Titre de l'écran-titre (visionné le 23 mai 2023) / Les changements dans les propriétés du minerai apportent des défis pour le contrôle des broyeurs semi-autogènes (SAG) car ils sont généralement difficiles à mesurer en temps réel et ont des impacts significatifs sur le procédé. Bien qu'il y ait un manque de compréhension de la nature des variations des propriétés du minerai dans les opérations réelles, les données disponibles sur la distribution granulométrique indiquent qu'elles sont caractérisées par des changements abrupts et des comportements en rampe, pour lesquels les modèles de perturbation standard utilisés dans le contrôle des procédés ne sont pas conçus. Dans ce travail, un modèle de perturbation déterministe se produisant de manière aléatoire (randomly-occurring deterministic disturbances (RODDs)) est considéré. Celui-ci possède une entrée commutant entre deux bruits aléatoires. Puisque la perturbation n'est pas gaussienne, un filtre de Kalman standard, qui est généralement utilisé pour l'estimation d'état, n'est pas optimal. Les capacités de deux observateurs à modèles multiples de détecter et d'estimer les états de systèmes soumis à des RODD non mesurés sont évaluées. Ces observateurs maintiennent plusieurs estimations des états du système sur la base de différentes hypothèses sur la commutation de la perturbation. La vraisemblance de chaque hypothèse compte tenu des mesures disponibles est évaluée et utilisée pour produire une meilleure estimation des états et de la sortie du procédé, qui demeure toutefois sous-optimale. Deux types d'observateurs à modèles multiples sous-optimaux sont évalués et comparés à un filtre de Kalman standard en utilisant des mesures de bruit simulées à partir de trois systèmes différents--un système linéaire avec un RODD et une sortie, un système linéaire avec deux RODD et deux sorties, et une simulation réaliste d'un circuit de broyage avec une mesure de sortie et une alimentation commutant entre deux types de minerai. Les résultats montrent que les observateurs à modèles multiples détectent et réagissent rapidement aux changements instantanés de la perturbation, sans pour autant avoir une sensibilité accrue au bruit lorsqu'en régime permanent. Cela suggère que des modèles plus réalistes de perturbations du minerai alimenté et une meilleure estimation en temps réel des changements dans les propriétés du minerai pourraient améliorer le contrôle du procédé, bien que les gains par rapport à un filtre unique de Kalman dépendent du niveau du bruit de mesure. / Changes in ore properties create challenges for the control of semi-autogenous grinding (SAG) mills because they are generally difficult to measure in real time and have significant impacts on the grinding process. Although there is a lack of understanding of the nature of variations in ore properties in real operations, available data on the particle size distribution indicates that they are characterised by abrupt step changes and ramp behaviours, which standard disturbance models used in process control are not designed for. In this work, an alternative disturbance model known as the randomly-occurring deterministic disturbance (RODD) is considered. This has a switching random noise input, which makes it suitable for modelling these types of disturbances. However, since the noise is non-Gaussian, a standard Kalman filter, which is typically used for state estimation, is not optimal. The capabilities of two multiple-model observers to detect and estimate the states of systems subjected to unmeasured RODDs are evaluated. These observers maintain multiple estimates of the system states based on different hypotheses about the switching of the disturbance. The likelihood of each hypothesis given the available measurements is estimated and used to produce a better, although still sub-optimal, estimate the process states and output. Two types of sub-optimal multiple-model observer are evaluated and compared to a standard Kalman filter using simulated noisy measurements from three different process systems--a linear system with one RODD and one output, a linear system with two RODDs and two-outputs, and a realistic grinding process simulation with a switching ore feed and one output measurement. The results show that the multiple-model observers detect and respond quickly to step changes in the disturbance, without having a compromised sensitivity to noise during steady-state. This suggests that more realistic models of ore feed disturbances and improved real-time estimation of changes in ore properties could have benefits in terms of improved process control, although the improvement compared to a single Kalman filter was found to depend on the magnitude of the measurement noise.

