Nous avons développé un oscillateur paramétrique optique simplement résonant (SRO) basé sur un cristal non linéaire de niobate de lithium dopé 5%-MgO et périodiquement polarisé (ppMgCLN). Il est pompé à 1064 nm par une diode laser en cavité étendue balayable continûment de 1050 à 1070 nm injectant un amplificateur Yb-fibré de puissance 10 W. Il génère une onde idler comprise entre 3 et 4 µm et une onde signal entre 1450 et 1650 nm. La cavité SRO est asservie sur le pic de transmission d'une cavité Fabry-Perot de grande finesse. Nous avons alors pu démontrer un balayage mono-fréquence sans saut de mode de l'onde idler sur 500 GHz. Cette large accordabilité continue pourrait être utilisée pour la spectroscopie haute résolution multi-espèces dans le moyen infrarouge. Par ailleurs, nous avons revisité la théorie ondes planes du SRO, dont les solutions analytiques ont été données pour la première fois en 1969 par Kreuzer sous la forme d'une équation transcendante, en utilisant une méthode perturbative très puissante qui tient compte de la déplétion de la pompe. Nous avons pu ainsi déterminer les relations d'entrée-sortie du SRO sous la forme de relations explicites très simples, montrant que les puissances de sortie sont proportionnelles à la racine cubique de la puissance pompe. / We developed a singly-resonant optical parametric oscillator (SRO) based on a nonlinear crystal of 5%-ppMgCLN congruent lithium niobate chip and pumped at 1064 nm by an extended cavity diode laser widely tuneable from 1050 to 1070 nm injecting a 10 W Yb-fiber amplifier. It generates an idler wave between 3 and 4 µm and a signal wave between 1450 and 1650 nm. The SRO cavity is stabilized to the top of a Fabry-Perot transmission fringe. We then demonstrated a mode-hop-free idler tuning range of 500 GHz. This broad continuous tunability could be used for multi-species high resolution spectroscopy in the mid-infrared. Moreover, we have revisited the plane waves SRO theory, whose analytical solutions were given for the first time in 1969 by Kreuzer in the form of a transcendental equation, using a very powerful perturbative method which takes into account the depletion of the pump. We were able to determine the input-output relations of SRO in the form of very simple explicit relationships, showing that the output powers are proportional to the cubic root of the pump power.

Ce travail de thèse porte sur la conception et la réalisation de méta-structures pour l’amelioration des performances de détecteurs dans les gammes spectrales du moyen infrarouge et du térahertz (THz). Ces méta-structures sont des matrices de résonateurs métalliques qui actent aussi comme antennes, permettant une meilleure collection des photons et un plus fort confinement du champ électrique. Dans ce manuscrit, j’examine les résultats expérimentaux concernant deux photo-detecteurs infrarouges à puits quantiques (QWIP) résonants à une longueur d'onde de 55.5 µm (5.4 THz) et de 8.6 µm, implémentés dans des réseaux d’antennes patch. La responsivité, la détectivité et les performances thermiques des dispositifs en microcavité sont systématiquement comparées au même détecteur fabriqué en géométrie standard ‘mesa’, pour lequel le rayonnement infrarouge est couplé par le substrat. La cohérence du modèle est évaluée en comparant le gain photoconducteur de chaque structure QWIP. Dans le moyen infrarouge, le fonctionnement à température ambiante avec une source de radiation thermique est démontré pour la première fois. De plus, en exploitant la courte durée de vie des porteurs dans la zone de QWIP, une détection hétérodyne à température ambiante a été démontrée jusqu’aux fréquences de quelques GHz, limitée uniquement par la fréquence de coupure du circuit externe. Dans la dernière partie de ce manuscrit, plusieurs perspectives sont discutées concernant des structures de détecteurs quantiques couplés à la géométrie de résonateurs patch et des architectures inspirées des métamateriaux, avec la perspective d’améliorer davantage les performances des photodétécteurs / The present thesis manuscript is about the conception and the realisation of metastructures for the improvement of detector performances in the mid-infrared and terahertz (THz) spectral ranges. These meta-structures are arrays of metal resonators that also