Une étude expérimentale du scellement d'un ensemble anodique utilisé dans une cuve d'electrolyse permet de mieux connaître les enjeux thermiques et mécaniques rencontrés lors de la solidification du collet de fonte entre le rondin d'acier et le tourillon en carbone. Trois tourillons d'une anode cuite sont mesurés avec une machine à mesurer tridimensionnelle pour obtenir une représentation haute précision en trois dimensions de l'interface de carbone. Ces mesures sont ensuite comparées à la surface extérieure des collets de fonte solidifiés et refroidis pour connaître la dimension de l'espace d'air à l'interface fonte/carbone. Trente-neuf thermocouples, placés dans une configuration stratégique permettent la reconstruction du champ de température dans les trois matériaux depuis le moment de la coulée jusqu'au refroidissement à température ambiante. Ceci rend possible l'évaluation des coefficients de transfert de chaleur aux interfaces fonte/carbone, fonte/acier et carbone/acier à l'aide d'un modèle thermique. De plus, une analyse métallographique est associée aux courbes de refroidissement enregistrées. En parallèle, un modèle thermomécanique tridimensionnel est développé pour prédire la formation de l'espace d'air à l'interface fonte/carbone. La solidification de la fonte implique un retrait qui dépend de la composition chimique du métal, des changements de phase, des déformations d'origine thermique et des déformations viscoplastiques dans la phase semi-solide et dans l'état solide à haute température. Le logiciel de thermodynamique Thermo-Cale est utilisé pour calculer le parcours de solidification de la fonte et obtenir les propriétés thermiques nécessaires dans le modèle. Le solveur d'éléments finis commercial ABAQUS calcule la solution thermomécanique en tenant compte de la géométrie complexe d'un tourillon et des propriétés des matériaux dépendantes de la température. Pour valider n le modèle, la prédiction de l'espace d'air est comparée aux mesures expérimentales et aux données enregistrées par les thermocouples. Il a été trouvé que l'espace d'air ne peut être décrit par une simple relation linéaire en fonction de l'épaisseur de fonte. L'analyse métallographique révèle une variation significative de la microstructure à travers le collet de fonte et de la macroségrégation du carbone. Il est conclu que la meilleure évaluation des propriétés thermiques est faite en combinant le calcul à l'équilibre de Thermo-Cale, le calcul du module de Scheil et les observations expérimentales des courbes de refroidissement. Le modèle thermomécanique reproduit bien les mesures de températures, mais ne tient pas compte de la viscoplasticité à cause de problèmes de convergence, ce qui donne une prédiction incohérente de l'espace d'air. Toutefois, il est possible d'observer des tendances susceptibles de se produire dans une anode. Il est recommandé d'utiliser une nouvelle approche de modélisation en traitant le problème en plusieurs étapes indépendantes accompagnées de validations expérimentales avant l'intégration d'un modèle complet. La programmation en UMAT dans ABAQUS devrait être priviligiée. Les travaux expérimentaux futurs devraient inclure des essais mécaniques sur la fonte sur toute la plage de température concernée ainsi que des mesures d'espace d'air en temps réel avec des LVDT pendant la solidification d'un anneau de fonte. D'après les mesures d'espace d'air, il est aussi recommandé que les résultats des modélisations thermo-électro-mécaniques antérieures à ce projet soient réévalués selon les nouvelles données disponibles.

Le projet de la thèse a consisté au développement et à l’évaluation des performances d’une mousse syntactique phénolique pour la réalisation d’un système sandwich multicouche (cœur/peau en matériau composite). Il permet d’assurer la protection thermique, mécanique et au feu en particulier contre l’impact d’un feu torche. Un feu torche peut survenir sur un site pétrochimique suite à l’inflammation d’une fuite de fluides inflammables sous pression pouvant être très dévastateur par son effet abrasif et le flux convectif et radiatif intense. Le travail s’est essentiellement axé sur l’étude de l’efficacité de la mousse syntactique phénolique à partir d’une analyse de la relation microstructure-propriété. Les exigences de mise en œuvre ont imposé une maîtrise de la formulation par une bonne compréhension de la réactivité de la résine, notamment par rapport aux différentes transformations physiques (gélification, vitrification) qui ont lieu pendant le processus de réticulation. Il s’agit alors d’optimiser le dosage des différents composés actifs et additifs vis-à-vis des contraintes de mise en œuvre afin de parvenir à des propriétés optimales du matériau final. L’efficacité de ce dernier dans les conditions normales d’utilisation a été déterminée par une phase d’expérimentation complète sur ses propriétés mécaniques, thermiques et thermomécaniques. Des tests au feu ont permis d’étudier son comportement au feu afin de vérifier ses propriétés protectrices sous l’impact d’une flamme issue d’un feu torche. Enfin, un essai instrumenté capable de reproduire en condition réelle une fuite de gaz de propane à haute pression a été mis au point pour évaluer la performance au feu torche d’un prototype industriel complet. En parallèle, un modèle numérique simplifié a été proposé afin de simuler l’impact d’un tel feu. / This work consisted in the development and the evaluation of a phenolic syntactic foam performance for the production of a multilayer sandwich system (core/skin in composite material). It ensures thermal, mechanical and fire protection, in particular against the impact of a jet fire. A jet fire can occur on a petrochemical site resulting from the combustion of a fuel continuously released under pressure. It can be very devastating for its abrasive effect and intense convective and radiative flux. The work focuses mainly on the study of the effectiveness of the phenolic syntactic foam through the analysis of the relationship microstructure-propriety. The manufacturing process requirements imposed to control the elaboration via a good understanding of the reactivity of the resin, especially in relation to various physical transformations (gelation, vitrification) that take place during the curing mechanisms. That involves optimizing the proportions of the various active compounds and additives depending on the working conditions in order to achieve optimal properties of the final material. The effectiveness of this final material under normal conditions of use was determined by a complete testing phase on its mechanical, thermal and thermomechanical properties. Fire tests were also conducted to investigate the material burning behavior to ensure its protective properties under a jet flame impact. Finally, a large-scale instrumented test, reproducing in real conditions a propane gas leak at high pressure, was developed to evaluate the resistance to a jet fire of a complete industrial prototype. In parallel, a simplified numerical model was also proposed to simulate the impact of such a fire.