Ce mémoire décrit des travaux de laboratoire visant à produire des solutions de terres rares (TR) purifiées à partir d’échantillons de deux gisements potentiels québécois. Ces solutions purifiées visent l’alimentation d’un circuit de séparation des éléments individuels de TR par extraction par solvant, qui permet leur valorisation. Le premier échantillon est un minerai silicaté, titrant 0,8 % TR, contenant de l’allanite comme porteur principal de TR. La lixiviation directe du minerai concassé, agité dans une solution d’acide sulfurique, à un dosage de 200 kg/t, permet de faire passer plus de 80 % des TR légères en solution. Une cinétique d’ordre 1 décrit le taux de lixiviation des TR légères. Le Fe et le Th peuvent être précipités par une oxydation suivie d’une neutralisation à un pH entre 3,5 et 5, puis séparés par filtration. Le deuxième minerai contient 1,5 % TR sous forme de bastnaésite et de monazite. La gangue est composée à 90 % de carbonates devant être rejetés pour éviter une surconsommation d’acide. Après un broyage à un P₈₀ de 33 μm, une flottation directe à 50 °C, utilisant 2000 g/t d’acide hydroxamique comme collecteur permet de récupérer 88 % des TR dans un concentré à 6,2 % TR ce qui dépasse la plupart des résultats obtenus jusqu’à présent avec ce minerai. La flottation des minéraux de TR suit une cinétique d’ordre 1 alors que la gangue est entraînée mécaniquement. Une conversion des minéraux en hydroxydes dans une solution de NaOH concentré chaud rend les TR plus solubles. Le solide ainsi obtenu peut être digéré au HCl jusqu’à un pH de 3, afin de lixivier sélectivement 95 % du lanthane, laissant 99,9 % du fer dans un résidu solide. Les travaux contribuent au développement de l’expertise québécoise dans le domaine de la métallurgie et de l’analyse des TR. / This thesis documents laboratory testwork aiming to produce Rare Earth Elements (REE) purified solutions from two potential ore sources from the Québec province. These solutions would eventually feed a solvent extraction circuit to separate and produce sellable REE. The first sample is a silicate-based ore and has a grade of 0.8 % total REE contained mainly in allanite, a REE hydroxy-silicate. Direct H₂SO₄ leaching of crushed ore, at a dosage of 200 kg/t solubilises more than 80% of the light REE. The extraction rate can be described by a first-order kinetic model. Fe and Th can be selectively precipitated and separated by an oxidation-precipitation reaction at a pH between 3.5 and 5, followed by a filtration, yielding a fairly pure solution. The second tested ore sample contains 1.5 % total REE, present as bastnaesite and monazite. The gangue is 90 % carbonaceous and should be rejected to minimize the acid consumption upon leaching. After grinding at a P₈₀ of 33 μm, direct flotation at 50 °C, using 2000 g/t of hydroxamic acid as the collector yields 88 % REE recovery at a grade of 6.2 % REE. The flotation of REE follows first order kinetic model, while the gangue is largely entrained to the concentrate. A conversion of the REE minerals to hydroxides in a hot concentrated NaOH solution renders them more soluble. Leaching the solids, with HCl to a pH of 3 solubilises 95%, of the lanthanum, while 99.9 % of the iron remains in the solid residue. This work contributes to the development of a Québec-based expertise in REE metallurgy, as well as solid and liquid REE analysis.

Ce mémoire rend compte d’une étude avec un minerai aurifère pour quantifier l’effet de la dilution excédentaire sur l’extraction de l’or. Depuis une quinzaine d’années, une tendance d’augmentation de la profondeur des mines souterraines est observée au Canada et dans le monde. Lorsque ces exploitations souterraines atteignent des profondeurs supérieures à 1000 m, elles deviennent sujettes à de fortes pressions et tensions causées par la roche. Cependant, l’effet résultant sur l’extraction du minerai est difficilement quantifiable occasionnant une dilution opérationnelle excédentaire à celle planifiée. Le projet de maîtrise analyse l’impact de cette dilution excédentaire sur le traitement du minerai d’une mine d’or située dans la région de l’Abitibi (nord-ouest du Québec). Pour ce faire, deux types de dilution sont considérés : la roche stérile et le remblai. Les résultats du test de Bond et de données de cyanuration issues de la littérature illustrent dans quelle mesure le taux d’alimentation peut être augmenté pour mitiger l’effet de cette dilution excédentaire et la perte de production en or. La discussion étudie également les points positifs et négatifs du montage conçu pour l’automatisation de la cyanuration du projet.