act as antennas, allowing a better collection of photons and a stronger confinement of the electric field. In this manuscript, I examine the experimental results regarding a 55.5 µm (5.4 THz) and a 8.6 µm quantum well infrared photodetectors (QWIP), implemented into patch-antennae arrays. The responsivity, the specific detectivity and the thermal performances of the antenna-coupled devices are systematically compared to the same detector processed in standard substrate-coupled ‘mesa’ geometry. In the mid-infrared, the room temperature operation using a thermal radiation source is reported for the first time. Moreover, exploiting the short carrier lifetime in semiconductor quantum wells, a room temperature heterodyne detection is demonstrated, at frequencies up to few GHz, limited only by the cut-off frequency of the external circuit. In the last part of this work, several perspectives are discussed, regarding alternative quantum detector structures coupled to the patch resonators geometry and innovative circuit-like plasmonic architectures, envisioning orders of magnitude improvement in photodetector performances

Ce manuscrit présente le transfert d’une référence de fréquence optique ultra-stable à un lien optique et son application à la stabilisation en fréquence d’un laser moyen-infrarouge. Un lien optique permet de transférer une fréquence ultra-stable par fibre optique sans dégrader sa stabilité grâce à une compensation du bruit apportée lors de la propagation. Nous avons étendu cette technique à des liens de grande longueur en transférant la référence de fréquence simultanément avec les données du réseau Internet. Ainsi des liens de 300 km puis 540 km ont été démontrés avec une stabilité de l’ordre de 10⁻ ¹⁹ à 10⁴ s. Ce dispositif à été utilisé au LPL pour asservir un laser CO² émettant à 10 µm sur une référence de fréquence développée au LNE-SYRTE, à l’Observatoire de Paris. Celle-ci est constituée d’un laser ultra-stable émettant à 1,54 µm, dont la fréquence est mesurée par rapport aux étalons primaires du LNE-SYRTE grâce à un laser femtoseconde. Cette référence est transférée par un lien optique jusqu’au LPL où elle permet de stabiliser la fréquence de répétition d’un second laser femtoseconde et de mesurer ou contrôler la fréquence d’un laser CO² . Lorsque celui-ci est asservi sur une référence moléculaire (OsO₄), la stabilité est de 4.10⁻¹⁴ à 1 s. Les performances sont encore meilleures lorsque le laser CO² est asservi directement sur la référence optique. Le laser stabilisé pourra ensuite être utilisé pour l’expérience d’observation de la violation de parité dans les molécules chirales développées au LPL. Ceci démontre la faisabilité d’expériences de spectroscopie moléculaire à ultra haute résolution dans les laboratoires ne disposant pas d’étalons de fréquence. / This manuscript details the transfer of an ultra-stable optical frequency reference by means of an optical link and its application to the phase-lock of a mid-infared laser. An optical fiber link allows the ultra-stable transfer of a frequency by using a scheme wich compensates the propagation noise. We extended this system to longer links, and transferred the optical frequency reference simultaneously witn internet data. A cascaded link of 300 km and a simple link of 540 km had been demonstrated with a stability of 10⁻ ¹⁹ at 10⁴ s. Such a link as been used to lock a CO² laser at LPL, emitting at 10 µm, to a frequency reference developed at LNE-SRTE, Observatoire de Paris. This reference is an ultra-stable laser, emitting at 1.54 µm, the frequency of wich is measured against the primary standards of LNE-SYRTE by using a femtosecond laser. This reference is tranferred by an optical link to LPL, in order to stabilize the repetition rate of a second femtosecondlaser and to measure or control the frenquency of a CO² laser. When the CO² laser is locked to a molecular reference (OsO₄), the stability is 4.10⁻¹⁴ at 1s. The performances are even better when the CO² laser is locked directly to the optical reference. Then the laser coulb be used for the experiment of observation of the parity violation in chiral molecules, in progress at LPL. This shows the feasability of high resolution molecular spectroscopy experiments in laboratoratories in wich there is no primary standards.

