Cette thèse porte sur l’étude d’un système modèle de nanoparticules (NP) d’or supportées sur TiO2(110) en vue de mieux comprendre la corrélation entre propriétés morphologiques, structurales et de résonances plasmoniques locales (LSPR) des NP. Des mesures in situ de diffusion de rayons X en incidence rasante à grands angles (GIXD) et à petits angles (GISAXS) et de spectroscopie de réflectance différentielle de surface (SDRS) ont été réalisées pendant la croissance des NP déposées par épitaxie par jet moléculaire en ultra-vide.L’étude du LSPR par SDRS, avec décomposition des signaux en polarisation s et p et réalisée simultanément avec le GISAXS, a permis de relier la variation de la fréquence de résonance des NP à celle de leur diamètre moyen, dans la gamme de 2 à 6 nm.De manière générale, la position du pic plasmonique dérive vers le bleu avec la diminution de la taille des NP mais avec un comportement qui dépend de l’état de surface des substrats. Dans un cas, les polarisations s et p suivent la même variation alors que dans l’autre non. Cet effet a été analysé en décomposant la fréquence plasmon en modes dipolaires parallèle (A//, qui contribue aux deux polarisations s et p) et perpendiculaire (Az, qui contribue à la seule polarisation p) à la surface.Lorsque A// domine (positions des pics plasmoniques s et p identiques, pour une taille donnée de NP), la position en longueur d’onde du pic plasmonique dérive vers le bleu avec la diminution de la taille de la même façon que pour des NP enterrées. Cet effet de taille intrinsèque, d’origine quantique, peut être décrit par un effet de spill out des électrons s qui débordent au-delà du rayon de la NP et de la diminution de l’écrantage des électrons d à la surface de la NP. L’interaction avec le substrat provoque un décalage global de la fréquence de vibration vers le rouge par rapport aux NP d’or dans le vide.Pour l’autre échantillon (s 6 = p), la contribution du mode A z devient notable au-dessous de 5 nm. L’influence du substrat sur ce mode est différente, son effet augmente quand la taille diminue, contrecarrant l’effet de taille intrinsèque Dans ce cas, la dérive de la position du LSPR vers le bleu avec la diminution de la taille est plus lente en polarisation p qu’en polarisation s.Ces comportements sont à relier aux mesures de GIXD, réalisées en fin de croissance, qui ont montré des épitaxies différentes dans les deux cas. Dans l’un (s = p), une grande partie des NP sont orientées avec la direction [110] de l’or alignée le long des rangées d’oxygène pontant de TiO2(110) alors que dansl’autre (s /= p) les NP présentent un fort désordre orientationnel attribué à une surface avec un très grand nombre de marches. / This thesis concerns the study of supported gold nanoparticles (NP) onTiO2(110) as a model system. The aim is improving the comprehension ofthe correlation between morphological and structural properties andlocal surface plasmon resonances (LSPR) of the NP.In situ measurements during NP growth were performed by grazingincidence X-ray diffraction (GIXD), grazing incidence small angle X-raydiffusion (GISAXS) and surface differential reflectance spectroscopy(SDRS). NP were deposited by molecular beam epitaxy in ultra-high vacuum.Simultaneous study of LSPR phenomena by SDRS and GISAXS allowed thedescription of resonance frequency evolution with the NP mean diameterincrease from 2 to 6 nm.Typically, position of the plasmon peak in both p and s measuredpolarizations is found to blue-shift when NP size decreases, butdetailed behavior is influenced by TiO2(110) surface state.At the same NP dimension, in one case plasmon pics position is the samefor both s and p polarization, whereas in the second studied sample theyare different, but only in the small size range (diameter<5nm). Thisphenomenon was analyzed thanks to the decomposition of plasmonexcitation into parallel (A//, contributing to both s and p signal) andperpendicular (Az, contributing only to p polarization) modes withrespect to the surface.When A// dominates (same peak positions for s and p polarizations at thesame NP mean diameter) the observed blue-shift with size decrease isvery close to that reported in literature for embedded Au NP. Thissuggests that the underlying quantum size effect, due to s-electronsspill-out and diminishing of d-electrons screening for surface atoms, isan intrinsic property of the NP. Interaction with the substrate inducesa global red-shift compared to NP in vacuum.In the other case (s /= p for sizes smaller than 5 nm), Az contributionin noticeable. Substrate influence on this mode is different, its effectincreases as size decreases, countering the intrinsic size effect.Blue-shift with size decrease is slowed down in p polarization comparedto the s one. These results were linked to GIXD measurements performedafter NP growth. They show epitaxial differences between the two studiedcases. In the former (p=s), a fair amount of NP is oriented such thatgold [110] direction is aligned with the TiO2(110) surface bridgingoxygen arrays. In the second case (p/=s), NP show a strong orientationaldisorder, possibly due to the presence of a large amount of steps on theTiO2(110) surface.