Le concept de flottation à lit fluidisé (FLF) (p. ex. HydroFloat^TM) a récemment été introduit afin d’améliorer la récupération des particules grossières (425 à 1180 μm) dans les circuits de traitement du minerai. Il s’agit d’une technologie hybride qui combine les principes de flottation en colonne et de séparation hydraulique. Malgré les résultats encourageants des premières applications industrielles, la FLF demeure une technologie émergente dans l’industrie minière globale et peu de travaux de caractérisation et d’automatisation ont été réalisés pour ce type d’équipement. S’appuyant sur cette constatation, un modèle phénoménologique dynamique d’une cellule de FLF est proposé. Le modèle est basé sur la théorie des flux multiphasiques afin de prédire les transferts de matière de trois populations (c.-à-d. les bulles, les particules libres et les particules accrochées) entre les zones parfaitement mélangées qui divisent l’équipement modélisé. Le modèle est calibré empiriquement en utilisant une probabilité d’adhésion bulle-particule et il est ensuite comparé à des données expérimentales provenant de la littérature. Les résultats en simulation démontrent que le modèle réussit à reproduire adéquatement l’influence des paramètres d’opération (c.-à-d. le débit d’air, le débit d’eau de fluidisation et la hauteur du lit fluidisé) sur la récupération en régime permanent, tant et aussi longtemps que l’équipement opère en régime de faible turbulence. Les séparateurs de FLF étant spécialement conçus pour opérer à faible turbulence, il ne s’agit pas d’une limitation importante pour le modèle d’un point de vue pratique. Toutefois, alors qu’un modèle dynamique de FLF est proposé, celui-ci est uniquement validé en utilisant un nombre limité des données de récupération en régime permanent dont les incertitudes expérimentales sont inconnues. À partir d’une analyse de l’influence des variables d’opération sur la récupération et la teneur du concentré, des stratégies de contrôle de procédés de type MPC et PID sont proposées pour la FLF du spodumène en utilisant le modèle phénoménologique créé. Les résultats en simulation semblent montrer que les stratégies MPC permettent d’obtenir de meilleures performances pour l’élimination des perturbations, parce qu’elles utilisent davantage le potentiel des variables manipulées. / The concept of fluidized-bed flotation (FBF) (e.g. HydroFloat^TM) was recently introduced to improve the recovery of coarse particles (425 to 1180 μm) in mineral processing circuits. It can be depicted as a hybrid technology between column flotation and hydraulic classification. In spite of encouraging results from the first industrial applications dating back more than a decade, FBF still remains an emerging technology in the global mining industry and little effort has been undertaken regarding characterization and control for this type of equipment. Bearing this idea in mind, a dynamic model of a FBF cell based on first principles describing volume conservation balances and macro hydrodynamic conditions is proposed. The model relies on the drift-flux theory to predict the flow of three populations (i.e. bubbles, free particles and attached particles) throughout the proposed vertical mixer-in-series framework. This simulator was specifically developed to address process design, monitoring, and control problems particularly for the FBF of spodumene. The model is empirically calibrated using a probability of bubble-particle attachment and is then compared to literature data (sphalerite flotation). Simulation results demonstrate the model’s ability to reproduce the effect of operating variables (i.e. airflow rate, fluidization water flow rate and bed height) on steady-state recovery as long as the equipment operates at low turbulence. Since FBF separators are specifically designed to operate in low turbulence, this may not be an important limitation for the model in a practical sense. However, while a dynamic FBF model is proposed, it was only validated using limited steady-state recovery data for which the experimental uncertainties are unknown. Following an investigation of the operating parameters’ influence on recovery and concentrate grade, MPC and PID process control strategies are designed for the FBF of spodumene using the proposed phenomenological model. The simulation results show enhanced disturbance rejection performances with MPC strategies as they make a better use of the manipulated variables’ potential.

Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2017-2018 / Cette thèse de doctorat porte sur l'application des liquides ioniques à base de phosphonium et d'ammonium pour l'enrichissement des minéraux à base d'éléments de terres rares. Le manuscrit de thèse a été divisé en quatre parties principales. Tout d'abord, l'utilisation des liquides ioniques à base de phosphonium et d'ammonium a été explorée dans trois procédés différents pour la valorisation des minéraux de terres rares. Ces trois approches ont été examinées pour des minéraux à base d’éléments de terres rares contenus dans un minerai complexe en provenance du gisement Niobec au Québec ainsi que des minéraux modèles de monazite et de bastnäsite associés à la gangue du minerai Niobec. Par la suite, l'application de ces liquides ioniques à l'extraction par solvant des éléments des terres rares a été étudiée par simulation à l’aide d’outil de chimie quantique. Dans le premier cas de valorisation des minéraux de terres rares, l'application d'un liquide ionique à base de phosphonium /ammonium comme collecteur aqueux pour la flottation par moussage de minéraux des terres rares a été étudiée. Dans cette étude, le liquide ionique a été identifié pour posséder des performances supérieures à celles offertes par les collecteurs classiques utilisés en industrie comme les collecteurs dérivés de l'acide hydroxamique industriel. Les interactions anioniques et cationiques du liquide ionique durant la flottation des minéraux d’éléments de terres rares ont été scrutées en détail pour révéler qu’une voie de synergie interne explique en partie les résultats de la flottation en terme de chimisorption de la partie anionique et de la physisorption et de la partie cationique du liquide ionique. Dans le deuxième cas d'enrichissement des minéraux de terres rares, le potentiel de la séparation minérale liquide (aqueuse)-liquide (organique) au moyen de trois types de liquides ioniques à base de phosphonium /ammonium a été étudié. Cette approche s'est avérée supérieure à la micro-flottation conventionnelle appliquée aux mêmes minéraux en termes de sélectivité. De même, il a été démontré que ce