• Refine Query
  • Source
  • Publication year
  • to
  • Language
  • 38
  • 36
  • 22
  • 5
  • 4
  • 3
  • 1
  • 1
  • Tagged with
  • 157
  • 54
  • 42
  • 22
  • 15
  • 14
  • 13
  • 11
  • 10
  • 10
  • 10
  • 9
  • 9
  • 9
  • 8
  • About
  • The Global ETD Search service is a free service for researchers to find electronic theses and dissertations. This service is provided by the Networked Digital Library of Theses and Dissertations.
    Our metadata is collected from universities around the world. If you manage a university/consortium/country archive and want to be added, details can be found on the NDLTD website.
51

Approche expérimentale et phénoménologique des rendements de la fission induite par neutron thermique du 239Pu et du 241Pu / Experimental and phenomenological approach of the neutron induced fission yields for 239Pu and 241Pu

Julien-Laferrière, Sylvain 05 October 2018 (has links)
La fission nucléaire, bien que connue depuis 80 ans, reste un défi théorique. La complexité et la multiplicité des interactions au sein d’un noyau fissionnant rend la modélisation du phénomène de fission délicate. Les modèles de fission nucléaire peinent à reproduire les observables. Parmi ces observables, les rendements de fissions sont pourtant des ingrédients clés pour la physique des réacteurs. S’ils ne peuvent être prédis efficacement, il est nécessaire de les mesurer.Les bibliothèques de données nucléaires évaluées, qui condensent la connaissance actuelle de ces rendements de fission, présentent pourtant des incertitudes importantes, ainsi que des divergences.Depuis quelques années, une collaboration entre le CEA, le CNRS et l’Institut Laue Langevin (ILL) vise à mesurer avec précision les rendements de la fission induite par neutron thermique pour des actinides d’importance pour les cycles Uranium-Plutonium et Thorium-Uranium, afin de compléter les connaissances actuelles et également fournir des données de référence pour le test de modèles.En particulier, au cours de cette thèse, des données expérimentales, acquises sur le spectromètre de masse LOHENGRIN à l’ILL de Grenoble (France), ont été analysées pour le 239Pu(nth,f) et le 241Pu(nth,f). Deux types de rendements ont été déterminées : des rendements en masse, à l’aide d’une chambre d’ionisation, et des rendements isotopiques, par spectrométrie γ avec des détecteurs Ge.Grâce à un protocole expérimental rigoureux testant la reproductibilité des observables et une méthode d’analyse innovante, adaptée en particulier à l’estimation des covariances et à leurs propagations, les rendements en masse obtenus présentent des incertitudes réduites et une matrice de covariance expérimentale complète. Celle-ci est essentielle pour la compréhension et l’utilisation des données mesurées.Les rendements isotopiques obtenus sont fortement dépendants des données de structure nucléaire, et présentent de facto des incertitudes importantes. L’amélioration future des données de structure permettra, grâce aux outils d’analyse développés, de réduire l’incertitude des rendements isotopiques mesurés.D’autres observables d’intérêts ont pu être extraites des mesures, en particulier la distribution de l’énergie cinétique moyenne des produits de fission en fonction de leur masse, ainsi que la polarisation de charge pour une partie du pic lourd. Ces données sont complémentaires aux rendements et présentent un intérêt pour les modèles et les futures évaluations. / Nuclear fission, although known for 80 years, remains a theoretical challenge. The complexity and multiplicity of interactions within a splitting nucleus make the modelling of the fission phenomenon delicate. Nuclear fission models struggle to replicate observables. Among these observables, however, fission yields are key ingredients for reactor physics. If they cannot be predicted effectively, it is necessary to measure them.The evaluated nuclear data libraries, which condense the current knowledge of these fission yields, nevertheless present significant uncertainties, as well as discrepancies.For several years, a collaboration between the CEA, the CNRS and the Laue Langevin Institute (ILL) has aimed at accurately measuring the yields of thermal neutron induced fission for actinides of importance for the Uranium-Plutonium and Thorium-Uranium cycles, in order to complete current knowledge and also provide reference data for model testing.In particular, during this thesis, experimental data acquired on the LOHENGRIN mass spectrometer at the ILL in Grenoble (France) were analysed for 239Pu(nth,f) and 241Pu(nth,f). Two types of yields were determined: mass yields, using an ionization chamber, and isotopic yields, by spectrometry γ with Ge.Thanks to a rigorous experimental protocol testing the reproducibility of the observables and an innovative analytical method, adapted in particular to the estimation of covariances and their propagation, the mass yields obtained present reduced uncertainties and a complete experimental covariance matrix. This is essential for understanding and using the measured data.The isotopic yields obtained are highly dependent on the nuclear structure data, and de facto present significant uncertainties. The future improvement of the nuclear structure data will allow, thanks to the analysis tools developed, to reduce the uncertainty of the isotopic yields measured.Other observables of interest have been extracted from the measurements, in particular the average kinetic energy distribution of the fission products as a function of their mass, as well as the charge polarization for part of the heavy peak. These data are complementary to fission yields and are of interest for models and future evaluations.
52

