University, Diss., 2004--Tübingen.

Stuttgart, Univ., Diss., 2007.

Universiẗat, Diss., 1990--Paderborn.

Universiẗat, Diss., 2002--Jena.

The thesis deals with the development and characterization of new light sources, which are mandatory for applications in atomic and molecular spectroscopy, medical and biological imaging or industrial production. For that purpose, the employment of interactions of high intensity ultra-short laser pulses with gaseous media offers a rich variety of physical effects which can be exploited. The effects are characterized by a nonlinear dependency on the present light fields. Therefore, accurate modeling of the nonlinearities of the gas is crucial. In general, the nonlinearities are due to the electronic response of the gas atoms to the light field and one distinguishes between the response of bound and ionized electrons. The first part investigates laser pulse self compression, where the consideration of a purely bound electron response is sufficient. We apply an exotic setup with an negative Kerr nonlinearity in order to avoid spatial collapse of the beam on the cost of dealing with an highly dispersive nonlinearity. Analytical analysis and numerical simulations prove the possibility of laser pulse compression in such setups and reveals a new compression scheme, where the usually disturbing dispersion of the nonlinaerity is responsible for compression. Dealing with tera-Hertz generation by focusing an ionizing two-color laser pulse into gas, the second part exploits a medium nonlinearity caused by ionized electrons. We reveal in a mixed analytical and numerical analysis the underlying physical mechanism for THz generation: ionized electrons build up a current, which radiates. Thereby, the the two-color nature of the input laser is crucial for the emitted radiation to be in the tera-Hertz range. Combining this physical model with a pulse propagation equation allows us to achieve remarkable agreement with experimental measurements. Finally, the third part deals with nonlinearities from bound as well from ionized electrons on a fundamental level. We advance beyond phenomenological models for responses of bound and ionized electrons and quantum mechanically model the interaction of an ultra-short laser pulse with a gas. Already the simplest case of one dimensional hydrogen reveals basic features. For low intensities, the Kerr nonlinearity excellently describes the response of bound electrons. For increasing intensity, ionization becomes important and the response from ionized electrons is the governing one for high intensities. This quantum mechanical correct modeling allows us to explain saturation and change of sing of the nonlinear refractive index and to deduce suited approximate models for optical nonlinearities.

Die Methode „interferometric frequency-resolved optical gating“ (iFROG) zur Charakterisierung ultrakurzer Laserimpulse wurde erweitert. Als optische Nichtlinearität werden sowohl die Erzeugung der 2. als auch der 3. Harmonischen (THG) separat verwendet. Eine iFROG-Messung stellt ein inverses Problem dar, bei dem die Amplitude und Phase des elektrischen Feldes des Laserimpulses nur durch einen iterativen Algorithmus rekonstruiert werden kann. In dieser Arbeit wird ein mathematischer Formalismus entwickelt und mit einem evolutionären Optimierungsalgorithmus kombiniert, um einen neuartigen Impuls-Rekonstruktions-Algorithmus für iFROG zu erschaffen. Während iFROG ursprünglich ausschließlich zur Charakterisierung von Laserimpulsen konzipiert wurde, kann die Technik gleichermaßen für spektroskopische Zwecke eingesetzt werden. Wird das nichtlineare Medium in iFROG durch ein Untersuchungsobjekt ersetzt und ein bekannter Laserimpuls erneut charakterisiert, so kann die Antwortfunktion des Untersuchungsobjekts mit einer sub-Femtosekunden-Auflösung entschlüsselt werden. Da für die THG-Variante bisher keine Lösung bekannt ist, ermöglicht der vorgestellte Rekonstruktion-Algorithmus die erstmalige Nutzung von iFROG zur Untersuchung ultraschneller nichtlinearer Effekte dritter Ordnung. Die spektroskopische Fähigkeit von iFROG wird durch das Studium von drei unterschiedlichen physikalischen Systemen (Nanostrukturen) geprüft. In ZnO-Nanostäben wird die Leistungsabhängigkeit der durch Multiphotonenabsorption induzierten Lumineszenz gemessen, wobei nachgewiesen werden konnte, dass diese mit einer Lokalisierung des optischen Nahfelds verknüpft ist. Eine Dreiphotonenresonanz in einem dünnen Titandioxid Film und eine Oberflächenplasmonenresonanz in Au-Nanoantennen führen