic compounds. / Nesta dissertação modelamos as propriedades magnéticas e térmicas de compostos intermetálicos de terras raras magnéticos usando um modelo de campo molecular. Para este fim partimos de um hamiltoniano que considera a interação de campo elétrico cristalino e a interação de troca entre os íons de terra rara tratada na aproximação de campo molecular. Elaboramos um programa computacional para determinar os autovalores e autovetores com os quais encontramos a magnetização, energia interna e, por conseguinte o calor especifico do sistema. Em princípio consideramos sistemas com magnetismo localizado devido a elétrons 4f e uma interação de troca anisotrópica. Para testar nosso programa realizamos ajustes de dados de magnetização e de calor específico para as três famílias de compostos intermetálicos RNi5 (R= Dy, Er, Ho, Pr, Tb), RRhIn5 (R=Ce, Er, Nd, Pr, Tm) e R3Co4Sn13 (R = La, Ce, Nd, Gd, Pr) e mais os compostos HoZn e TmCd. Na família RNi5 que é ferromagnética conseguimos os melhores ajustes, na família RRhIn5 com ordem antiferromagnética conseguimos alguns bons ajustes mas as constantes de campo molecular diferiram muito dos valores encontrados na literatura. Na família R3Co4Sn13 antiferromagnética conseguimos ajustes razoáveis, enquanto que nos compostos TmCd e o HoZn conseguimos bons ajustes, isto por que eles são ferromagnéticos. Concluímos que mesmo com as limitações o modelo de campo molecular se mostra eficiente para compostos intermetálicos a base de terra rara ferromagnéticos.

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2015-06-09T18:22:48Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2015-06-09T18:22:49Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O presente trabalho teve como objetivo utilizar a técnica nuclear de Correlação Angular γ-γ Perturbada (CAP) para a medida de interações hiperfinas em filmes finos e amostras em pó de óxidos semicondutores SnO2 e TiO2 puros e dopados com metais de transição para uma investigação sistemática de defeitos estruturais e do magnetismo sob o ponto de vista atômico tendo como principal motivação a candidatura à aplicação desses óxidos em spintrônica. O trabalho também teve como foco a preparação e caracterização das amostras por meio de técnicas convencionais, como difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura, espectroscopia de energia dispersiva e medidas de magnetização. Amostras puras dos filmes foram medidas mediante a variação sistemática da temperatura de tratamento térmico e do campo magnético aplicado. Tais medidas foram realizadas no HISKP, na Universidade de Bonn (Rheinische Friedrich-Wilhelms-Universität Bonn), através de implantação de íons de 111In(111Cd) ou 181Hf(181Ta); no IPEN, por sua vez, essas medidas foram realizadas após a difusão dos mesmos núcleos de prova. Outra parte das medidas CAP foram feitas através de implantação de íons de 111mCd(111Cd) e 117Cd(117In) no Isotope Mass Separator On-Line (ISOLDE) do Centre Européen Recherche Nucléaire (CERN). As medidas foram realizadas nos intervalos de temperatura de 8 K a 1173 K. Para análise de ferromagnetismo, medidas foram feitas à temperatura ambiente com e sem aplicação de campo magnético externo. Após a comparação dos resultados das medidas macroscópicas e atômicas das amostras, foi possível concluir que há uma correlação entre os defeitos, o magnetismo e a mobilidade dos portadores de carga nos semicondutores aqui estudados. Um passo adiante na busca de semicondutores, cujo ordenamento magnético possibilite o seu uso na eletrônica baseada em spin. Alguns resultados já foram publicados, incluindo resultados obtidos na Universidade de Bonn durante o período de doutorado sanduíche [1-7]. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Marco Antonio Oliveira da Silva (maosilva@ipen.br) on 2017-11-08T16:29:11Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2017-11-08T16:29:11Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Nesse trabalho foram produzidas nanopartículas (NPs) de Gd2O3 e Er2O3 para aplicação como radiossensibilizadores em feixes de radioterapia. Elas foram sintetizadas no Laboratório de Interações Hiperfinas do IPEN pelo método da decomposição térmica e caracterizadas utilizando difração de raios-X, para verificar a estrutura cristalina, microscopia eletrônica de transmissão, para obter informações sobre forma, tamanho e distribuição de tamanho, análise por ativação neutrônica, por meio da qual foi possível determinar a pureza das amostras e calcular a concentração de gadolínio e érbio. Medições de magnetização e de espectroscopia de correlação angular γ-γ perturbada (PAC) foram realizadas a fim de estudar o comportamento magnético e a interação quadrupolar das partículas, respectivamente. Os resultados da caracterização mostram a formação de uma estrutura cristalina do tipo bixbyite, com