La thèse détermine les principaux paramètres de la formation des structures de la phase conductrice de nanocomposites polymères chargés avec des nanotubes de carbone (NTC) ou des nanocharges combinées, pour étudier l'influence de la morphologie de la structure hétérogène du composite et l'interaction des nanocharges sur les propriétés électriques, thermophysiques et mécaniques des composites. Les trois types de systèmes polymères ont été étudiés, à savoir: 1) les systèmes ségrégés avec distribution ordonnée de nanocharges, 2) les mélanges polymère conducteur; 3) les composites avec des charges binaires où les nanotubes de carbone ont été combinés avec des composés organo-argileux modifiés (MOC) dans un cas et des nanoparticules métalliques d'autre part. Les résultats sur les composites polymères ségrégés chargés avec des NTC ont montré que dans de tels systèmes, la charge conductrice crée un réseau continu conducteur au sein de la matrice polymère. Cela conduit à un seuil de percolation ultra faible avec la valeur de φc~0,045vol.%. Il a été démontré que les systèmes conducteurs à base de mélanges de polymères ont un seuil de percolation inférieur en raison d'effet de double percolation. Il a été constaté que l'introduction simultanée de composés MOC et de NTC dans la matrice thermoplastique permet une meilleure répartition des nanotubes de carbone, ce qui empêche leur agrégation. Il en résulte une diminution du seuil de percolation des composites. Il a été démontré que la formation de la phase conductrice est plus efficace avec des charges mixtes CNT/nanométal en comparaison avec les charges individuelles

Eutectoid steel strips are designed for the production of parts for intensive use such as clutches, seat slides, and springs as they exhibit<p>excellent strength levels and wear resistance. These properties arise from the unique morphology of lamellar pearlite which can be considered<p>as a self-laminated nanoscale composite. However, a spheroidization annealing step is nowadays necessary to improve the cold forming properties before further cold rolling steps.<p>This thesis is aimed at improving the tensile ductility of the hot rolled products of eutectoid composition in order to eliminate the intermediate<p>annealing step. Two strategies are proposed.<p>The first is to transpose the concept of controlled rolling developed for HSLA to<p>eutectoid steels. Through a strict adjustment of the austenite processing and of the cooling strategy, it is possible to improve the ductility<p>of the final lamellar microstructure. The way the processing parameters influence the hot deformation of austenite, the eutectoid transformation and of the subsequent spheroidization annealing is deeply<p>investigated. It is found that refinement and pancaking of austenite<p>is beneficial as it reduces the pearlite block size improving the total<p>tensile elongation. Accelerated cooling is of paramount importance to<p>achieve fine Interlamellar spacing (ILS), which lead to high strength<p>levels and accelerate spheroidization during subsequent annealing.<p>The second approach involves intercritical or warm deformation. Warm processing of eutectoid steels is first explored by torsion testing<p>and then up-scaled to a pilot rolling-line. The interactions between thermomechanical parameters, rolling forces generated and microstructural<p>evolution are carefully scrutinized. During concurrent hot deformation, spheroidization of cementite takes place almost instantaneously<p>in both torsion and rolling. The restoration processes occurring in the ferrite matrix depends on the strain path and the strain rates. Low strain rates (0,1 s−1) and simple shear promotes the formation of a recrystallized-like HABs network of about 3μm in size.<p>Plane strain compression and high strain rates (10 s−1) leads to the formation of a typical recovered dislocation substructure (LABs) of 1μm in size. During annealing, no recrystallization occurs and the LABs substructure remains stable. This substructure influences drammatically the mechanical properties: the strength is very high and the work-hardening behavior is poor due to high recovery rate in the region close to the LABs. However, due to the presence of spheroidized<p>cementite particles the ductility of warm rolled eutectoid steels is higher than that of ultra fine grained low carbon steels. / Doctorat en Sciences de l'ingénieur / info:eu-repo/semantics/nonPublished

La démocratisation des technologies du collage dans le domaine aérospatial amène les industriels à exiger des adhésifs toujours plus performants. L’objectif de cette thèse est d’optimiser les propriétés thermomécaniques d’un adhésif polyépoxyde bi-composant qui devra présenter des propriétés structurales entre -150°C et +150°C, tout en respectant des exigences de mise en oeuvre.L’analyse de la littérature et des expériences préliminaires a permis de sélectionner le système polyépoxyde modèle binaire le plus pertinent en termes de réactivité à l’ambiante et de propriétés sur assemblage collé. Pour optimiser la résistance en température élevée de ce système, deux voies ont été explorées : l’incorporation d’époxydes multi-fonctionnalisés pour augmenter la densité de réticulation, et l’utilisation d’amines