Les copolymères à blocs sont des matériaux très intéressants en raison de leur capacité à s’auto-organiser pour former des domaines de quelques dizaines de nanomètres. Cette organisation peut être mise à profit pour obtenir des matériaux hybrides organiques/inorganiques dans lesquels la phase inorganique peut être structurée dans un des domaines plutôt que répartie de façon aléatoire. Ceci peut conférer des propriétés particulières aux copolymères hybrides. Notre travail de thèse s’inscrit dans cette problématique. Des copolymères à blocs ont été modifiés soit par greffage en solution de molécules organiques/inorganiques du type POSS réactif (polyhedral oligomeric silsesquioxane), soit par mélange en solution ou à l’état fondu de POSS non réactif. Les copolymères triblocs considérés sont du type SBS (styrène-butadiène-styrène) et SEBS-g-MA (styrène-éthylène-butène-styrène greffé anhydride maléique). L’ensemble de ces copolymères a été caractérisé expérimentalement afin de déterminer leur morphologie et leur comportement thermo-mécanique. En parallèle une approche théorique a été proposée, basée sur la modélisation moléculaire de ces copolymères à l’échelle mésoscale. La méthode sélectionnée ‘Dissipative Particle Dynamics’ a permis de modéliser la morphologie de nos copolymères avec succès ainsi que celle de nos matériaux hybrides modifiés par les POSS. Ces derniers peuvent être dispersés à l’échelle moléculaire ou au contraire former des agrégats, selon le procédé de mise en œuvre et la structure chimique des POSS. / Experimental approaches and a modeling method have been carried out in parallele. The simulation method was used firstly to confirm the experimental results, and then will be applied to more complex nanocomposites. A series of hybrid systems based on triblock copolymer of polystyrene-butadiene-polystyrene (SBS) grafted with polyhedral oligomeric silsesquioxane(POSS) molecules with a dimethylsiloxy group (DMIPOSS) were synthesized by a hydrosilation method. The characteristics on incorporation of an unreactive POSS with constituent cyclohexyl (CyPOSS) in SBS matrix have been compared with above systems. The nanocomposites obtained were analyzed by atomic force microscopy, Transmission electron microscopy, X-ray scattering and dynamic mechanical.The same strategy has been carried out on polystyrene-b-poly (ethylene-co-butylene)-b-polystyrene-g-maleic anhydride (SEBS-g-MA) with other type of POSS. Dynamic particles dissipative (DPD) simulation methods in Materials Studio (Accelrys) were employed to study morphology of SB, SBS, SEBS and hybrid system. In this mesoscopic method, the polymer is simplified as a series of connecting beads which contains one or more monomer units. And all monomer units interact with each other following Newtonian Equations of Motion.

Les structures aéronautiques font de plus en plus appel aux matériaux composites pour alléger les structures dans le but d’améliorer leurs performances et de limiter la consommation de carburant. Les composites à matrice organiques représentent aujourd’hui plus de 50% de la structure des avions civils de dernière génération (A350 et B787). Les matériaux utilisés sont essentiellement des composites à matrice époxy avec des températures d’utilisation en service continu pour de longues durées ne dépassant pas 110°C. Continuer à augmenter cette part de matériaux composites passe par leur introduction dans des zones plus chaudes, proches des réacteurs ou des turbines. Les matériaux composites à matrice bismaléimides sont compatibles avec des températures d’application d’au moins 200°C, mais sont très sensibles aux impacts et présentent une fragilité beaucoup trop importante pour des pièces de structure. Les composites à matrice époxy ont fait l’objet de développements pour améliorer ces propriétés, en incorporant dans les formulations des thermoplastiques solubles et insolubles qui ont pour effet de freiner la propagation des délaminages induits par des impacts. En s’inspirant des méthodologies et des connaissances acquises sur les formulations époxys, l’objectif de ces travaux est de développer des systèmes réactifs de type bismaléimide à propriétés optimisées et d’identifier les paramètres clé pour y parvenir. / Aeronautics use more and more composite materials to reduce structures weight, in order to improve performance and to limit fuel consumption. Polymer matrix composite materials represent today more than 50% of last generation civil aircrafts structure (A350, B787). Most of thermoset matrices are epoxies with service temperatures below 110°C for long time services. To further optimize the composite part ratio, it is now necessary to use those materials in structural parts exposed to higher temperatures, for instance, near engines. Among high performance thermoset matrices, bismaleimides offer potential in service temperature up to at least 200°C, but their brittleness makes them non-suitable for structural applications. Epoxy-based composite materials have gone through improvements, increasing their toughness by mixing with soluble and non-soluble thermoplastics to hold in delamination crack propagation. Starting with methods and knowledge from epoxies toughening strategies, this work is dedicated to develop toughened bismaleimide systems and to identify relevant parameters to reach this aim.