procédé peut être appliqué avec efficacité sur une large gamme de pH (4-9) et pour des particules finement broyées (- 105 μm) pour fins de valorisation des minéraux de terres rares. Il a été révélé que l'interaction du liquide ionique sur les surfaces minérales se produisait en phase aqueuse, en phase aqueuse-organique et également en phase organique favorisant ainsi l'activation des minéraux et la séparation subséquente. Dans le troisième cas d'enrichissement des minéraux de terres rares, le potentiel de séparation dans un mélange de deux liquides ioniques immiscibles a enfin été exploré. Un liquide ionique à base de phosphonium / ammonium comme phase dispersées sous forme de gouttelettes et trois liquides ioniques différents faisaint office de phase continue ont été utilisés pour évaluer cette nouvelle approche d'enrichissement des minéraux d’éléments de terres rares. Ce processus s’est avéré très prometteur en tant qu'alternative d'enrichissement des minéraux à base d’éléments de terres rares comparativment aux deux approches précédentes en termes de sélectivité et de récupération des éléments de terres rares. Enfin dans la dernière partie de la thèse, des simulations de type chimie quantique basée sur la théorie de la densité fonctionnelle (DFT) ont été mises en oeuvre pour proposer une méthode de classification reposant sur la stabilité de la formation de complexes à partir de trente différents liquides ioniques à base de phosphonium aidant à l'extraction par solvant des éléments de terres rares solvatés. Cette étude a d'une part montré que les liquides ioniques choisis peuvent être appliqués plus efficacement pour l'extraction par solvant des éléments de terres rares contenus dans les solutions aqueuses après digestion acide des minéraux par l’acide nitrique ou chlorhydrique plus que lors d’un recours à l'acide sulfurique. Il a ensuite été démontré que les groupements anioniques des liquides ioniques testés sont capables de former directement des liaisons covalentes par complexation avec les éléments des terres rares solvatés. Au contraire, les interactions des groupements cationiques ont été plus faibles se résumant à des interactions de sphère externe par rapport au complexes formés. Ce travail de recherche a permis d’explorer la faisabilité dans l'application des liquides ioniques à base de phosphonium au traitement des minéraux et des métaux de terres rares. Les résultats obtenus durant cette étude pourront contribuer à une meilleure compréhension de l’apport des liquides ioniques au secteur des industries des terres rares afin en ayant pour cible l'amélioration de l'efficacité des procédés d'enrichissement des minéraux et d'extraction par solvant des éléments de terres rares dissous. / This Ph.D. thesis examines the application of phosphonium/ammonium based ionic liquids in the beneficiation of rare earth element bearing minerals. It has been divided into four main parts. Firstly, the use of phosphonium/ammonium based ionic liquids in three different approaches for rare earth element minerals beneficiation has been explored. These three processes were examined for actual rare earth elements bearing complex ore from Niobec deposit as well as for its constitutive model minerals consisting of monazite and bastnäsite associated with other gangue minerals. Subsequently, application of phosphonium based ionic liquids in rare earth elements solvent extraction has been studied from quantumchemistry point of view. In the first process in rare earth element minerals beneficiation, application of a phosphonium/ammonium based ionic liquid as an aqueous collector for froth flotation of rare earth element minerals was studied. In this study, the ionic liquid revealed superior performance to recover rare earth elements bearing minerals as compared with industrial hydroxamic acid collectors. The ionic liquid anionic and cationic moieties interactions during rare earth element minerals flotation were rationalized in terms of an inner synergistic pathway, meaning that the uptake of both cationic and anionic moieties through ionic liquid collector adsorption occurred altogether. In the second process in rare earth element minerals beneficiation, the potential of liquid-liquid mineral separation mediated by means of three types of phosphonium/ammonium based ionic liquids to beneficiate rare earth elements bearing minerals was studied. This process was found to outperform micro-flotation of the same minerals in terms of selectivity. Likewise, it was shown that this process can be effectively applied over a wide range of pH (4-9) and for fine particle sizes (-105 μm) in rare earth element minerals beneficiation. Interaction of the ionic liquid on the mineral surfaces occurred in aqueous phase, aqueousorganic phases interface and also in the organic phase thereby promoting minerals activation and next separation. In the third process in rare earth element minerals beneficiation, the potential of ionic liquid-ionic liquid mineral separation process as a novel ionic liquid-based system to beneficiate rare earth elements bearing minerals was investigated. A phosphonium/ammonium based ionic liquid as droplet phase and three different ionic liquids as continuous phase were used to assess this approach of beneficiation of rare earth elements bearing minerals. This process revealed high potential, as an alternative, to beneficiate rare earth elements bearing ore as it even outperformed the two previous processes in terms of selectivity and rare earth elements recovery. In the last part of this thesis, quantum chemistry simulations based on DFT have been undertaken to rank the complex-forming ability of thirty different phosphonium based ionic liquids in solvent extraction of rare earth elements. This study firstly indicated that phosphonium based ionic liquids can be applied more effectively for solvent extraction of rare earth elements in pregnant solutions resulting from nitric and hydrochloride acids leaching process, and less by means of sulfuric acid leaching. It was also demonstrated that while anionic moieties of phosphonium based ionic liquids are able to make directly covalent bonds during complexation with rare earth elements, their cationic moieties can be involved in complexation through outer-sphere interactions. The implications of this research work include new insights towards application of phosphonium based ionic liquids into mineral and metal processing especially rare earth elements processing. Finding from this work can contribute to the rare earth industry in order to improve efficiency of mineral beneficiation and solvent extraction processes.