Les couches minces d’argent sont largement employées dans l’industrie verrière à des fins d’isolation ; leur instabilité est un problème critique. Les travaux ont porté sur l’étude du démouillage (i.e. agglomération) de couches minces d’argent sur de la silice amorphe, selon deux axes : la compréhension du mécanisme par l’emploi de méthodes in situ et le contrôle du démouillage induit par une texturation du substrat à l’échelle nanométrique. Les différentes techniques de microscopie in situ ont permis de mettre en évidence le rôle particulier joué par certains grains lors du démouillage. Celui-ci se déroule en trois étapes distinctes : l’induction, la propagation, et le frittage. Les grains qui donnent lieu à des particules à la fin du démouillage sont identifiables durant toutes ces étapes. Le démouillage est fortement influencé par la présence d’oxygène dans l’atmosphère de recuit. En présence d’oxygène, certains grains très spécifiques accumulent la matière provenant du démouillage. En absence d’oxygène, l’argent se répartit sur davantage de grains, les trous adoptent une forme dendritique. Une analyse d’image a permis de montrer que le modèle capillaire usuellement employé dans la littérature ne permettait pas de décrire l’évolution constatée. Un nouveau modèle, fondé sur le rôle individuel des grains, a été proposé. Le démouillage sur des surfaces texturées permet d’obtenir des rangées de particules nanométriques organisées. Une méthode a été développée afin de minimiser les défauts intrinsèques à la méthode. Des mesures optiques effectuées sur ces échantillons ont mis en évidence une modification de l’absorption due à l’organisation spatiale des particules. / Silver thin films are widely used in the glass industry for their insulation properties. Their stability is crucial. This work focus on silver solid-state dewetting (i.e. agglomeration) on amorphous silica substrates, divided into two axes: understanding the mechanisms thanks to in situ experiments and controlling the dewetting thanks to the patterning of the substrate at the nanoscale. The various in situ microscopy techniques revealed the role of specific grains in the dewetting mechanism. Dewetting proceeds into three steps: induction, propagation and sintering. Throughout these steps, the grains that eventually give birth to particles are identified, even as early as induction. Dewetting is strongly impacted by the oxygen content of the annealing atmosphere. When present, oxygen promotes the growth of very specific grains, where all dewetted material agglomerates. Without oxygen, silver is distributed on a larger number of grains, surrounding the holes that take a dendritic shape. A cautious image processing procedure allowed us to conclude that the capillary models usually invoked were not suitable for our system. A new model, based on the role of individual grains, is suggested. Dewetting on patterned substrates is a way to produce large arrays of organised nanoparticles. A method was developed to minimize in these arrays the number of defects inherent to dewetting. Optical measurements on such arrays showed that the spatial organisation of the particles led to a specific signature in optical absorption.