Les composites stratifiés à matrice organique thermodurcissable (TD) et renforts fibreux continus se sont progressivement imposés dans le monde de l’aéronautique depuis bientôt 50 ans. Ces matériaux, malgré de nombreux avantages ayant permis de remplacer les alliages métalliques précédemment utilisés, ont néanmoins un point faible majeur, à savoir une tolérance aux dommages limitée. De nombreuses solutions de renforcement ont vu le jour, dont l’ajout de polymères thermoplastiques (TP) présentant une ductilité supérieure à la matrice TD. Les travaux réalisés concernent une matrice représentative de composites stratifiés employés aujourd’hui. Elle est constituée d’un système époxy-amine menant à un réseau de haute Tg, ainsi que deux TP utilisés comme agents renforçants : un polyéthersulfone (PES) initialement soluble dans le système, et un polyamide (PA) sous forme de microparticules préformées. Un état de l’art sur les mélanges TD/TP cristallins et l’utilisation de TP comme agents renforçants dans les composites stratifiés est présenté en préambule des résultats expérimentaux. L’étude s’est focalisée sur le comportement de ces deux TP vis-à-vis du réseau époxy-amine en construction lors de la polymérisation. L’intérêt porte sur la compréhension des phénomènes reliant les différents composants du mélange entre eux. Dans un premier temps, le comportement du PES dans le système époxy-amine est étudié en fonction des conditions de polymérisation, à savoir le cycle de température appliqué. Le phénomène de séparation de phase induite par polymérisation (RIPS) ayant lieu étant en compétition avec la gélification du réseau TS, et ces deux phénomènes étant liés à la température, différents types de morphologie ont pu être obtenus. L’approche concernant le PA est différente. En effet, ce polymère initialement insoluble dans le système époxy-amine peut être compatibilisé après avoir réagi avec les monomères époxy. De plus, l’affinité physique entre le PA et le durcisseur aminé employé entraîne une modification du comportement du PA à la fusion. Des systèmes binaires modèles époxy-PA et amine-PA ont donc été étudiés pour bien découpler et comprendre toutes ces interactions. Enfin, les morphologies et propriétés résultantes du système époxy-amine modifié simultanément avec le PES et le PA ont été suivies et contrôlées grâce à un choix pertinent de différents cycles de polymérisation. La compréhension du développement d’un mélange si complexe, en termes de morphologie et de mécanismes réactionnels, a été rendue possible grâce aux études préliminaires sur systèmes modèles. / Fiber-reinforced thermosetting (TS) matrix-based composites, and more particularly laminates, have progressively imposed themselves in the aeronautic field for nearly 50 years. Nevertheless, despite numerous advantages making them an elegant solution to replace metallic alloys, such composites have a huge drawback: a low damage tolerance. Various toughening solutions have been developed, including the addition of thermoplastic (TP) polymers which exhibit a much higher ductility than the TS matrix. The present work relates on a representative matrix of currently considered laminates. It is constituted of an epoxy-amine system leading to a high Tg network, and two TP used as reinforcing agents: a polyethersulfone (PES) initially