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Ingénierie quantique de nanostructures à base de semi-conducteurs III-nitrures pour l'optoélectronique infrarouge / Quantum engineering of III-nitride nanostructures for infrared optoelectronicsBeeler, Mark 09 June 2015 (has links)
Ces dix dernières années ont vu l'essor des nanostructures GaN/Al(Ga)N en raison de leur potentiel pour le développement de technologies intersousbandes (ISB) en optoélectronique, et ce dans le spectre infrarouge complet. Ces technologies sont basées sur des transitions électroniques entre des états confinés de la bande de conduction de nanostructures, telles que les puits quantiques, les boîtes quantiques et les nanofils. Les composés III-nitrures sont prometteurs en particulier pour les domaines de la télécommunication ultra-rapide et de l'optoélectronique infrarouge rapide dans la bande 3-5 µm pour deux raisons : un large offset de bande et des temps de vie ISB inférieurs à la picoseconde. De plus, la grande énergie du phonon longitudinal optique du GaN permet d'envisager la réalisation de lasers à cascade quantique THz fonctionnant à température ambiante et de systèmes optoélectroniques ISB fonctionnant dans la bande 5-10 THz, interdite pour le GaAs. Récemment, plusieurs technologies optoélectroniques ISB basées sur le GaN ont été développées, comprenant des photodétecteurs, des switchs, et des modulateurs électro-optiques. Cependant, plusieurs défis restent à relever, en particulier concernant l'extension vers les grandes longueurs d'ondes et l'amélioration des performances des appareils pompés électriquement. Une des difficultés principales opposées à l'extension des technologies GaN ISB vers le lointain infrarouge résulte de la présence d'un champ électrique interne, qui ajoute un confinement supplémentaire, augmentant ainsi la distance énergétique entre les niveaux électroniques dans les puits quantiques. Pour pallier à ce problème, on propose une structure de puits quantique alternative, dont les multiples couches créent un potentiel pseudo-carré. On discute la robustesse de ce design quant aux variations causées par les incertitudes de croissance, et la possibilité de l'intégrer dans des structures nécessitant un transport électronique par effet tunnel résonnant. On décrit également les structures fabriquées par épitaxie par jets moléculaires et présentant de l'absorption de lumière polarisée TM dans la gamme THz. Enfin on propose un design de laser à cascade quantique basé sur ces puits quantiques pseudo-carrés. L'utilisation d'orientations non-polaires est une autre façon possible d'obtenir des potentiels carrés. Dans ce manuscrit, on compare des structures de multi puits quantiques GaN/Al(Ga)N dont les croissances ont été réalisées sur des substrats massifs de GaN orientés a et m. On montre que les meilleurs résultats en termes de propriétés structurales et optiques (interbandes et ISB) sont obtenues pour les structures plan m. On démontre des absorptions ISB à température ambiante dans la fenêtre 1.5-5.8 µm, dont la limite haute est imposée par la seconde harmonique de la bande de Reststrahlen du GaN. Le contrôle de la relaxation des porteurs dans les technologies ISB prend d'autant plus d'importance pour l'ingénierie de ces structures qu'on en augmente les efficacités. L'existence de temps de vie ISB plus longs dans les systèmes confinés latéralement a été démontrée, motivant ainsi les recherches pour intégrer les nanofils en tant qu'élément actif dans les technologies ISB. De plus, le grand rapport de la surface au volume pour les nanofils permet la relaxation élastique des tensions dues aux différences de paramètres de mailles. Cette relaxation augmente la taille de la région active efficace et améliore sa composition, dépassant les limites des systèmes planaires ou des boîtes quantiques. Dans ce manuscrit, on décrit l'observation expérimentale d'absorption de lumière infrarouge polarisée TM attribuée à la transition intrabande s-pz dans des nanodisques GaN/AlN dopés avec du Ge et insérés dans des nanofils de GaN. On compare les résultats obtenus avec les calculs théoriques, qui prennent en compte la distribution en trois dimensions de la tension, les charges de surface et les effets des corps multiples. / GaN/Al(Ga)N nanostructures have emerged during the last decade as promising materials for new intersubband (ISB) optoelectronics devices, with the potential to cover the whole infrared (IR) spectrum. These technologies rely on electron transitions between quantum-confined states in the conduction band of nanostructures –quantum wells (QWs), quantum dots (QDs), nanowires (NWs). The large conduction band offset between III-N compounds, and their sub-ps ISB recovery times make them appealing for ultrafast telecommunication devices and for fast IR optoelectronics in the 3-5 µm band. Furthermore, the large energy of GaN LO phonon (92 meV) opens prospects for room-temperature THz quantum cascade lasers and ISB devices covering the 5-10 THz band, inaccessible to GaAs. A