L'élaboration de stratégies économiquement viables pour le stockage à long terme du dioxyde de carbone est devenue depuis quelques années un enjeu majeur en réponse aux préoccupations liées au réchauffement planétaire. Le captage et stockage du carbone (CSC) est considéré comme l'un des scénarios possibles visant à contrer le phénomène du réchauffement planétaire en ciblant le CO₂ atmosphérique. La carbonatation minérale – dans des plateformes de CCS – devrait être une option privilégiée pour la capture et le stockage permanent du carbone, connaissant la réactivité de matériaux alcalins tels que les silicates de magnésium et la brucite avec le dioxyde de carbone pour former des carbonates stables et respectueux de l'environnement. La carbonatation minérale passive des minéraux contenus dans les rejets ultramafiques pourrait être considérée comme une option économiquement attrayante en raison de la disponibilité de grandes quantités de rejets miniers riches en magnésium, de granulométrie très fine et hautement réactifs. De plus, les réactions impliquées dans la carbonatation minérale se font relativement facilement dans les conditions ambiantes. Le CO₂ est principalement dissous dans l'eau provenant de la pluie et de la fonte des neiges pour former des ions HCO₃₋ et CO₃²⁻. Des ions métalliques tels que le Mg²⁺ et le Ca²⁺ sont également lessivés dans l'eau permettant ainsi la formation de carbonates métalliques. Des travaux expérimentaux de laboratoire ont été réalisés afin d'identifier la dynamique de la carbonatation minérale passive dans des conditions environnementales qui prévalent généralement dans les régions du Québec, au Canada. Une cellule de carbonatation à diffusion différentielle a été développée pour suivre la cinétique de carbonatation minérale dans des conditions ambiantes. Les mesures cinétiques ont révélé le rôle complexe de l'eau à la fois dans le milieu réactionnel et en partie dans les processus de carbonatation. L'analyse par diffraction aux rayons X en fonction du temps et les observations au microscope électronique à balayage révèlent la formation de carbonates de magnésium intermédiaires, poreux et métastables qui ont ensuite évolué en couches de nesquehonite moins poreuses. Ces minéraux secondaires sont responsables de la passivation des surfaces malgré la disponibilité d’une partie de la brucite qui n’avait pas encore réagie. Cependant, les résultats ont montré que l'abrasion des surfaces de rejets préalablement carbonatés peut permettre l’exposition de surfaces fraiches permettant ainsi une carbonatation supplémentaire des résidus. Des essais de carbonatation à température variable ont été effectués dans les plages de température chaude (35 ± 1 ° C), de laboratoire (23 ± 2 ° C), faible (5 ± 1 ° C) et de congélation (-5 ± 2 ° C) pour considérer les différences saisonnières. Les résultats suggèrent que la température a un effet notable sur la cinétique de carbonatation et une baisse de la température a provoqué un ralentissement de la réaction, bien que la carbonatation soit, d’un point de vue thermodynamique, définie comme une réaction exothermique. De plus, il a été observé que le séchage et les cycles de gel/ dégel étaient à l'origine d'un effet thermomécanique de "pelage" qui induit des microfractuations des couches de carbonates secondaires permettant à l'eau et au gaz de migrer et de réagir avec des sites donneurs de Mg. L'analyse par spectroscopie FTIR a révélé que des carbonates de magnésium hydratés tels que la nesquehonite se forment parallèlement à la dissolution de la brucite pendant la carbonatation minérale des résidus miniers de nickel riches en brucite. Cependant, les résultats suggèrent aussi que la nesquehonite n'est pas le produit final de carbonate de magnésium hydraté. En effet, une surveillance à long terme (sur 2 ans) d'un matériau déjà carbonaté a révélé que la nesquehonite initiale a évolué en dypingite et en hydromagnésite, dépendamment de l'âge, des cycles de mouillage/séchage et de la profondeur où le carbonate initial s'est formé. Néanmoins, la nesquehonite pourrait maintenir sa stabilité sur des périodes prolongées si elle n'est pas soumise à des conditions humides. / Developing economically feasible strategies for long-term storage of carbon dioxide has become over the past few years a major stake in response to the concerns over global warming. Carbon capture and storage (CCS) is widely believed to be one of the possible scenarios aimed in challenging the global warming phenomenon by targeting the atmospheric CO₂ content. Mineral carbonation – in the platform of CCS – is anticipated to be a premium option for permanent carbon capture and storage owing to the known reactivity of alkaline materials such as magnesium silicates and brucite with carbon dioxide to form stable and environmentally benign carbonates. Passive mineral carbonation of ultramafic mine waste and tailing minerals could be considered as an economically attractive option owing the availability of large amounts of magnesium-rich mining wastes, which are regarded to be virtually free, typically fine grained and highly reactive. Moreover, the energy input of nature is employed in passive mineral carbonation which is likewise free. In this way, CO₂ is mainly dissolved in water resulting from rain and snow season. Metal ions such as Mg²⁺ and Ca⁺ are also leached into the water allowing the formation of metal bicarbonate and consequently formation of metal carbonates. Laboratory experimental