soluble in the system, and a polyamide (PA) preformed in micro-particles. A literature review about TS/semi-crystalline TP blends and TP reinforcement agents used in laminates is given previously to the experimental results. The study focuses on the behavior of these two TP in regard to the growing epoxy-amine network during its polymerization. The interest is put in the understanding of the phenomena linking all the matrix components together. In a first time the PES behavior in the epoxy-amine system dependence on curing conditions (i.e. the applied cure schedule) is studied. The reaction-induced phase separation (RIPS) phenomenon being competitive with the TS network gelation, and taking into account that both phenomena are temperature dependent, various types of morphologies were obtained. Apprehension of PA behavior is different. In fact, this polymer is initially soluble in the epoxy-amine system and may be compatibilized after chemical coupling with epoxy prepolymers. Moreover, physical affinities between PA and the considered amine hardener impact the PA melting behavior. Consequently, binary epoxy-PA and amine-PA model systems have been studied to uncouple and understand all these interactions. Finally, resulting morphologies and properties of the epoxy-amine system, simultaneously modified with both PES and PA, have been monitored and controlled thanks to a choice of suitable cure schedules. The understanding of the development of such a complicated system, in terms of morphologies and curing mechanisms, was made possible thanks to the preliminary studies on the model systems.

Cette étude est une contribution à la valorisation du grignon d’olives (GO), sous produits oléicoles à caractère lignocellulosique. La voie proposée consiste à utiliser le GO comme charge dans des polymères de grande diffusion à savoir le poly (éthylène/propylène) [CEP] d’origine fossile et le poly (acide lactique) [PLA], issu des ressources renouvelables. Les différentes formulations, CEP/GO et PLA/GO, élaborées à l’état fondu dans une extrudeuse bivis ont été étudiés du point de vue des propriétés rhéologiques, thermique, mécanique et de la morphologie. Différents tiers-corps copolymères de structures diverses ont été utilisés dans le but de promouvoir l’adhésion à l’interface des composants et/ou de réduire la dégradation du polymère matrice et améliorer les performances des systèmes composites ainsi conçus. Les observations morphologiques ont corroboré parfaitement l’ensemble des propriétés étudiées. / This study is a contribution to the valorization of Olive Solid Waste (OSW) which displays a Lignocellulosic nature. The proposed approach consists in using the OSW as a filler in commodity polymers namely the poly (ethylene/propylene) [CEP] of fossil origin and the poly (lactic acid), derived from renewable resources. The different formulations, CEP/GO and PLA/GO, processed in the molten state in a twin screw extruder were studied from the side of rheological, thermal, mechanical properties and morphology. Different copolymers of various structures were used in order to promote the adhesion in the interface of the components and/or to reduce the polymer matrix degradation and to improve the composite systems performances. Morphological observations corroborated perfectly the studied properties.