Etude du rapport O/M dans des nouveaux combustibles oxydes à base d'U et Pu : élaboration et caractérisation de matériaux modèles U1-y PuyO2-x / Study of the O/M ratio in new nuclear fuels based on U,Pu : development and characterization of model materials U1-y PuyO2-x

Vauchy, Romain 14 November 2014 (has links)
Les oxydes mixtes d'uranium et de plutonium sont envisagés en tant que combustible nucléaire pour les réacteurs de future génération du type Réacteurs à Neutrons Rapides à caloporteur Sodium (RNR-Na). En raison des choix technologiques et des contraintes de sûreté de ces futurs réacteurs, les combustibles oxydes présenteront une sous-stœchiométrie en oxygène, i.e. que leur rapport Oxygène/Métal (noté O/M) sera inférieur à 2,00. Le contrôle de l'écart à la stœchiométrie est indispensable car le rapport O/M dicte un certain nombre de propriétés du combustible sous irradiation (conductivité thermique, température de fusion, dilatation, etc.). Dans un premier temps, une attention toute particulière a été portée à l'élaboration, par métallurgie des poudres, de pastilles d'oxydes mixtes U1-yPuyO2-x à différentes teneurs en plutonium (y = 0,15 ; 0,28 et 0,45). Deux caractéristiques principales ont été recherchées : o une homogénéité de répartition U-Pu poussée afin de disposer de matériaux adéquats pour une étude thermodynamique. o une densité élevée pour déterminer, d'une part, des coefficients de diffusion chimique de l'oxygène au sein des trois composés d'intérêt par thermogravimétrie et, d'autre part, des coefficients d'autodiffusion de l'oxygène par spectrométrie de masse d'ions secondaires (SIMS). La deuxième partie de cette étude a été axée sur la mesure du rapport O/M associée à la caractérisation microstructurale et cristallographique des échantillons. Au préalable, la qualification des équipements de gravimétrie et thermogravimétrie dédiés à la mesure du rapport O/M a été réalisée. Ce travail a permis de proposer une méthode expérimentale robuste pour la détermination de la stœchiométrie en oxygène des oxydes mixtes d'uranium et de plutonium en tenant compte de la présence d'américium de décroissance au sein des échantillons. D'autre part, dans un objectif de contribution à la maîtrise du rapport O/M lors de l'élaboration d'oxydes mixtes (U,Pu)O2-x, l'influence de la vitesse de refroidissement lors du frittage a été investiguée. En particulier, le rapport O/M a été abordé via ses conséquences cristallographiques et microstructurales sur les composés d'intérêt lors de la descente en température et à température ambiante. Ces essais ont permis en outre l'acquisition de nouvelles données sur la cinétique et les mécanismes du phénomène de séparation de phases se produisant dans les oxydes mixtes sous-stœchiométriques à forte teneur Pu. Enfin, la stabilité des composés U1-yPuyO2-x à température ambiante a fait l'objet d'investigations thermogravimétriques, de spectroscopie d'absorption des rayons X et de diffraction des rayons X. Dans un troisième temps, les propriétés sensibles au type et à la concentration du défaut d'oxygène majoritaire ont été étudiées en fonction de la température et de la pression partielle d'oxygène. Les expériences de DRX-HT se sont révélées prometteuses mais l'interprétation des résultats en termes d'écart à la stœchiométrie pour toute teneur Pu nécessite la poursuite du développement de la méthode utilisée. Par ailleurs, les phénomènes d'autodiffusion de l'oxygène ont été étudiés en fonction de la pression partielle d'oxygène conduisant, pour la première fois, à la détermination de coefficients d'autodiffusion de l'oxygène dans un oxyde mixte d'uranium et de plutonium. Enfin, les essais préliminaires de détermination de coefficients de diffusion chimique de l'oxygène ont mis en évidence l'existence d'une réaction de surface limitante par rapport à la diffusion volumique lorsque les expériences sont menées en oxydant U1-yPuyO2-x. / Uranium-plutonium mixed oxides are considered within the scope of the development of nuclear fuel for the next generation of nuclear reactors (Sodium-cooled fast reactors). Because of some technological choices and safety constraints, the mixed oxide fuel will exhibit an oxygen hypostoichiometry, i.e. its Oxygen/Metal ratio (noted O/M) will be lower than 2.00. The control of this deviation from stoichiometry is essential as the O/M ratio influences numerous of the fuel properties irradiation (thermal conductivity, melting temperature, dilatation, etc.) which