En zone urbaine, la pollution atmosphérique représente un enjeu majeur de santé publique. La caractérisation du risque associé dépend fortement de la qualité de l’estimation des expositions. Si les études étiologiques s’appuient maintenant souvent sur des modèles ayant une résolution spatiale fine, les études d’impact sanitaire (EIS) reposent encore généralement sur des approches avec une faible résolution spatiale. Ces contrastes spatiaux pourraient entraîner des inégalités sociales dans la distribution de l’impact sanitaire des polluants atmosphériques. D’autres facteurs, et en particulier le bruit, partagent les mêmes sources et ont potentiellement des effets sur la santé, et devraient aussi être pris en compte dans les études épidémiologiques. Les objectifs étaient : 1. D’étudier la possibilité de modéliser la distribution des particules ultrafines (UFP) en milieu urbain, et d’évaluer la corrélation entre UFP et bruit ; 2. De réaliser une EIS des particules fines avec une résolution spatiale fine, et d’investiguer les inégalités socio-économiques dans le fardeau de maladie généré par les particules ; 3. D’estimer les bénéfices sanitaires de scénarios théoriques de réduction de la pollution de l’air à l’échelle urbaine.Le premier objectif fait partie du projet Tri-tabs, conduit dans les villes de Bâle, Gérone et Grenoble. Des mesures de 20 min du bruit routier et du trafic, mais pas des UFP, étaient fortement reproductibles sur plusieurs mois. Sur des mesures simultanées, la corrélation entre le bruit et les UFP était modérée, ce qui ouvre la possibilité d’un ajustement réciproque pour de futures études épidémiologiques, permettant ainsi de démêler leurs potentiels effets court terme.Le second objectif se focalise sur le long terme. La plupart du temps, les études d’impact sanitaire ne prennent pas en compte les variations spatiales des concentrations en polluants en zone urbaine. Dans les agglomérations de Grenoble et Lyon en 2012, l’exposition aux PM2.5 a été estimée à une échelle de 10×10 m en combinant un modèle de dispersion à des données de densité de population. Les événements de santé retenus étaient la mortalité ainsi que l’incidence du cancer du poumon (Grenoble) et des petits poids des naissances à terme. Les estimations de l’impact sanitaire ont été répétées en considérant les concentrations en polluants de façon homogène au sein de chaque agglomération. La proportion de cas attribuables à la pollution de l’air était de 3–8% pour la mortalité et 9–43% pour les petits poids de naissances à terme. A Grenoble, 6,8% des nouveaux cas de cancer du poumon étaient attribuables à la pollution de l’air. L’impact était sous-estimé de 8 à 20% lorsque les stations de mesure de fond étaient utilisées. Le risque attribuable était plus important dans les quartiers dont le niveau de défaveur sociale était intermédiaire ou légèrement au-delà.Nous avons estimé l’impact de scénarios de réduction des niveaux de particules fines. Les scénarios visant une réduction de ces niveaux de 5% permettraient une réduction d’environ 10% des décès attribuables aux particules, tandis que les actions visant à réduire uniquement la pollution chez les 10% d’habitants les plus exposés ne procureraient qu’un gain sanitaire marginal (environ 1%). En conclusion, nous avons montré que les mesures à court terme ne peuvent pas être utilisées pour modéliser les UFP en zone urbaine ; nous avons été parmi les premiers à réaliser une EIS s’appuyant sur un modèle de dispersion à résolution spatiale fine, et à avoir intégré les petits poids de naissances. Nos estimations ont montré que les stations de fond utilisées couramment en France pour les EIS tendent à sous-estimer les expositions, comparées à un modèle de dispersion. Notre estimation de la réduction des niveaux de particules fines nécessaire pour atteindre une réduction significative de l’impact sanitaire de la pollution de l’air en zone urbaine pourrait servir de guide à des politiques publiques. / In urban areas, atmospheric pollution represents a major threat to human health. The accurate characterization of this threat relies centrally on the quality of exposure assessment. It also requires assessment of other factors sharing the same sources and also possibly impacting health, such as noise. Fine-scale exposure assessment of air pollution levels may allow identifying spatial contrasts. Such spatial variations may lead to social differences in the distribution of the health impact of these pollutants.The general aims of the PhD were: 1. To study the possibility to model ultrafine particles distribution in urban areas and assess the correlation of ultrafine particles levels with road traffic noise; 2. To assess the risk incurred by air pollution exposure with a fine-scale modelling approach and investigate the potential socio-economic disparities in health burden induced by particulate matter; 3. To investigate the health benefits expected from hypothetical scenarios of reduction of air pollution levels at the urban scale.The first aim relies on Tri-tabs project, conducted in three European cities (Basel, Girona, Grenoble). Measurements during 20 minutes of outdoor noise and traffic, but not of UFP, were strongly reproducible over durations of a couple of days or months. In these areas, on the short-term, noise levels and UFP concentrations exhibited relatively moderate correlations, which may allow adjustment for mutual confounding in epidemiological studies, thus allowing to disentangle their possible short-term health effects.The second aim introduces health effects, and focuses on the longer term. Risk assessment studies often ignore within-city spatial variations of air pollutants. In Grenoble and Lyon areas (0.4 and 1.2 million inhabitants, respectively) in 2012, PM2.5 exposure was estimated on a 10×10 m grid by coupling a dispersion model to fine-scale data on population density. Outcomes were mortality, lung cancer and term low birth weight incidences. The numbers of cases attributable to air pollution were estimated overall and stratifying areas according to the European Deprivation Index, a measure of social deprivation. Estimations were repeated assuming spatial homogeneity of air pollutants within city. The proportion of cases attributable to air pollution was in the 3-8% range for mortality and 9–43% range for term low birth weight. In Grenoble, 6.8% (95% CI: 3.1–10.1%) of incident lung cancer cases were attributable to air pollution. The impact was underestimated by 8 to 20% when background monitoring stations were used to assess exposure, compared to fine-scale dispersion modeling. Health impact was highest in neighborhoods with intermediate to higher social deprivation.Several countries across Europe have implemented air pollution regulation policies, or low emission zones, France being an exception. We estimated the health impact of air pollution under different scenarios of reduction of fine particulate matter concentrations. Scenarios targeting a reduction in the PM2.5 annual averages by 5% led to a 10% decrease of the health burden, while actions aiming at only reducing the exposure of the population exposed above the 90th percentile did not yield a significant reduction of the health burden (around 1%).In conclusion, we have shown that short-term measurements cannot be used to model ultrafine particles levels in urban areas; we were among the first to rely on a fine-scale exposure model for estimating the health impact of air pollution, and quantify its impact on term low birth weight. Our estimations showed that background air quality monitoring stations used classically in France for health impact assessment studies tend to underestimate exposure, compared to a spatially-resolved dispersion model. We have provided an estimate of the air pollution decrease required to obtain a significant reduction of the health impact of air pollutants in urban areas.

