The photoactive component of a polymeric organic solar cell can be produced by drying a mixture consisting of a volatile solvent and non-volatile polymers. As the solvent evaporates, the polymers demix and self-assemble into microscale structures, the morphology of which plays a pivotal role in determining the efficiency of the resulting device. Thus, a detailed understanding of the physical mechanisms that drive and influence structure formation in evaporating solvent-polymer mixtures is of high scientific and industrial value. This thesis explores several problems that aim to produce novel insights into the dynamics of evaporating solvent-polymer mixtures. First, the role of compositional Marangoni instabilities in slowly evaporating binary mixtures is studied using the framework of linear stability theory. The analysis is non-trivial because evaporative mass loss naturally leads to a time-dependent base state. In the limit of slow evaporation compared to diffusion, a separation of time scales emerges in the linear stability problem, allowing asymptotic methods to be applied. In particular, an asymptotic solution to linear stability problems that have slowly evolving base states is derived. Using this solution, regions of parameter space where an oscillatory instability occurs are identified and used to formulate appropriate conditions for observing this phenomenon in future experiments. The second topic of this thesis is the use of multiphase fluid models to study the dynamics of evaporating solvent-polymer mixtures. A two-phase model is used to assess the role of compositional buoyancy and to examine the formation of a polymer-rich skin at the free surface. Then, a three-phase model is used to conduct a preliminary investigation of the link between evaporation and phase separation. Finally, this thesis explores the dynamics of a binary mixture that is confined between two horizontal walls using a diffusive phase-field model and its sharp-interface and thin-film approximations. We first determine the conditions under which a homogeneous mixture undergoes phase separation to form a metastable bilayer. We then present a novel mechanism for generating a repeating lateral sequence of alternating A-rich and B-rich domains from this bilayer.