Dans ce travail de Thèse de Doctorat, dans le contexte d’une application de filtrage optique pour la réalité augmentée des Viseurs Tête Haute (VTH), plusieurs possibilités de conception de filtres basés sur des résonances de nanoparticules métalliques sont explorées. Pour ce faire, une formulation de la Méthode des Éléments Finis (FEM) précédemment développée au sein de l’Institut Fresnel est appliquée à différentes structures électromagnétiques complexes. La validité des résultats de la FEM est alors vérifiée, dans une configuration extrêmement résonante d’un réseau bidimensionnel de nanocônes d’or illuminé dans des conditions d’absorption totale de la lumière incidente, par comparaison avec les résultats d’une autre méthode numérique complètement indépendante. Une fois validée dans cette configuration extrême, cette méthode a pu être utilisée afin de conduire une étude paramétrique sur deux types particuliers de réseaux de nanoparticules métalliques. Les résultats de cette étude paramétrique ont conduit aux designs de deux types de composant de filtrage de la lumière visible requis pour l’application VTH: celui de réseaux monodimensionnels de rubans d’argent permettant de réfléchir une partie du spectre lumineux pour une composante de polarisation de la lumière tout en étant globalement transparent pour l’autre composante de polarisation, et celui de réseaux bidimensionnels de nanocylindres à section elliptique permettant de réfléchir deux parties distinctes du spectre en fonction de la polarisation de la lumière incidente et ceci toujours avec des propriétés de transparence globale. Dans un dernier temps, une nouvelle formulation de la FEM est développée afin d’étendre cette méthode numérique au calcul des modes de résonance de ce type de nanostructures métalliques. En présence de structures incorporant des matériaux métalliques, dispersifs et dissipatifs, l’opérateur de Maxwell associé est non-linéaire en fréquence et non-Hermitien et donc difficile à aborder numériquement. Dans le but de linéariser cet opérateur vis-à-vis de la fréquence, le formalisme dit de “champs auxiliaires” a été implémenté numériquement aux éléments finis. La validité des résultats numériques obtenus est enfin vérifiée sur une cavité fermée puis sur différents cristaux photoniques bidimensionnels constitués de tiges métalliques de Drude. Enfin, dans le cas de structures ouvertes, une couche parfaitement adaptée (PML) dispersive est étudiée dans le cadre des problèmes modaux. / In this PhD, in the frame of a filtering application for augmented reality of Head-Up Display (HUD), several possibilities to design filters based on metallic nanoparticles resonances are explored. To do so, a Finite Element Method formulation previously developed within the Institut Fresnel is initially recalled and its implementation applied to various complex electromagnetic structures. The validity of its results is verified, in the particuliar case of an extremely resonant configuration consisting in a gold nanocones metallic grating illuminated in the condition of total absorption of light, by comparison with the results of another completely independent numerical method. Thus, the results of this implementation having been validated in this extreme configuration, they could then be used to conduct a parametric study on two particular types of metallic nanoparticles gratings significantly less resonant. The results of this parametric study have led to the design of both types of filtering component of the visible light required for the HUD application: the mono-dimensional silver ribbons gratings allowing to reflect a part of the visible spectrum for one polarization’s component of the light while being globally transparent for the other component, and that of two-dimensional silver nanocylinders of elliptic cross section allowing to reflect two distinct parts of the spectrum according to the polarization of incident light while still being globally transparent. In a last time, a new FEM formulation is developed in order to extend this numerical method to the resonances computation of this kind of metallic nanostructures. When metallic materials are involved into electromagnetic structures, the associated Maxwell operator is non-linear and non-Hermitian. The Eigenvalue problem to solve is practically impossible to implement into the FEM. In order to linearize the Maxwell operator toward the frequency, a formalism called “Auxiliary fields formalism” is introduced and implemented numerically. The validity of the results obtained through this implementation is then verified on a closed cavity and on several example of bi-dimensional photonic crystals made of Drude metallic rods. Finally, when tackling open structures, a dispersive perfectly matched layer (PML) is studied in the frame of eigenvalue problems.