Dans le domaine de la photodétection infrarouge (IR) haute performance refroidie, le photodétecteur à superréseaux (SR) InAs/GaSb est une filière émergente qui peut compléter les technologies déjà établies. Grâce à des années de recherche, l'Institut d'Electronique du Sud (IES) de l'Université de Montpellier a développé une expertise sur la croissance du matériau SR InAs/GaSb par épitaxie par jets moléculaires et sur la fabrication technologique des photodiodes pin dont les performances sont à l'état de l'art mondial dans le moyen IR (3-5µm). Au cours de cette thèse, nous avons étudié deux périodes différentes de SR comme zone active de photodiodes pin ayant une longueur d'onde de coupure à 5 µm à 80K : une riche en InAs (InAs-rich) et l'autre riche en GaSb (GaSb-rich). Ces structures SR présentent des caractéristiques électriques et électro-optiques très différentes. Notamment, les densités de courant de la structure InAs-rich sont très bonnes, de l'ordre de 10-8A/cm2 à 80K, alors que celles de la structure GaSb-rich sont deux décades plus élevées. L'objectif de cette thèse était donc d'analyser les performances de ces photodiodes. Pour cela, nous avons développé une méthode de simulation avec l'outil TCAD SILVACO. Appliquée tout d'abord aux structures InAs-rich, nous avons mis en évidence que ces diodes sont limitées à basse température (typiquement < 120K) par le courant de génération-recombinaison et/ou par le courant tunnel assisté par pièges. La durée de vie extraite de la simulation suit une variation en T-1/2, démontrant que les mécanismes limitant les photodiodes est la génération-recombinaison SRH. Appliquée aux structures GaSb-rich, l'approche SILVACO ne peut expliquer les résultats en courant. Nous démontrons que ces résultats sont fortement liés à la présence du champ électrique dans la zone d'absorption du composant. Cela génère à faible polarisation, un fort courant tunnel, au travers des états Wannier-Stark localisés, qui pénalise fortement le courant d'obscurité et cela malgré des améliorations obtenues au niveau du matériau. Pour finir, nous établissons des règles de dimensionnement de structures à barrière et nous proposons une structure à SR pour le lointain infrarouge. / Among the high performance cooled infrared (IR) photodetector systems, the InAs/GaSb superlattice (SL) is an emerging material which may complement the currently technologies already established. Over the last 10 years, the Institut d'Electronique du Sud (IES) of the University of Montpellier has developed skills in both the growth of SL materials by molecular beam epitaxy and the process fabrication of pin photodiodes. The photodiode fabricated by the IES group are at the state of the art in the mid IR (3 – 5 μm). During this thesis, we studied two structures with different SL periods for the pin active zone showing the same cut-off wavelength of 5 μm at 80K: the structure called InAs-rich structure presents InAs layer thicker than the GaSb layer in each SL period while this configuration is reversed in the case of the GaSb-rich structure. These SL structures have very different electrical and electro-optical characteristics. In particular, the current densities of the InAs-rich structure are very good, about 10-8 A/cm2 at 80K - two orders of magnitude greater than that of GaSb-rich. The aim of this thesis work was therefore to analyze the performance of these photodiodes. For this purpose, we developed a simulation method with the SILVACO TCAD tool. Using this tool, we found that the InAs-rich diodes are limited at low temperatures (typically under 120K) by generation recombination and/or by assisted tunneling currents. The lifetimes extracted from the simulation follows the T-1/2 law, which demonstrates that the limiting mechanism is SRH recombination. However, we found that we could not study the current densities of the GaSb-rich structure using the same procedure. We demonstrate that these results are strongly related to the presence of the electric field in the absorption zone of the device. This electric field generates, at low biases, a strong tunneling current through localized Wannier-Stark states, which strongly limits the overall current despite material improvements. Finally, we define the design conditions to achieve an optimized SL barrier structure and propose a design for SL structures targeting the long wavelength domain.

