Cette thèse a porté sur l'étude théorique et expérimentale d'instabilités spatiales transverses liées à l'interaction non linéaire d'ondes électromagnétiques cohérentes avec un milieu de Kerr homogène et isotrope en configuration guidée planaire — c'est-à-dire une configuration unidimensionnelle transverse ou (1+1)D. L'objectif a été d'améliorer la compréhension de certains phénomènes lumineux liés à la propagation solitonique en milieux de Kerr. En outre, notre recherche s'est inscrite dans une perspective tout autant appliquée que fondamentale, étant donné le fort potentiel de ces guides d'ondes auto-induits et reconfigurables que sont les solitons Kerr en traitement tout-optique et ultrarapide de l'information. La majeure partie de notre travail a été consacrée au processus d'instabilité de modulation spatiale en régime impulsionnel picoseconde. Intrinsèquement liée à une variation non linéaire de l'indice de réfraction via l'effet Kerr optique, cette instabilité est maîtrisable en propagation dans un guide plan et permet de créer des réseaux périodiques de faisceaux quasi-solitons, reconfigurables optiquement. Chaque soliton du réseau constitue alors un guide d'onde à gradient d'indice, dynamique et auto-induit. Ce travail a porté à la fois sur la génération et sur la stabilisation en propagation de tels réseaux, en vue d'applications au traitement parallèle optique ultrarapide de l'information. Une étude phénoménologique complète de l'instabilité de modulation spontanée (démarrant à partir du bruit spatial superposé à l'onde incidente) ou induite (par une modulation interférentielle de faible contraste) a été réalisée dans un guide plan de disulfure de carbone (CS2) à la longueur d'onde de 532 nm. Nous y avons montré pour la première fois la génération et le contrôle de réseaux de solitons spatiaux, dont la stabilité à la fois transverse et en propagation, bien que non prévue par les modèles théoriques usuels, a pu être assurée par l'inertie temporelle de la réorientation moléculaire responsable de l'effet Kerr optique dans le CS2. Par ailleurs, cette inertie de la réponse non linéaire provoque une dynamique spatio-temporelle nouvelle, responsable de l'apparition, le long de l'impulsion, d'un réseau secondaire intercalé spatialement. Quelques applications de tels réseaux de solitons, comme le guidage multiple et l'adressage, ont enfin été discutées. Le deuxième volet de cette thèse a été effectué dans le cadre d'une collaboration avec le Service d'optique et acoustique de l'université libre de Bruxelles. En utilisant une disposition particulière de la polarisation et des profils individuels d'une paire de faisceaux solitons, nous avons démontré pour la première fois expérimentalement, tout d'abord la propagation d'un état lié de ces solitons puis sa déstabilisation brutale et aléatoire par une instabilité de brisure de symétrie. Nous avons pu confirmer que l'instabilité est initiée par les fluctuations incontrôlables de l'amplitude de bruit de la source laser utilisée. Cette instabilité provient de la forte intermodulation de phase subie par la paire de solitons dans le guide CS2. Au-delà du caractère universel d'une telle instabilité, cette étude préliminaire permet d'envisager une possible application de commutation tout-optique et ultrarapide à puissance de commande arbitrairement faible.

Ce travail s'insère, non seulement, dans la compréhension de la relation entre la résonance des terres rares et l'indice non linéaire, mais aussi, dans la recherche de nouveaux matériaux dopés terres rares pour la commutation optique. L'introduction d'oxyde d'erbium dans des verres tellurites et borophosphates de niobium, présentant intrinsèquement une non linéarité optique de 3ème ordre élevée, a été étudiée. Il a été montré qu'il est possible de contrôler le gain et la non linéarité de matériaux dopés grâce à la corrélation établie entre l'analyse structurale et l'étude des propriétés spectroscopiques, de gain et de non linéarité qui dépendent des probabilités de transition 4f –4f. L'ensemble des résultats permet de mieux comprendre et prédire la variation de l'indice non linéaire d'un matériau amplificateur.