Cette thèse a pour but d'étudier les effets quantiques apparaissant pour des agrégats métalliques de très petite taille en raison de l'augmentation du ratio surface/volume et de la discrétisation de la structure électronique. Mettre en avant ces effets demande une très grande qualité de fabrication des nanoparticules étudiées, monodisperse dans le cas idéal. Nous fabriquons des nanostructures en encapsulant des agrégats d'argent générés par une source magnétron dans des matrices solides, comme la silice ou l'alumine. Cette technique nous permet de contrôler indépendamment la composition des particules, leur taille, et leur concentration. Un spectre de masse quadripolaire a été mis en place et utilisé comme un filtre en taille pour obtenir une distribution plus étroite et précise.Les échantillons ont été caractérisés par deux techniques complémentaires : par spectroscopie optique à transmission avec des mesures sur des ensembles de particules, et par spectroscopie de perte d'énergie des électrons (EELS) sur des particules uniques, réalisée dans un microscope électronique à balayage par transmission. Bien qu'utilisant deux outils conceptuellement différents, ces deux méthodes mesurent les résonances plasmoniques des particules. Ce travail a donc pour objectif de relier théoriquement et expérimentalement ces deux méthodes dans le but de comprendre comment les propriétés physiques de ces petits agrégats de métaux nobles sont affectées par les effets quantiques / The aim of this thesis is to study quantum effects appearing in very small metallic clusters caused by the increasing surface/volume ratio and the discretization of the electronic structure. Investigating effects such as size dependencies demand a very high quality of the studied nanoparticles, monodisperse in the ideal case. We fabricate nanostructures by embedding silver clusters generated in a magnetron source in solid matrices, such as silica or alumina. This technique gives us full and independent control over the particle composition, size and concentration. A quadrupole mass spectrometer is used as a size filter to obtain a more precise and narrow distribution.Samples have been characterized with two complementary methods: optical transmission spectroscopy of ensembles of particles and electron energy loss spectroscopy (EELS) on single particles using a scanning transmission electron microscope. Although these two tools are conceptually different, they both measure the plasmonic resonances of metal nanoparticles. The objective of this work is to link theory and experiment in these two methods in order to understand how the physical properties of these small noble metal clusters are affected by quantum effects

Nous avons étudié la dynamique des électrons dans des réseaux de nanoparticules métalliques. Nous avons d'abord considéré le réseau le plus simple, c'est-à-dire le dimère de nanoparticules. Nous avons trouvé des fréquences propres du dimère hétérogène et ensuite nous avons appliqué l'approche du système quantique ouvert pour décrire les processus d’amortissement présents dans le système. Nous avons étudié deux processus d’amortissement qui dépendent de la taille des nanoparticules constituant le dimère: l'amortissement de Landau avec une proportionnalité inverse à la taille du système, et l’amortissement radiatif, proportionnel au volume du système. En utilisant les résultats de l'étude des dimères, nous avons étendu notre approche du système quantique ouvert pour étudier des chaînes de nanoparticules unidimensionnelles. Nous avons dérivé une équation maîtresse qui a été utilisée pour étudier la propagation des plasmons le long de la chaîne. Nous avons constaté que la propagation du plasmon est limitée que par les sources non radiatives d'amortissement. Enfin, nous avons dérivé l'expression analytique de la longueur de propagation d'un plasmon dans une chaîne de nanoparticules. / We studied the electron dynamics in metallic nanoparticle arrays. We first considered the simplestarray i.e. a nanoparticle dimer. We found the eigenfrequencies of the heterogeneous dimer andthen we applied the open quantum system approach to describe the decay processes present inthe system. We investigated two decay processes which depend on the size of the nanoparticlesbuilding up the dimer : the Landau damping, inversly proportional to the system-size, and radiationdamping, proportional to the volume of the system. Using the results of the dimer study weextended our open quantum system approach to study one-dimensional nanoparticle chains. Wederived a master equation and used it to investigate the propagation of plasmons along the chain.We found that the propagation of the plasmon is limited by the non-radiative sources of damping.Finally we derived an analytical expression for the propagation length of a plasmon in ananoparticle chain.