works were done in order to identify the dynamics of passive mineral carbonation under environmental conditions prevailing the Quebec region, Canada. A differential diffusion carbonation cell was developed to monitor the kinetics of mineral carbonation under ambient conditions. The kinetic measurements revealed the complex role of water both as reacting medium and moiety in the carbonation pathway. Time-dependent X-ray powder diffraction analysis and scanning electron microscopy reveal formation of transitional, metastable porous, flaky magnesium carbonates which subsequently evolved into less porous nesquehonite layers, which are shown to be responsible for surface passivation despite availability of unreacted brucite. However, surface abrasion was shown to liberate previously carbonated NIMT particles resulting in further carbonation on freshly exposed surfaces. Temperature dependent carbonation tests were performed in the ranges of hot (35 ± 1 °C), laboratory (23 ± 2 °C), low (5 ± 1 °C), and freezing (-5 ± 2 °C) to mimic different seasonal conditions. Temperature had a notable effect on the carbonation kinetics and lowering temperature caused a reaction slowdown despite carbonation is thermodynamically defined as an exothermic reaction. Moreover, it was observed that drying and freeze/thaw cycles were at the origin of a thermomechanical “peel-off” effect which inflicted micro–fractures to the carbonate product layers enabling water and gas to engulf beneath and react with freshly unearthed Mg donor sites. FTIR spectroscopy analysis revealed that hydrated magnesium carbonates such as nesquehonite are being formed parallel to brucite dissolution during mineral carbonation of brucite-rich nickel mining tailings. However, it was observed that nesquehonite is not the ultimate hydrated magnesium carbonate product. Long–term monitoring over 2 years of an already carbonated material revealed that the initial nesquehonite has evolved into dypingite and hydromagnesite depending on age, wetting/drying history and the depth where initial carbonate has been formed. Nonetheless, nesquehonite could maintain its stability over prolonged times if not being subjected to wet/ humid environmental conditions.

La flottation est un procédé de séparation dont l'objectif est de séparer les minéraux de valeur de la gangue pour leur récupération sous forme de concentré. Au cours de ce processus, on distingue principalement deux étapes : la première est la sélection et la collecte des particules de valeur et par la suite, la seconde a pour objectif la récupération des particules à partir de l'appareil. Le produit ainsi obtenu se nomme le concentré, qui est ensuite commercialisé par les entreprises minières pour en tirer un bénéfice économique. Ces concentrés sont évalués à l'aide des termes économiques d'un document appelé contrat de smeltage. L'objectif de ce contrat est de normaliser la qualité et la quantité de concentré vendu par les concentrateurs aux fonderies. Ainsi, un objectif clé pour maximiser les recettes tout en respectant les spécifications du client est de pouvoir contrôler la récupération et la teneur des particules de valeur dans le concentré produit. Le projet de recherche mis en oeuvre par l'Université Laval cherche à atteindre cet objectif, en utilisant comme exemple un appareil courant de séparation appelé colonne de flottation. L'exécution du projet comporte diverses étapes dont la première est de mesurer et contrôler les variables qui interviennent dans l'optimisation de la récupération et de la teneur du concentré. Le projet se déroule autour d'une colonne pilote de 7,2 mètres de haut et de 14 cm de diamètre alimentée avec la même pulpe qu'une colonne de nettoyage industrielle dans le circuit de cuivre du concentrateur Laronde (Agnico-Eagle Mines). Cette colonne expérimentale est munie de capteurs de profondeur d'écume, de taux de rétention de gaz et de différentiel d'eau, tous basés sur l'utilisation de la conductivité électrique comme propriété mesurable en ligne. La dernière de ces variables, correspondant au flux net d'eau qui traverse l'interface entre l'écume et la pulpe dans une colonne, est en grande mesure responsable de la teneur du concentré dans l'étape de nettoyage des circuits de flottation [7], [8], [9]. La première phase du travail a été effectuée par un groupe multidisciplinaire du département de génie électrique et de génie informatique et du département de génie des mines, de la métallurgie et des matériaux de l'Université Laval, et a eu comme objectif la construction, l'installation et la mise en fonction d'une colonne pilote et de ses appareils accessoires (pompes, réservoirs, etc.). Par la suite, Riquelme [25] a développé un nouveau système de mesure électronique conçu pour mesurer la conductivité électrique dans le système de contrôle de la colonne et, particulièrement, dans les capteurs de profondeur d'écume et de taux de rétention de gaz en ligne. Ce mémoire présente la validation du système de mesure développé par Riquelme dans le laboratoire de flottation de l'Université Laval, système qui a ensuite été testé dans un système de trois phases dans la colonne pilote installée au concentrateur Laronde. Les résultats obtenus ont permis de développer une méthodologie pour l'obtention d'une relation empirique qui permet d'estimer en ligne le différentiel d'eau. L'application de cette méthode aux colonnes industrielles de ce concentrateur devrait être considérée dans un proche avenir.

