Ce mémoire de thèse traite du contrôle et de la mise en forme des fronts de phase et d'énergie d'impulsions lasers brèves ultra-intenses.<br />La première partie est consacrée à la conception et la réalisation d'une boucle d'optique adaptative pour la correction des distorsions de surface d'onde sur la chaîne laser de puissance 100 Térawatts du Laboratoire pour l'Utilisation des Lasers Intenses. Cette boucle repose sur l'utilisation d'un dispositif à cristaux liquides comme modulateur de phase et d'un interféromètre à décalage comme senseur de front d'onde. L'association de ces deux dispositifs a permis la construction d'un système innovant de mesure et mise en forme de la surface d'onde d'impulsions lasers ultra-intenses. Il est démontré qu'il permet de corriger une surface d'onde présentant d'importantes distorsions et ainsi améliorer grandement la qualité de focalisation de faisceaux lasers. Cette boucle d'optique adaptative a été testée avec succès sur la chaîne 100 Térawatts et une correction de la surface d'onde de l'ordre de 60% a ainsi pu être démontrée.<br />La seconde partie du mémoire traite de la mise en forme d'une impulsion laser inhomogène brève permettant le pompage du milieu à gain (un plasma) d'un laser à rayons X. L'idée consiste à jouer sur le parallélisme du système de compression d'impulsions utilisé en fin de chaîne 100 Térawatts. Un modèle expliquant la génération d'une impulsion inhomogène laser brève à l'aide de ce compresseur à réseaux de diffraction est développé. Une campagne expérimentale Laser X a notamment permis de valider les prédictions théoriques annoncées par ce modèle et a montré la nécessité d'utiliser une telle impulsion inhomogène afin d'obtenir une émission laser X lorsque le pompage s'effectue par impulsion brève.

L'imagerie infrarouge est aujourd'hui en plein développement de par la production à grande échelle de détecteurs non refroidis. Une des évolutions potentielles pour ces capteurs est d'y intégrer des dispositifs de filtrage optique pour réaliser des images sur plusieurs bandes spectrales, permettant d'extraire différentes informations comme par exemple la composition chimique de la scène observée. Dans ce mémoire, nous discutons des possibilités de réaliser ces fonctions de filtrage spectral par des structures diffractives bi-périodiques dont les motifs sont de taille comparable à la longueur d'onde, ce qui leur confère des propriétés résonantes. Pour ce faire, nous avons développé une approche modale fondée sur la méthode des éléments finis (FEM) adaptée à des structures diffractives de géométrie quelconque. Si l'étude des modes propres dans le cas de domaines bornés est bien connue, elle se révèle beaucoup plus délicate dans le cas non borné, laissant apparaitre des quasimodes associés à des valeurs propres complexes. Notre méthode, à travers une transformation géométrique de l'espace, permet de se ramener à un problème borné où l'espace libre est tronqué par des couches parfaitement adaptées (Perfectly Matched Layers, PML). Cette technique qui nous permet de trouver numériquement un nombre arbitraire de valeurs propres a été validée dans le cas scalaire en la comparant avec une méthode de recherche de pôles dans le plan complexe. De plus, nous montrons qu'il est possible de décomposer le champ solution du problème avec sources sur la base réduite des vecteurs propres associés. Ainsi pouvons-nous obtenir les coefficients de couplage d'une onde plane de fréquence, d'incidence et de polarisation arbitraires avec un mode particulier, nous donnant ainsi des informations précieuses sur les conditions d'excitation des résonances du système. Ces méthodes, développées en détail dans le cas scalaire, sont généralisées au cas vectoriel. Nous avons en outre développé un modèle numérique pour prendre en compte la dispersion d'indice dans le cas du problème spectral. De plus nous utilisons une formulation de la FEM adaptée au calcul de la diffraction d'une onde plane par des structures diffractives de géométrie quelconque, et avons développé des PMLs adaptatives pour traiter le cas des anomalies de Wood pour lequel les PMLs classiques deviennent inefficaces. Nous appliquons ensuite ces techniques à la conception de plusieurs structures bi-périodiques destinées à réaliser différentes fonctions de filtrage dans l'infrarouge et à l'étude de leurs propriétés spectrales. Enfin, deux types de filtres, coupe bande en réflexion et passe bande en transmission, ont été fabriqués et caractérisés expérimentalement.