L'objectif de cette thèse est le développement d'une analyse rapide pour la caractérisation des produits lourds du pétrole. Des modèles de prédiction de propriétés des produits lourds ont été développés à partir des spectroscopies moyen infrarouge (MIR) et proche infrarouge (PIR). Ce travail a principalement porté sur l'optimisation des modèles prédictifs des teneurs en composés saturés, aromatiques, résines et asphaltènes (SARA). Une optimisation simultanée par algorithmes génétiques du choix des prétraitements des données spectrales et des variables à sélectionner a été évaluée. Cette approche a permis de conduire au meilleur pouvoir prédictif des modèles PIR et a montré le potentiel d'interprétation des variables sélectionnées. Une étude de comparaison des modèles développés séparément à partir des spectres MIR et PIR a ensuite été réalisée. La spectroscopie PIR s'est révélée être globalement plus performante dans le cadre de notre application. Il a également été démontré que la fusion de données spectroscopiques pouvait améliorer la qualité des prédictions. Au vu des résultats, il semble nécessaire que les modèles développés séparément à partir de ces spectroscopies conduisent à des performances similaires pour espérer une amélioration lors de la fusion des données spectrales. Le potentiel de l'interprétation des techniques de régression à blocs multiples a également été confirmé pour identifier les informations spectrales spécifiques contenues dans les spectres MIR et PIR. Enfin, les modèles de prédiction de la densité, des teneurs en SARA, en carbone Conradson, en hydrogène, en soufre et en azote ont été jugés satisfaisants pour une utilisation au laboratoire.

La plasmonique est un domaine de la nano-photonique qui étudie le comportement de la lumière à des échelles sub-longueurs d'ondes en présence de métaux. Les plasmons polaritons de surface (SPPs) sont des modes électromagnétiques qui se propagent à l'interface entre un diélectrique et un métal. Les SPPs trouvent des applications dans plusieurs domaines comme la communication et le traitement tout-optique du signal, la spectroscopie, la détection en biologie et en chimie. De nombreux composants plasmoniques (modulateurs, coupleurs, détecteurs ...) ont été démontrés ces dernières années. Cependant, leur l'intégration reste conditionnée par l'absence d'un générateur compact (pompage électrique, dimensions réduites) et par les grandes pertes ohmiques. Les techniques standards de génération de SPs nécessitent l'alignement d'un laser externe sur un prisme ou un réseau de diffraction afin d'adapter le vecteur d'onde incident avec celui du plasmon. L'approche que nous avons choisie est basée sur l'utilisation de lasers à semiconducteur ayant une polarisation transverse magnétique (TM) comme source d'excitation et de gain. Notre approche, permet d'obtenir des dispositifs compacts et facilement intégrables sur puce. Pendant ma thèse j'ai étudié expérimentalement et numériquement les performances d'un laser en fonction rapprochement du contact métallique à sa région active. La proximité du gain optique au métal est nécessaire pour la réalisation de dispositifs plasmoniques actifs. J'ai démontré la génération et l'amplification des plasmons de surface dans la bande télécom (λ=1.3µm), avec des dispositifs compacts, à base de semiconducteurs, fonctionnant par injection électrique et à température ambiante. Notamment, j'ai réalisé une architecture élégante, avec coupleur intégré, pour la génération de SPPs accessibles sur le sommet du dispositif. Un dispositif avec gaine superficielle ultrafine a permis de démontrer un mode hybride plasmonique avec une fraction consistante de champ électrique à l'interface métal/semiconducteur. Finalement, j'ai montrée que la structuration nanométrique du contact métallique réduit les pertes du mode laser. Les résultats sont renforcés par une nouvelle technique de imagerie de champ proche (SNOM) qui a permis de mesurer les SPPs à l'interface métal/or et à l'interface métal/ semiconducteur. Grâce aux mesures SNOM, il a aussi été possible de démontrer sans aucune ambiguïté l'effet de la structuration du métal sur le mode optique.