La lutte contre la pollution atmosphérique est un enjeu majeur de ce XXIème siècle. Le centre deMarcoule du CEA développe différents procédés de traitement de déchets issus du nucléaire parincinération/vitrification qui génèrent des gaz de combustion nécessitant un traitement. Pour cefaire, le CEA utilise la précipitation électrostatique, technique de traitement d’effluents gazeuxemployée pour la filtration des particules fines.Cette thèse est consacrée à l’optimisation des performances d’un électrofiltre alimenté parhautes puissances pulsées. L’un des objectifs est de dimensionner et réaliser une nouvelle électrodeémissive adaptée au développement d’un nouveau procédé d’incinération. Cette nouvelle électrodecouplée à son alimentation HT, dont les paramètres électriques ont été optimisés, ont permisd’obtenir des rendements de filtration maximum durant des temps de fonctionnement enadéquation avec des applications industrielles. L’impact des caractéristiques physico-chimiques despoussières sur l’efficacité de filtration a été analysé.Une étude spécifique a également porté sur l’évolution des différents régimes de décharge quise développent dans l’électrofiltre de manière à identifier les phénomènes responsables de la chuted’efficacité du procédé. Les bénéfices de l’électrode émissive et d’un générateur hybride, combinantdes impulsions de tension superposées à un fond continu, ont clairement été mis en évidence parleurs effets sur l’initiation des "back corona" et par conséquent sur la durée de fonctionnement àrendement optimal. / The fight against air pollution is a major issue in the twenty-first century. The center of Marcouleof CEA develops different waste treatment processes by incineration / vitrification that generatecombustion gases requiring treatment. To do this, the CEA uses the electrostatic precipitation, atechnical waste gas treatment employed for thin particles filtration.This thesis is dedicated to optimizing the performance of an electrofilter supplied by high pulsedpowered. One of the goals is to size and achieve a new emissive electrode adapted to thedevelopment of a new incineration process. This new electrode coupled to its High Voltage (HV)power supply, which electrical parameters were optimized, allowed to obtain maximum filtrationefficiency during operating times in line with industrial applications. The impact of thephysicochemical characteristics of dusts on the filtration efficiency was analyzed.A specific study also focused on the evolution of different discharge conditions that develop inthe electrofilter to identify the phenomena responsible for the process efficiency fall. The intake ofthe emissive electrode and a hybrid generator, combining a continuous background voltagesuperimposed with impulses, has clearly been demonstrated by their effects on back coronainitiation and therefore on the optimal efficiency operation duration.

Cette recherche s'inscrit dans le cadre général du contrôle de qualité des processus utilisés en production minière, tels que le tir à l'explosif, le broyage et le concassage. Elle s'intéresse plus particulièrement à la quantification par traitement d'images de la granulométrie des roches fragmentées. Globalement, les développements menés portent sur l'amélioration des deux étapes les plus déterminantes de la mesure : l'extraction des contours des fragments de roches dans l'image (2D) et la reconstruction de la courbe granulométrique en volume (étape de stéréologie, 3D). Actuellement, le tamisage (ou plus généralement le criblage) est le moyen le plus utilisé pour la mesure de la granulométrie des roches fragmentées. Il constitue la référence actuelle de la mesure. En conséquence, toute mesure établie par traitement d'images sera validée sur la base des résultats du tamisage. En ce qui concerne l'étape d'extraction des contours des fragments, le problème majeur qui se pose est celui du filtrage correct du bruit présent dans l'image. Dans un premier temps, de nouveaux outils de filtrage, basés sur les transformations morphologiques résiduelles, assez puissants et adaptés au cas des images de fragments de roches sont introduits et évalués. Dans un second temps, les surfaces des fragments sont extraites grâce une segmentation de l'image, basée sur une ligne de partage des eaux contrôlée par les marqueurs extraits des filtrages. La robustesse et l'automatisation de la démarche sont validées sur plusieurs cas d'images de fragments de roches. Le second problème abordé dans cette recherche est celui de la reconstruction de la courbe granulométrique en volume à partir des surfaces extraites par traitement d'images. Afin d'éviter l'occurrence de nombreux biais liés à cette étape, nous proposons un découpage en deux sous-problèmes, et ce, en fonction de la disposition des matériaux analysés (tas abattu, camion, convoyeur à bande) : - dans le cas de faible recouvrement et chevauchement : un modèle expérimental de reconstruction volumique mettant en jeu les données des refus matériels (surface et volumes), et basé d'emblée sur les résultats de référence est développé. Les deux lois des tailles et des épaisseurs (lois de reconstruction) permettant d'attribuer une taille et un volume aux surfaces sont validées expérimentalement. - dans le cas complexe de présence de masquage entre fragments : nous commençons par émettre des hypothèses essentielles à l'adaptation de la théorie des modèles de structures aléatoires à notre cas de fragments de roches. L'analyse des limites d'une application directe du modèle aléatoire de feuilles mortes (hypothèse du schéma booléen) nous a amené à élaborer une nouvelle méthode d'acquisition basée sur une incidence à éclairement variable. S'inspirant de la technique du «shape-from-shading», elle permet d'obtenir une information supplémentaire sur le recouvrement (ombre portée entre fragments) pour l'application de la statistique des grains intacts. Enfin, les résultats obtenus dans cette recherche pour les fragments en vrac mais aussi pour d'autres types d'images d'éléments granulaires, nous ont permis d'envisager d'ores et déjà une valorisation aussi bien auprès de l'industrie minérale et aussi dans d'autres domaines tels que l'agroalimentaire, pharmaceutique, cimenteries,...