beide zu einer endlichen Lebensdauer der induzierten Materialpolarisation. Die iFROG-Methode wird verwendet, um die ultraschnelle zeitliche Dynamik dieser Systeme auf der Nanometer- und wenige Femtosekunden-Skala zu messen. / The ultrashort laser pulse characterization method “interferometric frequency-resolved optical gating” (iFROG) is extended. Both second- and third harmonic generation (SHG and THG) are separately employed as the optical nonlinearity. An iFROG measurement represents an inverse problem, where the electric field amplitude and phase of the underlying laser pulse can only be reconstructed by an iterative algorithm. In this work, a mathematical formalism for both the SHG and THG variants of iFROG is developed and combined with an evolutionary optimization algorithm to create a novel pulse retrieval algorithm for iFROG. While iFROG was originally conceived solely for pulse characterization, the technique can equally well be applied for spectroscopic purposes. By replacing the nonlinear medium in iFROG with an object of study, say a nanostructure, and characterizing a known pulse again such that the sample affects the harmonic generation process, the response of the object can be deciphered with sub-femtosecond precision. As no previous solution for the THG variant exists, the presented retrieval algorithm allows iFROG to be exploited in the study of ultrafast third-order nonlinear effects for the first time. The spectroscopic capability of iFROG is put to test by studying three differing physical systems, each consisting of nanostructures resting on dielectric substrates. Subjecting these specimen to few-cycle near-infrared pulses, a rich variety of nonlinear optical phenomena is observed. In ZnO nanorods, the power dependence of multiphoton-absorption induced luminescence is measured and found to be connected to a localization of the optical near-field. A three-photon resonance in a thin film of titania and a localized surface plasmon resonance in Au nanoantennas both lead to a finite lifetime of the induced material polarization. The THG-iFROG method is harnessed to measure the ultrafast temporal dynamics of these systems at the nanometer and few-femtosecond scales.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit Femtosekunden-Filamenten in dispersiven, transparenten Medien. Die Erzeugung optischer Femtosekunden-Impulse durch Selbstkompression in Edelgasen wird unter theoretischen und experimentellen Aspekt behandelt, wobei die zugrundeliegenden physikalischen Mechanismen aufgezeigt werden. Dazu werden numerische Simulationen hochintensiver Femtosekunden-Impulse in Edelgasen durchgeführt, und eine analytische Beschreibung der Selbstkompression wird entwickelt. Im experimentellen Teil der Arbeit wird eine bisher nur theoretisch vorhergesagte Selbstheilungseigenschaft des zeitlichen Impulsverlaufs in Femtosekunden-Filamenten nachgewiesen. Es wird gezeigt, dass die zeitliche Impulsform stabil gegenüber einer adiabatisch einsetzenden, temporären Zunahme von Dispersion und Nichtlinearität um jeweils drei Größenordnungen ist, wie sie beim Durchgang durch das Austrittsfenster einer gasgefüllten Zelle auftritt. Die optische Feldstärke in Filamenten ist vergleichbar mit inneratomaren Bindungskräften. Bei derart hohen Intensitäten treten hochgradig nichtlineare Effekte wie Multiphoton- oder Tunnelionisation auf. Neuere experimentelle Befunde deuten an, dass die Sättigung des optischen Kerr-Effekts eine entscheidende Rolle in Filamenten spielt, im Gegensatz zur bisherigen Annahme der Sättigung der optischen Nichtlinearität durch freie Ladungsträger. Dieser Befund wird derzeit in der Literatur kontrovers diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit wird ein unabhängiger theoretischer Ansatz verfolgt, um Beiträge hoher Ordnungen zum optisch-optischen Kerr-Effekt aus einer Kramers-Kronig Transformation des Multiphoton-Absorptionskoeffizienten abzuschätzen. Auschließlich ausgehend von physikalischen Grundprinzipien sowie einiger moderater Näherungen stützen diese Ergebnisse ein kürzlich vorgeschlagenes Modell, welches relevante Beiträge höherer Ordnung zum optisch-optischen Kerr-Effekt vorhersagt. / This thesis discusses femtosecond filaments in dispersive dielectric media. In particular, the generation of intense, few-cycle optical pulses due to self-compression in noble gases is analyzed from a theoretical as well as from an experimental viewpoint, clearly isolating the physical mechanisms behind the observed pulse self-compression mechanism. To this end, numerical simulations