Des applications comme les contre-mesures optiques nécessitent des sources puissantes et avec une bonne qualité de faisceau dans le moyen infrarouge. Le laser à cascade quantique (LCQ) est une solution prometteuse mais la puissance fournie par ces lasers n'est pas suffisante. La combinaison cohérente de plusieurs de ces sources devrait permettre de sommer leurs puissances tout en conservant la qualité de faisceau d'un émetteur unique et constitue donc une solution intéressante pour contourner l'actuelle limitation en puissance des LCQ.Nous présentons une étude théorique et expérimentale de la combinaison de faisceaux cohérente de LCQ dans une cavité externe commune utilisant un coupleur de faisceaux. La mise en phase est ici totalement passive puisque fondée sur la minimisation des pertes dans la cavité globale : on parle d'auto-organisation. Un modèle général permettant de quantifier l'efficacité de combinaison et la stabilité de telles cavités est développé. Dans un premier temps, on montre expérimentalement que la combinaison cohérente de deux LCQ dans une cavité Michelson est une solution efficace et stable. Pour combiner plus d'émetteurs il est nécessaire de concevoir des coupleurs de faisceaux dans le moyen infrarouge efficaces. Pour cela, nous avons étudié deux types de réseaux : les réseaux de phase binaire (réseaux de Dammann) et des structures à gradient d'indice composées de motifs sub-longueur d'onde. Le dessin et l'optimisation de telles structures fait appel à la théorie des milieux artificiels et nécessite l'utilisation d'un code de résolution rigoureuse des équations de Maxwell (RCWA). Enfin, la combinaison cohérente de cinq LCQ en cavité externe avec un coupleur de faisceaux est démontrée expérimentalement et la combinaison d'un plus grand nombre de LCQ est discutée. En conclusion, nous présentons une solution originale pour réaliser la combinaison cohérente passive de LCQ et ainsi apporter une solution à l'augmentation de puissance dans le moyen infrarouge.

L'observation d'exoplanètes et plus généralement de l'environnement proche de jeunes étoiles représente une double difficulté observationnelle : la faible séparation angulaire entre l'étoile et la planète (ou son environnement tel qu'un disque protoplanétaire) et le contraste de flux. L'une des techniques permettant de surmonter ces difficultés est l'interférométrie en frange noire. Deux télescopes pointent un système étoile planète/disque et les pupilles sont recombinées de telle manière que les photons issus de l'étoile interfèrent destructivement alors que ceux issus de la planète/disque interfèrent constructivement. Les contraintes instrumentales sont très fortes pour garantir une extinction suffisante de l'étoile, tant en terme de différence de marche optique (de l'ordre du nanomètre) que d'équilibre photométrique (4% minimum pour obtenir un taux d'extinction de 40dB). La bande L (3.4 - 4.1μm) est adaptée à l'observation de matière froide, car le rapport de flux entre la planète (ou poussière stellaire) et son étoile présente un minimum de l'ordre de 10−4 après 3μm, ce qui rend la bande L particulièrement attractive pour ce genre d'observations. Parce que les silicates et le verre ne permettent pas de construire des guides atteignant la bande L, il n'existe pas aujourd'hui d'instrument mature fonctionnant dans cette bande en optique intégrée. En effet, les contraintes instrumentales concernant l'interférométrie annulante peuvent être relaxées en utilisant un interféromètre intégré monomode, grâce au filtrage modal. Un instrument interférométrique intégré en bande L serait donc le bienvenu, mais cela nécessite un effort technologique de développement pour mettre au point une méthode de production de guides monomodes en bande L ainsi que de recombineurs intégrés. Mon travail de thèse a consisté à développer de tels guides d'onde ainsi que des recombineurs permettant d'obtenir un taux d'extinction de 10−4 sur la bande L. Le matériau choisi est le Niobate de Lithium (LiNbO3) dont la transparence en infrarouge moyen en fait un parfait candidat. Nous avons utilisé deux méthodes pour fabriquer les guides : l'échange protonique et la diffusion de Titane. Cette dernière méthode permet de guider les deux polarisations T E et T M . Comme le Niobate de Lithium est électro-optique, nous avons aussi travaillé à piloter le retard de phase entre les voies interférométriques de manière intégrée, sans pièce mécanique mobile, en appliquant un champ électrique au niveau du guide via des électrodes "on chip". L'effet électro-optique nous