La cristallisation en continu de nanoparticules énergétiques est un défi de longue date. Le Spray Flash Evaporation (SFE) est une technique majeure développée et brevetée en interne, pour la production en continu de matériaux énergétiques submicroniques ou nanométriques ; la technologie se base sur la surchauffe d’un solvant pulvérisé dans le vide et s’évaporant de manière flash. Ce présent travail de recherche a pour but de comprendre et contrôler la cristallisation au sein du procédé SFE. Le RDX et le cocristal CL-20:HMX 2:1 sont étudiés. La sursaturation, concernant le SFE, est une fonction du temps et de l’espace liée aux tailles et vitesses de gouttes : elle fut variée par un anti-solvant et par l’amélioration du SFE avec un système double buse. Ensuite, PVP 40K et PEG 400 ont été utilisés afin de contrôler la nucléation et la croissance. Les particules ont pu être ajustées d’une taille de 160 nm à 5 µm, avec des morphologies facettées ou sphériques et avec des sensibilités moindres. / The continuous formation of nanosized energetic material is a long-standing challenge. Spray Flash Evaporation (SFE) is a major technique, internally developed and patented, for continuously producing energetic materials at submicron or nano scale; it relies on the superheating of a solvent sprayed into vacuum and thus flashing. This present research project aims to understand and control the crystallisation occurring in the SFE process. RDX and the cocrystal CL-20:HMX 2:1 was studied overcome the limited in situ characterizations also. The supersaturation is a function of time and space in SFE, linked to the size distribution and velocity of droplets. Supersaturation was raised with an anti-solvent and by the enhancement of the SFE with a dual nozzle system. Then PVP 40K and PEG 400 were successfully used to alter the nucleation and the growth. The particles were subsequently tuned from 160 nm spheres to 5 µm grains and were less sensitive, especially toward electrostatic discharge.

Le procédé de broyage en voie humide est une opération intéressante permettant la production de particules fines ou de nanoparticules. La caractérisation de la taille des particules est une donnée essentielle pour l'interprétation des données, le contrôle et l'optimisation de ces procédés selon divers aspects. Il y a un manque de connaissances relatif à la caractérisation de la taille de particules en relation avec les procédés de broyage en voie humide. Cette caractérisation est spécifique pour différentes raisons. (i) Les dispersions traitées par broyage contiennent souvent des impuretés et (ou) des additifs. Nous savons assez peu comment les impuretés et les additifs influencent la taille des particules en suspension dans ces procédés. (ii) Lors de procédés de broyage en voie humide, des dispersions de différentes concentrations peuvent être utilisées. Il est important de savoir comment la concentration de la dispersion peut influencer la mesure de la taille des particules lors du procédé. (iii) La modification de la taille moyenne des particules, résultant de leur fragmentation, est rapide. (iv) Le degré de polydispersité dans le produit change au cours du temps. (v) La nature des interactions entre les particules change; avant broyage les particules sont non-colloïdales, elles le deviennent après un certain temps d'opération. De même, il y a un manque de connaissances permettant de comprendre comment la qualité du produit broyé final est affectée lors du broyage. Dans cette étude nous explorons plusieurs aspects de la caractérisation de taille et de la qualité du produit au cours d'un procédé de broyage en voie humide du CaCO3, réalisé à l'aide d'un broyeur à billes agité. La spectroscopie acoustique qui est une technique connue pour ses potentialités en matière de caractérisation de taille de dispersions en ligne, sous des conditions réelles de procédés et sans nécessiter une dilution des échantillons, a été utilisée dans cette étude en complément de la diffusion dynamique de la lumière. Ce travail a montré sous quelles conditions les effets des impuretés et des additifs etc. sur la taille des particules en suspension pouvaient être déterminés par spectroscopie acoustique. De plus, nous avons comparé et analysé les résultats des mesures de taille obtenus avec les deux techniques. Les différences observées ont été analysées. Nous avons montré que la diffusion multiple observée à forte concentration en solide lors des procédés de broyage en voie humide pouvait conduire à une mauvaise interprétation des résultats relatifs à la taille des particules. En outre, la qualité est un concept relatif. Dans ce travail, nous avons adopté une démarche pour mesurer les effets de différents paramètres sur les caractéristiques du produit broyé en se basant sur une définition de la qualité telle que dans la norme ISO 9000 :2005. La démarche a permis de prendre en compte différents paramètres opératoires importants (tels que les conditions de fonctionnement du broyeur, la mesure de la taille des particules et les propriétés du matériau), ainsi que différentes propriétés caractéristiques du produit (comme la taille moyenne des particules, la largeur de la distribution de taille, la stabilité de la dispersion, le taux d'impuretés, l'énergie spécifique apportée au système et l'apparence visuelle du produit). Nous avons montré que nous pouvions établir une relation entre les paramètres opératoires et différentes qualités de produits obtenus par un procédé de broyage en voie humide. / Wet grinding process is an interesting means of producing fine and nano particles. The particle sizing plays an important role in interpretation, control and optimization of various aspects of the wet grinding process. There is a lack of knowledge in understanding different aspects of particle sizing during a wet grinding process. The particle sizing in a wet grinding process is typical in the sense: (i) The dispersions in a wet grinding process, often, involve additives and (or) impurities. It is less known how impurities and additives influence the particle size of the dispersions in the wet grinding process. (ii) In a wet grinding process, dispersions of different concentrations may be used. It is less known how dispersions of different concentration may influence the particle sizing in a wet grinding process. (iii) In a wet grinding process, the change in average particle size of the product is rapid due to relatively fast breakage of the particles. (iv) The degree of poly dispersity in product changes with grinding