in turn strongly affect the behavior under. First, a special attention was paid to the fabrication of mixed oxide pellets U1-yPuyO2-x with different plutonium contents (y = 0.15 ; 0.28 and 0.45) by powder metallurgy. The two main goals were to obtain: o A homogeneous U-Pu distribution in order to have suitable materials for a thermodynamic study. o A high density of the resulting pellets in order to determine oxygen chemical diffusion coefficients within the three compounds by thermogravimetric analysis and oxygen self-diffusion coefficients by secondary ion mass spectrometry (SIMS). The second part of this study was focused on associating the O/M ratio values to the micro- and crystallographic structures of the fabricated samples. Beforehand, the qualification of the used gravimetric and thermogravimetric experimental devices dedicated to the O/M ratio measurements was performed. A reliable experimental method was then proposed for the determination of the oxygen stoichiometry of uranium-plutonium mixed oxides taking into account the presence of americium within the samples generated by natural decay of plutonium. With the aim of controlling the O/M ratio of U1-yPuyO2-x during fabrication, the influence of the cooling rate on the oxygen stoichiometry during sintering was investigated. Particularly, the crystallographic and microstructural effects of a variation in the O/M ratio during cooling were studied both at high and room-temperatures. Moreover, these effects made it possible to obtain new data on the kinetics and mechanisms of the phase separation occurring in the hypostoichiometric mixed oxides at high Pu content. Finally, the stability of U1-yPuyO2-x at room-temperature during standard storage conditions was investigated by thermogravimetry, X-ray absorption spectroscopy and X-ray diffraction. Finally, an experimental thermodynamic study of U1-yPuyO2-x was performed by thermogravimetric analysis and high-temperature X-ray diffraction as a function of temperature and oxygen partial pressure. The main factor allowing the establishment of the thermodynamic equilibrium being the oxygen diffusion, the associated chemical and self-diffusion coefficients were determined by thermogravimetry and SIMS after 16O – 18O isotopic exchange. These innovative results will allow a better understanding of the U-Pu mixed oxide properties on the basis of the point defect chemistry.
53

Etude de la réduction électrochimique d'oxydes d'actinides en milieu sels fondus / Electrochemical reduction of actinides oxides in molten salts

Claux, Benoît 25 February 2011 (has links)
La production de métal à partir de son oxyde est basée sur une réduction en plusieurs étapes. Un procédé à une seule étape a été récemment proposé pour la formation de Ti métal par électrolyse en chlorures fondus. Dans le procédé FFC (Fray, Farthing and Chen), le titane métallique est produit à la cathode pendant que les ions oxyde sont oxydés à une anode en graphite en dioxyde de carbone. Dans le domaine du nucléaire, ce procédé est intéressant car le sel peut être ré-utilisé sans retraitement particulier. Ce travail présente les études électrochimiques réalisées dans CaCl2-KCl et CaCl2 permettant de clarifier le mécanisme de réduction de CeO2, utilisé comme simulant des actinides. Des électrolyses sur de faibles quantités de CeO2 sont réalisées afin d'obtenir les conditions opératoires optimales. La réduction de plusieurs centaines de grammes de CeO2 est aussi discutée. / Reactive metals are currently produced from their oxide by multiple steps reduction techniques. A one step route from the oxide to the metal has been suggested for metallic titanium production by electrolysis in high temperature molten chloride salts. In the so-called FFC process, titanium oxide is electrochemically reduced at the cathode, generating O2- ions, which are converted on a graphite anode into carbon oxide or dioxide. After this process, the spent salt can in principle be reused for several batches which is particularly attractive for a nuclear application in terms of waste minimization. In this work, the electrochemical reduction process of cerium oxide (IV) is studied in CaCl2 and CaCl2-KCl melts to understand the oxide reduction mechanism. Cerium is used as a chemical analogue of actinides. Electrolysis on 10 grams of cerium oxide are made to find optimal conditions for the conversion of actinides oxides into metals. The scale-up to hundred grams of oxide is also discussed.
54