of high-intensity femtosecond pulses propagating in noble gases were performed, and an analytical model of the processes leading to pulse self-compression was developed. Moreover, a theoretically predicted temporal self-healing property of femtosecond filaments is experimentally proven, demonstrating that few-cycle optical pulses can recover and even benefit from a temporary, non-adiabatic increase of dispersion and nonlinearity of the order of three magnitudes as experienced during the passage from a gaseous medium to a thin silica sample. Filamentation sets in at field strengths that approach the order of inner-atomic binding forces. At these extreme intensities, highly nonlinear effects such as multiphoton ionization or tunneling effects occur. Recent experimental investigations claim a prevalent contribution of a saturation of the optical Kerr effect in filamentation prior to the onset of Drude-contributions from ionization effects. This finding is currently controversially discussed in literature. In this thesis, an independent theoretical approach was pursued, estimating high-order contributions to the all-optical Kerr effect via a Kramers-Kronig transform of multiphoton absorption cross-sections. Quite surprisingly, while only based on first principles with some moderate approximations, the results of this analysis are in strong support of the recently suggested higher-order Kerr model.

Diese Arbeit ist der theoretische Untersuchung nichtlinearer optischer Prozesse in metall-dielektrischen Medien gewidmet, wobei Möglichkeiten zur Ausnutzung der erhöhten nichtlinearen Koeffizienten und der Feldüberhöhung durch metallische Nanoteilchen untersucht wurden. Die wichtigsten Ergebnisse beziehen sich auf eine Untersuchung der zeitabhängigen sättigbaren Absorption in Gläsern, die mit metallischen Nanoteilchen dotiert sind, ihrer physikalischen Ursache sowie verschiedener Anwendungen in der nichtlinearen Optik. Zur Untersuchung der Zeitabhängigkeit der nichtlinearen Rückwirkung wird unter Verwendung des semi-klassischen Zwei-Temperatur-Modells eine zeitabhängige Gleichung für die nichtlineare dielektrische Funktion der Metalle hergeleitet. Die Ergebnisse zeigen, dass solche Gläser, sich als sehr effiziente sättigbare Absorber im Spektralbereich vom sichtbaren bis nahen IR eignen. Für kurzwellige Laser im blau/violetten Spektralbereich wird die Dynamik der Modenkopplung in Festkörper- und Halbleiter-Scheibenlaser untersucht. Weiterhin wird ein neuer Mechanismus für die Realisierung von langsamem Licht vorgeschlagen und im Detail untersucht, der in solchen dotierten Gläsern in einem Pump-Probe Regime infolge der sättigbaren Absorption in der Nähe der Plasmonresonanz realisierbar ist. Weiterhin untersuchten wir die Möglichkeit einer Femtosekunden Plasmon Impulserzeugung durch Modenkopplung eines Oberflächen Plasmonlasers mit einem Bragg Resonator, der aus einer dünnen Schicht aus Silber sowie einem sättigbaren Absorbers und einem Verstärker besteht. Im letzten Teil der Arbeit werden Ergebnisse zur Erzeugung hoher Harmonischer in Edelgasen in der Nähe einer metallischen fraktalen rauen Oberfläche untersucht. Die Berechnungen zeigen eine Reduzierung der geforderten Intensität um drei Größenordnungen und eine um zwei Größenordnungen erhöhte Effizienz gegenüber der bisher experimentell realisierten HHG in der Nähe von metallischen "bow-tie"Nanostrukturen. / This work reports results of a theoretical study of nonlinear optical processes in metal-dielectric nanocomposites used for the increase of the nonlinear coefficients and for plasmonic field enhancement. The main results include the study of the transient saturable nonlinearity in dielectric composites doped with metal nanoparticles, its physical mechanism as well its applications in nonlinear optics. For the study of the transient response, a time-depending equation for the dielectric function of the nanocomposite using the semi-classical two-temperature model is derived. By using this approach, we study the transient nonlinear characteristics of these materials in comparison with preceding experimental measurements. The results show that these materials behave as efficient saturable absorbers for passive mode-locking of lasers in the spectral range from the visible to near IR. We present results for the modelocked dynamics in short-wavelength solid-state and semiconductor disk lasers; in this spectral range other efficient saturable absorbers do not exist. We suggest a new mechanism for the realization of slow light phenomenon by using glasses doped with metal nanoparticles in a pump-probe regime near the plasmonic resonance. Furthermore, we study femtosecond plasmon generation by mode-locked surface plasmon polariton lasers with Bragg reflectors and metal-gain-absorber layered structures. In the final part of the thesis, we present results for high-order harmonic generation near a metallic fractal rough surface. The results show a possible reduction of the pump intensities by three orders of magnitudes and two orders of magnitudes higher efficiency compared with preceding experimental results by using bow-tie nanostructures.