This manuscript has been realized in the frame of SELENE experiment research activities. SELENE is the ac-ronym of Self-rewetting fluids for ENErgy management and consists of a space project aiming to investigate heat and mass transfer phenomena in mono-groove configuration with self-rewetting fluids (SRFs). Self-rewetting fluids are mixture showing an anomalous trend of surface tension with temperature, an inversion of the surface tension slope after certain temperature. As consequence, when the minimum in surface ten-sion is crossed, surface tension gradient at the meniscus interface pulls the liquid towards the warmest region, preventing hot spots. This mechanism is completely spontaneous and has an interesting potential when applied to heat transfer applications as heat pipes (HPs). In HPs heat is removed by the liquid at the warmest region (the evaporator) and transported at the coldest zone (the condenser) by phase change; here, heat is removed by the pipe and dissipated outside through a radiator. To operate correctly, liquid is supplied to the evaporator by capillarity and the liquid vapour is allowed to flow back to condenser from a dedicated pipe region where liquid is not allowed. Vapour condensation releases at the condenser the heat to be dissipated. When SRFs are replacing working fluid in HP applications and temperatures are higher than the characteristic minimum in surface tension, capillary force is assisted by inverse Marangoni flow at the vapour-liquid interface.Since heat pipe performances are related to liquid supplied at the evaporator, in order to compare SRFs and not SRFs working fluids, it is needed to split the contribution of Marangoni and capillary force in the liquid flow. Marangoni effect is related to surface tension gradient that, in a mixture as SRF, is dependent on temperature and local composition at the liquid interface. For all these reasons, SELENE is designed to be the link between scientific research on HPs and heat transfer applications using SRFs. SELENE consists of a mono-groove with trapezoidal section that can be considered as a “clump” of an Inner Grooved Heat Pipe (IGHP) and, in order to split capillary and Marangoni contribution, it is integrated dedicated tools providing the required data in terms of concentration and liquid meniscus shape. Experimental data are used to build a simplified thermo-soluto-fluido dynamic model describing the thermo-mechanic mechanisms between the liquid bulk and the vapour flow. In the manuscript here presented it has been carried on a technology development of the required diag-nostics for the SELENE space project. The diagnostics have been designed to work in microgravity condi-tions even if they are tested on ground. As concentration diagnostic, in the text are proposed several tech-niques and more interest is spent on the adaptation of I-VED (In vivo Embolic Detection) technology meas-uring fluid AC impedance to retrieve composition information; the technology is not yet mature to be inte-grated in SELENE but it presents interesting features to be investigated in microgravity conditions. As me-niscus reconstruction technique it is proposed a new and innovative technology developed in the frame of the presented thesis and it consists of a non-intrusive optical technique aiming to retrieve liquid meniscus shape (and so curvature) from a single visualization window mounted at the top of the SELENE breadboard.An analytical approach aiming to retrieve a simplified mathematical model of the transfer mechanisms is also provided in the text. The analytical analysis clearly shows the relations between the experimental measured data and the velocity profiles in the liquid and vapour regions. In addition, since in SELENE exper-iment the heat conduction across the groove itself is not negligible, in the text it is provided a semi-empirical thermal model based on the Multi Lumped Model (MLM) theory and able to retrieve local heat exchanged information along the pipe length. The model is used to compare experiments with different working fluids at different operational regimes. / Doctorat en Sciences de l'ingénieur et technologie / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Le procédé de soudage TIG (Tungsten Inert Gas), couramment employé en industrie, permet d'obtenir des soudures d'excellente qualité à partir d'une source thermique d'origine électrique stable. <br />Cependant le rendement de ce procédé est fortement limité par les pertes importantes de l'arc électrique, ce qui conduit à la formation de joints soudés peu pénétrés.<br />Ce travail traite de l'application de flux activants pour améliorer la morphologie des joints soudés. Le soudage A-TIG (Activated-TIG) permet, en effet, d'augmenter fortement la pénétration du bain de fusion par le dépôt de flux activant en surface des pièces à assembler. La soudabilité de la plupart des nuances métalliques, limitée à des épaisseurs inférieures à 3mm en soudage autogène mono passe, peut atteindre 6 à 8 mm selon les nuances.<br />La première partie de l'étude est consacrée à l'optimisation du dépôt de flux activant. A partir d'essais expérimentaux, la silice est sélectionnée en tant que flux activant pour le soudage de l'acier inoxydable 304L. L'influence des paramètres de son dépôt est étudiée dans le but d'obtenir des performances optimisées.<br />En complément, une étude de caractérisation métallurgique et mécanique est menée pour qualifier les zones fondue (ZF) et affectée thermiquement (ZAT) de l'ensemble mécano-soudé. En particulier, la participation d'éléments issus du flux activant dans le bain de fusion entraîne des modifications chimiques et métallurgiques. Leur identification renseigne sur les limitations de l'application des flux activants. A partir des paramètres optimisés, l'application de la silice est étendue au soudage de quatre métaux et alliages d'usage courant (acier bas carbone, titane commercialement pur, aluminium commercialement pur, cuivre électrolytique). L'objectif de cette partie est de mettre en évidence les mécanismes d'activation du flux en fonction des conditions de soudage et des propriétés des matériaux< soudés.<br />Enfin, la contribution de la silice est modélisée par deux actions distinctes ; un effet de constriction de l'arc électrique ainsi qu'une inversion des courants de Marangoni. Des modèles analytiques simples sont proposés à partir des interprétations expérimentales et implémentés dans un code de calcul à éléments finis.

Dans ce travail nous étudions numériquement le déclenchement d'instabilités thermo-solutales dans le cas du séchage d'une solution polymère. L'évaporation du solvant entraine une baisse de la température et de la concentration du solvant en surface. Ceci peut générer des instabilités thermo-convectives et solutales, induites par les variations de la masse volumique (poussée d'Archimède) et/ou de la tension super ficielle (eff et Marangoni). L'épaisseur du milieu ainsi que les gradients de température et de concentration évoluent au cours du séchage et il s'agit donc d'un problème transitoire. Deux modèles simplifiés sont mis en place, tenant respectivement compte des e ffets thermique et solutal. L'étude porte principalement sur trois points : la détermination du rôle respectif de chaque phénomène, le caractère transitoire du problème, et enfi n l'influence de l'évolution de la viscosité de la solution avec la concentration au cours du séchage sur les seuils de transition entre les régimes conductif et convectif.