variety of GaN-based ISB optoelectronic devices have recently been demonstrated, including photodetectors, switches and electro-optical modulators. However, a number of issues remain open, particularly concerning the extension towards longer wavelengths and the improvement of electrically pumped devices performance. One of the main challenges to extend the GaN-ISB technology towards the far-IR comes from the polarization-induced internal electric field, which imposes an additional confinement that increases the energetic distance between the electronic levels in the QWs. In order to surmount this constraint, I propose alternative multi-layer QW designs that create a pseudo-square potential profile. The robustness of the designs in terms of variations due to growth uncertainties, and the feasibility of their integration in devices architectures requiring resonant tunneling transport are discussed. Experimental realizations by molecular-beam epitaxy displaying TM-polarized THz absorption are presented. A quantum cascade laser design incorporating pseudo-square QWs is introduced. An alternative approach to obtain square potential profiles is the use of nonpolar orientations. In this thesis, I compare GaN/Al(Ga)N multi-quantum wells grown on a and m nonpolar bulk GaN showing that the best results in terms of structural and optical (interband and ISB) performance are obtained for m-plane structures. Room-temperature ISB absorption in the range of 1.5–5.8 µm is demonstrated, the longer wavelength limit being established by the second order of the Reststrahlen band in GaN. As ISB devices are pushed towards higher efficiencies, the control of carrier relaxation becomes a key aspect for device engineering. Longer intraband lifetimes have been proven to exist in laterally confined systems, which motivates studies to incorporate NWs as active elements in ISB devices. Furthermore, the large NW surface-to-volume ratio allows misfit strain to be elastically released, extending the viable active region size and composition beyond the limits of planar systems or QDs. In this thesis, I report the experimental observation of TM-polarized IR absorption assigned to the s-pz intraband transition in Ge-doped GaN/AlN nanodisks inserted in self-assembled GaN NWs. Results are compared with theoretical calculations accounting for the 3D strain distribution, surface charges and many-body effects.STAR
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Composants photoniques à base de fils de nitrures d'élément III : du fil unique aux assemblées / Nitride nanowire photonic devices : from single wires to ordered arraysMessanvi, Agnès 16 December 2015 (has links)
Cette thèse porte sur la réalisation de composants photoniques à base de fils de nitrures III-V. Les fils de GaN non-catalysés ont été élaborés de manière auto-assemblée par épitaxie en phase vapeur aux organométalliques (MOVPE) sur saphir. Un des axes de ce travail a porté sur la croissance organisée de ces fils à travers un réseau d’ouvertures défini par lithographie et gravure d’une couche de SiNx. Nous avons étudié en particulier l’influence des paramètres de croissance (température, pression, ratio V/III) et du motif sur l’homogénéité de la croissance sélective. Ces fils ont servi de substrat pour la croissance d’hétérostructures radiales cœur-coquille InGaN/GaN.D’autre part, la croissance, la fabrication et les propriétés physiques de trois types de composant ont pu être étudiées :-Des cellules solaires à fils uniques. Nous avons comparé l’efficacité de conversion de deux types d’hétérostructures : des coquilles épaisses d’In0.1Ga0.9N et des coquilles à 15 et 30 puits quantiques In0.18Ga0.82N/GaN. Après optimisation du contact électrique sur la coquille p-GaN, un rendement maximal de 0,33 % a été obtenu avec des fils à 30 puits quantiques sous éclairement équivalent à 1 soleil (AM1.5G). Le seuil d’absorption mesuré par spectroscopie de photocourant varie entre 400 et 440 nm.- Une plateforme émetteur-détecteur. Le système, qui fonctionne à 400 nm, comprend deux fils de GaN à hétérostructure radiale InGaN/GaN positionnés sur le même substrat et couplés par un guide d’onde en SiNx. La caractérisation électrique du dispositif a mis en évidence une durée de commutation inférieure à 0,25 s sans photocourant persistant.