time. (v) The nature of interaction between particles is non-colloidal before grinding process; this interaction becomes colloidal after a certain grinding time. Similarly, there is a lack of knowledge to understand how quality of final ground product is influenced in a wet grinding process. This study investigates the different aspects of particle sizing and product quality of aqueous dispersions of CaCO3 in a wet grinding process carried out in a stirred media mill. Acoustic attenuation spectroscopy that is known for measuring particle size of dispersions on line, under real process conditions and without diluting the sample has been employed in the study in addition to the technique of dynamic light scattering. The study brings out the conditions in which the effects of impurities and additives etc. on particle size of the dispersions may be determined using acoustic attenuation spectroscopy. Furthermore, the study compares and analyze the particle sizing results obtained though acoustic attenuation spectroscopy and dynamic light scattering. The causes of differences in the results of two techniques have been investigated. We report presence of multiple scattering at high concentration of the dispersions during wet grinding process that result in misleading results of the particles sizes. Quality is an intangible concept. In order to understand how different operating parameters influence product quality, we propose a method based upon the definition of quality as defined in ISO 9000:2005. The method takes into consideration the important operating parameters of wet grinding process (such as the operating condition of the mill, the measurement of particle size and the material) and important product characteristics ( such as average particle size, range of width of particle size distribution, stability of dispersion, degree of impurities, specific energy input and physical appearance). We bring out how a relationship between operating parameters and products of different grades may be established in a wet grinding process.

La pollution atmosphérique constitue un risque environnemental majeur dont les effets néfastes sur la santé et sur l’environnement sont déjà clairement démontrés. Toutefois, la mesure d’exposition des populations aux polluants tels que les particules fines et l’ozone troposphérique demeure approximative en raison de la faible densité des stations d’échantillonnage de ces polluants. Peu d’études ont considéré la variation spatiale intra-urbaine dans la modélisation spatiale des concentrations de polluants. Certaines études ont cependant combiné interpolation spatiale et corrélation avec des facteurs locaux. De plus, l’effet du régime météorologique (par exemple l’occurrence d’une inversion de température) sur l’amplitude de ces corrélations n’est pas pris en compte. Cette thèse a donc pour objectif d’évaluer de nouvelles manières de caractériser la distribution spatiale et temporelle des particules fines (PM2.5) et de l’ozone troposphérique (O3) à l’échelle intra-urbaine. Plus particulièrement, nous avons développé un modèle de géostatistique multivariable appelée krigeage avec dérive externe (KED, kriging with external drift) basé sur l’intégration de variables auxiliaires dans le processus d’estimation journalière des PM2.5 et de l’O3. Le krigeage constitue une forme d’interpolation spatiale des données de stations de mesures éparses, alors que la dérive externe mise sur des corrélations entre des conditions locales (axes de transport routier, espaces verts, etc.) et la concentration des polluants atmosphériques. Afin de prendre en compte les variations temporelles, notamment celles reliées aux conditions météorologiques, ces modèles ont été développés par groupes basés sur des conditions synoptiques et six classes d’états établies selon la température, le vent, l’humidité relative et les précipitations, d’après des données météorologiques journalières. Les résultats montrent que l’intégration des variables auxiliaires telles que la densité de la végétation et les zones des activités industrielles locales dans le KED expliquent en partie les variations intra-urbaines des PM2.5 de l’île de Montréal, mais que cet apport est variable selon la classe météorologique. Ainsi, lorsque les corrélations sont très faibles, une interpolation spatiale simple, comme la méthode IDW (inverse distance weighting) est plus exacte que l’interpolation multivariable, alors que pour d’autres conditions synoptiques le KED produit les prédictions les plus certaines. Nous avons pour cette raison proposé un modèle d’interpolation hybride (KED-IDW) s’adaptant aux conditions météorologiques. Nous avons également montré, particulièrement dans le cas de l’O3, que le krigeage avec dérive externe améliore les résultats obtenus par krigeage ordinaire (sans variables auxiliaires). Cette thèse a aussi permis d’évaluer l’apport d’un modèle spatio-temporel (BME, bayesian maximum entropy) dans l’estimation de l’effet à court terme de l’exposition à l’O3 sur les décès à Montréal. Les résultats suggèrent que ce modèle spatio-temporel dans les conditions développées (par ex. basé sur les données de 12 stations de mesures, pour un territoire de 1 310 km2) n’apporte pas de gains significatifs dans l’estimation de l’effet de l’exposition. Dans l’ensemble, cette thèse contribue au progrès de modélisation spatiale empirique des polluants atmosphériques en se fondant notamment sur l’adaptation aux conditions météorologiques et par l’ajout de certains facteurs météorologiques comme prédicteurs. Dans ce contexte, cette thèse ouvre une voie prometteuse pour l’amélioration des estimations de polluants atmosphériques à l’échelle intra-urbaine et de la capacité à évaluer les risques à la santé de la population par une meilleure caractérisation de l’exposition. Mots-clés : pollution de l’air, particules fines, ozone troposphérique, santé, géostatistique, krigeage avec dérive externe, environnement urbain. / Air pollution is a major environmental hazard with clearly demonstrable adverse effects on health and the environment. However, the measurement of populations’ exposure to pollutants such as particulate matter and ground-level ozone remains approximate due to the low density of sampling stations for these pollutants. Moreover, intra-urban spatial variation in the spatial modeling of pollutant concentrations has received little research attention. If anything, some studies have combined spatial interpolation and correlation with local factors; however, they do so without