La découverte de la photoluminescence du silicium sous sa forme nanométrique a ouvert la voie de l’utilisation du silicium dans les composants optoélectroniques. Cependant cette photoluminescence reste trop peu efficace et de nombreuses recherches portent aujourd’hui sur l’amélioration des propriétés optiques du silicium. Ce travail de thèse s’intéresse particulièrement à l’utilisation de plasmons de surface localisés afin d’améliorer les propriétés optiques de nanocristaux de silicium. Grâce au contrôle de tous les paramètres géométriques des nanocristaux de silicium et des nanoparticules métalliques lors de la fabrication des échantillons, il a été possible d’étudier les phénomènes physiques du couplage entre ces deux objets. Une modification de l’émission des nanocristaux de silicium en fonction de la distance, de la taille et de la nature des nanoparticules métalliques a été étudiée. Grâce au développement de différentes techniques de caractérisation optique, il a été possible de montrer que la photoluminescence des nanocristaux de silicium était modifiée à la fois spectralement et spatialement par les plasmons de surface localisés. Ce travail montre que grâce aux plasmons de surface localisés il est possible de grandement améliorer la photoluminescence des nanocristaux de silicium et ainsi il est possible d’imaginer de nouveaux composants optoélectroniques à base de silicium et de plasmons / The discovery of photoluminescence of nanometric silicon paves the way to use silicon in optoelectronic devices. However this photoluminescence remains low and a lot of works aim at improving silicon optical properties. In this dissertation we study localized surface plasmons to improve optical properties of silicon nanocrystals. Thanks to the control of all geometrical parameters of silicon nanocrystals and metallic nanoparticles during the fabrication process, the coupling process between these two objects has been studied. The modification of silicon nanocrystals emission as a function of the distance, the size and the nature of metallic nanoparticles has been investigated. Thanks to the development of experimental optical characterization techniques we showed that silicon nanocrystals photoluminescence is modified both spectrally and spatially by localized surface plasmons. This work shows that it’s possible to enhance silicon’s optical properties and thus to devise optoelectronic devices with silicon and plasmons

Cette thèse s'inscrit dans un projet plus vaste, utilisant les propriétés plasmoniques de systèmes colloïdaux pour développer des guides d’onde à l'échelle submicrométrique. La plasmonique exploite les oscillations collectives des électrons libres à la surface des métaux nobles, excités par une lumière incidente. Les guides d’onde plasmoniques fabriqués par lithographie ont montré un potentiel pour le confinement et le guidage de l'énergie. En revanche, leur polycristallinité induit une dissipation optique. Notre approche consiste à exploiter les plasmons localisés à la surface de nano-objets colloïdaux et monocristallins. Les simulations, au même titre que les expériences, ont confirmé que la structure et l'organisation de ces objets engendraient un confinement et une exaltation du champ proche optique dans leur voisinage. Contrairement aux études en champ lointain, la caractérisation du confinement du champ proche produit par ce type de structures, de faibles tailles, présente plusieurs défis. Dans un premier temps, il est nécessaire de synthétiser les objets. Nous avons choisi d'étudier des particules sphériques d'or assemblées en réseaux de chaînes, puis des nanobâtonnets et des nanoprismes d'or. Le second défi a résidé dans l'organisation et le dépôt des réseaux de chaînes sur un substrat adéquat. Des réseaux étendus monocouches de chaînes monoparticulaires ont été obtenus après dépôt sur un substrat préalablement immergé dans une solution alcaline. Enfin nous avons caractérisé le champ proche optique au voisinage de ces colloïdes. Nous avons appliqué une méthode indirecte : la photomigration moléculaire, pour imager le champ proche optique avec une résolution spatiale latérale d'environ 50 nm. Celle-ci repose sur les propriétés d'un photochrome, qui se déplace sous l'effet d'une excitation lumineuse. Une caractérisation topographique par AFM, avant et après excitation, permet alors de cartographier l'intensité du champ proche. Un déplacement du film, uniquement au niveau des structures et suivant le gradient du champ, a été observé. Nous avons complété cette étude en utilisant deux techniques en "champ lointain", basées sur le balayage "pixel par pixel" d'une "sonde optique virtuelle". La photoluminescence à deux photons (TPL) a mis en évidence la possibilité de confiner ou d'étendre le signal suivant l'organisation des objets. Par ailleurs, l'enregistrement de cartes de température par la technique d'anisotropie de polarisation de fluorescence a démontré l'intérêt des réseaux réticulés de particules, comme sources de chaleur localisées en surface / This thesis is part of a larger project which uses plasmonic properties of colloidal systems to develop and conceive new submicron scale waveguides. Plasmonics exploits the collective oscillations of free electrons on noble metal surfaces, excited by incident light. Plasmonic waveguides made by lithography have shown potential for the confinement and guiding of light energy. On the other hand, their polycristallinity induces an optical dissipation that limits the propagation length. Our approach consists in using localized plasmons on colloidal and monocrystalline nano-object deposited on dielectric surfaces. Simulations, as well as experiments, have confirmed that the structure and organization of such objects generate both a confinement and an enhancement of the optical near field intensity in their vicinity. The characterization of the near