Options for treatment of legacy and advanced nuclear fuels

Maher, Christopher John January 2014 (has links)
The treatment of advanced nuclear fuels is relevant to the stabilisation of legacy spent fuels or nuclear materials and fuels from future nuclear reactors. Historically, spent fuel reprocessing has been driven to recover uranium and plutonium for reuse. Future fuel cycles may also recover the minor actinides neptunium, americium and perhaps curium. These actinides would be fabricated into new reactor fuel to produce energy and for transmutation of the minor actinides. This has the potential to reduce the long lived radioactivity of the spent fuel and reprocessing high level waste, whilst also maximising energy production. To achieve these aims there are a range of materials that could be used as advanced nuclear fuels, these include metals, oxides, carbides, nitrides and composite materials, and these fuels may also be alloyed. These advanced fuels may need to be reprocessed, and as head end is the first chemical treatment step in a reprocessing plant, the issues caused by treating these advanced fuels are faced primarily by head end. Changes to the overall reprocessing specification, such as reduction in discharge authorisations for volatile radionuclides, will have the greatest impact upon head end. All these factors may lead to the introduction of pre-treatment technologies (e.g. Voloxidation) or enhanced dissolution technologies, e.g. mediated dissolution using silver(II).Literature and experimental studies show that uranium dioxide and low plutonium content MOx dissolves in nitric acid via direct and indirect nitrate reduction. The indirect nitrous acid catalysed route is kinetically most significant. The kinetics for the dissolution of uranium dioxide and 5 % plutonium MOx have been derived experimentally. Studies of the dissolution of MOx pellets in concentrated nitric acid and near boiling conditions indicate that dissolution shows a degree of mass transfer limitation. Thermodynamic studies show that the pronounced reduction in the MOx dissolution extent at 30-40% plutonium is due to the thermodynamics of the key dissolution reactions. One technology that could be used to dissolve plutonium-rich residues that are generated from the reprocessing of MOx fuels is mediated dissolution. Inactive studies using linear staircase voltammetry (LSCV) and constant current bulk electrolysis (BE) have been used to optimise a 100 ml dissolution cell. The generation of silver(II) is dependent upon silver concentration, agitation and the size of the separator membrane. Whilst the stability of silver(II) is defined by the kinetics of water oxidation, this is dependent upon a number of factors including nitric acid concentration, silver(I):(II) ratio, temperature and the rate of migration from the catholyte into the anolyte. LSCV experiments have shown that Tafel analysis confirms there is a good relationship between potential and anode current density assuming oxygen evolution and silver(I) oxidation. Kinetic modelling of the BE experiments can be used to model the silver(II) generation, steady state and decomposition due to reaction with water. The dissolution cell has been demonstrated to be capable of dissolving plutonium dioxide to 200 g.l-1 in less than 2 hours with good faradaic efficiency.
55

Gestion avancée du Plutonium en REP Complémentarité des cycles thorium et uranium / Advanced plutonium management in PWR, complementarity of thorium and uranium cycles