aproximadamente 5 nm de diâmetro e estreita distribuição de tamanho, para as amostras pós-síntese. A determinação da massa de terra-rara em cada amostra foi importante para realizar a normalização nas medições de susceptibilidade magnética, tornando possível a visualização de um grande aumento na magnetização abaixo de 30 K, nas amostras pós-síntese, o que não é observado em partículas maiores, além de um aumento no momento magnético efetivo das NPs em relação aos respectivos bulks e uma mudança na temperatura de ordenamento antiferromagnético para o Er2O3. Os resultados da espectroscopia PAC evidenciam possíveis efeitos de superfície. A falta de uma frequência bem definida nas amostras de 5 nm indicam que a quantidade de 111In(111Cd) na superfície da partícula é maior do que no interior da mesma, fazendo com que a interação hiperfina do núcleo de prova com o host não seja evidente. Já a união da técnica de difração de raios-X com a espectroscopia PAC foi fundamental para o entendimento do dano causado às partículas pela irradiação com 60Co. Quanto às medições de radiossensibilização a dosimetria Fricke gel foi fundamental para a verificação de um fator de aumento de dose (DEF) de até 1,67 e 1,09 para NPs de Gd2O3 irradiadas com 60Co e 6MV, respectivamente. Nas mesmas condições, para as amostras de Er2O3, foram encontrados valores de DEF de até 1,37 e 1,06. Isso comprova os efeitos radiossensibilizadores dessas NPs. Os resultados alcançados nesse trabalho não apenas fornecem dados importantes para o estudo de NPs de terra-rara na área de física da matéria condensada como também uma base sólida para a aplicação desses elementos como radiossensibilizadores em feixes de radioterapia, possibilitando a utilização da imagem por ressonância magnética para localizar e obter a concentração dessas NPs dentro do paciente, aumentando assim a eficiência do tratamento do câncer. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

O presente trabalho avaliou o efeito de tratamentos térmicos ou diferentes graus de deformação plástica na transformação da austenita do microconstituinte AM de uma chapa de aço alta resistência baixa liga (ARBL) classe API 5L X80 usada para gasodutos. A chapa tem espessura de 19 mm e passaria pelo processo de conformação UOE, mas a deformação foi realizada por laminação a frio, a temperatura ambiente, com reduções de 5 a 20%. O propósito foi compreender melhor o microconstituinte AM, explorar a transformação martensítica induzida por deformação (SIMT) e a decomposição austenítica por tratamento térmico, com ênfase em seu comportamento magnético. A transformação da austenita foi acompanhada através de medidas de polarização magnética, comparada com a densidade de massa e difração de raios X. A deformação plástica e os tratamentos térmicos alteraram a polarização magnética de saturação e a densidade de massa da amostra de aço de forma compatível com a eliminação da austenita retida metaestável. O método de densidade hidrostática foi considerado sensível para mensurar transformações de fase. Os dados obtidos revelam expansão volumétrica de aproximadamente 0,13%, correspondendo a 3,2% a quantidade de austenita retida original do material, enquanto os valores obtidos por polarização magnética de saturação são 2,8% pelo histeresígrafo e 2,1% por MAV. A difração de raios X nas amostras sob deformação ou tratamentos térmicos resultaram em queda nos primeiros picos da austenita quando comparadas com a amostra como recebida. / This study evaluated the effect of different degrees of plastic deformation or heat treatment on the transformation of austenite into martensite of an HSLA steel plate API 5L X80 for pipelines. A 19 mm thickness plate would be submitted to UOE forming process, but the cold work instead occurred by cold rolling at room temperature, with reductions of 5 up to 20%. The purpose was to better understand the MA constituent, explore the strain-induced martensitic transformation (SIMT) and austenitic decomposition by heat treatment with emphasis on its magnetic behavior. The transformation was accompanied by saturation magnetization measurements, compared with the mass density and X-ray diffraction. The plastic deformation or the heat treatment altered the saturation magnetization and the mass density in a manner consistent with the elimination of metastable retained austenite. The density method is sensible to measure phase transformations induced by strain. The data obtained shows a volumetric expansion of about 0.13%, corresponding to an amount of retained austenite of the original material of 3.2%, while the values obtained by magnetization saturation are 2.8% by hysteresigraph and 2.1% by VSM. By X-ray diffraction there is a clear drop in first peaks of austenite of the samples under deformation or heat treatment compared with the sample as-received.