permet non seulement de faire varier la différence de marche entre les voies mais aussi de régler l'équilibre photométrique, ouvrant la voie à la réalisation d'un interféromètre intégré complet, léger, compact et robuste. J'ai donc cherché à caractériser et optimiser l'efficacité électro-optique du système afin d'obtenir une tension de commande inférieure à 15V. Le résultat est un interféromètre de type Y présentant deux Mach-Zehnders en entrée pour le réglage des photométries et offrant un taux d'extinction de 33dB en lumière monochromatique à 3.39μm. Le pilotage électro-optique étant très rapide (> MHz), il devient alors possible de compenser les perturbations de phase induites par l'atmosphère (1kHz) en temps réel. Nous avons ainsi travaillé à construire un démonstrateur qui permet de compenser des retards de phases de l'ordre du kHz sans pièce mobile, garantissant, à 3.39μm, une différence de marche de l'ordre de 3nm. Nous avons aussi réalisé des coupleurs directionnels dont le taux de couplage peut être modulé via une tension de commande. L'application directe de cette technologie est un composant interférométrique 2TABCD ou 3TAC dont les défauts (déséquilibre des coupleurs) peuvent être corrigés par calibration. / The observation of exoplanets and more generally of the close environment of young stars represents an observational double difficulty : the small angular separation between the star and the planet (or its environment such as a protoplanetary disk) and contrast flux. One technique to overcome these difficulties is the nulling interferometry. Two telescopes target a star planet/disk system and the pupils are recombined in such a way that the photons from the star cause destructive interference while those from the planet/disk cause constructive interference. Instrumental constraints are very strong to ensure sufficient extinction of the star, both in terms of optical path difference (of the order of nanometers) than photometric balance (4% for a minimum extinction ratio 40dB). L-band (3.4-4.1μm) is adapted to the observation of cold matter, because the flux ratio between the planet (or star dust) and the star presents a minimum of 10−4 order after 3μm, making the L-band particularly attractive for such observations. Because silicates and glass are not suitable to build guides reaching the L-band, there is currently no mature instrument in this band in integrated optics. Indeed, instrumental constraints on nulling interferometry can be relaxed by using a single-mode interferometer integrated, thanks to modal filtering. An interferometric instrument integrated L-band would be more than welcome, but needs a technology development effort to develop a method of producing L-band single-mode guides as well as integrated beam combiners. My PhD work was to develop such single mode waveguides as well as beam combiners in order to ob- tain an extinction ratio of 10−4 in the L-band. The selected material is lithium niobate (LiNbO3), the mid-infrared transparency makes it a perfect candidate. We used two methods to make the guides : proton exchange and Titanium diffusion. This latter allows to guide both TE and TM polarizations. As Lithium Niobate is electro-optic, we also worked to internally control the phase delay between channels without mobile mechanical part, applying an electric field at the guide via electrodes "on chip". The electro-optical effect allows us to not only vary the optical path delay between channels but also to settle the photometric balance, paving the way towards the realization of an integrated complete interferometer, lightweight, compact and robust. I therefore sought to characterize and optimize the electro-optical efficiency of the system to obtain a command voltage lower than 15V. The result is a "Y" interferometer presenting two Mach-Zehnders as input for photometric adjustment and offering an extinction ratio of 33dB in monochromatic light (3.39μm). Because the electro-optical drive is very fast (> MHz), it becomes possible to compensate for the phase perturbations induced by the atmosphere (1kHz) in real time. We have worked to build a demonstrator which compensates phase delays of the order of kHz without mechanical mobile part and which guarantees, at 3.39μm, an optical path delay around 3nm. We also realized directional couplers whose coupling ratio can be adjusted via a control voltage. The direct application of this technology is an interferometric component 2TABCD or 3TAC whose defects (unbalanced couplers) can be electrically corrected by calibration.