L'objectif du projet est d'estimer en temps réel la composition de l'alimentation des circuits de broyage. La connaissance de cette composition permettrait d'estimer la résistance au broyage de l'alimentation en se basant sur la résistance au broyage de chacun des minerais présents. La méthodologie proposée utilise la vision numérique. Les couleurs et les textures des surfaces des minerais sont analysés. Pour ce faire, les techniques d'analyse d'images multivarié et d'analyse de texture par ondelettes sont utilisées avec l'analyse discriminante par projection sur les structures latentes et la classification par machines à vecteurs supports. Ces techniques permettent une bonne estimation de la tendance de la composition de l'alimentation pour des minerais secs et humides. Il est alors possible de donner une estimation en temps réel de la fraction des minerais de faible dureté, de dureté moyenne et finalement, des minerais durs. Cette estimation peut être utilisée pour l'optimisation des performances des circuits de broyage. / The objective of this project is to provide on-line estimation of mill feed composition on conveyor belt. Knowing the proportion of the various ore types encountered in the mine, one can compute the hardness of the mixture based on individual rock type hardness measures. From digital images, colour and textural features are extracted from ore surfaces. These features are extracted using multivariate image analysis and wavelet texture analysis and composition is estimated by classification of these features using partial least squares discriminant analysis and support vector machines. The proposed methodology provides good estimation of the composition for dry and wet ores. On-line estimation of the composition of soft, medium or hard ores should help increase mill performances.

Pour avoir un fonctionnement de l'usine sûr et bénéfique, des données précises et fiables sont nécessaires. D'une manière générale, une information précise mène à de meilleures décisions et, par conséquent, de meilleures actions pour aboutir aux objectifs visés. Dans un environnement industriel, les données souffrent de nombreux problèmes comme les erreurs de mesures (autant aléatoires que systématiques), l'absence de mesure de variables clés du procédé, ainsi que le manque de consistance entre les données et le modèle du procédé. Pour améliorer la performance de l'usine et maximiser les profits, des données et des informations de qualité doivent être appliquées à l'ensemble du contrôle de l'usine, ainsi qu'aux stratégies de gestion et d'affaires. Comme solution, la réconciliation de données est une technique de filtrage qui réduit l'impact des erreurs aléatoires, produit des estimations cohérentes avec un modèle de procédé, et donne également la possibilité d'estimer les variables non mesurées. Le but de ce projet de recherche est de traiter des questions liées au développement, la mise en œuvre et l'application des observateurs de réconciliation de données pour les industries minéralurgiques et métallurgiques. Cette thèse explique d’abord l'importance de régler correctement les propriétés statistiques des incertitudes de modélisation et de mesure pour la réconciliation en régime permanent des données d’usine. Ensuite, elle illustre la façon dont les logiciels commerciaux de réconciliation de données à l'état statique peuvent être adaptés pour faire face à la dynamique des procédés. La thèse propose aussi un nouvel observateur de réconciliation dynamique de données basé sur un sous-modèle de conservation de la masse impliquant la fonction d'autocovariance des défauts d’équilibrage aux nœuds du graphe de l’usine. Pour permettre la mise en œuvre d’un filtre de Kalman pour la réconciliation de données dynamiques, ce travail propose une procédure pour obtenir un modèle causal simple pour un circuit de flottation. Un simulateur dynamique basé sur le bilan de masse du circuit de flottation est développé pour tester des observateurs de réconciliation de données et des stratégies de contrôle automatique. La dernière partie de la thèse évalue la valeur économique des outils de réconciliation de données pour deux applications spécifiques: une d'optimisation en temps réel et l’autre de commande automatique, couplées avec la réconciliation de données. En résumé, cette recherche révèle que les observateurs de réconciliation de données, avec des modèles de procédé appropriés et des matrices d'incertitude correctement réglées, peuvent améliorer la performance de l'usine en boucle ouverte et en boucle fermée par l'estimation des variables mesurées et non mesurées, en atténuant les variations des variables de sortie et des variables manipulées, et par conséquent, en augmentant la rentabilité de l'usine. / To have a beneficial and safe plant operation, accurate and reliable plant data is needed. In a general sense, accurate information leads to better decisions and consequently better actions to achieve the planned objectives. In an industrial environment, data suffers from numerous problems like measurement errors (either random or systematic), unmeasured key process variables, and inconsistency between data and process model. To improve the plant performance and maximize profits, high-quality data must be applied to the plant-wide control, management and business strategies. As a solution, data reconciliation is a filtering technique that reduces impacts of random errors, produces estimates coherent with a process model, and also gives the possibility to estimate unmeasured variables. The aim of this research project is to deal with issues related to development, implementation, and application of data reconciliation observers for the mineral and metallurgical industries. Therefore, the thesis first presents how much it is important to correctly tune the statistical properties of the model and measurement uncertainties for steady-state data reconciliation. Then, it illustrates how steady-state data reconciliation commercial software packages can be used to deal with process dynamics. Afterward, it proposes a new dynamic data reconciliation observer based on a mass conservation sub-model involving a node imbalance autocovariance function. To support the implementation of Kalman filter for dynamic data reconciliation, a procedure to obtain a simple causal model for a flotation circuit is also proposed. Then a mass balance based dynamic simulator of froth flotation circuit is presented for designing and testing data reconciliation observers and process control schemes. As the last part of the thesis, to show the economic value of data reconciliation, two advanced process control and real-time optimization schemes are developed and coupled with data reconciliation. In summary, the study reveals that data reconciliation observers with appropriate process models and correctly tuned uncertainty matrices can improve the open and closed loop performance of the plant by estimating the measured and unmeasured process variables, increasing data and model coherency, attenuating the variations in the output and manipulated variables, and consequently increasing the plant profitability.