Racional: A epilepsia do lobo temporal está comumente associada à farmacorresistência e tem a esclerose hipocampal como achado neuropatológico em mais da metade dos casos. Histologicamente, a esclerose hipocampal está associada à perda neuronal diferencial e gliose, além de alterações nos níveis de moléculas associadas à homeostase da água tecidual, como a aquaporina 4 e a molécula de matriz sulfato de condroitina. Em imagens de ressonância nuclear magnética, a esclerose é caracterizada por redução de volume em sequências ponderadas em T1, aumento de sinal e tempo de relaxamento em sequências ponderadas em T2 e redução na transferência de magnetização. Justificativa e Objetivos: Uma vez que tanto o sinal T2 quando a transferência de magnetização são dependentes da água tecidual, nosso objetivo é avaliar, na formação hipocampal de pacientes com epilepsia do lobo temporal, as correlações entre populações celulares e moléculas ligadas à homeostase da água e as imagens ponderadas em T2 e transferência de magnetização. Visamos ainda definir, na formação hipocampal de indivíduos sem alterações neuropatológicas, o volume de cada um dos subcampos hipocampais. Metodologia: Pacientes com epilepsia do lobo temporal farmacorresistente (ELT, n = 43), bem como voluntários sadios (controle radiológico, CH, n = 20), foram submetidos a exames de ressonância magnética em máquina de 3T para mensuração da volumetria hipocampal, tempo de relaxamento T2 e transferência de magnetização hipocampal (exames in vivo). Após o tratamento cirúrgico para o controle das crises, os hipocampos dos pacientes com ELT foram fixados por 8 dias e submetidos aos exames ex vivo em máquina de 3T para cálculo do tempo de relaxamento T2 de cada subcampo hipocampal. Hipocampos controle (Controle historadiológico, CHR, n = 14), foram obtidos de autópsias de pacientes sem histórico ante-mortem de doença neurológica ou presença de patologia no exame do encéfalo pos mortem. Ambos os grupos controle foram pareados para idade em relação ao grupo ELT. Alguns dos casos CHR (n = 6) foram também submetidos à imagem 3D T2 em máquina de 4,7T para cálculo de volumetria dos subcampos hipocampais. Após emblocamento em parafina, secções coronais hipocampais dos casos CHR e ELT foram submetidas às técnicas de histoquímica básica Hematoxilina e Eosina e Luxol Fast Blue, e às imuno-histoquímicas para avaliação das populações neuronais (NeuN), astrócitos reativos (GFAP), micróglias ativadas (HLA-DR) e para a expressão de aquaporina 4 (AQP4) e níveis de sulfato de condroitina (CS-56). Para a comparação entre os grupos, foram realizados testes t para dados paramétricos e Mann-Whitney para dados não-paramétricos. Testes de correlação foram empregados para análise da associação entre as avaliações histológicas e os exames de ressonância magnética. Resultados: Pacientes com ELT apresentaram menor volume hipocampal, maior tempo de relaxamento T2 e menor transferência de magnetização no exame in vivo, quando comparados com o CR. O exame ex vivo para a volumetria dos subcampos hipocampais em casos do grupo CHR indicou que a fascia dentata, a região CA1 e o subículo correspondem à 85 % do volume hipocampal total. Quanto ao tempo de relaxamento T2 ex vivo, foi observado aumento em todos os subcampos hipocampais do grupo ELT, à exceção da fascia dentata, quando comparados ao CHR. A avaliação da densidade neuronal indicou redução significativa em todos os subcampos dos casos ELT, à exceção do subículo, quando comparados ao CHR. Em relação aos valores do grupo CHR, foi observada astrogliose em quase todos subcampos da formação hipocampal (a exceção da zona subgranular e do hilo) e microgliose em todos os subcampos (exceto pelo subículo) dos casos com ELT. Pacientes com ELT apresentaram redução na expressão de aquaporina 4 perivascular em todos os subcampos do hipocampo, comparados ao CHR. Aumento nos níveis de sulfato de condroitina foi observado em todos os subcampos da formação hipocampal, à exceção da camada granular, nos pacientes com ELT. O volume hipocampal e a transferência de magnetização in vivo dos pacientes com ELT correlacionaram-se tanto com a população neuronal como com os níveis de sulfato de condroitina, enquanto que o tempo de relaxamento in vivo correlacionou-se com a população astroglial e os níveis de sulfato de condroitina. O exame ex vivo corroborou a correlação entre a população glial e o tempo de relaxamento observado nos pacientes com ELT. A diferença entre o tempo de relaxamento in vivo e ex vivo correlacionou-se tanto com a difusibilidade da água no tecido como com os níveis de sulfato de condroitina. Conclusões: Nossos dados indicam correlação entre a patologia hipocampal e as imagens de ressonância nuclear magnética, sendo que a maior qualidade