examining the effect of the weather regime (e.g., a temperature inversion) on the magnitude of these correlations. In order to overcome these shortcomings, this dissertation aims to evaluate new ways of characterizing the spatial and temporal distribution of fine particles (PM2.5) and ground-level ozone (O3) at the intra-urban scale. In particular, we developed a multivariable geostatistical model called “kriging with external drift” (KED) based on the integration of auxiliary variables into the process of estimating daily PM2.5 and O3 concentrations. Kriging is a form of spatial interpolation of data from measurement stations that are dispersed, while external drift is based on correlations between local conditions (road transport arteries, green spaces, etc.) and the concentration of atmospheric pollutants. In order to take account of temporal variations, especially those related to weather conditions, we designed these models around six synoptic weather classes based on daily meteorological data (such as temperature, wind, relative humidity and precipitation). v The results show that the integration of auxiliary variables (such as vegetation density and local industrial activity areas) in KED partly explains the intra-urban variations of PM2.5 on the island of Montreal, but that this contribution is variable depending on the weather conditions. Thus, when the correlations are very low, a simple spatial interpolation (such as the inverse distance weighting (IDW) method) is more accurate than multivariable interpolation, whereas for other synoptic conditions KED produces the most certain predictions. For this reason, we proposed a hybrid interpolation model (KED-IDW) that can adapt to different weather conditions. We have also shown, particularly in the case of O3, that KED improves the results obtained from ordinary kriging (without auxiliary variables). This dissertation also allowed to evaluate the contribution of a spatial-temporal model—BME (bayesian maximum entropy)—in the estimation of the short-term effect of exposure to O3 on deaths in Montreal. The results suggest that this spatio-temporal model under the determined conditions (e.g., based on data from 12 measurement stations, for a territory of 1 310 km2) does not offer significant improvements to the estimation of the effect of exposure. Overall, this dissertation contributes to the advancement of the empirical spatial modeling of air pollutants, namely by taking into account the adaptation to weather conditions as well as certain predictive meteorological factors. In this context, the dissertation opens up a promising path for improving the estimation of air pollution at the intra-urban scale and the capacity to assess population health risks through better characterization of exposure.

Les particules fines (PM2.5) suscitent de plus en plus l’intérêt des pouvoirs publics en raison de leurs effets néfastes sur la qualité de l’air et la santé humaine. La mise en place des politiques de réductions efficaces des émissions requière une connaissance détaillée des contributions des principales sources aux concentrations ambiantes en PM. Ainsi, cette thèse a pour objectifs de caractériser la composition chimique des PM2.5, et de quantifier leurs sources d’émissions à Marseille. Pour se faire, une campagne de mesure d’un an (2011-2012) a été conduite sur le site de fond urbain de « Cinq avenues ». La spéciation chimique complète des filtres collectés a été réalisée, et 3 modèles-récepteurs ont été utilisés: CMB (Chemical Mass Balance), PMF (Positive Matrix Factorization), et ME-2 (Multilinear Engine). Bien que basés sur des concepts sensiblement différents, l’exercice d’intercomparaison des sorties de ces modèles a montré globalement un bon accord pour l’estimation des contributions de la combustion de biomasse (entre 23 et 33% en moyenne annuelle) et du trafic véhiculaire (14-26%). En revanche, des différences significatives sont observées pour la source industrielle (1-18%) et le sulfate d’ammonium (12-30%). Cette étude a mis en évidence une contribution importante de la matière organique (OM) qui représente en moyenne 42% des PM2.5. Quant à la quantification des sources, l’un des résultats marquants est la mise en évidence de deux types d’aérosols de combustion de biomasse, dont l’un provient très probablement du brûlage à l’air libre de déchets verts. Ce dernier peut même être considéré comme un contributeur majeur des PM2.5 à l’automne et en début d’hiver. / Fine particulate matter (PM2.5) has received considerable attention due to its impact on human health and air quality. Therefore, effective plans for human health protection require a detailed knowledge of the most relevant PM emission sources and their contributions to the ambient PM levels. Thus, this thesis aims to characterize the chemical composition of PM2.5 collected in Marseille area, and quantify the impacts of the main emission sources. To meet these objectives, a one-year monitoring campaign was conducted at the urban background site of “Cinq avenues” during the period of 2011-2012. A detailed chemical characterization of the collected PM2.5 filters was performed, and 3 receptor models were applied to this database: CMB (Chemical Mass Balance), PMF (Positive Matrix Factorization), and ME-2 (Multilinear Engine). Although based on significantly different concepts, the intercomparison exercise of the output data of the used models has generally showed a good agreement in estimating the source contributions of biomass burning (representing between 23 and 33% on annual average) and vehicular traffic (between 14 and 26%). In contrast, significant differences were observed for the industrial (1-18%) and ammonium sulfate (12-30%) sources. This study highlighted the significant contribution of organic matter (OM), which represents 42% of the PM2.5 mass, on average. Regarding the source apportionment results, one of the most striking findings is the identification of two types of biomass burning aerosol, one of which probably comes from open burning of green waste. The latter can even be considered a major contributor to the PM2.5 mass during fall and early winter