- Des diodes électroluminescentes (LED) flexibles. Ces diodes qui émettant dans le visible (400-470 nm) ont été réalisées en se basant sur une approche hybride organique/inorganique. Les fils émetteurs à puits quantiques InGaN/GaN sont encapsulés dans une matrice organique de PDMS puis détachés de leur substrat de croissance. Les contacts sont réalisés à partir de nanofils d’argent qui présentent l’avantage d’être à la fois flexibles, transparents et conducteurs. A partir de ce procédé, une LED bicolore flexible a été réalisée en combinant des émetteurs bleus et « verts ». / This thesis reports on the realization of photonic devices based on nitride wires. Self-assembled GaN wires were grown without catalyst by metal-organic vapor phase epitaxy (MOCVD) on sapphire substrates. Part of this work focused on the selective area growth of GaN wires through a dielectric SiNx mask with regular arrays of holes defined by lithography and dry etching. We studied the influence of the growth conditions (temperature, pressure, V/III ratio) and pattern geometry on the homogeneity of the selective area growth. These wires were used as templates for the growth of core-shell InGaN/GaN heterostructures. In addition, the growth, microfabrication process and properties of three types of devices were studied:- Single wire solar cells. We compared the efficiency of two type of heterostructures: shells composed of thick In0.1Ga0.9N layers and In0.18Ga0.82N/GaN quantum wells. After optimization of the electrical contact on the p-GaN shell, a maximal conversion efficiency of 0,33 % was obtained on single GaN wires with a shell of 30 quantum wells under 1 sun illumination (AM1.5G). Photocurrent spectroscopy revealed that the wire absorption edge varied between 400 and 440 nm.- An integrated photonic platform. The system, that operates around 400 nm, is composed of two GaN wires with radial InGaN/GaN heterostructures positioned on the same substrate and coupled with a SiNx waveguide. The electrical characterization of the platform revealed a switching speed inferior to 0.25 s without persistent photocurrent.- Flexible light emitting diodes (LED). The LED fabrication is based on a dual approach which associates inorganic InGaN/GaN emitters (400-470 nm) and a polymer. The wires are encapsulated in a PDMS matrix before being detached from their native substrate. Electrical contacts are made with silver nanowires which are flexible, highly conductive and transparent in the visible range. Based on this procedure a two-color LED was realized by stacking a blue and a “green” LED.
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Croissance par épitaxie par jets moléculaires et détermination des propriétés structurales et optiques de nanofils InGaN/GaN / Structural and optical properties of MBE-grown InGaN/GaN nanowire heterostructures for LEDsTourbot, Gabriel 11 June 2012 (has links)
Ce travail a porté sur la croissance par épitaxie par jets moléculaires de nanofils InGaN/GaNsur Si (111).Le dépôt d'InGaN en conditions riches azote sur des nanofi ls GaN pré-existants permet deconserver la structure colonnaire. La morphologie des nanofi ls s'est révélée dépendre fortementdu taux d'indium utilisé dans les fl ux. A faible taux nominal d'indium celui-ci se concentre dansle coeur du fi l, ce qui résulte en une structure coeur-coquille InGaN-GaN spontanée. Malgré letaux d'indium important dans le coeur, la relaxation des contraintes y est entièrement élastique.La luminescence est dominée par des eff ets de localisation de porteurs qui donnent lieu à unebonne tenue en température. Au contraire, à plus fort flux nominal d'indium il y a relaxationplastique des contraintes et aucune séparation de phase n'est observée.L'étude d'insertions InGaN permet de con firmer que, malgré le faible diamètre des nano fils, lacroissance est dominée par la nécessité de relaxation des contraintes, et la nucléation de l'InGaNse fait sous la forme d'un îlot facetté. Il en résulte une incorporation préférentielle de l'indiumau sommet de l'îlot, et donc un gradient radial de composition qui se développe en structurecoeur-coquille spontanée au cours de la croissance.Au contraire, la croissance en conditions riches métal entraîne une croissance latérale trèsimportante, nettement plus marquée dans le cas d'InGaN que de GaN : l'indium en excès a une ffet surfactant qui limite la croissance axiale et favorise la croissance latérale. / This work reports on the molecular-beam-epitaxial growth of InGaN/GaN nanowires on Si(111) substrates.The deposition of InGaN in nitrogen-rich conditions on preexisting GaN nanowires allows usto maintain the columnar structure. Wire morphology varies strongly with the indium concentrationin the fluxes. At low nominal In flux, it concentrates in the wire core, resulting in aspontaneous InGaN-GaN core-shell structure. In spite of the high indium content in the core,strain relaxation is purely elastic in these structures. On the other hand, using higher nominal Influxes lead to plastic relaxation and no phase separation is observed. Luminescence is dominatedby carrier localization phenomena, allowing for a low quenching of the emission up to roomtemperature.Studying InGaN insertions con firms that in spite of the small diameter of the wires, growthis dominated by strain relaxation e ffects, and InGaN nucleates as facetted islands. The incorporationof indium occurs preferentially at the top of the islands, resulting in a radial compositiongradient which leads to the spontaneous growth of a core-shell structure.Growth in metal-rich conditions results in a very strong lateral growth, far superior for InGaNthan for GaN : excess In has a surfactant e ffect limiting the axial growth rate and promotinglateral growth.