field confinement near tiny plasmonic self-assembled structures presents several difficulties. First, it was necessary to synthesize objects and assemble them into networks, in coplanar geometry. Extended monolayer networks of monoparticle chains were obtained after deposition on a substrate previously immersed in an alkaline solution. In a second step, we have characterized the optical near-field around the colloids. We have applied molecular photomigration to image the near-field with a 50nm spatial resolution. This phenomenon relies on the molecular movement of photochromic films induced under light excitation. An AFM topographic characterization, before and after illumination, allows then to map the near-field intensity. A film migration, only around the object and along the field gradient, has been observed. Finally, we completed this study by using two "far field" techniques, based on "pixel by pixel" scanning of an "optical virtual probe". The two photons photoluminescence (TPL) has shown the possibility to confine or expand the signal, depending on object organization. The recording of map temperature by fluorescence polarisation anisotropy has demonstrated the interest of particle networks as localised heat sources

Les travaux de cette thèse portent sur la conception et la réalisation de nanopinces optiques intégrées basées sur l’utilisation du champ proche pour piéger des nanoparticules de taille inférieure à 1 µm.Le dispositif proposé exploite l’existence d’un couplage fort entre un guide d'onde SOI et une chaîne d’ellipses d’or afin d’exciter efficacement des plasmons de surface localisés et ainsi créer une énergie potentielle suffisamment intense pour piéger des billes de polystyrène.Des simulations par la méthode FDTD permettent d’optimiser la géométrie de la structure et d’extraire des valeurs de constante de raideur et de potentiel d’énergie de piégeage. L’efficacité ainsi que la stabilité de piégeage du système sont évaluées en présence de particules de taille comprise entre 20 nm et 1 µm. Les travaux mettent en évidence qu’avec une simple ou une double chaîne plasmonique, des billes de polystyrène sont piégées de manière efficace lorsqu’elles ont une dimension comprise entre 50 et 250 nm de rayon avec une puissance incidente de 10 mW. Utiliser seulement deux ellipses d’or au-dessus d’un guide d’onde SOI localise mieux le champ électrique entre elle. Cette structure peut alors être utilisée comme capteurs et détecter le changement d’indice optique du milieu environnant ou encore la variation de la taille de la bille à piéger. Le piégeage de billes métalliques de dimension supérieure à 15 nm de rayon est également présenté. Il est aussi possible de concevoir des dispositifs permettant de contrôler la position d’une particule piégée le long d’une chaîne d’ellipses d’or en faisant varier la longueur d’onde de la lumière injectée dans le guide.Des dispositifs de piégeage sont fabriqués en salle blanche en exploitant les résultats obtenus par simulation et sont caractérisés sur un banc d'optique guidée. Des mesures de transmission optique détermine la longueur d'onde de résonance de la chaîne plasmonique, qui se traduit par une forte diminution de la transmission. Des expériences de piégeage optique mettent en évidence la possibilité de piéger de manière stable des nanoparticules diélectriques. Le suivi de la trajectoire des particules en fonction du temps permet de tracer des histogrammes de position et ainsi d’extraire les valeurs de l'énergie potentielle et de la constante de raideur du piège. Ces valeurs, déterminées expérimentalement, sont plus faibles que celles attendues par simulation. Cet écart peut être expliqué par la présence de vibrations mécaniques du banc de caractérisation optique.Ce dispositif de piégeage ouvre des perspectives d’applications dans le domaine des capteurs tout intégrés de taille nanométrique à faible puissance incidente. / This work is focused on the conception and the realisation of an integrated nano-tweezers based on the near field effect to trap nanoparticles smaller than 1 µm.The proposed device exploits the strong coupling between a SOI waveguide and a gold elliptic chain to excite the localized surface plasmon and to create a deep energy potential well to trap polystyrene beads.FDTD simulations are used to optimize the geometry of the structure and to extract the stiffness values and the potential energy. The efficiency and the trapping stability are evaluated with particles having size between 20 nm and 1 $upmu$m. This work shows that polystyrene beads with a radius between 50 and 250 nm are efficiently trapped thanks to single and double plasmonic chain with an injected power of 10 mW. The electric field is more localized when two gold elliptic nanocylinders on top of a SOI waveguide are considered. This structure can be used as a sensor to detect the shift of the optical index or the variation of the bead size. The tweezing of metallic beads having radius higher than 15 nm is also presented. It is also possible to control the position of the trap particle along a gold elliptic chain by varying the injected wavelength into the waveguide.Trapping device are fabricated in clean-room based on the simulations results of the geometry optimisation and are characterized on an optical bench. Optical measurements of transmission enable to determine the resonance wavelength of the plasmonic chain. Optical trapping experiment highlight the efficient tweezing of dielectric nanoparticles. With time resolved tracking method of the particle, position histograms can be plotted to extract potential energy and stiffness value. These experimentals results are not as good as the simulations results which can be explain by mechanic vibrations of the optical bench.This trapping device opens news applications in all integrated nanometric sensors with a small injected power.