cycliques qui accroit la rigidité des segments macromoléculaires. Pour améliorer les propriétés de résistance à la propagation de fissure à basse température, les additifs de renforcement montrent un intérêt certain pour la formulation d’adhésifs structuraux polymérisés à température ambiante. Sur la base de ces résultats, plusieurs formulations complexes ont pu être élaborées. Des phénomènes de synergie et d’inhibition entre les différents éléments des formulations ont été constatés, sans pouvoir être totalement compris ce qui met en lumière la difficulté de prévoir le comportement d’adhésifs complexes, à l’image des formulations commerciales.Ces travaux de thèse ont permis de développer un adhésif structural répondant aux exigences strictes du secteur aérospatial, et de dégager une stratégie de formulation qui pourra être appliquée à d’autres secteurs d’activités. / The democratisation of bonding technologies in aerospace field leads industrials to demand more and more efficient adhesives. The aim of this thesis is to optimise thermomechanical properties of two-component epoxy adhesives which need to preserve structural properties on a large scale of temperature (from -150°C to +150°C) and observing application process requirements.The analysis of scientific literature and preliminary experiments enable to select the most relevant binary epoxy system in terms of reactivity and bonding mechanical properties. To optimise high temperature resistance of this epoxy system, two approaches have been explored: addition of multi-functionalised epoxy resin to extend the crosslink density, and use of cycloaliphatic amines which increase the rigidity of macromolecular segments. To improve crack propagation resistance in low temperature, tougheners reveal an interest to formulate room temperature structural adhesives. On the basis of these results, complex formulations have been developed. Synergy and inhibition phenomenon between the formulation blends have been observed without being able to fully understand them which highlight the difficulty to predict the behaviour of complex adhesives such as commercial formulations.This thesis works allowed to develop a two-component epoxy adhesive formulation which meets aerospace requirements, and to bring about a formulation strategy which could be adapted to others sectors activities.

Les matériaux polymères sont aussi bien utilisés dans des applications de la vie courante que dans des domaines de haute technologie. Ces matériaux font intervenir des échelles spatiales et temporelles variées et étendues, rendant la modélisation de leurs propriétés inaccessible avec une seule méthode. Cette thèse propose le développement d’une stratégie multi-échelle, couplant ainsi plusieurs niveaux de représentation de la matière. Le but est d’accéder aux propriétés rhéologiques d’un polymère, faisant intervenir des temps de relaxation lents, tout en conservant les caractéristiques chimiques intrinsèques à sa microstructure de façon à pouvoir établir des relations structure-propriétés. Les potentiels d’interaction de l’échelle mésoscopique sont développés à partir des configurations atomistiques. Ils permettent ensuite une reproduction quantitative de plusieurs propriétés structurales du polymère, telles que la masse volumique ou la distance bout à bout. La transférabilité des potentiels mésoscopiques a été étudiée à travers la dépendance des propriétés thermomécaniques en température, en pression et en nature du polymère. À partir de ces potentiels, des simulations hors équilibre ont permis de déterminer des grandeurs caractéristiques comme la masse d’enchevêtrement ou le module élastique. L’approche multi-échelle est étendue à l’interaction polymère-silice, dans le but d’étudier l’impact des facteurs comme le degré de confinement ou la densité de greffage sur les propriétés dynamiques et structurales des chaînes au voisinage de la surface. / Polymer materials are widely used, both for everyday applications and in high-technology products. These materials involves a wide range of time and length scales, making the modelling of their properties challenging by using only one method. This thesis focuses on the development of a multiscale strategy, combining different levels of description of the matter. The aim is to reach the rheological properties of a polymer over a large time scale, while retaining the chemical structure inherent of its microstructure. The investigation of structure-property relationships will then be facilitated. The mesoscopic potentials are developped from atomistic configurations. A quantitative reproduction of several structural properties of the polymer such as density or end to end distance is obtained. Then, the transferability of the potentials has been studied through the dependence of temperature, pressure or polymer structure on thermomechanical properties. By using these potentials, nonequilibrium simulations have been carried out to calculate the entanglement mass and the plateau modulus. The multicale approach has been extended to model the polymer-silica interaction in order to study the impact of the degree of confinement or the grafting density on the dynamical and structural properties of polymer chains close to the surface.