Les plasmas d’air à pression atmosphérique ont de nombreuses applications. Nous pouvons par exemple citer les applications biomédicales, le traitement des matériaux, la bio-décontamination environnementale et la combustion assistée par plasma. La polyvalence des décharges plasma résulte de leur capacité à produire des densités élevées d’espèces actives, sans toutefois chauffer substantiellement le gaz. Les décharges nanosecondes répétitivement pulsées (NRP) ont particulièrement reçu une grande attention en raison de leur capacité à produire des densités électroniques élevées, qui conduisent à la création de fortes densités d’espèces actives telles que l’oxygène atomique (O). Par ailleurs, des mesures de spectroscopie d’émission ont montré que des états excités du monoxyde d’azote (NO) sont produits par les décharges NRP opérant dans l’air ou dans des mélanges combustibles. Bien que les décharges NRP aient déjà fait l’objet de plusieurs investigations, les mécanismes cinétiques conduisant à la production de NO sont toujours incertains. C’est la motivation première des travaux menés dans le cadre de cette thèse. En outre, les décharges NRP se sont avérées produire une grande quantité d’oxygène d’atomique, espèce de grande importance pour la combustion assistée par plasma. Il a été en particulier démontré que grâce à la production élevée d’espèces actives, les décharges NRP peuvent stabiliser efficacement des flammes pauvres, à pression atmosphérique. Cependant la production de NO par les décharges NRP et les flammes stabilisées à l’aide des décharges NRP reste à étudier. Cela constitue le second objectif de cette thèse. Les mesures in-situ de densités absolues de NO dans les décharges plasmas et/ou en combustion sont très difficiles. Les techniques de fluorescence telle que la fluorescence induite par laser (LIF) nécessitent de complexes méthodes de calibration. Ces techniques requièrent également la connaissance des taux de quenching des états excités (en particulier à pression atmosphérique). Or ces taux de quenching sont très fortement dépendants de la température, de la nature des espèces en présence et de leur densité, et peuvent donc énormément différer entre un plasma opérant dans l’air et en combustion. D’autres techniques telles que l’utilisation des sondes à chimiluminescence sont tout aussi sujettes aux problèmes de calibration et de quenching des états excités tandis que les mesures ex-situ à l’aide d’analyseurs à gaz réalisant de l’absorption dans l’UV et l’IR peuvent conduire à des erreurs, surtout lorsqu’il s’agit de mesurer des radicaux. Dans cette étude, nous avons développé la spectroscopie d’absorption par laser à cascade quantique (QCLAS), pour des mesures in-situ de densités de NO dans l’air et en combustion. Cette technique permet de surmonter les difficultés des autres méthodes par utilisation d’une spectroscopie rotationnelle-vibrationnelle de haute résolution spectrale (10-3 cm-1). La QCLAS a les avantages d’être spectralement sélective, d’avoir une grande sensibilité et de ne pas nécessiter de calibration. Deux dispositifs expérimentaux ont été développés pour mesurer des densités de NO et des températures (1) dans une décharge NRP dans l’air, avec une résolution spatiale de 300-µm, et (2) en aval de la décharge NRP opérant dans l’air et dans des flammes méthane/air assistée par plasma, par utilisation d’une cellule multi-passages. [...] / Atmospheric pressure plasmas have numerous potential applications. These applications include for instance biomedicine, material processing, environmental biodecontamination and plasma-assisted combustion. The versatility of plasma discharges results from their ability to produce high quantities of active species without increasing the temperature of the gas appreciably. Nanosecond Repetitively Pulsed discharges (NRP) have received great attention owing to their capacity to generate high electron densities, which lead to the creation of a high density of active species such as atomic oxygen. Optical Emission Spectroscopy (OES) showed that excited nitric oxide (NO) was released by NRP discharges in air or in air/fuel mixtures.Although NRP discharges have already been the object of several investigations, the kinetic mechanisms of NO production by NRP discharges at atmospheric pressure remain somewhat unclear. This is one of the motivations for the investigations conducted in this thesis. In addition, NRP discharges were found to produce large amounts of atomic oxygen, which is of great interest for applications such as plasma-assisted combustion. It was shown in particular that thanks to this high production of active species, NRP discharges can effectively stabilize lean flames at atmospheric pressure. However, the production of NO in NRP discharges and in plasma-stabilized flames remains to be investigated. This is the second purpose of this thesis.Absolute and in-situ NO density measurements in atmospheric pressure plasma or/and flame environments are very challenging. Fluorescence-based techniques such as Laser Induced Fluorescence (LIF) require complex calibration methods. These techniques also require the knowledge of the quenching rates of the excited states (particularly at atmospheric pressure), which strongly depend on the temperature, density and nature of the species and can be very different for plasma or/and flame environments. Other techniques, such as chemiluminescence probe sampling also have quenching and calibration issues, and ex-situ UV and IR absorption-based gas analyzers can lead to errors, in particular for radicals.In this study, we developed Quantum Cascade Laser Absorption Spectroscopy (QCLAS) for in-situ nitric oxide absolute density measurements in open-air and in combustion environments. This technique overcomes the difficulties of the previous ones by using high-resolution (10-3 cm-1) rotational-vibrational absorption spectroscopy. This technique presents the advantages of high spectral selectivity, no calibration requirement, and high sensitivity. Two experimental setups were developed to measure NO densities and temperature, (1) within a NRP discharge in air, with 300-µm spatial resolution, and (2) downstream of NRP discharges in air and in plasma-assisted methane/air flames, using multi pass cell. [...]