L’augmentation des flux d’information sur puce conduit l’électronique intégrée à un certain nombre de limitations, liées en particulier à la saturation des débits binaires transmissibles entre blocs et cœurs et au niveau excessif de puissance dissipée. Dans ce contexte, la photonique silicium a été proposée il y a plusieurs années comme une solution intéressante pour lever certains verrous. Ce domaine, qui a connu un intérêt marqué depuis, repose sur le développement de liens optiques sur puce, donc sur le développement de toutes les structures nécessaires pour l’émission, le guidage, la modulation, et la détection des signaux optiques. Au stade actuel, les progrès ont été spectaculaires mais des difficultés demeurent : d’une part, la puissance consommée par les composants optoélectroniques, en particulier de modulation, se situe toujours au-dessus des niveaux requis par les applications ; d’autre part, la taille des composants optiques intégrées classiques ne peut pas être miniaturisée en-dessous de la limite de diffraction (de l’ordre de 250nm dans les cas usuels de la photonique silicium, dans la fenêtre des longueurs d’onde télécoms λ=1,55µm), ce qui ne permet pas d’envisager une co-intégration poussée de l’optique avec l’électronique CMOS.Dans cette thèse, nous avons exploré les potentialités de l’utilisation de matériaux organiques non-linéaires au sein de structures métalliques pour la réalisation de guides d’ondes plasmoniques nonlinéaires. Les propriétés de la plasmonique autorisant la réalisation de structures sub-longueur d’onde à confinement extrême du champ électromagnétique, les composants qui en découlent sont caractérisés par un renforcement significatif des effets optiques non-linéaires et leur co-intégration avec l’électronique devient envisageable en terme de compacité et d’encombrement.Nous avons développé une approche basée sur la théorie des modes couplées applicable à des guides à pertes (absorption par les métaux) et, couplées à des calculs par éléments finis, nous l’avons appliquée à l’exploration des plusieurs effets. Deux types de guides ont été considérés, guides plasmoniques et guides plasmoniques hybrides. Les phénomènes de génération de seconde harmonique et de rectification optique (assistée électriquement ou pas) ont été étudiés principalement ; les compromis entre pertes de propagation (par absorption) et confinement du champ électromagnétique ont été explorés et l’ensemble a conduit à proposer plusieurs configurations caractérisées par des longueurs d’interaction de quelques dizaines de µm typiquement et des efficacités (de conversion de longueur d’onde, de rectification, etc) se situant au-delà de l’état de l’art actuel.Ces propositions théoriques ont été complétées par un volet expérimental, concrétisé par la fabrication de structures plasmoniques, et qui a permis de valider la possibilité d’une injection efficace de la lumière depuis une fibre optique vers des guides plasmoniques très sub-longueur d’onde. / With the rapid increasing bandwidth of data transmission and signal processing, integrated electronics encounters bottlenecks. Silicon photonics provides a low-cost solution to overcome some of these bottlenecks by introducing on-chip optical links. After a decade of development, silicon photonics is now the most active discipline and most promising platform within the field of integrated optics. However, in the process of further development, new stumbling blocks emerge, among which the fact that the size of photonic devices is limited by the diffraction limit, which results in a large mismatch between photonic and electronic components. Plasmonics seems to be an ideal solution to overcome this obstacle thanks to its ability to confine the optical field into nanoscales beyond the diffraction limit. Meanwhile, the localized strong field enhancement in plasmonic structures enhances interaction of light and matter, which is promising for nonlinear applications.In this dissertation, we combine the plasmonic and organic technologies onto the silicon photonics platform to create silicon plasmonic organic structures and investigate the nonlinear effects induced in them. Silicon plasmonic organic structures combine the advantages of silicon with ultra-compact performance of plasmonics and ultrafast property of organic materials that have great potentials in nonlinear integrated optics.A full-vectorial nonlinear coupled-wave equation model which is valid for lossy plasmonic waveguides is proposed and then utilized to analyze the nonlinear effects in silicon plasmonic waveguides. This dissertation addresses the use of two kinds of plasmonic waveguides, plasmonic slot waveguide (PSW) and hybrid plasmonic waveguide (HPW), for nonlinear applications. Specifically, enhanced second harmonic generation, electro-optical /optical rectification effect in PSW and enhanced second harmonic generation in HPW and ring resonators are proposed. The mode phase matching technique is applied for the phase matching of the nonlinear processes. Based on the effective nonlinear effects within short distances, possible applications in optical signal processing such as phase regeneration, modulation and detection are envisaged.Design, fabrication and measurement of PSW are also provided. By spin-coating a commercial available second order nonlinear polymer, preliminary results regarding the nonlinear response of the PSW are investigated.

