Cette thèse contribue à l’étude des effets géants et anormaux de piézo-résistance (PZR) observés dans le nano-silicium. La PZR du silicium massif est devenue la clé de voûte de nombreuses technologies dont l’industrie micro-électronique vise des dispositifs de dimensions nanométriques. Il est donc logique d’investiguer la PZR du silicium à ces échelles spatiales où ont été révélé l’existence d’une PZR géante et d’une PZR d’amplitude « normale » mais de signe anormale. Cependant l’origine de ces effets reste peu claire et dans certains cas, leur véracité a été remise en cause. L’ensemble de ces effets semble corrélé à un appauvrissement en porteurs libres où le courant devient limité par la charge d’espace (en anglais SCLC). Pour mettre en lumière la dépendance en contrainte mécanique des taux de capture et d’émission de porteurs libres sur des pièges liés aux défauts cristallins, nous utilisons la technique de spectroscopie d’impédance qui, alliée à la spectroscopie de photoémission, suggère que les pièges en question sont ceux liés aux défauts intrinsèques de surface. La PZR géante n’est observée qu’en dehors du régime stationnaire. Dans le régime stationnaire dans laquelle se situe l’ensemble des études précédentes, bien qu’une PZR géante ne soit pas observée, une PZR de signe anormale est mesurée dans le silicium où une densité de défauts bien choisis a été introduite. Nous démontrons que cette dernière est due à un changement de type de porteur majoritaire induit par la tension appliquée en régime SCLC. Le chapitre 1 aborde l’historique de la PZR jusqu’aux observations de la PZR géante et anomale dans le nano-silicium. Le chapitre 2 présente les modèles physiques de la PZR en régime ohmique. La théorie des SCLCs est ensuite introduite. Le chapitre 3 présente les dispositifs expérimentaux, les procédures de mesure ainsi que les échantillons étudiés. Le chapitre 4 contient les principaux résultats obtenus par la spectroscopie d’impédance. Une PZR géante et nouvel effet de piézo-capacitance sont observés. Une comparaison avec la théorie indique que les dispositifs opèrent dans une régime SCLC en présence de pièges électroniques rapides, et que la PZR géante résulte de la dépendance en contrainte des taux de capture et d’émission de ces pièges. Ceci donne lieu à des changements importants de densités de porteurs hors du régime stationnaire. Ce chapitre se termine sur une discussion, revisitée à la lumière de nos résultats, des effets controversés de PZR géante publiés dans la littérature. Le chapitre 5 traite la mesure de la dépendance en contrainte du « pinning » du niveau de Fermi de surface, réalisée en combinant cartographie Raman et photoémission sur des leviers en silicium statiquement fléchis dont les surfaces sont terminées par une oxyde native. L’observation d’un déplacement du niveau de Fermi de surface pair en contrainte tend à montrer que les défauts intrinsèques de surface (type Pb0) sont à l’origine des effets géants présentés dans le chapitre 4.Le chapitre 6 aborde les mesures en régime stationnaire de PZR du silicium n.i.d. de type n pour laquelle une densité de bi-lacunes de silicium a été introduite. La caractéristique courant-tension montre trois régimes : à basse tension une loi ohmique dominé par les électrons majoritaires ; à des tensions intermédiaires une loi de Mott-Gurney modifiée des trous injectés depuis les contacts p++ ; à haute tension un régime plasma électron-trou. La PZR est déterminée par le porteur majoritaire. A basse tension un comportement du silicium type n est observé (i.e. de signe négatif) tandis qu’aux tensions intermédiaires une PZR similaire à celle du silicium type p est observée (i.e. de signe positive). A haute tension la PZR correspond à la somme de ces, conséquence directe de la présence d’électrons et de trous dans le régime plasma. Le chapitre 7, tout en résumant les conclusions principales de cette thèse développe également les directions futures à explorer. / This thesis presents a study of giant, anomalous piezo-resistance (PZR) in depleted nano-silicon. PZR in bulk silicon is a technologically important phenomenon in which mechanical stress changes the electrical resistivity via a change in the charge carrier effective masses. With continued reductions in device dimensions, it is of interest to explore the PZR of silicon micro- and nano-objects in which giant PZR and PZR of anomalous sign have been reported in recent years. The physical origin of these effects remains unclear and in some cases, even the veracity of the claimed results has been questioned. Some basic elements of the claimed effects are agreed upon, for example they occur in surface depleted nanostructures where transport is described by space charge limited currents (SCLC). In this thesis the details of the stress-dependence of the charge trapping and emission rates at fast electronic traps during SCLC transport in fully depleted silicon-on-insulator is probed using impedance spectroscopy. This, combined with an X-ray photo-electron