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Puits quantiques GaN/Al(Ga)N pour l'optoélectronique inter-sous-bande dans l'infrarouge proche, moyen et lointain / GaN/Al(Ga)N quantum wells for intersubband optoelectrnics in near-, mid- and far-infrared spectral region.Kotsar, Yulia 08 October 2012 (has links)
Ce mémoire résume des efforts dans la conception électronique, la croissance épitaxiale et la caractérisation des puits quantiques GaN/Al(Ga)N qui constituent la région active des composants inter-sous-bande (ISB) à base de semi-conducteurs nitrures pour l'optoélectronique dans l'infrarouge proche, moyen et lointain. Le dessin des puits quantiques GaN/Al(Ga)N pour ajuster la longueur d'onde d'absorption dans le spectre infrarouge a été réalisé en utilisant la méthode k.p à 8 bandes du logiciel Nextnano3 pour la résolution des équations de Schrödinger-Poisson. Les structures ont été synthétisées par épitaxie par jets moléculaires assistée par plasma (PAMBE). Les problèmes de gestion de la contrainte qui apparaissent liés au désaccord de maille pendant la croissance épitaxiale des hétérostructures GaN/Al(Ga)N ont été investigués par combinaison de techniques in-situ et ex-situ. La couche tampon optimale, la teneur en aluminium et les mécanismes de relaxation pendant la croissance par PAMBE ont été déterminés. Pour obtenir une absorption ISB efficace, on a besoin de niveaux élevés de dopage au silicium dans le puits quantiques, situation dans laquelle les théories à une particule conduisent à des déviations significatives par rapport aux résultats expérimentaux. Donc une étude du dopage au silicium des super-réseaux GaN/Al(Ga)N pour les régions spectrales infrarouges proche et moyen est présentée. Ce travail contient aussi une contribution à la compréhension de la technologie de photodétection à cascade quantique. Des résultats importants tels que l'obtention de photodétecteurs cascade fonctionnant à 1.5 µm et dans la plage spectrale de 3-5 µm sont démontrés. Finalement, on décrit la première observation de l'absorption ISB dans l'infrarouge lointain (4.2 THz) utilisant des nanostructures à base de semi-conducteurs nitrures. / This work reports on electronic design, epitaxial growth and characterization of GaN/Al(Ga)N quantum wells which constitute the active region of intersubband (ISB) devices for near-, mid- and far-infrared. The design of the GaN/Al(Ga)N quantum wells to tune the ISB transitions in the infrared spectrum was performed using the 8-band k.p Schrödinger-Poisson Nextnano3 solver. The investigated structures were synthesized using plasma-assisted molecular beam epitaxy (PAMBE). The strain issues arising due to the lattice mismatch during the epitaxial growth of GaN/Al(Ga)N heterostructures are investigated by combination of in-situ and ex-situ techniques. The optimal buffer layer, Al content and relaxation mechanisms during the PAMBE growth are determined. Achieving efficient ISB absorption at longer wavelengths requires heavy silicon doping of the quantum wells, so that the single-particle theory leads to a large discrepancy with the experimental results. Therefore, a study of silicon doping of GaN/Al(Ga)N superlattices for near- and mid-infrared spectral region are presented. This work also contributes to a better understanding of the infrared quantum cascade detector technology. Relevant achievements of room-temperature detection at 1.5 µm and 3-5 µm spectral range are demonstrated. Finally, the first observation of far-infrared (4.2 THz) ISB absorption in III-nitrides is reported.