Le présent travail concerne l’intégration de la modélisation du matériau et du procédé dans le design et l’optimisation d’une composante de train d’atterrissage d’avion fabriquée par forgeage à chaud en collaboration avec la société Héroux-Devtek. Pour mener à bien cette tâche, un travail d’investigation des différents aspects du matériau, du procédé et des techniques de modélisations numériques a été effectué. Une caractérisation des propriétés mécaniques et métallurgiques de l’alliage d’aluminium 7175 sous différentes conditions a été réalisée, ce qui a conduit à une meilleure connaissance du comportement de cet alliage notamment dans les conditions de forgeage. Le modèle de comportement de Johnson-Cook a été caractérisé et utilisé pour les simulations des différents cas d’analyse. Une investigation au niveau de l’intégration de l’effet de la microstructure dans le modèle de comportement a été faite. Cette étude a conduit à considérer le modèle de Johnson-Cook modifié qui a la particularité de prendre en compte les effets de la recristallisation dynamique dans le modèle d’écoulement du matériau. Une meilleure précision est obtenue en comparaison avec le modèle de Johnson-Cook standard pour des simulations impliquant de hauts niveaux de déformation. De plus, une investigation au niveau des plus récents outils de simulation a été effectuée. Une étude comparative des formulations CEL (Couplage Eulérien-Lagrangien) et SPH (Smoothed Particle Hydrodynamics) vis-à-vis de la méthode classique des ÉF (éléments finis) a permis de classifier les différentes approches selon leurs performances relatives lors des simulations du forgeage de pièces complexes en grandes transformations (écoulement de matière très important). Pour pouvoir utiliser la formulation SPH interne à Abaqus dans le cas de couplage thermomécanique, il a fallu développer un VUMAT («user ’s material») thermomécanique. Une contribution a été apportée au niveau de la méthode SPH pour la simulation plus précise du forgeage, d’abord en extensionnant un code SPH maison afin qu’il puisse résoudre des problèmes thermomécaniques couplés en grandes déformations et ensuite en transformant le code SPH en un élément de l’usager («user’s element») via l’utilitaire VUEL d’Abaqus en formulation Lagrangienne totale. En guise de validation, nous avons réalisé des travaux autant de nature numérique qu’expérimentale. Au niveau numérique, les résultats obtenus avec le code maison ont été validés par comparaison avec les résultats obtenus avec le code commercial Abaqus. Par ailleurs afin d’atteindre l’objectif principal d’intégration de la modélisation du matériau et du procédé, une méthodologie d’analyse appropriée a été développée et validée expérimentalement en concevant et en fabriquant par forgeage, un prototype représentatif de la pièce industrielle. Mots-clés : Forgeage à chaud, train d’atterrissage, caractérisation, alliages d’aluminium, Johnson-Cook, recristallisation dynamique, Abaqus, ÉF, CEL, VUMAT, VUEL SPH, formulation Lagrangienne totale, code SPH. / The present work deals with the development of an integrated material and process modeling methodology for the design and optimization of an aircraft landing gear component manufactured using hot forging process in collaboration with Héroux-Devtek. To carry out this work, an investigative work of the different aspects of the material, process and numerical modeling techniques is performed. A characterization of mechanical and metallurgical properties of the aluminum alloy 7175 under various conditions has been done and the work allowed to better know the behavior of this alloy particularly in our forging conditions. The Johnson-Cook constitutive model was characterized and used for simulations of various processes analysis. An investigation about the integration of the effect of the microstructure in the material behavior law was realized. This study led one to consider a modified Johnson-Cook model that can take account of the effects of dynamic recrystallization during the material flow. A greater accuracy was obtained in comparison with the standard Johnson- Cook model for simulations involving high strain levels. An investigation about the simulation tools was also performed. A comparative study of CEL (Coupling Eulerian-Lagrangian) and SPH (Smoothed Particle Hydrodynamics) formulation with the finite elements method (FEM) allowed to classify the different methods according to their performance in the simulations of complex forged part involving large deformations (very important material flow). To use the SPH formulation existing in Abaqus for the simulation of coupled thermomechanical problems, it was first necessary to develop a thermomechanical VUMAT (user’s material) subroutine. For more accurate simulation of forging process, a contribution was made regarding the SPH method. To do this, an independent in-house SPH code and an ABAQUS VUEL (user’s element) subroutine based on the total Lagrangian formulation of solid mechanic’s equations were developed. For validation purposes, both numerical investigations and experimental works were accomplished. Regarding the numerical simulation, the results obtained with the in-house code were validated by comparing them with results obtained using the Abaqus FE commercial code. Moreover, in order to achieve the main objective of integrated material and process modeling for the product design, a suitable methodology was developed and validated experimentally by designing and manufacturing by the closed die hot forging process, a representative prototype of the industrial part. Keywords: Hot forging, landing gear, aluminum alloys, Johnson-Cook, dynamic recrystallization, Abaqus, FE, CEL, VUMAT, VUEL SPH, total Lagrangian formulation, SPH code.