das imagens ex vivo permitiu uma avaliação mais direta entre o sinal de ressonância e a patologia, indicando importância da população celular e matriz extracelular para o volume hipocampal e a transferência de magnetização, e da astrogliose para o tempo de relaxamento T2. Finalmente, nossos dados mostraram que CA1, subículo e fascia dentata tem grande participação no volume hipocampal, sendo que alterações nestas regiões tem um papel mais relevante nas alterações observadas na ressonância magnética, como indicado por nossas correlações. / Rationale: Drug resistant temporal lobe epilepsy is often associated with hippocampal sclerosis. Histological evaluation reveals differential neuronal loss, gliosis and changes in molecules associated with water homeostasis, such as aquaporin 4 and chondroitin sulfate. Magnetic resonance imaging in these cases often reveals hippocampal atrophy, increased T2 signal and T2 relaxation and reduced magnetization transfer ratio in the hippocampus. Aims: Once both T2 signal and magnetization transfer are affected by tissue water, our goal was to evaluate, in the hippocampus of drug-resistant temporal lobe epilepsy patients who underwent surgery for seizure control, the associations between cellular populations, aquaporin 4 and chondroitin sulfate with T2 relaxation time and magnetization transfer. Additionally, we intended to measure the individual volume of each hippocampal subfield in hippocampus from patients without neurological disease. Methods: Patients with drug-resistant temporal lobe epilepsy (TLE, n = 43) and age-matched health volunteers (radiological control, RC, n = 20) were submitted to magnetic resonance in a 3T machine for hippocampal volumetry measure, T2 relaxation and magnetization transfer (in vivo examination). After surgical treatment for seizure control, hippocampi from the TLE patients were fixed in formalin for 8 days and then submitted to ex vivo imaging in 3T for relaxation time of every hippocampal subfield. Control hippocampi were obtained from autopsies of age-matched patients without ante mortem history of neurological disease or post mortem neurological pathology, and underwent the same ex vivo imaging (histo-radiological control, HRC, n = 14). Six cases from the HRC underwent 3D T2 imaging in a 4.7T machine, in order to measure the volumes of the hippocampal subfields. Paraffin embedded hippocampal sections from TLE and HRC were submitted to Hematoxilin-Eosin and Luxol Fast Blue histochemistries, and to immunohistochemistries for the evaluation of neurons (NeuN), reactive astrocytes (GFAP), activated microglia (HLA-DR), for aquaporin 4 (AQP4) and for chondroitin sulfate (CS-56). Students t-test or Mann-Whitneys test were performed for comparison between groups, and correlation tests were performed for the comparison between histological and magnetic resonance measures. Results: Patients with TLE presented reduced hippocampal volume, increased T2 relaxation time and reduced magnetization transfer, when compared to RC. The ex vivo volumetry of the hippocampal subfields revealed that fascia dentata, CA1 and subiculum together correspond to 85 % of the total hippocampal volume. Ex vivo relaxation time, as the in vivo, were increased in the subfields of TLE patients, when compared to HRC. Compared to HRC, TLE patients presented neuron loss and microgliosis in all hippocampal subfields but the subiculum, and astrogliosis in all hippocampal subfields but the subgranule zone and the hilus. Reduced perivascular aquaporin 4 was observed in all hippocampal subfields of TLE patients, and increased chondroitin sulfate was observed in all hippocampal subfields, with the exception of granule cell layer, of TLE patients, when compared to HRC. In TLE, both in vivo hippocampal volume and magnetization transfer correlated with the levels of chondroitin sulfate and the neuronal population, whereas the in vivo relaxation time correlated with the astroglial population and the levels of chondroitin sulfate. Ex vivo relaxation time also correlated with the astroglial population in TLE patients. The difference between in vivo and ex vivo relaxation values correlated with water difusibility and the levels of chondroitin sulfate. Conclusion: Our data indicate the importance of neuron population and extracellular matrix to both hippocampal volume and magnetization transfer, and of the reactive astrocytes for T2 relaxation. Ex vivo relaxation time allowed a more detailed evaluation, and indicated more robust correlations between reactive astrocytes and T2 relaxation. Finally, Our data indicated that CA1, the subiculum and fascia dentata are the major contributors to hippocampal volume, so changes in these subfields most likely will affect magnetic resonance imaging.