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Croissance et caractérisation de nanofils de GaN et d'hétérostructures filaires de GaN/AIN / Growth and characterization of GaN nanowires and GaN/AlN heterostructure nanowiresHestroffer, Karine 25 October 2012 (has links)
Ce travail de thèse porte sur la croissance par épitaxie par jets moléculaires assistée plasma et sur la caractérisation de nanofils (NF) de GaN et d'hétérostructures filaires de GaN/AlN. Dans un premier temps, la morphologie des NFs de GaN (densité, longueur moyenne, diamètre moyen, dispersion de longueurs) est étudiée en fonction des paramètres de croissance. Via la diffraction d'électrons rapides, la morphologie des NFs GaN est corrélée à la dynamique de nucléation de ces derniers. Des expériences de diffraction de rayons X en incidence rasante effectuées à l'ESRF permettent également de clarifier les processus de nucléation des NFs GaN. Nous démontrons ensuite l'utilisation de la diffraction de rayons X résonnante pour déterminer la polarité des NFs GaN. Nous montrons que ces derniers sont de polarité N lorsque fabriqués sur Si nu. Des tests complémentaires de gravure sélective au KOH révèlent que les NFs GaN fabriqués sur un substrat de Si recouvert d'un fin buffer d'AlN ainsi que ceux dont la fabrication est initiée après pré-déposition de Ga sur la surface du Si, sont aussi de polarité N. Concernant les hétérostructures filaires GaN-AlN, la croissance d'AlN autour et sur les nanofils de GaN est étudiée en fonction de divers paramètres de croissance. Le rapport d'aspect des coquilles d'AlN (longueur/épaisseur) est décrit par un modèle géométrique. En utilisant une combinaison de diffraction anomale multi-longueurs d'onde, de microscopie en transmission de haute résolution et des calculs théoriques, l'état de contrainte des coeurs de GaN est analysé en fonction de l'épaisseur de la coquille. Cette contrainte augmente avec l'épaisseur de la coquille tant que l'AlN croît de manière homogène autour des NFs de GaN. Dès lors que la coquille est asymétrique, le système relaxe plastiquement. Nous étudions enfin la possibilité de fabriquer des îlots de GaN dans des NFs AlN. Nous déterminons le rayon critique de NFs AlN au-dessus duquel le GaN déposé subit une transition de forme de 2D à 3D. L'analyse des propriétés optiques de ces nanostructures originales revèle la présence de nombreux états localisés. / This work focuses on the growth by plasma-assisted molecular beam epitaxy and on the characterization of GaN nanowires (NWs) and of GaN/AlN NW heterostructures. We first investigate GaN NW morphology (density, mean length, mean diameter, length dispersion) dependence on the growth parameters. Using reflection high energy electron diffraction, GaN NW morphology is correlated to their nucleation dynamics. In situ grazing-incidence X-ray diffraction experiments performed at the ESRF allow clarifying GaN NW nucleation processes on bare Si(111) and when usinga thin AlN buffer deposited on Si(111). The use of resonant X-ray diffraction for the determination of GaN NW polarity is then successfully demonstrated. GaN NWs grown on bare Si(111) are shown to be N-polar. Additional KOH selective etching tests reveal that both GaN NWs grown using a thin AlN buffer on Si(111) and when pre-depositing Ga on the Si(111) surface are N-polar, too. Regarding GaN-AlN NW heterostructures, the growth of an AlN shell around GaN NWs is studied as a function of various growth parameters. The AlN shell aspect ratio is described by a geometrical model. Using a combination of multiwavelength anomalous diffraction, high resolution transmission microscopy and theoretical calculations, GaN core strain state is investigated as a function of the AlN shell thickness. This strain is shown to increase with the shell thickness as long as AlN grows homogeneously around GaN NWs. When the shell is asymmetric, the system relaxes plastically. Eventually, we study the possibility to fabricate island-like GaN insertions in AlN NWs. We determine the critical AlN NW radius above which GaN undergoes a 2D to 3D shape-transition. Regarding optical properties of these novel structures, the presence of multiple localized states is identified.