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Le contrôle non destructif est devenu nécessaire pour assurer la qualité des matériaux et des composants soit en service ou à l'étape de la production. Ceci nécessite l'utilisation d'une technique d’inspection rapide, robuste et fiable. En tant que technique de contrôle principale, la technologie des ultrasons a des capacités uniques pour évaluer la position, la taille et la forme des discontinuités. Ces informations ont un rôle essentiel dans les critères d'acceptation qui sont fondés sur la sécurité et les exigences de qualité des composants fabriqués. Par conséquent, un usage intensif de la technique des ultrasons apparaît notamment dans l'inspection des composites fabriqués à grande échelle dans l'industrie aérospatiale. D'importants progrès techniques ont contribué à l'optimisation des techniques d'acquisition par ultrasons telles que la technique de "Sampling Phased Array". Cependant, les systèmes d'acquisition doivent être complétés par une procédure d'analyse automatisée de données afin d'éviter l'interprétation manuelle fastidieuse de toutes les données produites. Un tel complément permet d'accélérer le processus d'inspection et d'améliorer sa fiabilité. L'objectif de cette thèse est de proposer une chaîne d’analyse dédiée au traitement automatique des volumes échographiques 3D obtenus en utilisant la technique Sampling Phased Array. Tout d'abord, une étude détaillée du bruit de speckle affectant les données échographiques a été effectuée, puisque ce type de bruit réduit la qualité des données échographiques. Ensuite, une chaîne d’analyse complète a été développée, constituée d'une procédure de segmentation suivie d'un processus de classification. La méthodologie de segmentation proposée est adaptée aux données ultrasonores 3D et a pour objectif de détecter tous les défauts potentiels à l'intérieur du volume d'entrée 3D. La procédure de segmentation étant en priorité dédiée à la détection des défauts qui est vitale, une difficulté principale est le taux élevé de fausses alarmes qui peuvent être détectées également. La classification correcte des fausses alarmes est nécessaire afin de réduire le taux de rejet des pièces saines. Cela doit être fait sans risquer la perte des vrais défauts. Par conséquent, la segmentation doit être suivie d'un processus de classification efficace qui doit distinguer les défauts réels des fausses alarmes. Ceci a été réalisé en utilisant une approche de classification spécifique basée sur une approche de fusion de données. La chaîne complète d'analyse a été testée sur plusieurs mesures ultrasonores volumiques de composites plastiques à renfort fibre de carbone. Les résultats expérimentaux de la chaîne ont révélé une grande précision ainsi qu'une très bonne fiabilité de détection, de caractérisation et de classification des défauts avec un taux très faible de fausses alarmes. / Non-destructive testing has become necessary to ensure the quality of materials and components either in-service or at the production stage. This requires the use of a rapid, robust and reliable testing technique. As a main testing technique, the ultrasound technology has unique abilities to assess the discontinuity location, size and shape. Such information play a vital role in the acceptance criteria which are based on safety and quality requirements of manufactured components. Consequently, an extensive usage of the ultrasound technique is perceived especially in the inspection of large scale composites manufactured in the aerospace industry. Significant technical advances have contributed into optimizing the ultrasound acquisition techniques such as the sampling phased array technique. However, acquisition systems need to be complemented with an automated data analysis procedure to avoid the time consuming manual interpretation of all produced data. Such a complement would accelerate the inspection process and improve its reliability. The objective of this thesis is to propose an analysis chain dedicated to automatically process the 3D ultrasound volumes obtained using the sampling phased array technique. First, a detailed study of the speckle noise affecting the ultrasound data was conducted, as speckle reduces the quality of ultrasound data. Afterward, an analysis chain was developed, composed of a segmentation procedure followed by a classification procedure. The proposed segmentation methodology is adapted for ultrasound 3D data and has the objective to detect all potential defects inside the input volume. While the detection of defects is vital, one main difficulty is the high amount of false alarms which are detected by the segmentation procedure. The correct distinction of false alarms is necessary to reduce the rejection ratio of safe parts. This has to be done without risking missing true defects. Therefore, there is a need for a powerful classifier which can efficiently distinguish true defects from false alarms. This is achieved using a specific classification approach based on data fusion theory. The chain was tested on several ultrasound volumetric measures of Carbon Fiber Reinforced Polymers components. Experimental results of the chain revealed high accuracy, reliability in detecting, characterizing and classifying defects.