spectroscopy study of statically deflected silicon cantilevers, strongly suggests that giant, non-steady-state PZR is due to stress-induced changes to hole trapping dynamics at intrinsic interface states. In contrast, under steady-state conditions like those used in all previous studies, giant PZR is not observed even in the presence of interface traps. On the other hand, anomalous, steady-state PZR is observed in defect engineered SCLC devices, and is shown to be the result of a voltage bias induced type change of the majority carrier. In chapter 1 the history of PZR is introduced. Prior reports of giant and anomalous PZR are then discussed. Chapter 2 presents the physical description of the PZR in silicon when transport occurs in the Ohmic regime. Both large-signal and small-signal SCLC transport are then introduced. Chapter 3 introduces the experimental details and the samples used throughout this work. Chapter 4 contains the principal impedance spectroscopy results. Giant, anomalous PZR and a novel piezo-capacitance are observed under non-steady-state conditions in fully-depleted silicon-on-insulator. Comparison of theory and data indicate that the devices operate in the SCLC regime in the presence of fast traps, and that the giant, anomalous PZR results from the stress dependence of the charge capture and emission rates of these traps. This in turn yields large changes of the non-equilibrium charge carrier concentrations. The importance of these observations in clarifying the physical origin, and the veracity of previous reports of steady-state, giant PZR, is discussed. Chapter 5 reports a comparison of Raman and XPS maps on statically deflected silicon cantilevers, providing a spectroscopic measurement of the stress-dependence of the pinned surface Fermi level at natively oxidized (001) silicon surfaces. A simplified analysis of the observed even symmetry of the stress-induced Fermi level shifts suggests that intrinsic interface defects (Pb0) are likely responsible for the giant, anomalous PZR reported in Chapter 4. Chapter 6 reports the DC bias dependence of the PZR in n.i.d. n-type, defect engineered silicon devices. The device characteristic exhibits three regimes; an Ohmic regime at low biases dominated by equilibrium electrons, a modified Mott-Gurney regime at intermediate biases dominated by holes injected from p++ contacts, and an electron-hole plasma regime at high biases. In each case the PZR depends on the majority carrier type; at low biases the usual n-type PZR is observed (i.e. the sign is negative); at intermediate biases it switches to the bulk p-type (i.e. positive) PZR; in the plasma regime, the PZR is a combination of the bulk electron and hole values. The results help shed light on observations of anomalous (i.e. sign reversed) PZR in depleted nano-silicon. Finally, chapter 7 summarizes the conclusions and introduces possible future research directions.

<p dir="ltr">Calculating space-charge limited current (SCLC) is a critical problem in plasma physics and intense particle beams. Accurate calculations are important for validation and verification of particle-in-cell (PIC) simulations. The theoretical assessment of SCLC is complicated by the nonlinearity of the Poisson equation when combined with the energy balance and continuity equations. This dissertation provides several theoretical tools to convert the nonlinear Poisson equation into a corresponding linear differential equation, which is then solved for numerous geometries of practical interest.</p><p dir="ltr">The first and second chapters briefly summarize the application of variational calculus (VC) to solve for one-dimensional (1D) SCLC in cylindrical and spherical diode geometries by extremizing the current in the gap. Next, conformal mapping (CM) is presented to convert the concentric cylindrical diode geometry into a planar geometry to obtain the same SCLC solution as VC. In the next chapter, SCLC is determined for several geometries with curvilinear electron flow that cannot be solved using VC because the Poisson equation cannot be written easily. We then map a hyperboloid tip onto a plane to form a non-Euclidean disk (Poincaré disk). These mappings on to Poincaré disk are utilized to solve for SCLC in tip-to-tip and tip-to-plane geometries. Lie symmetries are then introduced to solve for SCLC with nonzero monoenergetic injection velocity, recovering the solutions for concentric cylinders, concentric spheres, tip-to-plane, and tip-to-tip for zero injection velocity. We then extend the SCLC calculations to account for any geometry in multiple dimensions by using VC and vacuum capacitance. First, we derive a relationship between the space-charge limited (SCL) potential and vacuum potential that holds for any geometry. This relationship is utilized to obtain exact closed-form solutions for SCLC in two-dimensional (2D) and three-dimensional (3D) planar geometries considering emission from the full surface of the cathode. PIC simulations using VSim were performed that agreed with the SCLC in 2D diode with a maximum error of 13%. In the final chapters, we extend these multidimensional SCLC calculations to nonzero monoenergetic emission. The SCLC in any orthogonal diode in any number of dimensions is obtained by relating it to the vacuum capacitance. The current in the bifurcation regime is also derived from first-principles from vacuum capacitance. The simulations performed in VSim agreed with the theory with a maximum error of 7%.