La capture du CO2 est, de nos jours, une opération très convoitée car elle permet de réduire les émissions des gaz à effets de serre. Elle peut également être appliquée dans l’intensification des procédés de vaporeformage par l’utilisation des adsorbants chimiques «haute-température» (vaporeformage couplé avec la capture in-situ du CO2 (sorption-enhanced steam reforming, SESR)), afin d’augmenter significativement la pureté de l’hydrogène en une seule étape. Parmi les adsorbants solides utilisés dans ce procédé, ceux qui sont à base de CaO ont montré une certaine efficacité. Toutefois, l’agglomération des particules de CaO au cours de l’opération cyclique carbonatation/régénération rend leur utilisation à échelle industrielle difficile. L’ajout de composants inertes à l’adsorbant est l’une des stratégies utilisées afin d’augmenter sa stabilité. L’objectif principal de ce travail est la valorisation d’un résidu métallurgique (oxyde d’UGS, UGSO) afin de développer un matériau hybride adsorbant-catalyseur pour application dans la production d’hydrogène de haute pureté par SESR du glycérol. Plusieurs échantillons contenant des proportions différentes UGSO/CaO ont été préparés et testés pour évaluer l'efficacité de l’UGSO dans la stabilisation de l’adsorbant. Les expériences ont été réalisées en utilisant un analyseur gravimétrique intelligent (IGA, Hiden Isochema). Pour tous les échantillons étudiés, une meilleure stabilité a été enregistrée lors de l’ajout de l’UGSO. Les résultats ont montré que l’échantillon contenant 10% en masse UGSO a présenté la meilleure stabilité avec une conversion de CaO de 76% au 18ème cycle carbonatation/régénération, contre une conversion de 55% pour l’échantillon CaO pur testé dans les mêmes conditions. Ce meilleur rapport UGSO/CaO a été ensuite utilisé pour préparer un matériau hybride adsorbant-catalyseur et ses performances ont été testées dans le procédé SESR du glycérol. Les résultats ont montré une production d’hydrogène de pureté élevée avec un rendementde 96%. Les résultats obtenus dans ce mémoire peuvent contribuer à l’optimisation du procédé de vaporeformage du glycérol couplé à l’adsorption in-situ duCO2. / Résumé en espagnol / CO2 capture is, nowadays, a widely discussed subject as it helps reducing the greenhouse gas emissions. It can also intensify steam reforming processes through the use of high-temperature sorbents, in order to produce high purity hydrogen in a single step (sorption-enhanced steam reforming, SESR). Among the solid sorbents used in this process, those based on CaO have shown good results. However, the agglomeration of sorbent particles (sintering) during the cyclic operation carbonation/regeneration makes their use difficult at an industrial scale. The addition of inert compounds to the sorbent is one of the strategies used to increase its stability. The main objective of this work is the valorization of a metallurgical waste called UGS oxide (UGSO), in order to develop a hybrid sorbent-catalyst material for application in the production of hydrogen with high purity by SESR of glycerol. Several samples with different UGSO/CaO ratios were synthesized and tested to evaluate the efficiency of UGSO in thesorbent stabilization. The experiments were performed using an intelligent gravimetric analyzer (IGA, Hiden Isochema). For all samples, a better stability was obtained in the presence of UGSO. The results showed that the sorbent containing 10 wt.% UGSO achieved the best stability with a CaO conversion of 76% at the 18th carbonation/regeneration cycle compared to 55% for pure CaO (limestone) tested under the same conditions. This optimal UGSO/CaO ratio was then used to prepare a hybrid sorbent-catalyst material and its performance was tested in the SESR of glycerol. The results showed the production of hydrogen with high purity (97%) and yield (96%). The results obtained in this master thesis can contribute to the optimization of the sorption enhanced steam glycerol reforming process.