Ce travail de thèse a pour objectif de comprendre la fragilité des composites à matrice polymère (PVC) contenant des particules de bois. Dans un premier temps, il s’agit d’examiner le rôle de chacun des constituants : matrice et charge, sur les propriétés mécaniques du composite. Cette étude a montré que l’influence des paramètres relatifs à la microstructure de la matrice PVC est minoritaire face à celle des paramètres de la farine de bois. Pour mettre en évidence le rôle des particules de bois, une méthode d’analyse de leur dispersion et leur orientation par une technique 3D non destructive, a été employée : la tomographie aux rayons X. Un traitement spécifique des données a permis de quantifier la taille, l’orientation et la connectivité des particules. Ainsi, on a montré que l’existence d’agglomérats et/ou d’un réseau percolant fragilise fortement le composite ce qui explique la chute de la résistance au choc lorsque le taux de farine de bois augmente. Pour optimiser le compromis fragilité/ductilité, différentes solutions ont été envisagées. Dans un deuxième temps, nos travaux s'intéressent à l'évolution de l'endommagement de matériaux composites possédant différents taux de farine de bois. Cette évolution est mesurée à l'aide de deux techniques : l'émission acoustique et la tomographie aux rayons X in-situ. La décohésion à l’interface entre la matrice PVC et les particules de bois est le mécanisme initiant l’endommagement. La transition ductile/fragile des composites s’explique par la coalescence de ces cavités. L’ajout de modifiant choc ne réduit pas suffisamment ce mécanisme. Les agents de couplage sont donc la voie à explorer afin d’améliorer l’interface matrice/particules et remédier au défaut d’adhésion qui pénalise ces composites. / The aim of the present study is to understand the origin of the brittleness of PVC/wood flour composites (WPC). The influence of the matrix and of the filler is investigated: fiber parameters are key factors that significantly affect the mechanical properties of WPC. Fiber dispersion, orientation and particles connectivity can be accurately assessed by using the non-destructive X-ray tomography technique. The qualitative and quantitative analysis of tomography experimental results allows a 3D visualisation of the composite. The brittleness of the composites is caused by agglomerates and/or the presence of a percolated network: it explains why impact resistance decreases when the wood flour content increase. To optimise the rigidity/ductility compromise, several solutions are considered. The other part of this work consists of combining acoustic emission and X-ray tomography to study the evolution of damaging in composite materials with different wood flour content. An original coupling of these two techniques is implemented. The main failure mechanism involved in such composites is the decohesion between the matrix and the wood particles. The ductile/brittle transition occurs when the cavities coalescence becomes the dominant process over the PVC matrix failure. Adding impact modifiers is not sufficient to improve the ductility of the composite. Coupling agents are the route to be explored so as to improve the interfacial adhesion between the matrix and the particles.

Afin de pouvoir prédire le comportement des renforts de composites 3D interlock au cours d'un procédé de mise en forme, il est nécessaire de connaitre la position des mèches dans le renfort durant la phase de préformage du procédé. Les travaux présentés ici traitent de la simulation du préformage de renforts 3D épais à l'aide d'un élément fini hexaédrique semi-discret spécifique. En utilisant le principe des travaux virtuels, on distingue le travail interne virtuel dû à la tension des mèches des autres travaux virtuels. La raideur due aux tensions de mèches, qui constitue la contribution principale de la rigidité du matériau, est prise en compte à l'aide de barres incluses dans les éléments. Les rigidités dues aux autres sollicitations, comme la compression transverse, les cisaillements ou les frottements inter-mèches, sont décrites par un matériau continu additionnel. La combinaison de ce modèle discret du premier ordre et d'un matériau continu hyperélastique anisotrope dit du second ordre, pour formuler le comportement du matériau va permettre la simulation du préformage des renforts tissés épais. Conjointement aux travaux sur la simulation, des travaux expérimentaux pour l'identification des paramètres matériau de la loi de comportement ont été définis et réalisés. Ces paramètres concernent les deux parties de la formulation du comportement. / In order to simulate 3D interlock composite reinforcement behavior during forming process, it is necessary to predict yarns positions in the fabric during the preforming stage of the process. The present work deals with thick 3D interlock fabric forming simulation using specific hexahedral semi-discrete finite elements. Using the virtual work principle, we distinguish the virtual internal work due to tensions in yarns from other internal virtual works. The stiffness relative to yarns tension which is the main part of the rigidity is described by bars within the elements. The other rigidities - like transverse compression, shears or friction between yarns - are depicted by a continuous additional material. A combination of this "first order" discrete model and a continuous orthotropic hyperelastic "second order" material formulation will enable us to simulate the interlock preforming process. Jointly to the simulation work, we also had to specify and perform experimental testing identification of material parameters. These parameters concern both parts of the model.