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Étude de solides moléculaires fortement azotés sous conditions extrêmesLaniel, Dominique January 2014 (has links)
L’azote polymérique, soit un réseau cubique d’atomes d’azote simplement liés, est un
composé ayant un énorme potentiel comme matériau énergétique. Ce dernier est cinq fois plus énergétique que les composés conventionnellement utilisés. Synthétisé sous conditions extrêmes, à une pression de 110 GPa et à une température de plus de 2000 K, l’azote polymérique est métastable jusqu’à seulement 42 GPa. Depuis la confirmation expérimentale de l’azote polymérique, d’importantes recherches ont été lancées afin de déterminer des méthodes alternatives pour obtenir un matériau riche en liens simples entre atomes d’azote qui soit métastable jusqu’aux conditions ambiantes. C’est dans cette optique que s’inscrivent les présents travaux de recherche. Deux composés moléculaires, soit le 5,5'-bis(1H-tétrazolyle) amine (BTA) et le triazoture cyanurique (CTA), des nitrures de carbone fortement azotés, furent étudiés jusqu’à 12.9 et 63.2 GPa, respectivement, dans des cellules à enclumes de diamant. La caractérisation de ces échantillons, au moyen de la diffraction des rayons X et des spectroscopies Raman et infrarouge, a démontré la stabilité du BTA jusqu’à la pression maximale obtenue, tandis qu’une transition de phase aux environs de 30 GPa a été observée pour le cas du CTA.
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Hétérostructures de van der Waals à base de Nitrure / Nitride based van der Waals heterostructuresHenck, Hugo 21 September 2017 (has links)
Le sujet de cette thèse est à l’interface entre l’étude de composés à base de nitrure et des structures émergeantes formées par les matériaux bidimensionnels (2D) d’épaisseur atomique. Ce travail se consacre sur l’hybridation des propriétés électriques et optiques des semi-conducteurs à larges bandes interdites que sont les nitrures et des performances mécaniques, électriques et optiques des matériaux lamellaires, récemment isolé à l’échelle d’un plan atomique, qui sont aujourd’hui considérées avec attention aux regards de futures applications et d’études plus fondamentales. En particulier, une étude des propriétés électroniques, optiques et structurelles d’hétérostructures composées de plusieurs matériaux lamellaires et d’interfaces entre matériaux 2D et 3D a été réalisé par des moyens de microscopie et de spectroscopie tel que la spectroscopie Raman, de photoémission et d’absorption.Ce manuscrit traite dans un premier temps des propriétés structurelles et électroniques du nitrure de bore hexagonal (h-BN), matériau isolant aux propriétés optiques exotiques et essentiel dans la future intégration de ce type de matériaux 2D permettant de mettre en valeur leurs propriétés intrinsèques.En utilisant le graphène comme substrat les problèmes de mesures par photoémission rencontrés pour des matériaux isolant ont pu être surmonté dans le cas du h-BN et une étude des défauts structurels a pu être réalisée. Par conséquent, les premières mesures directes de la structure de bande électronique de plusieurs plans de h-BN sont présentées dans ce manuscrit.Dans un second temps, une approche d’intégration de ces matériaux 2D différente a été étudiée en formant une hétérostructure 2D/3D. L’interface de cette hétérojonction, composée d’un plan de disulfure de molybdène (MoS2) de dopage intrinsèque N associé à 300 nm de nitrure de gallium (GaN) intentionnellement dopé P à l’aide de magnésium, a été caractérisée. Un transfert de charge du GaN vers le MoS2 a pu être identifié suggérant un contrôle des propriétés électroniques de ce type de structure par le choix de matériaux.Ces travaux ont permis de révéler les diagrammes de bandes électroniques complet des structures étudiées a pu être obtenu permettant une meilleur compréhension de ces systèmes émergeants. / This thesis is at the interface between the study of nitride based compounds and the emerging structures formed by atomically thin bi-dimensional (2D) materials. This work consists in the study of the hybridization of the properties of large band gap materials from the nitride family and the mechanical, electronic and optical performances of layered materials, recently isolated at the monolayer level, highly considered due to their possible applications in electronics devices and fundamental research. In particular, a study of electronics and structural properties of stacked layered materials and 2D/3D interfaces have been realised with microscopic and spectroscopic means such as Raman, photoemission and absorption spectroscopy.This work is firstly focused on the structural and electronic properties of hexagonal boron nitride (h-BN), insulating layered material with exotic optical properties, essential in in the purpose of integrating these 2D materials with disclosed performances. Using graphene as an ideal substrate in order to enable the measure of insulating h-BN during photoemission experiments, a study of structural defects has been realized. Consequently, the first direct observation of multilayer h-BN band structure is presented in this manuscript. On the other hand, a different approach consisting on integrating bi-dimensional materials directly on functional bulk materials has been studied. This 2D/3D heterostructure composed of naturally N-doped molybdenum disulphide and intentionally P-doped gallium nitride using magnesium has been characterised. A charge transfer from GaN to MoS2 has been observed suggesting a fine-tuning of the electronic properties of such structure by the choice of materials.In this work present the full band alignment diagrams of the studied structure allowing a better understanding of these emerging systems.