Le premier volet de cette thèse est consacré à la modélisation des phénomènes de transport dans le LN. Partant d'une analyse critique des modèles de bande usuels, nous montrons leur inadéquation dans le cas du LN et nous proposons un modèle de saut basé sur la théorie des petits polarons. Nous étudions d'abord par simulation Monte-Carlo la décroissance d'une population de polarons liés NbLi4+ relaxant vers des pièges profonds FeLi3+. Nous montrons que les pièges FeLi3+ ont des rayons effectifs particulièrement grands, rayons qui augmentent encore à température décroissante, et limitent considérablement les longueurs de diffusion des polarons. Les résultats de simulations sont ensuite confrontés aux résultats expérimentaux obtenus par différentes techniques ; Absorption photo-induite, Raman, Enregistrement holographique et Pompe-sonde. Le deuxième volet de cette thèse est consacré aux applications électro-optiques dans le LN périodiquement polarisé (PPLN). Sous l’effet d’une tension électrique, l’indice de réfraction du PPLN est périodiquement diminué et augmenté, formant ainsi un réseau d’indice activable électriquement. Un premier composant utilisant l’effet électro-optique dans du PPLN a été développé et démontré expérimentalement. Dans ce composant, la lumière est défléchie sous l’effet de la tension électrique par le réseau d’indice. Ce déflecteur de Bragg atteint une efficacité de diffraction proche de 100% avec une faible tension de commande de l’ordre de 5 V. Un deuxième composant a également été proposé, où la lumière se propage perpendiculairement aux parois de domaines du PPLN. Dans cette configuration un réflecteur de Bragg électro-optique peut être réalisé / The first part of this thesis is devoted to the modeling of transport phenomena in the LN. From a critical analysis of the usual band models, we show their inadequacy in the case of LN and we propose a hopping model based on the theory of small polarons. We first study by Monte-Carlo simulation the population decay of bound polarons NbLi4+ in deep traps FeLi3+. We show that the traps (FeLi3+) have particularly large effective radii, which increase further at decreasing temperature, and considerably limit the diffusion lengths of the polarons. The results of simulations are then compared with experimental results obtained by different techniques; Light-induced absorption, Raman, Holographic storage and Pump-Probe. The second part of this thesis is devoted to electro-optical applications in the periodically poled LN (PPLN). Under the effect of an electrical voltage, the refractive index of the PPLN is periodically decreased and increased, thus forming an electrically activatable index grating. A first component using the electro-optical effect in PPLN has been developed and demonstrated experimentally. In this component, the light is deflected under the effect of the electrical voltage by the index grating. This Bragg deflector achieves a diffraction efficiency of close to 100% with a low drive voltage of the order of 5 V. A second component has also been proposed, where light propagates perpendicularly to the domain walls of the PPLN. In this configuration an electro-optic Bragg reflector can be realized

Nous présentons un modèle théorique et numérique pour simuler la diffraction d’ondes électromagnétiques par des lentilles artificielles métalliques. Le premier chapitre présente les radars anti-collision dans le contexte automobile, le système d’antenne est composé d’une source primaire ponctuelle et d’une lentille artificielle. Cette dernière est réalisée de façon très simple en assemblant des lames métalliques minces sur des morceaux de mousse. Une méthode approchée permet d’obtenir rapidement le champ rayonné à travers une lentille par une source ponctuelle à l’aide des concepts d’optique géométrique et d’optique physique. Dans le second chapitre, deux variantes de la méthode modale sont proposées pour l’étude de la diffraction par des réseaux de lames parfaitement conductrices infiniment minces, une dite classique, décrit le champ à l’intérieur des guides parfaitement conducteurs à l’aide des modes de ces derniers, et l’autre considère que les guides forment un milieu inhomogène par morceaux. Les parois des guides sont vues comme des matériaux d’épaisseur très fine et très conducteurs. Numériquement, cet artifice est possible grâce à la technique de résolution spatiale adaptative aussi appelée formulation paramétrique. Dans le chapitre 3, l’ensemble des techniques présentées précédemment est appliqué aux lentilles. Un modèle numérique et électromagnétique est présenté où la lentille métallique est vue comme un empilement de réseaux lamellaires. Le champ global est obtenu en raccordant les modes de chaque couche. Une autre extension qui permet de modéliser des objets non périodiques est introduite : il s’agit d’un changement de coordonnées complexes qui produit des conditions aux limites absorbantes aux bords du domaine de calcul. Dans le chapitre 4, l’ensemble des techniques numériques développées plus haut est mis en oeuvre sur des cas concrets de lentilles artificielles et des comparaisons avec le modèle simplifié du chapitre 1 sont effectuées. Le chapitre 5 est également consacré à l’étude de lentilles. Cependant le domaine de longueur d’onde envisagé n’est plus le même puisqu’on passe dans le domaine optique. La notion de métal perd le sens qu’on lui donne habituellement. Le métal est caractérisé par une permittivité complexe dont la partie réelle peut être négative. Des modes nouveaux apparaissent. La méthode d’analyse retenue est encore une méthode modale. Pour tenir compte des profils d’entrée et de sortie de la lentille, on effectue un changement de coordonnée grâce auquel ces derniers deviennent des surfaces de coordonnées. / We present a theoretical and numerical model to simulate the scattering of electromagnetic waves by artificial metallic lenses. The first chapter introduces the anti-collision radar in the automotive context. The antenna system is composed of a primary point source and an artificial lens. The latter is achieved very simply by assembling thin metal strips on pieces of foam. The field radiated through a lens by a point source can be quickly obtained using the concepts of geometrical optics and optical physics. In the second chapter, two different modal method are proposed for the study of diffraction by arrays of perfectly conducting infinitely thin blades. The first one describes the field inside the perfectly conducting guides by using their exact modes. The second one considers that the guides are piecewise homogeneous media. The walls of the guides are seen as very thin and highly conducting materials. Numerically, this trick is possible thanks to the technique of adaptive spatial resolution. In chapter 3, all the techniques presented above are applied to lenses. A numerical and electromagnetic model is presented where the lens is seen as a stack of strip gratings. The overall field is obtained by matching the modes of each layer. Another extension that allows to model non-periodic objects is introduced : it consists in a complex change of coordinates that produces absorbing boundary conditions at the edges of the computational domain. In Chapter 4, all the numerical techniques developed above are implemented on specific cases of artificial lenses and comparisons with the approximate model of Chapter 1 are performed. Chapter 5 is devoted to the study of lenses in the optical domain. The concept of metal looses its usual meaning. The metal is characterized by a complex permittivity whose real part can be negative. New modes appear. The analytical method is still a modal method.To account for input and out profile of the lens, a change of coordinates is introduced so that the input and output surface of the lens become surface of coordinates.

Beaucoup d'efforts dans le domaine des matériaux polymères sont déployés pour développer de nouveaux matériaux fonctionnels pour des applications spécifiques, souvent très sophistiquées, en employant des méthodes simplifiées de synthèse et de préparation. Cette thèse porte sur les polymères photosensibles – i.e. des matériaux fonctionnels qui répondent de diverses manières à la lumière – qui sont préparés à l'aide de la chimie supramoléculaire – i.e. une méthode de préparation qui repose sur l'auto-assemblage spontané de motifs moléculaires plus simples via des interactions non covalentes pour former le matériau final désiré. Deux types de matériaux photosensibles ont été ciblés, à savoir les élastomères thermoplastiques à base de copolymères à blocs (TPE) et les complexes d'homopolymères photosensibles. Les TPEs sont des matériaux bien connus, et même commercialisés, qui sont généralement composés d’un copolymère tribloc, avec un bloc central très flexible et des blocs terminaux rigides qui présentent une séparation de phase menant à des domaines durs isolés, composés des blocs terminaux rigides, dans une matrice molle formée du bloc central flexible, et ils ont l'avantage d'être recyclable. Pour la première fois, au meilleur de notre connaissance, nous avons préparé ces matériaux avec des propriétés photosensibles, basé sur la complexation supramoléculaire entre un copolymère tribloc simple parent et une petite molécule possédant une fonctionnalité photosensible via un groupe azobenzène. Plus précisément, il s’agit de la complexation ionique entre la forme quaternisée d'un copolymère à blocs, le poly(méthacrylate de diméthylaminoéthyle)-poly(acrylate de n-butyle)-poly(méthacrylate de diméthylaminoéthyle) (PDM-PnBA-PDM), synthétisé par polymérisation radicalaire par transfert