L’objectif principal de cette thèse est le développement d’un outil numérique, en utilisant l’approche XFEM, permettant la simulation des problèmes transitoires non linéaires thermoélectriques dans un milieu fissuré en deux dimensions, avec prise en compte des échanges thermiques et électriques entre les lèvres de la fissure. La simulation numérique de la propagation de fissures présente un grand intérêt pour de nombreux secteurs industriels (production d’aluminium, aéronautique, nucléaire, etc.). De plus, c’est un problème complexe sur le plan numérique. La méthode d’éléments finis classiques présentent des contraintes importantes de raffinement de maillage en fond de fissure, de remaillage pendant la propagation de la fissure avec la projection des champs, ce qui a pour effet d’augmenter le temps de calcul et de dégrader la précision des résultats. D’autre part, la méthode des éléments finis étendue XFEM, a reçu un succès grandissant pour le traitement de problèmes avec fissures durant la dernière quinzaine d’années. Elle permet d’utiliser un maillage qui ne se conforme pas à la géométrie des fissures, ceci grâce à un enrichissement de l’approximation éléments finis. Dans cette thèse, on s’intéresse à étendre le champ d’application de la méthode XFEM pour les problèmes non linéaires thermoélectriques avec fissures. En effet, le problème thermique transitoire est couplé avec le problème électrique par la génération de la chaleur dans le solide, et la génération de chaleur à la fissure à cause de la résistance de l’interface. Les échanges thermiques et électriques entre les lèvres de la fissure sont aussi considérés, et dépendent, respectivement, du saut de la température et du potentiel électrique à la fissure. En raison de la génération de la chaleur dans le solide et aux lèvres L’objectif principal de cette thèse est le développement d’un outil numérique, en utilisant l’approche XFEM, permettant la simulation des problèmes transitoires non linéaires thermoélectriques dans un milieu fissuré en deux dimensions, avec prise en compte des échanges thermiques et électriques entre les lèvres de la fissure. La simulation numérique de la propagation de fissures présente un grand intérêt pour de nombreux secteurs industriels (production d’aluminium, aéronautique, nucléaire, etc.). De plus, c’est un problème complexe sur le plan numérique. La méthode d’éléments finis classiques présentent des contraintes importantes de raffinement de maillage en fond de fissure, de remaillage pendant la propagation de la fissure avec la projection des champs, ce qui a pour effet d’augmenter le temps de calcul et de dégrader la précision des résultats. D’autre part, la méthode des éléments finis étendue XFEM, a reçu un succès grandissant pour le traitement de problèmes avec fissures durant la dernière quinzaine d’années. Elle permet d’utiliser un maillage qui ne se conforme pas à la géométrie des fissures, ceci grâce à un enrichissement de l’approximation éléments finis. Dans cette thèse, on s’intéresse à étendre le champ d’application de la méthode XFEM pour les problèmes non linéaires thermoélectriques avec fissures. En effet, le problème thermique transitoire est couplé avec le problème électrique par la génération de la chaleur dans le solide, et la génération de chaleur à la fissure à cause de la résistance de l’interface. Les échanges thermiques et électriques entre les lèvres de la fissure sont aussi considérés, et dépendent, respectivement, du saut de la température et du potentiel électrique à la fissure. En raison de la génération de la chaleur dans le solide et aux lèvres / The main objective of this thesis is the development of a numerical tool, using the XFEM approach, for the simulation of transient nonlinear thermoelectrical problems in fractured media in two dimensions, taking into account thermal and electrical exchanges between the crack’s lips. Numerical simulations of crack propagation are of great interest for many industrial sectors (aluminum production, aerospace, nuclear, etc.). In addition, this is a numerically complex problem. The classical finite element method has important constraints of mesh refinement at the crack tip, remeshing during crack propagation and field projections, which has the effect of increasing the computation time and degrading the accuracy. On the other hand, the eXtended Finite Element Method (XFEM), has received a growing success for the treatment of the problems containing cracks in the last fifteen years. It allows using a mesh that does not conform to the geometry of the crack; this is possible by the enrichment of the finite element approximation. In this thesis, we are interested in extending application field of the XFEM method to the nonlinear thermoelectrical problems with cracks. Indeed, the transient thermal problem is coupled to the electrical problem by the heat generation in the solid, and the heat generation at the crack’s lips due to the interface resistance. The heat and electrical exchanges between the crack’s lips are also considered, and depend, respectively, on the temperature and the voltage jump at the crack. Due to the heat generation in the solid and in crack’s lips (Joule effect), and the temperature dependence of the physical parameters of the material, the problem is nonlinear and fully coupled. The discretized nonlinear system by the XFEM method is solved using the Newton-Raphson algorithm. The robustness of the proposed technique is demonstrated through the simulation of different examples, and the results shows an excellent agreement with the analytical solution, or with the finite element solution using a refined mesh.