Ma thèse a été centrée sur l’étude par luminescence à deux photons (TPL) de nanostructures d’or uniques, éventuellement couplées, dans le but d’en déterminer les propriétés de nano-antennes optiques. Les différentes expériences réalisées ont permis de mettre en évidence les paramètres clés à l’origine de la luminescence à deux photons (TPL) permettant de mettre en évidence le rôle du plasmon transverse. Ce résultat a été confirmé par l’étude de nanobipyramides présentant des caractéristiques plasmoniques légèrement différentes. Ce modèle a été approfondi via l’étude des propriétés TPL de nanobâtonnets présentant des volumes différents mais des résonances plasmoniques identiques. Enfin, en confrontant les résultats expérimentaux à des simulations obtenues par BEM (Boundary Element Method), nous avons montré que le signal provenait a priori des atomes du volume de la NP. Des problèmes de photo-dégradations ont par ailleurs été constatés et analysés. Au-delà des nano-bâtonnets, nous avons quantifié les effets dits de pointes de nanobipyramides présentant des caractéristiques plasmoniques proches de celles des bâtonnets. Nous avons également pu mettre en évidence de très fortes intensités TPL sur les points chauds issus d’échantillons d’or semi-continu. Un second volet de mes travaux a concerné la mise en œuvre et la caractérisation des propriétés optiques linéaires et non-linéaires de nano-émetteurs hybrides individuels couplant une nano-antenne à des fluorophores. Différentes techniques ont été testées : la mise en œuvre de dépôts multicouches (méthode dite « layer-by-layer »), ou la nanophotopolymérisation localisée. Dans les deux cas, outre la complexité de mise en œuvre de ces techniques, nous avons été confrontés à la difficulté d’extraire le signal des molécules du très fort signal de luminescence à deux photons des nanostructures d’or. / My PhD work has been dealing with the two-photon luminescence (TPL) study of single gold nanostructures, possibly coupled in order to determine their nano-antenna optical properties. Key parameters to explain the origin of the TPL were provided from the two-photon luminescence study of single small 10 nm x 40 nm colloidal gold nanorods (GNR) which highlight the transverse plasmon influence. This origin was confirmed by the results obtained after the characterization of nanobipyramid exhibiting plasmonic properties closed to nanorods. A deeper insight in this model was further developed after investigating the properties of gold nanorods having closed aspect ratio and plasmonic resonances but increasing volume. Experimental data were correlated with BEM (Boundary Elements Method) simulations. It was shown that the TPL signal was coming from the bulk atoms. Photodegradations problems have moreover been observed and analyzed. Above the analysis of gold nanorods, the lightning rod effect of nanobipyramid was also investigated. Finally very high TPL intensity spots were recorded in semi-continuous gold films close to percolation. A second part of my study was related to the fabrication and the characterization of the optical properties of hybrid nano-emitters. They were fabricated by coupling a nano-antenna with fluorophores. Two different techniques were tested: the so-called layer-by-layer method and localized nanophotopolymerization. In both cases, together with the difficulty to accurately control both methods, retrieving the molecules signal from the huge TPL signal of the gold nanostructures was shown to be rather difficult.