La spectroscopie non-linéaire femtoseconde cohérente multidimensionnelle est une technique optique analogue à la résonance magnétique nucléaire multidimensionnelle. Ce travail présente la première démonstration de spectroscopie bidimensionnelle visible (800 nm)- infrarouge (10µm) par transformée de Fourier. Cette technique permet de cartographier l'émission infrarouge d'un échantillon suivant deux dimensions spectrales : l'une dans l'infrarouge moyen, l'autre dans le domaine visible des transitions électroniques. La carte obtenue permet de corréler des spectres infrarouges et des spectres Raman vibrationnels au niveau microscopique et au plus bas ordre de non-linéarité. Cette technique est particulièrement adaptée à l'étude de molécules ou de nanostructures semiconductrices. Notre implémentation de spectroscopie bidimensionnelle visible-infrarouge a conduit à la mesure de la réponse non-linéaire du deuxième ordre pour un processus de différence de fréquences dans un cristal à l'accord de phase. Une telle mesure de la réponse effective du deuxième ordre Xi(2)(−omega2,omega3) d'un émetteur non-centrosymétrique a été effectuée par la mesure cohérente du champ infrarouge (15-40 THz) émis suite à l'excitation de l'échantillon noncentrosymétrique par une séquence de deux impulsions visibles (340-400 THz) de 16 fs parfaitement verrouillées en phase. Par ailleurs, la mesure de la dépendance spectrale complète de la réponse non-linéaire d'un échantillon plus complexe à puits quantiques asymétriques nous a permis d'observer la construction d'une règle de somme quantique sur les états de valence. Le verrouillage de phase des impulsions excitatrices a été également mis à profit pour réaliser la mise en forme indirecte d'impulsions infrarouges sur une bande spectrale inédite. Cette démonstration a été obtenue par redressement optique du battement entre deux impulsions visibles à dérive de fréquence décalées temporellement. Les développements expérimentaux détaillés dans ce travail (montage portatif Chideuportatif', contrôle tout numérique des délais et verrouillages de phase, détection auto-référencée, cales piézoélectriques longue course substituées au moteur pas-à-pas) sont cruciaux pour nos expériences où les transformées de Fourier imposent un très bon contrôle des axes temporels. Ces développements sont applicables à toutes les expériences de spectroscopie multidimensionnelle par transformée de Fourier et à de nombreuses expériences de spectroscopie optique utilisant des séquences d'impulsions pour l'excitation d'un échantillon ou la détection du champ signal.

Dans le cadre général de la détection optique de bactéries, nous mettons en œuvre deux méthodes originales pour distinguer des molécules dont les propriétés optiques sont similaires : la LIBS femtoseconde pour les bactéries, et le contrôle cohérent pour les flavines.<br /><br />La distinction des flavines par contrôle cohérent consiste à façonner une impulsion excitatrice à 400 nm, et à contrôler l'état excité des molécules en phase liquide par une deuxième impulsion infrarouge qui en diminue la fluorescence. Nous mettons en évidence le rôle du solvant dans ce processus bi-impulsionnel de déplétion, pour le tryptophane. Les études spectroscopiques en phase liquide, qui utilisent des impulsions intenses, engendrent des effets non-linéaires parfois inattendus, qu'il est important de connaître : c'est pourquoi nous étudions la filamentation dans un milieu liquide absorbant.<br /><br />La photofragmentation des chromophores biologiques ionisés, flavines et tryptophanes, est examinée en phase gazeuse à l'aide d'un dispositif « pompe-pompe » similaire à celui de la déplétion. Nous montrons, avec la flavine mononucléotide, que la seconde impulsion diminue certaines voies de fragmentation au profit des autres. Enfin, nous révélons les potentialités de la LIBS femtoseconde pour l'analyse foliaire et la discrimination de bactéries.

L'étude de la cristallogénèse de deux composés destinés a des applications optiques non linéaires dans l'infrarouge, AgGaS2 et AgGaSe2, a été entreprise. Après avoir presenté et vérifié les propriétés structurales et thermodynamiques de ces matériaux, les paramètres influant sur la qualité des cristaux ont été étudiés et la nature et la répartition des défauts intrinsèques déterminées. Des mesures de tenue au flux laser a 1.06 m sur des monocristaux polis ont été effectuées. Deux expériences de doublage a 10.6m ont été réalisées. Une étude numérique de la convection dans la phase fluide durant la cristallogénèse a été entreprise afin d'interpreter les défauts structuraux et/ou de composition induits par les instabilites hydrodynamiques.

Ce travail de thèse a démontré la possibilité de mesurer la relaxation d'un complexe biomoléculaire ainsi que son hétérogénéité structurale, en associant la microfluidique et la fluorescence résolue en temps (FRT). Je présente de quelle façon la FRT permet d'obtenir une information sur la structure d'une molécule et comment on la mesure, notamment grâce à une caméra à balayage de fente. J'introduis ensuite la microfluidique de gouttes, permettant de mélanger deux réactifs en quelques millisecondes et de suivre la relaxation du complexe au cours de la propagation des micro-réacteurs. Puis, la mesure d'une cinétique avec un couple de molécules modèle démontre la preuve de principe, faisant l'objet d'un article soumis. Enfin la mesure de FRT par comptage de photons uniques dans des gouttes uniques est décrite. Elle ouvre une perspective d'application pour le criblage à haut débit : un brevet a été déposé.