</p><p dir="ltr">These mathematical techniques form a set of powerful tools that extend prior studies by yielding exact and approximate SCLC in numerous nonplanar and multidimensional diode geometries, thereby not requiring expensive and time-consuming PIC simulations. While more experiments are required to benchmark the validity of these calculations, these results may ultimately prove useful by providing a rapid first-principles approach to determine SCLC for many geometries that can be used to assess the validity of PIC simulations and facilitate multiphysics simulations.</p>

Im Rahmen eines grossangelegten Modernisierungsprogramms des CERN Beschleunigerkomplexes zur Steigerung der Intensität der Protonenstrahlen wird in einer ersten Phase der Protonenbeschleuniger Linac2 durch einen H− Ionen Beschleuniger Linac4 ersetzt. Um den Ionenstrahl an die einzelnen Beschleunigerelemente des Linac4 anzupassen sind drei Strahltransportsektionen notwendig. Diese sind aufgrund ihrer strahldynamischen Eigenschaften sensitive Stellen für ungewolltes Emittanzwachstum und Teilchenverluste und sind im Schwerpunkt dieser Thesis. Die erste Strahltransportsektion, „Low Energy Beam Transport”(LEBT), befindet sich zwischen der Teilchenquelle und dem ersten Beschleunigerelement, den Radiofrequency Quadrupole (RFQ). Im Rahmen dieser Thesis wurde das LEBT in Betrieb genommen, dessen Strahldynamik rekonstruiert und die Leistungslimitierungen experimentell bestimmt. Der zweite Teil der Thesis ist auf die Auslegung und Strahldynamik der Transfer Linie zwischen Linac4 und dem Proton Synchrotron Booster(PS-Booster) konzentriert. Die Strahldynamik der Transferlinie wurde optimiert und teilweise komplett überarbeitet. Die neue Transferlinie zeichnet sich durch eine verbesserte Emittanzerhaltung, höhere Stabilität der Strahldynamik gegenüber Aufstellungsfehlern und Feldjittern der Magnete und durch eine optimale Anpassung der Strahlparameter an die verschiedenen Injektionsschemata des PS-Boosters aus. Für eine abschließenden „Start-To-End” Simulationen wurden die Strahlcharakteristiken, die bei der Inbetriebnahme des LEBTs bestimmt worden sind, als Anfangsbedingungen für die strahldynamische Simulation von Linac4 einschließlich Transferlinie genutzt. Mit Hilfe dieser „Start-To-End” Simulationen werden kritische Positionen der Strahldynamik identifiziert, die durch Teilchenverluste oder Emittanzwachstum gekennzeichnet sind. Eine besonders kritische Sektion stellt das „Medium Energy Beam Transport” da, dessen Optik auf die neuen Strahlparameter angepasst werden musste. / In the first phase of the upgrade program of the CERN accelerator complex the proton injector Linac2 will be replaced by a new, normal-conducting H− ion Linac, Linac4, allowing a significant increase of the proton flux intensity along the downstream accelerator complex. In the design of Linac4 three beam transport sections are implemented to match the beam between the different accelerator elements and to model the longitudinal pulse structure. These three beam transport sections, which are the most critical locations in terms of beam quality preservation, are in the focus of this thesis. During the work of this thesis the Low Energy Beam Transport (LEBT), which is required to match the source beam to the radiofrequency quadrupole (RFQ), has been commissioned and its beam dynamics re-constructed. The measurement campaign used to reconstruct the LEBT beam dynamics was performed with the aim to prepare the RFQ commissioning and to maximise the LEBT performance. Downstream of the Linac4 accelerator the beam is transported along a 180m long transfer line to the Proton Synchrotron Booster (PS-Booster). The transfer line optics was studied, optimised and sections were completely re-designed. The new transfer line optics is characterised by an improved preservation of the beam emittance, higher stability of the optical solution with respect to alignment errors and field jitters of the transfer line magnets and it is matched to each of the PS-Booster injection schemes. In a concluding ”Start-To-End” simulation based on the measured beam characteristics at the LEBT exit the beam dynamics of the downstream Linac, including the transfer line, was calculated. To minimise particle losses within acceptable emittance preservation the beam optics of the Medium Energy Beam Transport (MEBT) was adapted to the measured beam parameters. This ”Start-To-End” simulation was performed to identify critical sections of the Linac4 beam dynamics and to adjust the commissioning strategies.