Les lasers à cascade quantiques (LCQ) sont des sources puissantes de rayonnement térahertz (THz) et moyen infrarouge (MIR). Elles reposent sur une transition intersousbande dans la bande de conduction des nanostructures semiconductrices constituant le LCQ. Ce travail de thèse présente une étude fondamentale de l'optique non-linéaire résonante dans les LCQ. La génération de mélange de fréquences entre un LCQ THz ou MIR et un faisceau proche infrarouge (NIR) est démontrée dans la cavité même du LCQ. Les non-linéarités des puits quantiques constituant la zone active du LCQ sont exaltées grâce à une excitation NIR résonante avec les transitions interbandes et grâce au photon du LCQ résonant avec les transitions intersousbandes de la structure. Ces excitations résonantes entrainent une forte exaltation de la susceptibilité non-linéaire, permettant une interaction efficace sans considération pour l'accord de phase. De précédentes études limitées aux températures cryogéniques, ont mis en évidence le mélange d'ondes résonant entre un LCQ THz basé sur GaAs et un faisceau NIR à 800 nm. Le travail novateur de cette thèse montre que le mélange d'ondes résonant dans les LCQ peut être étendu à la gamme des LCQ MIR et à des excitations de pompe dans le domaine télécom, à température ambiante. De plus, les limites liées à l'absorption sous excitation résonante ont été en partie dépassées, grâce à une géométrie en réflexion. Ce travail a permis une compréhension approfondie des non-linéarités interbandes et intersousbandes résonantes dans les LCQ, ouvrant la voie vers des applications potentielles telles que le décalage de longueurs d'ondes tout-optique pour les télécommunications. / Quantum cascade lasers (QCLs) are powerful terahertz (THz) and mid-infrared (MIR) sources. Their emission relies on intersubband transitions i.e. transitions between confined electronic states in the conduction band of these semiconductor nanostructure-based lasers.This PhD thesis presents a fundamental study of resonant nonlinear optics in QCLs. Nonlinear frequency mixing between a THz or MIR QCL photon and a near infrared (NIR) pump has been shown within the QCL cavity. Nonlinearities from the QCL active region, composed of a set of quantum wells, can be enhanced owing to a NIR excitation that is resonance with interband transitions, and with the QCL photon in resonance with intersubband transitions. These resonant excitations permit a strong exaltation of the nonlinear susceptibility, allowing an efficient interaction without considerations of phase matching. Previous studies, limited to cryogenic temperatures, have shown nonlinear frequency mixing between a GaAs based THz QCL and an 800 nm NIR beam.This thesis presents an original work highlighting that resonant nonlinear optics in QCLs can be extended to the MIR, and to telecom range pump excitations, at room temperature. Furthermore, previously limits related to absorption at resonant excitations have also been partially overcome, by proposing a geometry in reflection.As well as proving an in-depth understanding of interband and intersubband nonlinearities in QCLs, this work paves the way to potential applications such as all optical wavelength shifting for telecommunications, and the up-conversion of THz and MIR photons into thetechnologically mature NIR range.