Les effets respiratoires aigus des expositions journalières à des particules fines et ultrafines ne sont pas pleinement documentés pour les expositions professionnelles, même si de nombreux travailleurs sont exposés à des niveaux de particules considérablement plus élevés que dans l'environnement. Cela est en partie attribuable au manque de données sur l'exposition. Actuellement, les études évaluant les expositions professionnelles aux particules fines et ultrafines sont peu nombreuses et manquent de méthodes standardisées pour permettre une conclusion générale sur l'exposition des travailleurs. Les paramètres pour améliorer l'évaluation de l'exposition incluent l'harmonisation des stratégies d'échantillonnage et l'évaluation de la distribution des tailles (e.g. particules de diamètres médians de 2.5 et 4 µm et particules ultrafines), de la composition chimique et du potentiel oxydatif de ces particules. Ainsi, dans un contexte d'incertitude sur les risques respiratoires aigus, et considérant le grand nombre de travailleurs potentiellement exposés en l'absence de données d'exposition comparables entre les milieux de travail, les besoins de produire des nouvelles connaissances dans ce domaine sont énormes. Ainsi, l'objectif principal de cette thèse était d’estimer les risques associés à l’exposition journalière aux particules fines et ultrafines dans divers milieux de travail avec les trois sous-objectifs suivant: (1) estimer des niveaux de particules fines et ultrafines dans différents milieux de travail; (2) évaluer le potentiel oxydatif et le fardeau du potentiel oxydatif des expositions professionnelles aux particules fines dans deux milieux d'une école des métiers de la construction; (3) estimer, par une revue systématique et une méta-analyse, la relation entre les expositions professionnelles et environnementales à court terme (c.-à-d. journalière) aux particules fines et leurs effets respiratoires aigus sur la fonction pulmonaire. Pour le premier objectif, des mesures ont été effectuées pendant 12 jours d'échantillonnage dans une mine souterraine, un tunnel de métro, un atelier de réparation de camions et une fonderie. Des instruments à lecture directe et des mesures intégrées ont été utilisés et comprenaient des mesures de la concentration numérique, la concentration massique, la distribution granulométrique, la microscopie électronique à transmission et la composition (par exemple, le carbone total (CT) et le carbone élémentaire (CE)) des particules. Pour le deuxième objectif, le potentiel oxydatif (OPAA) et le fardeau oxydatif (OBAA) ont été évalués par le test d'ascorbate en utilisant un fluide de revêtement des voies respiratoires synthétique. Des échantillons personnels de PM4 (Nsoudage = 53; Nconstruction = 54) ont été prélevés dans la zone respiratoire, tandis que des mesures en postes fixes de PM4 (Nsoudage = 54; Nconstruction = 33) et de PM2.5 (Nsoudage = 53; Nconstruction = 34) ont été collectées à une distance d'environ 1,5 mètre des apprentis. Pour le troisième objectif, nous avons recherché des bases de données bibliographiques pour identifier les études portant sur les associations entre les expositions journalières aux particules fines (c.-à-d. PM2.5 et PM4) et les paramètres de la fonction pulmonaire (e.g. volume expiratoire forcé en 1 sec, FEV1) chez les adultes en bonne santé. Séparément pour les études environnementales et professionnelles, nous avons résumé les résultats à l'aide de méta-analyses à effets aléatoires lorsque cinq estimés d’association ou plus étaient disponibles. Les concentrations en nombre de particules les plus élevées ont été observées dans la mine souterraine, l’atelier de soudage et la fonderie. Pour les milieux de travail avec une exposition au diesel, la mine souterraine présentait la concentration numérique la plus élevée (134 000 particules/cm3) par rapport au tunnel de métro (32 800 particules/cm3) et à l'atelier de réparation de camions (22 700 particules/cm3). De plus, les concentrations massiques des particules fines, du CT et du CE étaient également plus élevées dans la mine souterraine par rapport aux autres milieux. Le ratio CT/CE était de 1,4 dans la mine, 2,5 dans le tunnel et 8,7 dans l'atelier, indiquant la présence d’une importante source de carbone organique non associée aux émanations de moteur diesel dans les milieux de travail non miniers. Cette source de carbone organique peut affecter l'estimation de l'exposition lorsque le CT est utilisé comme indicateur d'exposition au diesel. Les mesures de la distribution de la taille et les images capturées par microscopie à transmission électronique ont indiqué que les particules trouvées dans tous les milieux de travail étaient majoritairement dans la fraction ultrafine. Les particules collectées dans les milieux de travail ont été associés à différents niveaux de potentiel oxydatif. Les particules de soudage présentaient des niveaux plus élevés de OPAA (3,3 ρmol /min/µg) et OBAA (1750 ρmol/min/m3) que le site de construction (OPAA = 1,4 ρmol/min/µg; OBAA = 486 ρmol/min/m3). Ces niveaux d'OBAA dépassaient largement les niveaux trouvés dans l'environnement général. Dans les deux milieux de travail, les niveaux d'OPAA n'ont pas été influencés par les différentes stratégies d'échantillonnage (c.-à-d. mesures personnelles et en postes fixes) ou par la taille des particules (c.-à-d. PM2.5 et PM4). Cependant, en raison des concentrations de particules plus élevées, l'OBAA des échantillons personnels était significativement plus grand que celui des mesures d’ambiance dans l'atelier de soudage. La revue systématique et méta-analyse a montré que les associations entre les expositions journalières aux particules fines dans l’environnement général étaient plus prononcées qu’en milieu de travail pour un même incrément d'exposition. Une qu'une augmentation de 10 ug/m3 des expositions journalières aux particules fines respirables était associée à des réductions du FEV1 de 0,87 ml (IC à 95%: -1,36 à -0,37 ml; I2 = 54 %) dans les études professionnelles, et une augmentation similaire des particules fines était associée à une réduction de 7,62 mL (IC à 95%: -10,62 à -4,63 mL; I2 = 0%) dans les études environnementales. Des résultats similaires ont été observés pour les associations avec la capacité vitale forcée. En résumé, les résultats de cette thèse montrent que les travailleurs sont exposés à des niveaux importants de particules exprimées en termes de concentrations massiques et numériques, et que ces particules se trouvent principalement dans la fraction ultrafine. Les concentrations élevées de ces particules combinées à un potentiel oxydatif important entrainent un fardeau oxydatif qui dépasse largement celui d’études environnementales. De plus, les expositions professionnelles pendant un quart de travail entraineraient des effets sur la santé respiratoire décrits en termes de réduction de la fonction pulmonaire