La première partie de cette thèse présente la préparation et la caractérisation des nanocomposites (LCPCNs) composés d'une matrice de polymère à cristaux liquides thermotropique (LCP, Vectra B950) contenant des nanoparticules de montmorillonite (argile) organiquement modifiée (OMMT). Des LCPCNs contenant deux concentrations de nanoparticules OMMT (1.3 et 2% massiques) ont été préparés par le procédé d'extrusion. Différentes techniques de caractérisation, telles que la diffraction des rayons X (XRD), la microscopie électronique à transmission (TEM), la calorimétrie différentielle (DSC), l'analyse thermogravimétrique (TGA) et l'analyse mécanique-dynamique (DMA) ont été utilisées pour caractériser la matrice LCP et les nanocomposites LCPCNs développés. Les patrons XRD ainsi que les observations microscopiques TEM ont montré 1'intercalation des nanoparticules OMMT au sein de la matrice LCP et ce pour les deux compositions en OMMT. Aussi, les patrons XRD(2D) ont montré qu'un certain ordre très peu smectique était présent dans le polymère LCP. Cependant, dans le cas de LCPCNs, les chaînes LCP tendaient à s'orienter dans la direction des lamelles d'OMMT dispersées. Les balayages DSC ont montré que, durant le premier chauffage, le premier de pic fusion représente la transition de la phase cristalline à nématique et, après cela, une isotropisation a eu lieu. Les analyses TGA ont montré deux différents types de comportements de dégradation des échantillons LCP et LCPCN dans les environnements inertes et oxydants. Les résultats de DMA ont montré une amélioration des modules élastiques, de stockage et de perte des LCPCNs avec l'augmentation de la concentration en OMMT. La seconde partie de la thèse présente les propriétés rhéologiques à l'état fondu de la matrice LCP et des nanocomposites LCPCNs à la fois dans les zones viscoélastiques linéaires et non linéaires (en modes oscillatoires et rotationnels). Cette caractérisation rhéologique a montré que les LCPCNs les plus chargés en OMMT présentent des structures partiellement réticulées presque sans défauts comparativement aux LCPCNs les moins chargés en OMMT et aussi les LCP purs. Les mesures de relaxation des contraintes (domaine linéaire) ont révélé que, après l'imposition d'une déformation constante pendant une période spécifique, le LCP pur relaxe plus rapidement que les LCPCNs. Lors de l'essai de relaxation, il a été observé qu'un taux de cisaillement élevé modifie très rapidement les défauts dans le LCP pur et probablement atteint presque une position d'équilibre, tandis que les LCPCNs ont montré un fort comportement rhéofluidifiant. Afin de mieux comprendre les propriétés rhéologiques inhabituelles des LCPCNs à l'état fondu, les variations de la dispersion des nanoparticules OMMT dans la matrice LCP ainsi que le changement de la croissance des cristaux du LCP ont été largement étudiés par la technique de diffusion des rayons X aux petits et grands angles. La technique Généralisée de la Transformation de Fourier développée par Glatter a été utilisée pour caractériser l'état de dispersion des nanoparticules OMMT en fonction de la température. Il s'agit d'une nouvelle approche que nous avons récemment proposée pour une analyse quantitative de la dispersion plutôt qu'une analyse qualitative. La troisième partie de la thèse est dédiée à la préparation de nanocomposites à base de poly(éthylène terephthalate) (PET) ainsi qu'à la caractérisation de la croissance des cristaux dans le PET pur et les nanocomposites préparés. Deux nanocomposites à base de PET (PETCNs) avec des concentrations en poids de OMMT égales à 1.3 et 2% ont été préparés par extrusion. Les patrons de diffraction des rayons X ainsi que les images TEM ont révélé la formation de nanocomposites avec des nanoparticules OMMT intercalées. Les comportements de fusion et de cristallisation du PET pur et des PETCNs ont été étudiés en utilisant les techniques de DSC classique et DSC à température modulée (TMDSC). Les résultats de DSC sur des échantillons moulés par compression ont montré des fusions successives avec un pic endothermique, accompagné d'un épaulement pour les PETCNs. Les résultats de DSC et de TMDSC pour les échantillons trempés ont montré que la fusion suivie d'une cristallisation froide. Pour tous les échantillons, les résultats de TMDSC ont également confirmé que la fusion est associée au phénomène de recristallisation. Les résultats de la caractérisation DMA ont montré que les PETCNs ont subi une amélioration considérable du module dans la gamme de températures étudiées. Cependant, l'effet de la variation de la concentration en nanoparticules OMMT est minime. Afin de mieux connaître la cinétique de croissance cristalline (non isotherme) du PET pur et du PETCNs, les modèles D'Avrami, d'Ozawa et d'Avrami-Ozawa ont été utilisés. Différents paramètres cinétiques déterminés à partir de ces modèles ont démontré que les nanoparticules OMMT intercalées étaient efficaces pour démarrer plus tôt la cristallisation par nucléation. Cependant, la croissance des