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Carrier-Envelope Phasendrift modengekoppelter Laser sowie Maßnahmen zu deren aktiver und passiver Stabilisierung. Das restliche Phasenrauschen wird in verschiedenen Messaufbauten im Hinblick auf physikalische Ursachen und mögliche Optimierungen untersucht. Dazu werden einführend verschiedene Interferometeranordnungen zur Messung der CEP Drift von Ti:Saphir Oszillatoren systematisch auf ihr Eigenrauschen hin untersucht. In einem Vergleichsexperiment wird die Überlegenheit kompakter Interferometeraufbauten demonstriert. Zusätzlich wird eine einfache Anordnung vorgestellt, welche die Bestimmung der Phase eines spektralen Interferenzmusters. Das analoge Verfahren wird zur Einzelschussanalyse der CEP Drift von Verstärkerimpulsen verwendet. Hiermit werden erstmals schnelle Rauschbeiträge aufgedeckt. Ergänzend wird ein Konzept zur orthogonalen Kontrolle der CEP Drift mithilfe einer speziellen Kompensatoreinheit diskutiert. Der Kompensator besteht aus zwei Keilprismen, hergestellt aus unterschiedlichen optischen Materialien, die als Einheit verschoben werden. Durch geeignete Wahl der Materialien werden Effekte auf die Gruppenlaufzeit oder deren Dispersion gleichzeitig eliminiert. Darüber hinaus wird ebenfalls erstmalig ein lineares Messverfahren demonstriert, das die CEP Drift auch für ps-Oszillatoren erschließt. Zur linearen Detektion wird die spektrale Interferenz aufeinander folgender Impulse eines Impulszuges aufgelöst, die mit einem Ringresonator überlagert werden. Abschließend wird ein neues Verfahren präsentiert, das einen Impulszug generiert, dessen Einzelimpulse eine identische Feldstruktur aufweisen. Dazu das Messsignal direkt an ein externes Rückstellelement übergeben ohne eine zusätzliche Regelschleife zu benötigen. Auf diese Weise können Bandbreitenprobleme der Regelschleife vermieden werden. Da Rückstellelement und Laser voneinander getrennt sind, bleibt der Laser in seinem Betrieb ungestört. / This work discusses the carrier-envelope phase drift of mode-locked lasers as well as techniques for its active and passive stabilization. In order to reveal the physical origin of the drift, the investigations focus on the analysis of residual phase noise. From the analysis, potential improvements are developed. For this purpose, in a first experimental approach, different interferometer configurations for CEP drift detection of Ti:sapphire oscillators are compared. Comparative studies clearly reveal the superiority of compact interferometer set-ups in terms of noise. In a second series of experiments, a simple assembly is introduced for the direct extraction of the phase from spectral interference patterns. The analog method is demonstrated with single-shot measurements and utilized for stabilization of the CEP drift of an amplifier system, thereby enabling monitoring of additional fast noise contributions for the first time. Moreover, a concept for orthogonal control of the CEP drift by a specially designed compensator assembly is discussed. This assembly consists of two thin wedge prisms made from different optical materials. By choosing an appropriate material group delay and its dispersion are eliminated synchronously. Furthermore, a linear method is presented that provides access to the CEP drift of ps-oscillators for the first time. The newly introduced much more general linear approach relies on resolving the spectral interference of subsequent pulses from a pulse train, which are superimposed utilizing a ring resonator. Finally, a technique is demonstrated that generates a pulse train consisting of single pulses with identical field structure. Particularly, the heterodyne signal is directly fed forward to the external feedback element, replacing the classical servo loop. Therefore, servo bandwidth limitations are eliminated. Since feedback element and laser oscillator are decoupled, the laser performance is not corrupted by side effects from the feedback.