des travailleurs. À la lumière de ces résultats, des améliorations des pratiques d'hygiène industrielle et de la surveillance de l'exposition aux particules fines et ultrafines dans les milieux de travail sont nécessaires pour contrôler et limiter les risques sanitaires potentiels des expositions journalières à ces polluants. / Respiratory effects, such as lung function, of short-term exposures to fine and ultrafine particles are not well documented for occupational exposures, even though many workers are exposed daily to levels considerably higher than in the general environment. This limited understanding can be attributed to the lack of exposure data. Currently, studies assessing occupational exposures to fine particles and ultrafine fraction are few and lack standardized methods to allow a general conclusion about workers’ exposures. The steps for improving exposure assessment include the harmonization of sampling strategies and the assessment of additional information related to the size distribution (e.g. particles of median diameter of 2.5 and 4 µm, and ultrafine particles), chemical composition, and the oxidative potential of these particles. Thus, in a context of uncertainty about the acute respiratory risks, with many potentially exposed workers and in the absence of comparable exposure data, the needs for developing knowledge in this field are enormous. Hence, the main objective of this thesis was to estimate the risk of daily exposures to fine and ultrafine particles in various workplaces with three specific objectives: (1) to quantify and characterize exposures to fine and ultrafine particles in different workplaces in Québec by an innovative multi-metric approach; (2) to estimate the oxidative potential and oxidative burden of particles in two occupational settings from a construction trades school; (3) to separately estimate, by a systematic review and meta-analysis, the associations between short-term (i.e. daily and sub-daily) occupational and environmental exposures to fine particles and its acute respiratory effects on lung function in healthy adults. For the first objective, measurements were performed in an underground mine, a subway tunnel, a truck repair workshop, and a smelting industry for at least 12 sampling days each. Direct-reading instruments and filter-based methods were used and included measurements of the number concentration, mass concentration, size distribution, transmission electron microscopy and composition (e.g. Total carbon (TC) and elemental carbon (EC)) of particles. For the second objective, the oxidative potential (OPAA) and oxidative burden (OBAA) were assessed by the ascorbate assay with a synthetic respiratory tract lining fluid. Personal PM4 (Nwelding = 53; Nconstruction = 54) samples were collected from the breathing zone, while area samples of both PM4 (Nwelding = 54; Nconstruction = 33) and PM2.5 fractions (Nwelding = 53; Nconstruction = 34) were collected at distances of around 1.5 meter from the apprentices. For the third objective, we searched bibliographic databases to identify studies investigating associations between daily and sub-daily exposures to fine particles (i.e. PM2.5 and PM4) and lung function parameters (e.g. Forced Expiratory Volume in 1 sec, FEV1) in healthy adults. Separately for environmental and occupational studies, we summarized findings using random-effects meta-analyses when five or more independent estimates of association were available. The highest particle number concentrations were observed in the underground mine, welding shop and smelting industry. For the workplaces with diesel exposure, the underground mine had the highest geometric mean of particle number concentration (134,000 particles/cm3) compared to the subway tunnel (32,800 particles/cm3) and the truck repair workshop (22,700 particles/cm3). This same pattern of exposure in these workplaces were also observed for the mass concentration of fine particles, TC and EC. The TC/EC ratio was 1.4 in the mine, 2.5 in the tunnel and 8.7 in the workshop, indicating significant organic carbon interference in the non-mining workplaces that can affect exposure estimation when TC is used as an indicator of diesel exposure. Measurements of the size distribution and images captured by transmission electron microscopy indicated that the particles found in all workplaces were mainly in the ultrafine size fraction. Particles collected in the welding shop and construction site were associated with important levels of redox activity. Welding particles had higher OPAA (3.3 ρmol/min/µg) and OBAA (1,750 ρmol/min/m3) compared to the construction site (OPAA = 1.4 ρmol/min/µg; OBAA = 486 ρmol/min/m3). These levels of OBAA largely exceeded the levels found in environmental settings. In both workplaces, OPAA levels were not influenced by the different sampling strategies (i.e. area versus personal measurements) or size fractions (i.e. PM2.5 and PM4). However, driven by the higher particulate matter concentrations, the OBAA from personal samples was higher compared to area samples in the welding shop. The systematic review and meta-analysis showed that associations between daily exposures to fine particles and lung function in environmental settings were more pronounced than in occupational settings for a same exposure increment. An increase of 10 µg/m3 in the daily and sub-daily exposures to respirable fine particles were associated with FEV1 reductions of 0.87 mL (95% CI: -1.36 to -0.37 mL; I2= 54%) in occupational studies, and a similar increase in fine particles was associated with a reduction of 7.63 mL (95% CI: -10.62 to -4.63 mL; I2= 0%) in environmental studies. Similar results were observed for associations with the forced vital capacity. In summary, this thesis’s results showed that workers are exposed to important levels of particles expressed in terms of mass and number concentrations, and these particles are mainly in the ultrafine size range. The high particulate matter concentrations combined with an elevated oxidative potential resulted in significant levels of oxidative burden that largely exceeded those from environmental settings. Also, occupational exposures during a work shift may result in respiratory health effects described in terms of reduction in workers’ lung function. Based on our results, improvements in industrial hygiene practices and the surveillance of exposure to fine and ultrafine particles in the workplace are needed to control and limit potential health risks of daily exposure to these pollutants.