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Épitaxie par faisceaux chimiques d'alliages nitrures dilués à base d'aluminium pour des applications photovoltaïquesKolhatkar, Gitanjali January 2014 (has links)
Cette thèse évalue le potentiel des alliages AlGaNAs en tant que couche active pour la quatrième jonction à ~1 eV de cellules photovoltaïques multi-jonctions III-V. L’introduction d’une faible quantité d’aluminium (Al, <15%) augmente de façon significative l’efficacité d’incorporation de l’azote (N), tout en distribuant de façon plus homogène les atomes de N dans la couche, réduisant aussi la densité d’agrégats. Une optimisation de la température de croissance démontre que la région optimale se situe entre 400°C et 440°C. Dans cette gamme, la concentration de N est maximisée tandis que la qualité cristalline de la couche épitaxiée est optimisée tout en préservant un mode de croissance 2D et une faible rugosité de ~1 nm. La bande interdite des alliages d’AlGaNAs est mesurée par transmission optique. Ces mesures révèlent que l’AlGaNAs suit le modèle théorique du modèle de croisement de bandes, ou band anticrossing et que son bandgap diminue quand la concentration de N augmente. La bande interdite est réduite jusqu’à ~1.22 eV pour des concentrations respectives d’Al et de N de ~15% et ~3.4%. Les défauts présents dans le GaNAs avec ~0.4% de N sont étudiés, révélant trois défauts peu profonds à 116, 18 et 16 meV, attribués à des contaminations en H et en C, et deux pièges profonds à 0.21 eV et 0.35 eV, attribués à des complexes N-H et à des antisites AsGa respectivement. Les mesures électriques de l’AlGaNAs démontrent que le recuit améliore la mobilité des trous et des valeurs de ~60 cm2/Vs avec ~5% d’Al et ~0.5% de N et ~6 cm2/Vs avec ~10% d’Al et ~2% de N sont obtenues. Les mesures optiques de photoluminescence obtenues sur des couches d’AlGaNAs crues sur un substrat de GaAs semi-isolent de 65 µm d’épaisseur révèlent un pic à ~920 nm attribué a un défaut radiatif qui ne semble pas être affecté par un changement dans la concentration d’Al ou de N, ni même par un recuit. Des mesures SIMS révèlent la présence de contaminants C, H et O dans les couches, qui dégradent les performances optoélectroniques des alliages AlGaNAs. Cette thèse démontre le bon potentiel de l’AlGaNAs pour les cellules photovoltaïques. Il est toutefois important de réduire la concentration de contaminants dans la couche pour obtenir un matériau adéquat.
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ÉMISSION et MODULATION INTERSOUSBANDE dans les NANOSTRUCTURES de NITRURESNevou, Laurent 20 May 2008 (has links) (PDF)
Depuis une vingtaine d'années, la physique et les applications des transitions intersousbandes ont connu un essor remarquable. Il reste aujourd'hui deux frontières à explorer : l'extension vers le THz et celle vers le proche infrarouge. Pour atteindre le domaine spectral des télécommunications par fibre optique, les puits et boîtes quantiques GaN/AlN étudiés dans cette thèse sont les candidats les plus sérieux car ils présentent une discontinuité de potentiel suffisamment élevée en bande de conduction (1,75 eV).<br />Je présente en premier lieu mes expériences à température ambiante portant sur les puits quantiques GaN/AlN épitaxiés par jets moléculaires sur substrat saphir (0001). Je montre l'amplification résonante de la génération de second harmonique à λ~1 µm mais aussi la première observation de la luminescence intersousbande à λ~2,1 µm sous pompage optique. <br />J'étudie ensuite le confinement quantique dans des structures à puits quantiques couplés GaN/AlN. Ces structures ont permis de mettre en évidence le transfert tunnel des électrons entre puits quantiques sous application d'une tension et de fabriquer un modulateur électro-optique rapide (3 GHz).<br />Finalement, j'étudie le confinement quantique dans les boîtes quantiques GaN/AlN. Dans ces nano-objets, je mets en évidence à température ambiante l'émission intrabande pz-s à λ~1,48 µm. Je déduis de ces mesures la largeur de raie intrabande d'une boîte unique. Je montre en outre que la durée de vie des électrons excités est ~160 fs via des expériences de pompe-sonde. A partir des mesures de saturation d'absorption et d'émission, j'estime le temps de cohérence des électrons entre les sous niveaux à T2~320 fs.