Submitted by Renata Lopes (renatasil82@gmail.com) on 2017-06-28T14:29:11Z No. of bitstreams: 1 damiaodesousavieirajunior.pdf: 10265456 bytes, checksum: 8b1ceaeb4c4be0e91a46c2d30add7349 (MD5) / Approved for entry into archive by Adriana Oliveira (adriana.oliveira@ufjf.edu.br) on 2017-08-07T21:17:55Z (GMT) No. of bitstreams: 1 damiaodesousavieirajunior.pdf: 10265456 bytes, checksum: 8b1ceaeb4c4be0e91a46c2d30add7349 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-08-07T21:17:55Z (GMT). No. of bitstreams: 1 damiaodesousavieirajunior.pdf: 10265456 bytes, checksum: 8b1ceaeb4c4be0e91a46c2d30add7349 (MD5) Previous issue date: 2016-02-03 / CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / O contínuo desenvolvimento das técnicas de fabricação de estruturas em escala nanométrica, com considerável precisão e reprodutibilidade, tem permitido e estimulado a investigação científica em torno das propriedades básicas e novas aplicações tecnológicas desses sistemas. Especialmente a partir dos anos 90, é crescente o interesse da comunidade científica no comportamento de sistemas magnéticos nano-estruturados. Nestes, a quebra da simetria espacial devido às pequenas dimensões faz com que exibam comportamentos completamente distintos dos observados em amostras macroscópicas. A anisotropia de forma resultante das interações clássicas entre os dipolos magnéticos permite a formação de estruturas magnéticas exóticas em nanomagnetos como vórtices, skyrmions, paredes de domínio individuais e, até mesmo, excitações topológicas similares a monopolos magnéticos. A compreensão e controle do comportamento magnético estático e dinâmico dessas estruturas é fundamental para o desenvolvimento de novos dispositivos tecnológicos baseados em spintrônica. Neste trabalho foram estudadas nanopartículas planares, alongadas na forma elíptica, de material ferromagnético macio, especificamente o Permalloy-79. Tais nanopartículas tem atraído atenção devido ao seu potencial de aplicação prática no desenvolvimento de novos sensores, dispositivos de lógica, mídias de armazenamento de dados de alta densidade e dispositivos MRAM (Magnetic Random Access Memory). Pelo viés do interesse científico básico, tais nano-ilhas ferromagnéticas são a unidade fundamental em arranjos magnéticos bidimensionais geometricamente frustrados, como sistemas de gelo de spin artificiais. Nestes sistemas o arranjo geométrico das ilhas quebra a degenerescência do estado fundamental da rede, caracterizando um estado de frustração geométrica que permite excitações de comportamento análogo ao de monopólos magnéticos. Sob tais aspectos, é essencial caracterizar as configurações magnéticas no estado fundamental e os processos de reversão da magnetização em nanopartículas individuais. A forma elíptica planar gera uma forte anisotropia magnética, definindo duas configurações fundamentais para a magnetização do estado fundamental das nanopartículas: o estado de vórtice ou o estado alinhado ao longo do maior eixo — estado tipo C. A partir de uma razão de aspecto limite, a magnetização do estado fundamental é confinada no plano e ao longo do eixo maior de cada nano ilha, definindo um nanomagneto monodomínio com dois estados degenerados de magnetização, útil às aplicações previamente descritas. Partindo desse intuito estudamos inicialmente, através de simulação por dinâmica de spin, a competição entre os estados de vórtice e os estados alinhados tipo C como uma função da forma de cada nano-ilha elíptica, construindo um diagrama de fases de estados vórtice - tipo C. Cada nanopartícula magnética é modelada por momentos magnéticos que interagem via interação de troca entre primeiros vizinhos e por interação dipolar clássica de longo alcance. Nossos resultados mostram que é possível fabricar nano-ilhas alongadas com estado fundamental alinhado tipo C em razões de aspecto menores que dois. Este é um resultado interessante do ponto de vista tecnológico, pois permite usar ilhas menores que as atuais em pesquisas com gelos de spin e MRAM. Geralmente, os arranjos experimentais são feitos com nanopartículas de razão de aspecto próximas a três para garantir o estado fundamental alinhado da magnetização. Acrescentando ao modelo um termo de interação Zeeman com um campo magnético externo, estudamos o comportamento da reversão da magnetização nas nanopartículas. Consideramos espessuras diferentes e duas razões de aspecto distintas: uma do tamanho experimental usual e outra menor proposta a partir de nossos resultados. Aplicando campo magnético senoidal em diferentes frequências e em direções distintas no plano das nanoilhas, observou-se a dependência dos processos de reversão em função da espessura das partículas e com a direção e frequência do campo aplicado. Os resultados permitem traçar linhas gerais acerca do comportamento da reversão da magnetização nas nanopartículas individuais sob campo magnético externo. Evidentemente para o desenvolvimento das possíveis aplicações tecnológicas, inclusive o controle de excitações como monopólos magnéticos em gelos de spin, é crucial entender os processos ultra rápidos de reversão da magnetização, o que envolve a aplicação de campo externo de alta frequência em direções cuidadosamente definidas. Com esse objetivo, também estudamos a reversão da magnetização nas nano-ilhas por pulsos curtos de campo magnético (da ordem de nanosegundos) aplicados em diferentes direções. Observamos uma forte dependência da coerência da reversão da magnetização com a direção do campo aplicado e uma significante diferença na dependência angular da coercividade em relação ao observado em trabalhos prévios para campos