cristaux était moins rapide en raison de l'intercalation de chaînes de polymères entre les lamelles OMMT. Les observations de la microscopie optique en lumière polarisée appuient aussi les résultats de la DSC. Les énergies d'activation pour la cristallisation estimées par les trois modèles (Augis-Bennett, Kissinger et Takhor) ont montré la tendance suivante PETCN2 < PETCN1.3 < PET. L'effet de l'incorporation de nanoparticlues OMMT sur les propriétés thermiques des mélanges de PET/LCP est décrit dans la quatrième partie de cette thèse. Des mélanges PET/LCP (80/20) et des nanocomposites à base de ces mélanges ont été préparés par extrusion bi-vis. Les analyses morphologiques des mélanges PET/LCP ont montré que l'ajout de nanoparticules OMMT favorise une structure à phases séparées du mélange PET/LCP. Une étude détaillée sur les propriétés thermiques du mélange PET/LCP et du nanocomposite PET/LCP/OMMT a été réalisée à l'aide des techniques DSC et TMDSC. Les résultats ont montré un comportement de fusion complexe comportant une succession de fusion et de recristallisation. Enfin, la cinétique de croissance des cristaux (non-isotherme) dans les mélanges PET/LCP et les nanocomposites PET/LCP/OMMT a aussi été caractérisée à l'aide de divers modèles tels que ceux d'Avrami, Ozawa et Avrami-Ozawa. La dernière partie de cette thèse présente les résultats des travaux sur la relation structure-propriétés des mélanges PET/LCP (80/20) développés par extrusion et des nanocomposites PET/LCP/OMMT (1.3 et 2.8% massiques de OMMT) en fonction de la fréquence d'oscillation et de la température. Les expériences de balayage en fréquence sous déformation constante et à différentes températures ont été réalisées à l'état solide à l'aide de la technique DMA. Celles de balayage en température des mélanges PET/LCP purs et des nanocomposites PET/LCP/OMMT ont été effectuées dans le but de déterminer la variation des modules de flexion, de stockage et de perte ainsi que les valeurs tanS correspondantes en fonction de la température. Afin de mieux comprendre les modifications de stmcture des nanoparticules OMMT dispersées dans la matrice PET/LCP, le degré d'anisotropie ainsi que les valeurs moyennes de l'orientation des lamelles OMMT ont été caractérisés à l'aide de la technique de diffusion de la lumière aux petits angles, avant et après les caractérisations sous balayage en fréquence and en température.

Thèse ou mémoire avec insertion d'articles. / L'enveloppe du bâtiment comprends un enchaînement de matériaux permettant de remplir les fonctions nécessaires pour assurer la durabilité et l'efficacité énergétique des bâtiments. Dans un climat froid comme le Canada, la concentration en vapeur d'eau à l'intérieur des bâtiments est plus élevée que dans l'environnement extérieur, ce qui entraîne une migration de l'humidité à travers le mur du bâtiment. Par conséquent, une membrane devrait être installée dans l'enveloppe du bâtiment pour contrôler la transmission de l'humidité. Les membranes conventionnelles sont principalement des matériaux fossiles qui peuvent avoir plusieurs impacts négatifs sur l'environnement. La présente thèse, divisée en trois axes, a été consacrée au développement de membranes entièrement biosourcées pour l'application de l'enveloppe du bâtiment à partir de biopolymères et de microfibres de cellulose (CMF). Pour améliorer la dispersibilité des CMF dans la matrice polymère, trois méthodes de modification ont été conduites. Le premier axe s'est concentré sur la modification hydrophile des CMF avec du polyéthylène glycol (PEG). Dans le deuxième axe, les CMF ont été modifiées avec de l'acide lactique (LA) via une réaction d'estérification, et l'impact environnemental des membranes développées a été étudié. Enfin, au cours du troisième axe, des membranes pare-vapeur à structure sandwich ont été développées à partir de biopolymères et de CMF modifiées par sol-gel, et leurs propriétés mécaniques et barrières ont été étudiées avant et après vieillissement accéléré. Dans le premier axe, les résultats ont montré que l'utilisation du compatibilisant PEG améliorait la dispersion des fibres de cellulose dans la matrice d'acide polylactique (PLA). L'analyse thermogravimétrique a montré que l'ajout de CMF modifiées augmentait la stabilité thermique des matériaux. De plus, la perméabilité à la vapeur d'eau des membranes à base de PLA développées a été améliorée en ajoutant des CMF modifiées dans la matrice de PLA. Au cours du deuxième axe, des membranes pare-vapeur ont été fabriquées à partir de PLA et de CMF modifiées avec du LA. Les résultats ont indiqué que l'adhérence interfaciale entre les fibres modifiées et le PLA s'est améliorée après la modification. Selon les résultats des tests de traction, les membranes à base de PLA développées ont montré des propriétés mécaniques et des performances de barrière supérieures à celles des composites PLA/CMF non traitées. De plus, l'impact environnemental du composite préparé a été étudié avec un outil d'évaluation de cycle de vie et les résultats