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Dynamique de recombinaison dans les puits quantiques InGaN/GaNBrosseau, Colin N. 08 1900 (has links)
Nous étudions la recombinaison radiative des porteurs de charges photogénérés dans les puits quantiques InGaN/GaN étroits (2 nm). Nous caractérisons le comportement de la photoluminescence face aux différentes conditions expérimentales telles la température, l'énergie et la puissance de l'excitation et la tension électrique appliquée.
Ces mesures montrent que l'émission provient d'états localisés.
De plus, les champs électriques, présents nativement dans ces matériaux, n'ont pas une influence dominante sur la recombinaison des porteurs.
Nous avons montré que le spectre d'émission se modifie significativement et subitement lorsque la puissance de l'excitation passe sous un certain seuil.
L'émission possède donc deux ``phases'' dont nous avons déterminé le diagramme.
La phase adoptée dépend à la fois de la puissance, de la température et de la tension électrique appliquée.
Nous proposons que la phase à basse puissance soit associée à un état électriquement chargé dans le matériau.
Ensuite, nous avons caractérisé la dynamique temporelle de notre échantillon.
Le taux de répétition de l'excitation a une influence importante sur la dynamique mesurée.
Nous concluons qu'elle ne suit pas une exponentielle étirée comme on le pensait précédemment.
Elle est exponentielle à court temps et suit une loi de puissance à grand temps.
Ces deux régimes sont lié à un seul et même mécanisme de recombinaison.
Nous avons développé un modèle de recombinaison à trois niveaux afin d'expliquer le comportement temporel de la luminescence.
Ce modèle suppose l'existence de centres de localisation où les porteurs peuvent se piéger, indépendamment ou non.
L'électron peut donc se trouver sur un même centre que le trou ou sur n'importe quel autre centre.
En supposant le transfert des porteurs entre centres par saut tunnel on détermine, en fonction de la distribution spatiale des centres, la dynamique de recombinaison.
Ce modèle indique que la recombinaison dans les puits InGaN/GaN minces est liée à des agglomérats de centre de localisation. / We study the radiative recombination of optically generated charges in thin (2 nm) InGaN quantum wells.
We characterise the behaviour of the photoluminescence with varying experimental conditions such as temperature, energy and power of the excitation and externally applied voltage.
These measurements show that emission comes from localised states.
We also show that electric fields, natively present in these materials, do not have a dominating effect on charge carrier dynamics.
We have shown that the emission spectrum changes significantly and rapidly when the excitation power drops below a certain level.
The emission has two phases of which we have measured the diagram.
The phase of the emission depends on the power of the excitation, the temperature and the electric field.
We propose that the low power phase is associated with an electrically charged state in the material.
Decay dynamics was then characterised.
We find that the excitation repetition rate has an influence on the measured dynamics.
We conclude that the dynamics are not stretched-exponential as it was originally thought.
The dynamics are exponential at short time and follow a power law at long time.
This byphasic character results from a single recombination process.
We have developped a three-level recombination model to describe experimental dynamics.
It supposes the existence of localisation states where carriers can localise, independently or not.
This means that the electron can be localised on the same state as the hole or on any other state.
If we suppose that inter-state transitions occurs by a tunnel effect, one can determine the decay dynamics as a function of the localisation states' spatial distribution.
Henceforth, we then show that radiative recombination in thin InGaN/GaN quantum wells is dominated by localisation and charge separation.
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