L'effet thermocapillaire (ou Marangoni) est la résultante mécanique d'un gradient de tension interfaciale induit par la présence d'un gradient de température sur une interface fluide. Il se manifeste par (i) la migration d'un objet fini (goutte, bulle) immergé, et (ii) une déflexion de l'interface. Sa nature interfaciale le rend particulièrement pertinent à petite échelle, notamment en microfluidique diphasique. Ce travail de thèse montre comment un effet thermocapillaire induit localement par chauffage laser peut être utilisé pour produire des composants optofluidiques élémentaires (vanne, aiguillage, échantillonneur), et en présente une étude quantitative. La déstabilisation d'un jet microfluidique forcée par laser, conduisant à sa rupture, est également présentée et caractérisée. Cette « boîte à outils » optique fournit ainsi une approche sans contact, pour produire et manipuler des gouttes en microfluidique digitale sans nécessité d'une microfabrication dédiée. Par ailleurs, afin de caractériser sur des temps longs les gouttes produites, et ainsi considérer des populations statistiquement significatives, un dispositif optoélectronique simple pour mesurer les gouttes et leur vitesse en temps réel a également été développé.

Ce mémoire présente une synthèse de travaux de recherche portant sur l'étude et la modélisation d'instabilités de grandes longueurs d'ondes en général et de films liquides tombants en particulier. Les différentes méthodes sont discutées au chapitre~1 et appliquées aux écoulements inertiels en cellule de Hele-Shaw. L'instabilité Kapitza d'un film tombant est étudiée au chapitre~2. Les couplages de l'instabilité Kapitza avec les instabilités Marangoni (films chauffés) et Rayleigh-Plateau (films sur fibres) font l'objet des chapitres~3 et 4. Le chapitre~5 présente mes derniers travaux sur les films non-Newtoniens, en présence d'une paroi poreuse ou encore cisaillés par un écoulement gazeux.

Le phénomène d'ébullition, d'un point de vue énergétique, présente un réel enjeu dans de nombreux domaines. Ce mémoire, à caractère expérimental, traite du cas d'une bulle de vapeur unique générée sous un élément chauffant, ce qui permet de maîtriser la croissance jusqu'à des tailles importantes. Deux techniques, optique (traitement d'image) et thermique (fluxmètre, thermocouples), sont mises en œuvre simultanément. La première partie du mémoire traite des transferts de chaleur et de masse dans le cas d'un liquide (FC-72) dégazé. L'influence de différents paramètres significatifs (puissance de chauffe, niveau de sous refroidissement, inclinaison) sur le phénomène d'ébullition est étudiée grâce à une expérimentation systématique. La dynamique de la bulle, dans la configuration retenue, est analysée et conduit à une loi de croissance en tn, où l'exposant « n » est uniquement fonction des paramètres thermiques. Le flux lié au changement de phase est quantifié et ne contribue que faiblement à l'amélioration des échanges de chaleur en ébullition. Il existe une corrélation évidente entre les transferts de chaleur et la fréquence d'émission des bulles de vapeur. L'augmentation de cette dernière améliore les transferts. La seconde partie du mémoire traite des écoulements de liquide autour de la bulle de vapeur. Ceux-ci, d'origine thermocapillaire (convection Marangoni), n'apparaissent que dans le cas d'un fluide non dégazé et résultent de la présence de gaz incondensables dissous dans le FC-72. Les différents régimes d'écoulement (stationnaire et oscillatoire) sont mis en évidence et la courbe limite de transition entre ces deux régimes est définie. Les différents résultats obtenus ont permis de valider l'utilisation du fluxmètre thermique, outil de mesure original.