Ernoult, Marc 21 November 2014 (has links)
Dans le but d'étudier les possibilités de gestion avancée du plutonium dans les réacteurs actuels, 8 stratégies de multi-recyclage du plutonium dans des REP sont étudiées. Suite à des études à l'équilibre, il a été montré que, en utilisant des assemblages homogènes, l'utilisation du thorium ne permet pas de réduire les inventaires de plutonium en cycle à l'équilibre ni la production d'américium. En répartissant les différents types de combustibles au sein d'un même assemblage, certaines stratégies thoriées permettent cependant d'obtenir des inventaires et des productions d'américium inférieur aux meilleures stratégies utilisant uniquement le cycle uranium. Cependant dans tous les cas, le faible taux de conversion des combustibles thoriés en REP conduit à l'impossibilité de faire baisser la consommation de ressources de plus de quelques pour-cent par rapport aux stratégies sans thorium. Afin d'étudier la transition, une participation active au développement du code de scénario CLASS a eu lieu. Elle a aboutie à la simulation de deux scénarios parmi ceux étudiés à l'équilibre avec CLASS. Ces simulations ont montrées des écarts avec les scénarios simulés précédemment. Les causes majeures de ces écarts ont été identifiées et quantifiées. / In order to study the possibility of advanced management of plutonium in existing reactors, 8 strategies for plutonium multi-recycling in PWRs are studied. Following equilibrium studies, it was shown that, by using homogeneous assemblies, the use of thorium cannot reduce the plutonium inventory of equilibrium cycle or production of americium. By distributing the different fuel types within the same assembly, some thoriated strategies allow however lower inventories and lower production americium best strategies using only the uranium cycle. However, in all cases, low fuel conversion theories in PWRs makes it impossible to lower resource consumption more than a few percent compared to strategies without thorium. To study the transition, active participation in development of the scenario code CLASS has been taken. It led to the two simulation scenarios among those studied in equilibrium with CLASS. These simulations have shown discrepancies with previously simulated scenarios. The major causes of these differences were identified and quantified.
56

Établissement des diagrammes de spéciation à plusieurs températures du plutonium (V) pour prédire son comportement dans les eaux de surface / Establishment of speciation diagrams of plutonium (V) at several temperatures in order to predict its behavior in surface waters.

Alexandre, Jean-Charles 21 November 2018 (has links)
Dans le cadre de la surveillance environnementale, le devenir du plutonium au sein des différents milieux et en particulier au sein des eaux de surface est important notamment en raison de sa radiotoxicité. Dans ces milieux, la forme pentavalente du plutonium est prédominante et est fortement complexée par les carbonates. Le couplage EC-ICP-MS, technique ayant déjà été éprouvée pour la spéciation des actinides, a été retenu pour déterminer les constantes thermodynamiques associées à la formation de ces complexes.L’étude menée sur le plutonium (VI) a permis d’obtenir des constantes de stabilité à 25°C. A partir de ces valeurs, les coefficients d’interaction spécifique ont été ré-évalués par rapport à celles reportées par l’AEN. Le diagramme de spéciation en solution du Pu(VI) en présence d’ions carbonate a été établi. Il suggère la complexation de la forme plutonyle par les ions carbonate dès pH=3.Les travaux réalisés sur les actinides (V) (Np et Pu) ont permis de déterminer à la fois les constantes de stabilité des complexes carbonates puis les enthalpies et entropies molaires de réaction à partir de l’étude menée en température. Expérimentalement, l’analogie entre le neptunium et le plutonium a été confirmée. Afin de mieux comprendre le comportement du plutonium au sein d’eaux de surface, la détermination des enthalpies et entropies a été nécessaire. Les diagrammes de spéciation établis à partir de ces données montrent une quasi similarité dans la répartition chimique des espèces du plutonium pentavalent sans considération de la localisation de l’eau de surface analysée. / In the field of environmental control, the behavior of plutonium in various media and particularly in surface waters is relevant taking into account its radiotoxicity. Carbonate ions widely present in these media mainly complex pentavalent plutonium. In this field, CE-ICP-MS coupling, which was already used for actinides speciation, has been considered for the determination of thermodynamic constants associated to plutonium carbonate complexes.The study developed on plutonium (VI) allowed determining the stability constants at 25°C. From these values, the specific interaction coefficients based on the values recommended by the NEA have been reevaluated. The speciation diagram of Pu(VI) in aqueous carbonate solution has been established and shows the complexation of the plutonyl form by carbonates complex beyond pH=3.The works realized on the complexation of actinides (V) (Np and Pu) by carbonate ions at different temperatures allowed determining both the stability constants and the molar enthalpies and entropies of reaction. Experimentally, the analogy between neptunium and plutonium has been observed and allowed the determination of values which are more precise and consistent with those of the literature. For a better understanding of the plutonium behavior in surface waters, the determination of enthalpies and entropies has been necessary. The speciation diagrams established from these values show a near similarity in the chemical distribution of plutonium species without any further consideration of the analyzed surface water location.
57

Optimisation de molécules extractantes pour le multi-recyclage du Plutonium dans les combustibles de nouvelle génération. / Extracting molecules optimization for Plutonium multi-recycling in new generation fuels.