ont démontré que l'incorporation de CMF dans le PLA réduisait le potentiel de réchauffement climatique des matériaux. Pour le troisième axe, une membrane à structure sandwich a été réalisée pour une application de pare-vapeur. Dans cette membrane, les couches superficielles sont des feuilles de polyhydroxyalcanoate (PHA) et la couche intermédiaire est un composite à base de PLA renforcé avec des CMF modifiées par sol-gel. Selon les résultats obtenus, les CMF modifiées présentaient un caractère hautement hydrophobe (valeur d'angle de contact d'environ 118 ˚) et elles étaient dispersées de manière homogène dans la matrice PLA. En ce qui concerne les propriétés mécaniques, l'incorporation de fibres dans les composites sandwich a augmenté les valeurs du module d'Young et de résistance à la traction des membranes. La perméabilité à la vapeur d'eau des composites sandwich a augmenté avec l'ajout de fibres de cellulose. Cependant, les composites renforcés avec les CMF modifiées ont montré des performances de barrière supérieures à celles des CMF non traitées. De plus, un test de durabilité a été réalisé pour déterminer l'effet du vieillissement accéléré sur les propriétés des composites sandwich. Les résultats ont démontré que les propriétés mécaniques et barrières des composites incorporés avec des CMF non traitées ont diminué après vieillissement accéléré, alors que les composites renforcés avec des CMF modifiées par sol-gel ont connu le moins de changement. / The building envelope involves a sequence of materials to fulfill the functions necessary for good sustainability and energy efficiency of buildings. In a cold climate like Canada, the water vapor concentration inside buildings is higher than in the exterior environment, leading to moisture flow through the building wall. Therefore, a membrane should be installed in the building envelope to control the transmission of moisture. Conventional membranes are mainly fossil-based materials that can have several negative impacts on the environment. The present thesis, divided into three axes, was dedicated to the development of fully bio-based membranes for building envelope application from biopolymers and cellulose microfibers (CMF). To improve the dispersibility of CMF in the polymer matrix, three modification methods were conducted. The first axis was focused on the hydrophilic modification of CMF with the polyethylene glycol (PEG) compatibilizer. In the second axis, CMF was modified with lactic acid (LA) via an esterification reaction, and the environmental impact of developed membranes was studied. Finally, during the third axis, sandwich-structured vapor barrier membranes were developed from biopolymers and sol-gel modified CMF, and their mechanical and barrier properties were investigated before and after artificial aging. In the first axis, the results showed that the utilization of PEG compatibilizer improved the dispersion of cellulose fibers in the PLA matrix. The thermogravimetric analysis illustrated that the addition of modified CMF increased the thermal stability of materials. Moreover, the water vapor permeability of developed PLA-based membranes was enhanced by adding modified CMF into the PLA matrix. During the second axis, vapor barrier membranes were fabricated from PLA and LA-modified CMF. The results indicated that the interfacial adhesion between modified fibers and PLA improved after the modification. According to the tensile test results, the developed PLA-based membranes showed superior mechanical properties and barrier performance than the PLA/untreated CMF composites. Additionally, the environmental impact of the prepared composite was studied by the life cycle assessment tool, and results demonstrated that the incorporation of CMF into PLA reduced the global warming potential of materials. For the third axis, a sandwich-structured membrane was produced for the vapor barrier application. In this membrane, the surface layers are sheets of polyhydroxyalkanoate (PHA), and the interlayers are PLA-based composites reinforced with sol-gel modified CMF. According to the obtained results, the modified CMF exhibited a highly hydrophobic characteristic (contact angel value of about 118 ˚), and they were homogeneously dispersed in the PLA matrix. Regarding the mechanical properties, the incorporation of bio-fillers into sandwich composites increased the values of tensile modulus and strength of membranes. The water vapor permeability of sandwich composites increased with the addition of cellulose fibers; however, the composites reinforced with the modified CMF showed superior barrier performance than that of untreated CMF. In addition, a durability test was performed to determine the effect of artificial aging on the properties of sandwich composites. The results demonstrated that the mechanical and barrier properties of composites incorporated with untreated CMF decreased after the artificial aging, whereas the composites reinforced with the sol-gel modified CMF experienced the slightest change.