Ce mémoire présente les travaux effectués sur le développement d'une source optique servant à des applications d'imagerie biomédicale en général et de diffusion Raman cohérente en particulier. En effet la diffusion de ces dernières est freinée par le verrou technologique que constitue la nécessité de deux impulsions synchronisées et décalées en longueur d'onde. La praticité et les possibilités de conversions de fréquences offertes par l'optique non-linéaire fibrée sont ainsi utilisées pour adresser ce verrou technologique. Tout d'abord, une source simplement réglable en longueur d'onde est générée par l'effet d'auto-décalage en fréquence optique d'un soliton par effet Raman. Une étude des principaux paramètres de fibre aboutit à des décalages de 320 à plus de 500 nm, permettant une imagerie des résonances d'intérêt (≈ 1000-4000 cm-1). Deux applications de ce décalage sont présentées. Ensuite, l'autre impulsion voit sa largeur spectrale réduite de 70 à 10 cm-1 par compression spectrale, qui consiste en un "regroupement non-linéaire de fréquences sans pertes", afin de bénéficier de la résolution spectrale nécessaire. Enfin, la source développée est validée par l'acquisition de spectres CARS de différents échantillons de référence, pour différentes résonances (850 à 1750 cm-1). Une extension de la source à d'autres types d'imagerie est proposée, ainsi qu'une architecture de source quasiment entièrement fibrée exploitant les principes développés au cours de cette thèse

Cette thèse est consacrée à l'étude des mécanismes d'interaction laser-matière en régime femtoseconde pour l'analyse de circuits intégrés par stimulation photoélectrique non-linéaire. Cette technique permet d'accroitre la résolution pour répondre à la miniaturisation des composants électroniques. Les milieux étudiés dans ce travail sont plus particulièrement le silicium, matériau constitutif des circuits intégrés, et la silice pour le transport des impulsions laser dans une fibre optique. En effet, l'émergence de cette technique d'analyse en milieu industriel requiert l'utilisation de systèmes compacts, fiables et sécuritaires. Les simulations réalisées montrent la génération de charges dans le silicium et la propagation des impulsions dans des fibres photoniques à cœur creux identifiées pour limiter les effets non-linéaires. Des expérimentations sur composants permettent de les confronter aux simulations et de valider l'utilisation de ce type de fibres.Enfin, ce travail a permis de déterminer les paramètres optiques et laser essentiels ainsi que les technologies compatibles avec les contraintes industrielles en analyse de circuits intégrés.

Cette thèse possède un double objectif : le premier est l'amélioration des techniques de contrôle en mécanique quantique, et plus particulièrement en RMN, grâce aux techniques du contrôle optimal géométrique. Le second consiste à étudier l'influence des singularités hamiltoniennes dans les systèmes physiques contrôlés. Le chapitre traitant du contrôle optimal étudie trois problèmes classiques en RMN : l'inversion simultanée de deux spins, l'inclusion des termes non-linéaires dans le modèle et la méthode du point fixe. Ensuite, nous appliquons le PMP au problème de transfert de population dans un système quantique à trois niveaux pour retrouver le processus STIRAP. Les deux chapitres suivants étudient les singularités hamiltoniennes. Nous montrons comment l'étude des singularités hamiltoniennes permet de contrôler la polarisation dans différentes fibres optiques. Ensuite, nous montrons l'existence d'une monodromie hamiltonienne généralisée dans le spectre vibrationnel de la molécule HOCl. Enfin, nous donnons une méthode de mesure de la monodromie hamiltonienne dynamique dans deux systèmes classiques en optique non-linéaire : le modèle de Bragg et le mélange à trois ondes

La première partie de ce travail concerne la théorie des Oscillateurs Paramétriques Optiques (OPO) en régime nanoseconde. On présente tout d'abord des rappels sur les milieux non-linéaires et anisotropes, permettant de caractériser le couplage non-linéaire. Ensuite, les équations paramétriques obtenues par prise en compte ou non de la dispersion des indices et de la divergence du champ électrique sont démontrées. Un état de l'art sur les modèles et sur les techniques d'affinement spectral clôt cette partie. La deuxième partie présente deux schémas numériques d'intégration des équations paramétriques. Le premier, basé sur le principe du " split-step ", consiste à intégrer successivement les équations liées aux effets non-linéaires et à la propagation. Il est possible de tenir compte de la fluorescence paramétrique afin de simuler le démarrage de l'OPO. Le second est basé sur une transformation des équations, permettant ainsi d'intégrer les équations de Schrödinger non-linéaires dérivées par la méthode du point fixe, pour des schémas aux différences finies, avec une discrétisation de type Crank-Nicolson. La troisième partie présente des comparaisons entre les simulations numériques et les réalisations expérimentales d'OPO vérifiant ou non les hypothèses des modèles. Puis, elle introduit le principe (nouveau) d'affinement spectral de sources cohérentes par insertion d'un cristal photoréfractif. Ce principe est appliqué à deux lasers continus, puis deux lasers et un OPO en régime nanoseconde. En régime continu, on observe un affinement du spectre d'émission qui devient monomode, accompagné d'une réduction de la largeur spectrale de la raie d'émission. Concernant le laser impulsionnel, on montre une stabilisation en fréquence d'émission et un affinement de la raie d'émission. Quant aux OPO en régime nanoseconde, on montre un affinement du spectre et un bon accord entre les simulations et les résultats expérimentaux.