Berger, Clémence 23 July 2019 (has links)
Ces travaux de thèse, effectués dans le cadre des études sur le retraitement des combustibles nucléaires usés par extraction liquide-liquide, concernent l’évaluation des performances d’extraction d’une nouvelle famille de molécules : les carbamides (R1R2NC(O)NR3R4). Cette famille peu étudiée jusqu’à maintenant apparait comme pertinente pour la séparation chimique de l’uranium et du plutonium à partir d’une solution d’acide nitrique concentrée. Le procédé envisagé permettrait une co extraction de l’uranium et du plutonium à forte concentration d'acide nitrique (4 mol.L 1) ainsi qu’une séparation de ces deux éléments à plus faible concentration d'acide nitrique (0,5 mol.L-1) sans avoir recours à des réactions d’oxydo-réduction comme c’est le cas pour le procédé industriel PUREX actuellement mis en œuvre dans les usines de retraitement de La Hague.En vue de l’optimisation de la structure de ces nouveaux extractants, 17 carbamides ont été étudiés. L’influence de la longueur des chaînes alkyle, du nombre de substituants, du nombre et de la position de ramifications a été évaluée sur l’extraction de l’uranium et du plutonium ainsi que sur la sélectivité U/Pu. Les résultats ont montré que certains carbamides sont des extractants performants vis-à-vis de l’uranium. La présence d’un groupement –NH sur la fonction carbamide améliore l’extraction alors que l’ajout de ramifications sur les chaines alkyles diminue l’extraction ainsi que la séparation U/Pu. Des études complémentaires sur la capacité de charge et la viscosité ont permis d’optimiser la structure et de proposer des candidats répondant aux critères de développement d’un procédé.La spéciation de l’uranium et du plutonium en phase organique en fonction de divers paramètres (structure du carbamide, concentration d'acide nitrique, etc) a mis en évidence les différents complexes formés: UO2(NO3)2L2; UO2(NO3)3(HL) et {UO2(NO3)L2}(NO3)pour l’uranium et Pu(NO3)4L2 et Pu(NO3)6(HL)2 pour le plutonium. Un lien entre les différences de propriétés extractantes et la nature des complexes formés en phase organique a été mis en évidence. En particulier, un changement du mécanisme d’extraction de l’uranium est observé pour les composés portant le groupement –NH. Par ailleurs, l’augmentation de la concentration d’acide nitrique en phase aqueuse favorise fortement la formation des complexes où l’extractant est en sphère externe UO2(NO3)3(HL) et Pu(NO3)6(HL)2 en solution.Enfin la stabilité de ces extractants vis-à-vis de la radiolyse a été étudiée de manière préliminaire. / This thesis, conducted in the framework of the reprocessing of spent nuclear fuels by solvent extraction, concerns the extraction performances evaluation in view of new extractants optimization: carbamide molecules (R1R2NC(O)NR3R4). This extractant family has not attracted much attention in literature but appears as a good substitutes for the chemical separation of uranium and plutonium from an nitric acid aqueous phase. The considering process will allow to extract uranium and plutonium at high nitric acid concentration (CHNO3aq = 4 mol.L-1) and separate these two elements at lower nitric acid concentration (CHNO3aq = 0,5 mol.L-1) without redox chemistry.In these conditions, 17 carbamide extractants were studied to observe the influence of alkyl chains length, substituent number, position and number of (2-ethylhexyl) ramifications on the uranium and plutonium extraction and on the U/Pu selectivity. Results indicate a high uranium extraction by carbamide molecules. Moreover, substituent number have a high influence on the cations extraction whose distribution ratio highly increase with the –NH group presence on the carbamide function. On the other hand, ramifications addition decrease the extraction and the U/Pu separation with the decreasing of distribution ratios. Additional studies on loading capacity and viscosity measurements allow to optimize the structure and some good analogs are proposed to process development.The uranium and plutonium speciation in organic phase as a function of experimental conditions (carbamide structure, nitric acid concentration, etc) allow to highlight formed complexes: UO2(NO3)2L2; UO2(NO3)3(HL) and {UO2(NO3)L2}(NO3) for uranium and Pu(NO3)4L2 and Pu(NO3)6(HL)2 for plutonium. The relation between extracting properties and formed complexes in organic phase has been made. In particular, modification of the uranium extraction mechanism is observed for the compounds containing –NH group. Moreover, the increase of aqueous nitric acid concentration have a favorable effect on the formation of outer sphere complexes UO2(NO3)3(HL) and Pu(NO3)6(HL)2.Then extractant stability of extractant regarding γ radiolysis have also been studied
58