L'industrie aéronautique doit faire face aux nouvelles exigences environnementales, tout particulièrement concernant la réduction de la consommation des énergies fossiles. L'utilisation de matériaux composites plus léger permet de répondre en partie à cette attente. Pour limiter les coûts lors de la fabrication et du développement des composites à renforts tissés 3D, il est nécessaire d'utiliser des outils de simulation performants. En particulier, les outils existants, qui discrétisent à une échelle mésoscopique l'architecture des tissus 3D, ne tiennent pas compte de l'influence du procédé de fabrication sur la constitution de la structure textile. Si des outils numériques dédiés à la modélisation du procédé de tressage et de tricotage sont disponibles, il n'en est rien concernant le tissage. Cette étude avait donc pour but de s'intéresser plus particulièrement à la simulation du prodécé de tissage pour pouvoir obtenir une structure de tissu sèche déformée numériquement. La production de différentes architectures de tissu en verre E dans notre laboratoire nous a permis d'observer les différents éléments en contact avec le fil ou le tissu sur la machine à tisser, par le biais de l'utilisation d'une caméra rapide par exemple. Le développement d'un modèle numérique par éléments finis reproduisant le procédé de tissage a été réalisé. Une loi de comportement isotrope transverse fut utilisée pour modéliser les fils de verre. Des premières simulations numériques encourageantes pour la fabrication d'un tissu d'armure toile et d'un tissu d'armure croisé 2-2 sont présentées et comparées avec les tissus réels produits correspondants. / The aeronautical industry faces new challenges regarding the reduction of fossil fuel consumption. One way to address this issue is to use lighter composite materials. The ability to predict the geometry and the mechanical properties of the unit cell is necessary in order to develop 3D reinforcements in composite materials for these aeronautical applications. There is a difficulty to get realistic geometries for these unit cells due to the complexity of their architecture. Currently, existing tools which model 3D fabrics at a meso scale don't take into account manufacturing process influence on the shape modification of the textile structure. There is already some numerical tools that can model the braiding or knitting process, but none have been developed for weaving so far. Consequently, this study deals with the numerical simulation of the weaving process to obtain a deformed dry fabric structure. During the weaving process of E-glass fabrics, achieved in our laboratory, it has been observed that large deformations led to the modification of transverse section of meshes, or local density changes, that can modify the fabrics mechanical resistance. For this reason, a numerical tool of the weaving process, based on finite element modelling, has been developped to predict these major deformations and their influences on the final textile structure. The correlation between numerical results and fabrics produced with glass fibres has been achieved for plain weave and 2-2 twill.