Um die zu erwartenden Eigenschaften einer ERLbasierten Synchrotronstrahlungsquelle zu untersuchen, baut das Helmholtz Zentrum Berlin die Testanlage bERLinPro. Die Strahlenergie in diesem Testbeschleuniger beträgt Ekin = 50MeV bei einem Strom von 100 mA. Solch ein hochstromiger Elektronenstrahl im mittleren Bereich der kinetischen Energie ist Raumladungskräften unterworfen. Raumladungskräfte sind eine Quelle von Microbunching Instabilität, die zu einer Dichtemodulation in einer Elektronenverteilung führen kann. Eine solch modulierte Verteilung kann z.B. beim Durchgang durch einen Dipol kohärente, hochbrillante Synchrotronstrahlung emittieren, also Strahlung mit längeren Wellenlängen als die Verteilung. Im Rahmen dieser Arbeit wird sowohl das Auftreten, als auch die Einsatzmöglichkeit von Microbunching Instabilität in bERLinPro untersucht. Es ist geplant, bERLinPro bei zwei verschiedenen Betriebsarten (normaler Betriebsmodus und KurzPulsModus) zu betreiben. Im Rahmen dieser Arbeit wurden zum ersten Mal nummerische Simulationen des Testbeschleunigers von dessen Anfang bis dessen Ende durchgeführt, die sowohl von analytischen Rechnungen unterstützt als auch mit ihnen verglichen wurden. Ausführlich werden sowohl der Simulationscode, das Programm zur Nachbearbeitung der nummerischen Untersuchungen als auch ein SigmamatrixTrackingSkript beschrieben. Dieses dient als Basis für analytische Rechnungen, dass zusätzlich auch Impedanz Berechnungen und Gain Rechnungen beinhalten. Für den KurzPulsModus können nur analytische Rechnungen betrachtet werden, denn das entsprechende Design der Maschine, wie auch die Anpassung der Phase im Linearbeschleuniger, sind Gegenstand aktueller Untersuchungen. / To investigate the expected properties of an ERLbased synchrotron light source, the Helmholtz Zentrum Berlin (HZB) is building the test facility bERLinPro. The beam energy of the test facility amounts to Ekin = 50MeV at a current of 100 mA. Such a high current electron beam with a medium bunch energy underlies space charge forces. These are a source of microbunching instability which can lead to a density modulation of the electron distribution in the electron bunch. These modulated bunches can emit highbrilliance coherent synchrotron radiation; radiation with wavelengths longer than the bunch, i.e. by passing a dipole. In the framework of this thesis both the occurence and the possible application of microbunching instability are investigated in bERLinPro. Planes are to run bERLinPro in two different operation modes: Standard operation mode and short pulse mode. In the context of this thesis, numerical start-to-end simulations for standard operation mode have been carried out for the first time. Both were compared and supported with analytical calculations. Elaborated descriptions of simulation codes and postprocessing tools for numerical investigation are described, as well as a sigma matrix tracking script as basis for analytical investigation, including impedance and gain calculations. Since current investigations include lattice design and linac phase adjustments for the short pulse mode, only analytical calculation could be considered for this operation mode.

La conception de cellules solaires organiques de type hétérojonction en volume a été proposée pour la première fois en 1990. Ces dispositifs sont composés d’un mélange de polymères conjugués, donneurs d’électrons, et de fullerènes, accepteur d’électrons, et ont pour la première fois permis d’atteindre un rendement de conversion énergétique significatif (de l’ordre de 2%) avec des semi-conducteurs organiques. Dans ce contexte, cette thèse a porté sur l'étude approfondie d’une série de molécules donneurs d’électrons de forme d’haltère, dont le groupement planaire est l’unité triazatruxène (TAT) et le cœur déficient en électrons le thienopyrroledione (TPD). Les molécules de cette série se différencient par la nature des chaînes alkyles, attachées à l’unité centrale et aux unités TAT. Plus précisément, la relation entre la nature des chaînes latérales et les propriétés moléculaires et thermiques de ces molécules en forme d’haltère ont été étudiées en détail. L'impact des chaînes alkyles sur la morphologie en film mince à l’échelle nanométrique a également été étudié. Afin de mieux comprendre l’influence de la microstructure des films minces (constitués soit uniquement des molécules donneuses soit de mélanges molécules/fullerènes), le transport de charge dans le plan du film et perpendiculairement au plan ont été mesurées en fonction de la phase (amorphe, cristalline, …) du matériau. Des cellules solaires BHJ en mélange avec le dérivé de fullerène ont également été réalisées. / The prospective conception of electron-donor/electron-acceptor (D/A) bulk heterojunction solar cells was first reported in 1990s, which blended the semiconducting polymer with fullerene derivatives, enhancing the power conversion efficiency. Since then, interests on this domain has been increasing continuously, and the efficiencies of BHJ solar cells have been increased dramatically. In this context, this thesis focuses on the study of a series of dumbbell-shaped small molecule donors, based on a highly planar unit called triazatruxene. The only difference between those molecules is the side-chains attached to central units and TAT units. As a consequence, the relationship between side chains nature and optoelectronic and structural properties of our TAT-based dumbbell-shaped molecular architecture will be investigated in detail. The impact of the alkyl chains on the molecular and thin film properties was also studied, with a particular emphasis put on microstructure and charge transport aspects. In-plane and out-of-plane charge carrier transport, with pure molecules and blend with fullerene, are measured in different systems. BHJ solar cells in blend with fullerene derivatives were also realized.