La méthode de substitution appliquée au 240Pu / The surrogate reaction method applied to 240Pu

Pérez sánchez, Ricardo 17 September 2019 (has links)
Cette thèse porte sur l'étude des probabilités d'émission gamma et de fission du noyau composé 240Pu. Les probabilités sont obtenues en utilisant la méthode de substitution qui vise, par le choix approprié de réactions nucléaires, à former un noyau composé identique en masse et en énergie d'excitation à celui formé dans une réaction de capture neutronique. Le but est de combler le manque de données nucléaires, dans les cas de cibles très radioactives, pour la physique des réacteurs et l'astrophysique. En effet, dès lors que les expériences de réactions en neutron induit sur ces noyaux ne sont pas réalisables, les capacités prédictives des modèles de réactions sont mises en question car elles aussi sont difficilement ajustables avec trop peu de données. Les probabilités d'émission gamma ou de fission du noyau composé formé dans ces réactions de substitution peuvent servir à améliorer significativement les prédictions. Pour cela, l'élément crucial est de comprendre les différences entre les processus de formation et de désexcitation des noyaux formés dans ces réactions et dans celles induites par neutron.Depuis plusieurs années, une collaboration entre les laboratoires de physique nucléaire CENBG et CEA/DAM/DIF, fournit des éléments pour la compréhension de ces processus. Notamment en s'intéressant à la distribution en spin du noyau composé dans les réactions de substitution, elle a pu montrer qu'elle était très différente de celle induite par neutron et jouait un rôle important dans la compétition entre l'émission gamma et neutrons. Cependant, son rôle moindre dans la fission était plus ambigu. Pour essayer de comprendre cela, on a étudié le 240Pu, un noyau pair-pair, en utilisant un dispositif expérimental développé par la collaboration pour mesurer simultanément la probabilité de décroissance gamma et fission.Avec ce dispositif une expérience a été réalisée en 2017 au tandem de l'IPN d'Orsay, où on a fait interagir un faisceau de particules alpha, à 30MeV d'énergie, avec la cible de 240Pu. Les particules alpha diffusées inélastiquement, ou éjectiles, étaient détectés par des télescopes, permettant d’identifier le noyau décroissant et de déterminer son énergie d'excitation. Les voies de décroissance du noyau composé formé sont alors identifiées, en coïncidence, par détection des gammas et des fragments de fission. Les probabilités d’émission gamma et de fission sont obtenues en effectuant le rapport du nombre d’éjectiles détectées par le nombre de coïncidences mesurées corrigé des efficacités.Pour interprétation de ces données inédites, nous avons procédé par étapes. Dans un premier temps nous avons ajusté les paramètres du modèle réaction (densités de niveaux, hauteur des barrières de fission, etc.) du noyau composé 240Pu, en se basant sur les données neutroniques de la réaction n+239Pu. Ensuite nous avons calculé les rapports d'embranchement G du noyau composé, soit la probabilité du noyau de décroître par une certaine voie pour un spin, une parité et une énergie d'excitation donnés. Finalement avec M. Dupuis (CEA/DAM/DIF), un calcul de réaction pour prédire la distribution de spin du 240Pu lors de la réaction de diffusion inélastique a été réalisé pour la première fois à l'aide du potentiel optique JLM associé à la méthode QRPA pour décrire les excitations du noyau.La combinaison des distributions de spin et parité calculées et les rapports G, a permis d'extraire des probabilités de décroissance calculées. La comparaison avec nos probabilités mesurées montre un très bon accord, indiquant une bonne compréhension des mécanismes de réaction alpha,alpha'. Une utilisation dans le futur de ce type de réaction pourra apporter des informations supplémentaires à un processus d'évaluation des sections efficaces de capture radiative et de fission pour des noyaux plus exotiques. / This PhD thesis revolves around the study the gamma-decay and fission probabilities of the compound nucleus (CN) 240Pu. These probabilities are obtained by using the surrogate reaction method, which, through charged particle reactions, aims to produce the same