aplicados na condição quase-estática. Finalmente, baseado em nossos resultados, propomos um método para o controle da reversão coerente da magnetização de nanopartículas individuais em matrizes quadradas de gelos de spin artificiais. Acreditamos que nossos resultados poderão ser úteis no desenvolvimento ulterior de arranjos magnéticos artificiais geometricamente frustrados e no controle das excitações topológicas destes sistemas. / The continuous development of structures fabrication techniques at the nanometer scale with considerable precision and reproducibility has allowed and encouraged scientific research around the basic properties and new technological applications of these systems. Especially from the 90's, there is growing interest of the scientific community in the behavior of nanostructured magnetic systems. In these, the breaking of spatial symmetry due to small dimensionality causes quite different behaviors from those observed in the bulk. The resulting shape anisotropy of the classical interaction between magnetic dipoles allows the formation of exotic magnetic structures in nanomagnets as vortices, skyrmions, single domain walls and even topological excitations similar to magnetic monopoles. The understanding and control of static and dynamic magnetic behavior of these structures is essential for the development of new technological devices based on spintronics. In this work we studied planar elongated nanoparticles in the elliptical shape of soft ferromagnetic material, specifically the Permalloy-79. Such nanoparticles have attracted attention because of their potential to practical application in the development of new sensors, logic devices, high density data storage media and MRAM (Magnetic Random Access Memory) devices. By the bias of basic scientific interest, such ferromagnetic nano-islands are the fundamental unit in two-dimensional magnetic arrangements geometrically frustrated as artificial spin ice systems. In these systems, the geometric arrangement of islands break the degeneracy of the network ground state featuring a state of geometrical frustration that allows excitations with analogous behavior of magnetic monopoles. Under these aspects, it is essential to characterize the magnetic configurations in the ground state and the magnetization reversal processes in individual nanoparticles. The elliptical planar shape generates a strong magnetic anisotropy which defines two basic configurations for the magnetization of the ground state of the nanoparticles: the vortex state or the aligned state along the major axis - type C state. As from an aspect ratio limit value, the magnetization of the ground state is confined in the plane and along the major axis of each nano-island defining mono-domain nanomagnet with two degenerate states of magnetization, useful for the applications previously described. Starting from this purpose we study initially, through simulation by spin dynamics, the competition between the vortex states and aligned type C states as a function of the shape of each elliptical nano-island to build a states diagram. Each magnetic nanoparticle is modeled by magnetic moments that interact by exchange interaction between nearest neighbors and by the classical long-range dipolar interaction. Our theoretical results indicate the possibility to manufacture elongated nano-islands with ground state like aligned C state for aspect ratios less than two. This is an interesting result from the technological point of view because it will be possible to use smaller islands in researches on spin ice and MRAM. Generally, the experimental arrangements are made with nanoparticles of aspect ratio close to three to ensure aligned magnetization in the ground state. Adding to the model a Zeeman interaction term between the magnetic moments and an external magnetic field we study the behavior of the magnetization reversal in nanoparticles. We consider different thickness and two different aspect ratios: one in the usual experimental size and a smaller proposed from our results. Applying sinusoidal magnetic field at different frequencies along the anisotropy axis in directions of ten and forty-five degrees from this, we observed the dependence of the reversal processes on the thickness of the particles and with the direction and frequency of the applied field. The results allow to establish general guidelines about the magnetization reversal behavior of the individual nanoparticles under external magnetic field. Evidently, for the development of possible technological applications, including the control of excitation like magnetic monopoles in spin ice, it is crucial to understand the ultrafast magnetization reversal processes which involves the application of high frequency magnetic fields in carefully defined directions. With this aim, we also studied the magnetization reversal of the nano-islands by short pulses of magnetic field (of the nanosecond order) applied in different directions. We observed a strong dependence on the coherence of the magnetization reversal with the direction of the applied field and a significant difference in the angular dependence of the coercivity compared to those seen in previous studies with applied magnetic fields in quasistatic conditions. Finally, based on our results we propose a method for the control of the coherent magnetization reversal of individual nanoparticles in square artificial spin ice arrays. We believe that our results may be useful in further developments of geometrically frustrated magnetic artificial arrangements and in the control of the topological excitations of these systems.