On s’intéresse dans cette étude au potentiel de copolymères à blocs (BCP) de types PBA-b-P(MMA-co-DMA) et PBA-b-P(BA-co-DMA) en tant qu’additifs multifonctionnels nanostructurant la matrice thermodurcissable polyester insaturé de composites SMC et BMC. La nanostructuration de la résine polyester insaturé (UPR) est assurée par la ségrégation du bloc élastomère poly(acrylate de butyle), ainsi que par la miscibilité du deuxième bloc dans le réseau grâce à la bonne compatibilité des motifs diméthylacrylamide (auto-assemblage). Ces BCP sont tout d’abord étudiés en tant qu’agents renforçants et anti-retrait dans les composites SMC et BMC, en étant substitués et comparés aux additifs anti-retrait conventionnels PVAc et P(MMA-co-S) incorporés traditionnellement afin de compenser le retrait de la résine polyester. Ces additifs nanostructurants sont ensuite évalués en tant qu’agents de mûrissement des compounds SMC. La nanostructuration des BCP dans la résine UP réactive pouvant entrainer une importante augmentation de la viscosité (formation d’un gel), ces additifs pourraient peut-être constituer des agents de mûrissement plus efficaces que l’oxyde de magnésium couramment utilisé à cet effet. Une étude des matrices [UPR + BCP, UPR + PVAc et UPR + P(MMA-co-S)] est réalisée dans un premier temps, les composites BMC et SMC chargés par du carbonate de calcium et renforcés par des fibres de verre étant étudiés par la suite. En absence de charges et de fibres de verre (matrice seule), la nanostructuration est moins efficace que la macroséparation de phase des additifs conventionnels PVAc et P(MMA-co-S) pour compenser le retrait du réseau polyester. Dans un composite en revanche, la nanostructuration conduit à une compensation du retrait intermédiaire entre celles du P(MMA-co-S) et du PVAc. Au niveau de la matrice seule, la nanostructuration permet d’éviter une diminution conséquente de l’énergie de rupture du réseau polyester et permet même dans certains cas une amélioration significative de cette dernière, alors que les additifs conventionnels engendrent un effondrement de cette propriété. Cette différence est cependant beaucoup moins visible dans le cas des composites, les charges entrainant une fissuration prématurée de la matrice. Un composite nanostructuré peut tout de même présenter un renforcement significatif par rapport aux composites conventionnels lorsqu’il contient des nanovides compensateurs de retrait de tailles conséquentes qui améliorent la ténacité du matériau. En ce qui concerne le mûrissement d’un compound SMC par nanostructuration au cours du refroidissement (passage de la transition ordre-désordre), si l’augmentation de la viscosité d’un système réactif UPR + BCP semble suffisamment importante et abrupte, elle est cependant insuffisante en présence des charges ou alors intervient à une température trop faible en raison de l’influence de ces dernières sur la nanostructuration. / The aim of this study is to evaluate the potential of PBA-b-P(MMA-co-DMA) and PBA-b-P(BA-co-DMA) block copolymers (BCP) as multifunctional additives nanostructuring the unsaturated polyester thermosetting matrix of SMC and BMC composites. The nanostructuration of the unsaturated polyester resin (UPR) is ensured by the segregation of the poly(butyl acrylate) elastomeric block, and by the miscibility of the second block in the thermoset thanks to the good compatibility of dimethylacrylamide units (self-assembly). These BCP are first studied as reinforcing and anti-shrinkage agents in SMC and BMC composites, as compared to conventional low profile additives PVAc and P(MMA-co-S) traditionally blended to compensate the polyester resin shrinkage. These nanostructuring additives are then studied as thickening agents in SMC compounds. As the nanostructuration of BCP in the UP reactive resin can lead to a high viscosity increase (gel formation), BCP might provide a more efficient thickening than the conventional additive magnesium oxide. Matrices are studied first [UPR + BCP, UPR + PVAc and UPR + P(MMA-co-S)], BMC and SMC composites filled with calcium carbonate and reinforced by chopped glass fibres being then considered. In the absence of fillers and fibres (neat matrix), the nanostructuration is less efficient than the macrophase separation of PVAc and P(MMA-co-S) to compensate the polyester resin shrinkage. However, in a composite, the nanostructuration leads to an intermediate shrinkage compensation between those of P(MMA-co-S) and PVAc. In the neat matrix, the nanostructuration avoids a substantial decrease of polyester network toughness and can even lead sometimes to a significant reinforcement, whereas conventional additives decrease tremendously this property. However, this difference is not observed in composites, fillers giving rise to an early cracking of the matrix. A nanostructured composite can still present a significant reinforcement compared to conventional composites when it contains large nanovoids (compensating shrinkage) which improve the fracture toughness of the material. As regards the thickening of an SMC compound by nanostructuration during cooling (crossing of the order-disorder transition), the viscosity increase of a UPR + BCP reactive system seems important and sharp enough, but in the presence of fillers the viscosity increase is not sufficient or the order-disorder transition temperature is too low because of the influence of fillers on the nanostructuration.