compound nucleus as the one that would be formed through a neutron induced reaction, or desired reaction. The objective is to cover the shortage of nuclear data, in cases in which the targets are too radioactive to be measured directly, for astrophysics and applications. As a matter of fact, if the measurement of the desired reaction is not possible, the reaction models reliance is compromised as their parameters cannot be adjusted. In this cases the gamma-decay and fission probabilities of the CN formed through the surrogate reaction, can help to improve the models. To this end, it is crucial to understand the difference between the formation and decay processes in the compound nuclei formed through a surrogate reaction and a neutron induced one.A collaboration between the nuclear physics laboratories, CENBG and CEA/DAM/DIF, is making the state of the art of surrogate reactions advance. In particular giving some insight about the spin distribution of the CN formed with these reactions, which they proved different to that of the nuclei formed through neutron induced reactions and that this played an important role in the competition between gamma-decay and neutron emission. Nevertheless, this does not seem to be the case for fission, whose data are in agreement with neutron induced ones. To better understand this, we have studied 240Pu, an even-even nucleus, using an experimental setup developed by this collaboration to simultaneously measure gamma-decay and fission.With this set-up, we performed an experiment in 2017 at the tandem accelerator at the IPN of Orsay (France). There a 30 MeV alpha particles beam interacted with the 240Pu target. The inelastically scattered alpha particles, ejectiles, were detected by two telescopes, which allow to identify the decaying nucleus and determine its excitation energy. The decay paths of the formed CN were identified, in coincidence with the telescopes, by detecting the gamma-rays and the fission fragments. With this information, the gamma-decay and fission probabilities were obtained by doing the ratio between the number of detected ejectiles and the number of measured coincidences correct by the detection efficiency.To interpret these unique data, we proceeded in three steps. Firstly, we adjusted the reaction model parameters (nuclear level densities, fission barriers, etc.) of the compound nucleus 240Pu with the existing data of the n+239Pu reactions. Then we calculated the branching ratios G of the decaying nucleus, which represent the probability of the nucleus to decay through a certain channel, for a certain excitation energy, spin and parity. Finally, with M. Dupuis (CEA/DAM/DIF), a calculation to predict the spin distribution of the 240Pu formed through the inelastic scattering of alpha particles was done for the first time. The calculation combined a JLM optical potential with the states of the nucleus generated with a QRPA approach.The spin distribution obtained with this calculation was combined with the calculated branching ratios G to calculate the decay probabilities. The comparison of this calculation to our measured probabilities shows a good agreement, which indicates a good a understanding of the reaction mechanism alpha,alpha'. Using this type of inelastic reaction in the future, could provide additional information about the radiative capture and fission cross sections of more exotic nuclei.
59

Inventario de radionuclideos artificiais em agua do mar e sedimentos da costa sul do Brasil

FIGUEIRA, RUBENS C.L. 09 October 2014 (has links)
Made available in DSpace on 2014-10-09T12:44:19Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:57:12Z (GMT). No. of bitstreams: 1 06901.pdf: 9310315 bytes, checksum: 34ec97737bf373b58a295f330b6aa935 (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP
60

Inventario de radionuclideos artificiais em agua do mar e sedimentos da costa sul do Brasil

FIGUEIRA, RUBENS C.L. 09 October 2014 (has links)
Made available in DSpace on 2014-10-09T12:44:19Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:57:12Z (GMT). No. of bitstreams: 1 06901.pdf: 9310315 bytes, checksum: 34ec97737bf373b58a295f330b6aa935 (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Page generated in 0.026 seconds