The study of bulk and nanoparticles of perovskite rare earth manganites has been an extensive area of research in the recent past due to their rich and interesting physics and potential applications [1-5]. Manganites have potential applications in the emerging field of spintronics because of their colossal magnetoresistance (CMR) [6] and half-metallic [7] properties. Nano sized materials exhibit enhanced and different electronic and magnetic properties and expected to behave quite differently compared to their bulk counterparts due to quantum confinement effects and high surface/volume ratio. Magnetic nanoparticles in particular have great potential for use in a wide range of applications including magnetic recording media, various sensors, catalysts, magnetic refrigeration, medicine etc. In this thesis we study changes in the magnetic ordering of certain bismuth based manganites Bi1-xAxMnO3 (A = Ca and Sr) using various experimental probes when we reduce their particle size to nano scale. The general formula for doped manganites is R1-xAxMnO3 where R is a trivalent rare-earth ion such as La, Nd, Pr, Sm and A is a divalent alkaline earth ion such as Ca, Sr, Ba, Pb. They became interesting due to their many intriguing properties like CMR (Colossal Magnetoresistance), phase separation, charge ordering (CO), orbital ordering (OO) and many more. These properties depend sensitively on many factors like temperature, magnetic field, pressure and doping concentration x. There is a strong coupling of spin, orbital and lattice to each other in manganites. The complex interplay of all these couplings make them strongly correlated systems. In the parent compound RMnO3 Mn ion is in Mn3+ state while it is present as Mn4+ in the compound AMnO3. The manganites with x = 0 and x = 1 are both antiferromagnetic insulators, magnetism in them being mediated by superexchange through oxygen. On doping with a divalent alkaline earth ion in RMnO3, there is a transition The properties of nanoparticles of manganites show strong surface effects. The magnetic behavior is strongly governed by the free surface spins in nanoparticles. And as the size reduces, there is suppression of charge ordering which can also disappear in very small particles [11]. Antiferromagnetism in bulk gives way to ferromagnetism in nanoparticles [12-14]. In the following we give a chapter wise summary of the results reported in the thesis. Chapter 1: This chapter of the thesis consists of a brief introduction to the physics of manganites. Further we have written a detailed overview of bismuth based manganites, properties of nano manganites and the technique of EPR. There is a section about different line shapes observed in EPR of manganites, their origin and how to fit them to appropriate lineshape function [15]. This chapter also includes a detailed account of experimental methodologies used in thesis which are: EPR spectrometer, SQUID magnetometer, X-ray diffractometer and TEM and the analysis procedure adopted in this work. Chapter 2: This chapter deals with the magnetic and EPR studies of nanoparticles (average diameter ~ 30 nm) of Bi0.25Ca0.75MnO3 (BCMO) and their comparison with the results on bulk BCMO. Bulk Bi0.25Ca0.75MnO3 (BCMOB) shows charge ordering at 230 K followed by a transition to an antiferromagnetic phase at 130 K [16]. The bulk and the nanoparticles (D ~ 30 nm) of Bi0.25Ca0.75MnO3 were prepared by solid-state reaction method and sol-gel method respectively. The two samples were investigated by using XRD, TEM, SQUID and EPR techniques. Our magnetization and EPR results show that the charge ordering disappears in nanoparticles of this composition and there emerges a ferromagnetic phase similarly to the rare earth manganites. The nanoparticles of the rare earth based manganites are found to consist of an antiferromagnetic core and a ferromagnetic shell/surface region [3, 17] and thus are expected to exhibit the ‘exchange bias (EB) effect’ [18-22] resulting in a shift of the magnetic hysteresis loop. Indeed many nanomanganites do show EB effect. However, contrary to this expectation, we find that in BCMON samples the EB effect is absent. Chapter 3: In this chapter, we report the results of temperature dependent magnetization and electron paramagnetic resonance studies on bulk and nanoparticles of electron (x = 0. 