<P> Amphiphilic molecules contain a hydrophilic headgroup and a hydrophobic tail. The headgroup is polar or ionic and likes water, the tail is typically an aliphatic chain that cannot be accommodated in a polar environment. The prevailing molecular asymmetry leads to a spontaneous adsorption of amphiphiles at the air/water or oil/water interfaces. As a result, the surface tension and the surface rheology is changed. Amphiphiles are important tools to deliberately modify the interfacial properties of liquid interfaces and enable new phenomena such as foams which cannot be formed in a pure liquid.</P> <P> In this thesis we investigate the static and dynamic properties of adsorption layers of soluble amphiphiles at the air/water interface, the so called Gibbs monolayers. The classical way for an investigation of these systems is based on a thermodynamic analysis of the equilibrium surface tension as a function of the bulk composition in the framework of Gibbs theory. However, thermodynamics does not provide any structural information and several recent publications challenge even fundamental text book concepts.</P> <P>The experimental investigation faces difficulties imposed by the low surface coverage and the presence of dissolved amphiphiles in the adjacent bulk phase. In this thesis we used a suite of techniques with the sensitivity to detect less than a monolayer of molecules at the air-water interface. Some of these techniques are extremely complex such as infrared visible sum frequency generation (IR-VIS SFG) spectroscopy or second harmonic generation (SHG). Others are traditional techniques, such as ellipsometry employed in new ways and pushed to new limits. Each technique probes selectively different parts of the interface and the combination provides a profound picture of the interfacial architecture. </P> <P>The first part of the thesis is dedicated to the distribution of ions at interfaces. Adsorption layers of ionic amphiphiles serve as model systems allowing to produce a defined surface charge. The charge of the monolayer is compensated by the counterions. As a result of a complex zoo of interactions there will be a defined distribution of ions at the interface, however, its experimental determination is a big scientific challenge. We could demonstrate that a combination of linear and nonlinear techniques gives direct insights in the prevailing ion distribution. Our investigations reveal specific ion effects which cannot be described by classical Poisson-Boltzmann mean field type theories.</P> <P>Adsorption layer and bulk phase are in thermodynamic equilibrium, however, it is important to stress that there is a constant molecular exchange between adsorbed and dissolved species. This exchange process is a key element for the understanding of some of the thermodynamic properties. An excellent way to study Gibbs monolayers is to follow the relaxation from a non-equilibrium to an equilibrium state. Upon compression amphiphiles must leave the adsorption layer and dissolve in the adjacent bulk phase. Upon expansion amphiphiles must adsorb at the interface to restore the equilibrium coverage. Obviously the frequency of the expansion and compression cycles must match the molecular exchange processes. At too low frequencies the equilibrium is maintained at all times. If the frequency is too fast the system behaves as a monolayer of insoluble surfactants. In this thesis we describe an unique variant of an oscillating bubble technique that measures precisely the real and imaginary part of the complex dilational modulus E in a frequency range up to 500 Hz. The extension of about two decades in the time domain in comparison to the conventional method of an oscillating drop is a tremendous achievement. The imaginary part of the complex dilational modulus E is a consequence of a dissipative process which is interpreted as an intrinsic surface dilational viscosity. The IR-VIS SFG spectra of the interfacial water provide a molecular interpretation of the underlying dissipative process.