d’atomes (ATRP), et l'orange de méthyle (MO), un composé azo disponible commercialement comportant un groupement SO3 -. Le PnBA possède une température de transition vitreuse en dessous de la température ambiante (-46 °C) et les blocs terminaux de PDM complexés avec le MO ont une température de transition vitreuse élevée (140-180 °C, en fonction de la masse molaire). Des tests simples d'élasticité montrent que les copolymères à blocs complexés avec des fractions massiques allant de 20 à 30% présentent un caractère élastomère. Des mesures d’AFM et de TEM (microscopie à force atomique et électronique à ii transmission) de films préparés à l’aide de la méthode de la tournette, montrent une corrélation entre le caractère élastomère et les morphologies où les blocs rigides forment une phase minoritaire dispersée (domaines sphériques ou cylindriques courts). Une phase dure continue (morphologie inversée) est observée pour une fraction massique en blocs rigides d'environ 37%, ce qui est beaucoup plus faible que celle observée pour les copolymères à blocs neutres, dû aux interactions ioniques. La réversibilité de la photoisomérisation a été démontrée pour ces matériaux, à la fois en solution et sous forme de film. La synthèse du copolymère à blocs PDM-PnBA-PDM a ensuite été optimisée en utilisant la technique d'échange d'halogène en ATRP, ainsi qu’en apportant d'autres modifications à la recette de polymérisation. Des produits monodisperses ont été obtenus à la fois pour la macroamorceur et le copolymère à blocs. À partir d'un seul copolymère à blocs parent, une série de copolymères à blocs partiellement/complètement quaternisés et complexés ont été préparés. Des tests préliminaires de traction sur les copolymères à blocs complexés avec le MO ont montré que leur élasticité est corrélée avec la fraction massique du bloc dur, qui peut être ajustée par le degré de quaternisation et de complexation. Finalement, une série de complexes d'homopolymères auto-assemblés à partir du PDM et de trois dérivés azobenzènes portant des groupes (OH, COOH et SO3) capables d'interactions directionnelles avec le groupement amino du PDM ont été préparés, où les dérivés azo sont associés avec le PDM, respectivement, via des interactions hydrogène, des liaisons ioniques combinées à une liaison hydrogène à travers un transfert de proton (acidebase), et des interactions purement ioniques. L'influence de la teneur en azo et du type de liaison sur la facilité d’inscription des réseaux de diffraction (SRG) a été étudiée. L’efficacité de diffraction des SRGs et la profondeur des réseaux inscrits à partir de films préparés à la méthode de la tournette montrent que la liaison ionique et une teneur élevée en azo conduit à une formation plus efficace des SRGs. / Much effort in the area of polymer materials involves the development of new functional materials for specific, often highly sophisticated, applications using simplified methods of synthesis and preparation. This thesis focuses on photo-responsive polymers – i.e. functional materials that respond in various ways to light – that are prepared with the aid of supramolecular chemistry – i.e. a preparation method that relies on the spontaneous selfassembly of simpler molecular building blocks via noncovalent interactions to form the final targeted material. Two types of photo-responsive materials were targeted, namely block copolymer thermoplastic elastomers (TPEs) and photo-responsive homopolymer complexes. TPEs are well-known, even commercial, materials that are typically based on triblock copolymers with a highly flexible middle block and rigid outer blocks that phase separate into isolated domains of the hard, outer block phase within a matrix of the soft block phase, and they have the advantage of being recyclable. For the first time, to our knowledge, we have prepared such materials with photo-responsive properties based on supramolecular complexation between a simpler parent triblock copolymer and a small molecule possessing the photo-responsive functionality via an azobenzene group. Specifically, this involved the ionic complexation of the quaternized form of a block copolymer, poly(dimethylaminoethyl methacrylate)-poly(n-butyl acrylate)-poly(dimethylaminoethyl methacrylate) (PDM-PnBAPDM), synthesized by atom transfer radical polymerization (ATRP), with methyl orange (MO), a commercially available SO3 --functionalized azo-containing compound. PnBA has a subambient glass transition (-46 °C) and the MO-complexed PDM outer blocks have a high glass transition (140-180 °C, depending on the molecular weight). Simple elasticity tests show that the complexed block copolymers with hard block weight fractions between about 20 and 30% have elastomeric character. AFM and TEM (atomic force and transmission electron microscopies) of spin-coated films show a