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[pt] O processo de revestimento por extrusão é um método muito utilizado na manufatura de diversos produtos. Ele pertence à uma classe de processos de revestimento chamada revestimento com vazão pré-fixada: para operações em regime permanente, a espessura da camada de líquido revestida é definida pela vazão na entrada do equipamento e pela velocidade do substrato. Para diversas aplicações, o líquido de revestimento é uma suspensão de partículas. A abordagem comumente usada é analisar o escoamento como se o fluido fosse Newtoniano, onde sua viscosidade é avaliada pela concentração média de partículas. Porém, dados experimentais mostram que a distribuição de partículas não é uniforme em escoamentos com cisalhamento. Além disso, a distribuição de partículas no filme após o processo de revestimento afetará a estrutura final do filme e, consequentemente, a qualidade final do produto. Portanto, é importante entender os fundamentos do processo de revestimento com suspensão de partículas para melhor descrever este processo e prever comportamentos desse escoamento. O objetivo do presente trabalho é estudar diferentes mecanismos de migração de partículas em suspensão que podem afetar a distribuição de partículas no filme revestido; como mecanismos de difusão e sedimentação. O modelo apresentado leva em consideração a dependência da viscosidade pela concentração local de partículas e o efeito de Marangoni. Dois modelos diferentes foram usados para estudar o escoamento de Marangoni. No primeiro, o transporte de partículas entre a superfície e o escoamento é considerado muito mais rápido que a difusão no escoamento de tal forma que o fluxo líquido é zero e a concentração de partículas na região do escoamento próxima à superfície. No segundo, um modelo mais completo, os efeitos de adsorção e dessorção de partículas pela interface é considerado. O sistema final de equações e não-linear e, com as condições de contorno apropriadas, é resolvido pelo método de Galerkin em elementos finitos e pelo método de Newton. O escoamento é bi-dimensional e, portanto, elementos bi-dimensionais são utilizados para descrever o domínio do problema. Entretanto, para avaliar a concentração ao longo da superfície, foi necessário criar um elemento uni-dimensional. O acoplamento entre estas duas classes de elementos também é discutido. Os resultados mostram que a distribuição de partículas do filme revestido é uma forte função da espessura do filme e das propriedades da suspensão, como a densidade das partículas e coeficientes de difusão. O escoamento de Marangoni pode afetar o padrão de recirculação e a distribuição de concentração de partículas. Além disso, os resultados mostram que a adsorção e dessorção de partículas na interface afetam fortemente a distribuição de partículas. / [en] Slot coating is a common method in the manufacturing of a wide variety of products. It belongs to a class of coating method known as premetered coating: in a steady state operation, the thickness of the coated liquid layer is set by the flow rate fed to the die and the speed of the substrate moving past, and is independent of other variables of the process. For many applications, the coating liquid is a particle suspension. The commom simplified approach is to study the flow as Newtonian and evaluate its viscosity based on the average particle concentration. However, experimental data shows that particle distribution is in fact non-uniform in shear flows. Moreover, particle distribution along the film thickness during the coating process will affect the final fim structure and consequently product performance. Hence, it is important to understand the fundamentals of coating process with particle suspension to better describe and predict the behavior of the flow and the particle distribution in the coated layer. The goal of the present work is to study different particle migration mechanisms in a suspension that may affect particle distribution in the coated film; such as diffusive mechanisms and sedimentation. The model presented takes into account the viscosity dependency and local particle concentration and surface-active particles, i.e. Marangoni effect. Two different approaches were used to study Marangoni flow. First, the bulk-interface transport is considered much faster than bulk diffusion such that the net flux is zero and surface concentration is equal bulk concentration. The second, more complete model, considers adsorption and desorption fluxes from the interface. The non-linear system of equations, with appropriate boundary conditions, is solved by Galerkin Finite Element Method and Newton s Method. The flow is two-dimensional and therefore two-dimensional elements are used to describe flow domain. Nonetheless, in order to evaluate particle concentration along the interface a one-dimensional element was created. The coupling between those two classes of elements of discussed. The results show that the particle distribution on the coated layer is a strong function of the film thickness and suspension properties, such as particle density and diffusion coefficients. The Marangoni flow associated with surface tension gradient due to particle concentration variation along the interface can change the recirculation pattern and particle concentration distribution. Furthermore, the results show that particle adsorption and desorption from interface have a strong effect on the particle distribution.

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