</P> / <P>Amphiphile Moleküle vereinen zwei gegensätzliche Strukturelemente. Sie bestehen aus einer polaren oder ionischen Kopfgruppe und einem unpolaren Molekülteil, häufig einer Kohlenwasserstoffkette. Die vorliegende molekulare Asymmetrie bewirkt eine spontane Adsorption der Amphiphile an der Wasser/Luft Grenzschicht. Als Folge verändern sich Oberflächenspannung und Grenzflächenrheologie. Amphiphile Moleküle werden benutzt, um die Eigenschaften flüssiger Grenzflächen zu verändern und begegnen uns z.B. in Form von Seifen oder anderen waschaktiven Substanzen im täglichen Leben.</P> <P>Der erste Teil dieser Doktorarbeit widmet sich der Verteilung von Ionen an geladenen flüssigen Grenzflächen. Adsorbtionsschichten ionischer Amphiphile bieten Modellsysteme zur Untersuchung dieses klassischen Bereiches der Kolloid- und Grenzflächenforschung. Durch die Adsorption der Amphiphile in der Grenzschicht werden definierte Oberflächenladungen erzeugt, welche durch die angrenzenden Gegenionen in der Sublage kompensiert werden.</P> <P>In dieser Arbeit wird gezeigt, dass eine Kombination aus linearen und komplexen nichtlinearen optischen Methoden, die experimentelle Bestimmung der Verteilung der Gegenionen an geladenen Grenzflächen ermöglicht. Unsere Messungen zeigen ionenspezifische Effekte, die sich nicht in Reihenfolge des Periodensystems ordnen lassen. Insbesondere wurde ein Phasenübergang in der Verteilung der Gegenionen von einem Zustand, in dem sich die Ionen in der Sublage befinden, zu einem Zustand bestehend aus direkt kondensierten Ionen beobachtet. Dieser Phasenübergang geschieht innerhalb einer geringen Erhöhung der Oberflächenladung und lässt sich nicht mit klassischen Theorien beschreiben.</P> <P>Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich der Stabilität von Schaumlamellen. Eine Schaumlamelle ist ein dünner Wasserfilm, der durch die Adsorption von oberflächenaktiven Molekülen an beiden Seiten stabilisiert wird. In Zusammenhang von Schäumen muss zwischen zwei Prozessen unterschieden werden: Der Schaumbildung und der Schaumstabilität. Die zugrundeliegenden Mechanismen der Schaumbildung sind weitestgehend verstanden, die der Schaumstabilität jedoch noch nicht.</P> <P>Um die Stabilität von Schäumen zu untersuchen, müssen Nichtgleichgewichtszustände erzeugt und die anschließende Relaxation in das Gleichgewicht beobachtet werden. In dieser Arbeit wurde ein neues Verfahren entwickelt, welches es ermöglicht, das Elastizitätsmodul von Grenzflächen in einem Frequenzbereich von 1-500 Hz zu bestimmen. Dies bedeutet eine Erweiterung um zwei Dekaden gegenüber herkömmlichen Methoden. Die Idee ist denkbar einfach: In einer mit Flüssigkeit gefüllten Kammer wird über die Bewegung eines Piezos eine Luftblase in Schwingung versetzt und mit einem in der Kammer befindlichen Drucksensor die Schwingungsantwort der Blase aufgezeichnet. Unsere Untersuchungen zeigen, dass die Voraussetzung für die Ausbildung einer stabilen Schaumlamelle das Vorkommen einer intrinsischen Oberflächenviskosität ist. Eine anschauliche Erklärung verdeutlicht dies: Eine viskose Oberfläche ist in der Lage, eine eingehende Störung lokal zu dämpfen, im Gegensatz zu einer komplett elastischen Oberfläche, wo sich die Störung über die gesamte Schaumlamelle verbreiten kann.</P> <P> Untersuchungen mittels der IR-VIS SFG Spektroskopie ergaben, dass die Struktur des Wassers bei der Beschreibung der Schaumstabilität auf molekularer Ebene eine entscheidende Rolle spielt: Die Oberflächenviskosität ist mit einem dissipativen Vorgang innerhalb der Grenzschicht verbunden. Dieser dissipative Vorgang konnte auf molekularer Ebene durch das Aufbrechen von Wasserstoffbrückenbindungen identifiziert werden. Ausschlaggebend war dabei der Austausch der adsorbierten Amphiphile in der Grenzfläche und der angrenzenden Sublage.</P>