L'association entre l'exposition prolongée aux particules fines (PM2.5) et la mortalité pourrait varier selon les méthodes de contrôle de la confusion. L'objectif était de comparer les estimations de cette association issues d’approches avec différentes méthodes pour le contrôle de la confusion. En utilisant la cohorte du Système de surveillance des maladies chroniques du Québec (SISMACQ), les estimations d'association provenant d’une régression de Cox avec contraste interindividuel et d’une régression conditionnelle logistique stratifiée sur les cas avec contraste intra-individuel ont été comparées. De plus, les estimations d’association de modèles de Cox ajustés pour des variables individuelles et locales, et ajustés seulement pour des variables locales, en utilisant la cohorte Santé et environnement du recensement canadien (CSERcan) pour la province de Québec ont été comparées afin d’évaluer comment les estimations d’association varient avec les variables incluses dans les modèles. Quatre-vingt-dix-huit millions de personées-années du SISMACQ ont été enregistrées. Des augmentations de la mortalité de 3,0% (Intervalles de confiance [IC à 95%] 1,8-4,3) et de 9,3% (IC à 95%] 4,1-14,8) par augmentation de 3,4 µg/m3 ont été observées pour la régression de Cox et la régression logistique, respectivement. Vingt et un millions de personnes-années de la cohorte CSERcan ont été enregistrées. Des augmentations de la mortalité de 2,2% (IC à 95% : 1,9-2,5) et de 0,8% (IC à 95% :0,6-1,0) par 1 µg/m3 ont été observées pour le modèle ajusté pour des variables individuelles et locales, et pour celui ajusté pour des variables locales seulement. Ces résultats confirment l'association entre l'exposition prolongée aux PM2.5 et la mortalité, et suggèrent que les méthodes de contrôle de la confusion peuvent influencer l’importance et la variabilité de ces estimations. / The association between long-term exposure to ambient fine particles (PM2.5) and mortality may vary depending on the methods of confounding control. The objective was to compare estimates of association using approaches varying by their confounding control methods. Using the cohort from the Quebec Integrated Chronic Disease Surveillance System (SISMACQ), association estimates from a Cox proportional hazard model with inter-individual contrast and from a conditional logistic regression with intra-individual contrast were compared. Additionally, results from Cox models adjusted for individual and local confounders, and adjusted only for local confounders using the Canadian Census Health and Environment Cohorts (CSERcan) for the province of Quebec were compared to evaluate how estimates vary when adjusting for individual and contextual confounders compared to adjusting for contextual factors only. For the SISMACQ cohort, 98 million person-years were recorded. Increase in mortality of 3.0% (95% CI: 1.8, 4.3) and of 9.3% (95% CI: 4.1, 14.8) were observed per 3.4 µg/m3 increment in exposure for the Cox model and conditional logistic regression. For the CSERcan cohort, 21 million person-years were recorded. Increase in mortality of 2.2% (95% CI: 1.9, 2.5) and of 0.8% (95% CI: 0.6, 1.0) were observed per 1 µg/m3 increment in exposure for the model adjusted for both local and individual confounders, and for the model adjusted only for local confounders. These results confirm the association between long-term exposure tom PM2.5 and mortality, and suggest that confounding control methods can influence the magnitude and variability of estimates of association.

Aerosols are small, micrometer-sized particles, whose optical effects coupled with their impact on cloud properties is a source of large uncertainty in climate models. While their radiative forcing impact is largely of a cooling nature, there can be significant variations in the degree of their impact, depending on the size and the nature of the aerosols. The radiative and optical impact of aerosols are, first and foremost, dependent on their concentration or number density (an extensive parameter) and secondly on the size and nature of the aerosols (intensive, per particle, parameters). We employed passive (sunphotmetry) and active (backscatter lidar) measurements to retrieve extensive optical signals (aerosol optical depth or AOD and backscatter coefficient respectively) and semi-intensive optical signals (fine and coarse mode OD and fine and coarse mode backscatter coefficient respectively) and compared the optical coherency of these retrievals over a variety of aerosol and thin cloud events (pollution, dust, volcanic, smoke, thin cloud dominated). The retrievals were performed using an existing spectral deconvolution method applied to the sunphotometry data (SDA) and a new retrieval technique for the lidar based on a colour ratio thresholding technique. The validation of the lidar retrieval was accomplished by comparing the vertical integrations of the fine mode, coarse mode and total backscatter coefficients of the lidar with their sunphotometry analogues where lidar ratios (the intensive parameter required to transform backscatter coefficients into extinction coefficients) were (a) computed independently using the SDA retrievals for fine mode aerosols or prescribed for coarse mode aerosols and clouds or (b) computed by forcing the computed (fine, coarse and total) lidar ODs to be equal to their analog sunphotometry ODs. Comparisons between cases (a) and (b) as well as the semi-qualitative verification of the derived fine and coarse mode vertical profiles with the expected backscatter coefficient behavior of fine and coarse mode aerosols yielded satisfactory agreement (notably that the fine, coarse and total OD errors were <~ sunphotometry instrument errors). Comparisons between cases (a) and (b) also showed a degree of optical coherency between the fine mode lidar ratios.