6, BCE) and hole (x = 0.4, BCH) doped Bi1-xCaxMnO3 (BCMO) and the effect of the size reduction on the electron-hole asymmetry observed in the bulk sample. Bulk sample of Bi0.4Ca0.6MnO3is a paramagnetic insulator at room temperature with Tco = 330 K and TN ~ 120 K while BiCaMnO3 undergoes a charge ordering transition at TCO = 315 K with TN ~ 150 K [16]. All the four samples were investigated by using XRD, TEM, SQUID and EPR techniques. It is shown that antiferromagnetism and charge order persist in the hole doped nano sample while ferromagnetism has emerged in the electron doped nano sample. Our magnetization and EPR results show that spin glass phase exists in bulk BCE, bulk BCH and nano BCE whereas no sign of either spin glass state or ferromagnetism is seen in nano BCH. We have shown that electron-hole asymmetry in terms of ‘g’ parameter has reduced in the nanoparticles but it has not completely disappeared in contrast with the results on Pr1-xCaxMnO3 [23]. We understand these interesting results in terms of the presence of the highly polarizable 6s2 lone pair electrons on bismuth which is known to cause many interesting departures from the behavior of rare earth manganites. We study the temperature dependence of the linewidth behavior by fitting it to the different models [24¬27] and find that Shengelaya’s model [25, 26] fits well to all the four samples describing the spin dynamics satisfactorily in the present samples. Chapter 4: In this chapter, we present the fabrication, characterization and the results obtained from the magnetization and EPR measurements carried out on bulk and nanoparticles of Bi0.1Ca0.9MnO3. We prepared the nanoparticles of BCMO by standard sol¬gel technique and bulk samples by solid state reaction method. We investigated magnetic ordering by doing temperature dependent magnetic and EPR studies on both the samples and compared the properties with each other. Bulk Bi0.1Ca0.9MnO3 (BCMB) shows mixed phase of antiferromagnetism and ferromagnetism without any charge ordered state. Our results show that the ferromagnetism exists in the bulk BCMO which is present in the nano sample as well but with somewhat weakened strength with the size reduction. The nanoparticles of the rare earth based manganites are found to consist of an antiferromagnetic core and a ferromagnetic shell/surface region and thus are expected to exhibit the more uncompensated spins on the surface which reduce the magnetization in the nanoparticles. We calculated activation energy for the two samples by fitting the intensity behavior to the Arrhenius equation [28]. Activation energy was found to decrease for nano BCMO which indicates the weaker intracluster double-exchange interaction in it. Chapter 5: This chapter deals with the comparative study of the temperature dependent magnetic properties and EPR parameters of nano and bulk samples of Bi0.2Sr0.8MnO3 (BSMO). Nanoparticles and bulk sample of BSMO were prepared by sol-gel technique and solid state reaction method respectively. Bulk BSMO has high antiferromagnetic transition temperature TN ~ 260 K and robust charge ordering (TCO ~ 360 K) [29]. We confirm that the bulk sample shows an antiferromagnetic transition around ~ 260 K and a spin-glass transition ~ 40 K. For nano sample we see a clear ferromagnetic transition at around ~ 120 K. We conclude that mixed magnetic state exists in the bulk sample whereas it is suppressed in the nano sample and strong ferromagnetism is induced instead. Chapter 6: This chapter summarizes the main conclusions of the thesis, also pointing out some future directions for research in the field.

Mon travail décrit la dynamique de l'aimantation pico et femtoseconde mesurée grâce à la structure temporelle des rayons X. J'ai étudié la désaimantation ultrarapide des métaux de transitions (MT) et des terres rares (TR) dans différents alliages MT-TR sous forme de films minces (~ 20 nm). Mes études reposent principalement sur les techniques expérimentales sensibles à l'aimantation et résolues en temps : tr-XMCD et tr-MCDAD. Ces deux techniques expérimentales offrent par ailleurs une sélectivité chimique qui permet de mesurer séparément la désaimantation ultrarapide des MT et des TR. Elles reposent sur des montages expérimentaux pompe-sonde que j'ai utilisé dans les synchrotrons SOLEIL et BESSY II. / My PhD work describes the pico and femtosecond magnetization dynamics using the time structure of X-rays. I studied the ultrafast demagnetization of thin films (~ 20 nm) for various transitions metals (TM) - rare earths (RE) alloys. My studies have been performed by using two experimental techniques which are sensitive to the magnetization and which are time resolved: tr-XMCD and tr-MCDAD. These two experimental techniques also show chemical selectivity allowing to distinguish the TM and RE dynamics. They are both based on pump-probe experiments which were used at the SOLEIL and BESSY II synchrotrons.