correlation between the elastomeric character and morphologies where the hard block forms a dispersed minority phase (spherical and/or short cylindrical domains). A continuous hard phase (inverted morphology) is observed for a hard block content of around 37 wt %, which is much lower than found for neutral block iv copolymers due to ionic interactions. Reversible photoisomerization was demonstrated for these materials in both solution and in film form. The synthesis of the PDM-PnBA-PDM block copolymer was then optimized by using the halogen exchange technique in ATRP, along with other modifications to the polymerization recipe. Monodisperse products were obtained for both the macroiniaitor and the block copolymer. Based on a single parent block copolymer, a series of partially/fully quaternized and complexed block copolymers were prepared. Preliminary stretching tests on the MO-complexed block copolymers showed that their elasticity is correlated with the hard block content, which can be tuned by the degree of quaternization and complexation. Finally, a series of homopolymer complexes self-assembled from PDM and azobenzene derivatives bearing three different groups capable of directed interactions with the amino moiety of PDM (OH, COOH and SO3 -) were prepared, where the azo derivative associates with PDM via hydrogen-bonding interactions, by ionic bonding mixed with hydrogen bonding through proton-transfer (acid-base) interactions, and by purely ionic interactions via ion exchange procedures, respectively. The influence of the azo content and bonding type on surface relief grating (SRG) inscription was investigated. The SRG diffraction efficiencies and grating depths in spin-coated films show that ionic bonding and high azo content leads to more efficient SRG formation.

La génération de seconde harmonique magnétique (mSHG pour magnetic Second Harmonic Generation) est un phénomène physique très sensible apparaissant grâce aux brisures de symétrie aux niveaux des surfaces et interfaces des structures métalliques magnétiques. Elle constitue donc un outil puissant pour explorer ce type d'interfaces et des nanostructures. Dans ce travail, nous nous intéressons aux couplages et interactions entre la mSHG et les ondes électromagnétiques pouvant se propager en surface des matériaux. Un intérêt spécifique est porté sur l’ excitation de (i) plasmon polaritons de surfaces (SPP) dans des films métalliques en structures multicouches, (ii) d'anomalies de diffraction (dîtes de Wood) dans des nanostructures métalliques périodiques. Pour étudier l'influence de l'excitation linéaire et non-linéaire des SPP sur la mSHG, l'intensité du signal réfléchi par génération de seconde harmonique (SH) et le contraste magnétique lié à ce signal ont été mesurés par la technique de l'effet Kerr magnéto-optique transverse (MOKE) en fonction de l'angle d'incidence. Via l'utilisation de sources lasers femtosecondes émettant dans le proche infrarouge, domaine spectral où les variations de la dispersion des SPP et du coefficient d'amortissement sont significatives, nous avons pu distinguer les différentes contributions linéaires et non-linéaires aux processus d'excitation. Ce travail de thèse a ainsi permis de montrer que l’accord de phase entre la mSHG et les ondes électromagnétiques de surface peuvent contribuer très efficacement à l'augmentation des signaux SH et de contraste magnétique associé. / Owing to surface and interface sensitivity, the magnetic Second Harmonic Generation (mSHG) represents a useful tool to probe magnetic interfaces and nanostructures. This work investigates the coupling and interaction of the mSHG with electromagnetic waves propagating along the surface. Two types of surface waves have been studied: (i) surface plasmon polaritons (SPP) at surfaces of metallic thin films and multilayers, and (ii) the diffraction anomaly at the surface of periodically arranged metallic nanostructures. To study influence of linear and nonlinear excitation of surface waves on the mSHG, the reflected second harmonic (SH) intensity and the magnetic SH contrast in the transverse magneto-optical geometry were measured as a function of the angle of incidence. The use of different femtosecond light sources in the near-infrared optical range, where the SPP dispersion and damping exhibit significant variations, made it possible to disentangle linear and nonlinear contributions to the excitation of surface waves. In this thesis, it is proven that phase-matching of the mSHG and surface electromagnetic waves can lead to the enhancement of both the SH yield and the nonlinear magneto-optical signal. These results are important for controlling of the nonlinear magneto-optical response and could impact the development of magnetic storage devices, label-free biosensors and nonlinear magneto-optical switches.