Radio frequency oscillations up to several hundreds of MHz were observed during turn-off the high-current conducting IGBTs. They are described in this work as Transient Avalanche oscillations. Other than PETT oscillations that happen in the tail current phase, this oscillation appears during the rise of collector-emitter voltage VCE and during the fall of the collectoremitter current ICE. The turn-off process of IGBTs are investigated with the help of measurements, the circuit- and device-simulations to reveal the working mechanisms of transient high-frequency oscillations. For the first time the Transient Avalanche Oscillation is successfully reproduced with computer simulation, which allows the further investigation on the influences of individual parameters. The participation of IMPATT mechanism in Transient Avalanche oscillation is demonstrated. The interaction between IMPATT mechanism und PETT mechanism during the setting up of depletion region in IGBTs was investigated. Measures to suppress such oscillation are discussed on the levels of chip design, module design and the driver concept. Supplying electron current during critical phase is found to be an effctive method to avoid the dynamic avalanche and the TA-oscillation. / Radio Frequenz Oszillationen bis zu mehreren hundert MHz wurden während des Abschaltens von Hochstrom leitenden IGBTs beobachtet. Sie werden in dieser Arbeit als Transient Avalanche Oscillationen beschrieben. Anders als PETT Oszillationen, die in der Tail-Strom Phase vorkommen, erscheint diese Oszillation während des Anstiegs der Kollektor-Emitter-Spannung VCE und des Fallens des Kollektor-Emitter Stroms ICE. In dieser Arbeit werden die Abschaltvorgänge von IGBTs mit Hilfe von Messungen, Schaltungs- bzw. Device-Simulationen untersucht, um die Wirkungsmechanismen der transient erscheinenden hochfrequenten Oszillationen zu erklären. Es ist erstmals gelungen solche Transient Avalanche Oszillationen mit der Simulation zu reproduzieren und anschließend die Einflüsse einzelner Parameter zu untersuchen. Die Beteiligung des IMPATT Mechanismus an der Transient Avalanche Oszillation wurde nachgewiesen. Die Interaktion von IMPATT und PETT während Aufbau der Raumladungszone im IGBT wurde untersucht. Maßnahmen zur Unterdrückung der Oszillation werden auf den Ebenen von Chip-Design, Modulauslegung und der Treiberschaltung diskutiert. Das Zuführen des Elektrostromes während der kritischen Phase wird als ein effective Methode zur Vermeidung der TA-Oscillation nachgewiesen.

Dans leurs usages courants comme isolants électriques, les matériaux solides organiques sont constitutifs aussi bien des câbles de transport d'énergie électrique, des circuits de commande et de conversion de puissance que des composants (micro)électroniques ou des systèmes embarqués (revêtement thermique des satellites, batteries d'accumulateurs...). La diversité des contraintes d'utilisation auxquelles ils sont soumis (champ électrique, rayonnement, température, humidité...) les prédisposent à emmagasiner des charges en leur sein, susceptibles d'affecter la fiabilité des systèmes qui en dépendent. L'un des moyens communément mis en œuvre pour étudier le comportement électrique de ces charges est la mesure de la distribution spatio-temporelle des charges d'espace, en soumettant le diélectrique à une différence de potentiel continue à travers deux électrodes. Cette méthode ne permet cependant pas toujours de distinguer clairement la contribution des charges dues à la génération, d'une part, et celles dues aux phénomènes de transport, d'autre part. Cette étude propose une approche alternative, consistant à déposer sous vide des charges (électrons) au sein de l'isolant par le biais d'un faisceau d'électrons, à une position connue et en quantité maîtrisée, en prenant en compte d'autres processus physiques liés à l'implantation d'électrons afin de prévoir et modéliser le comportement de ces matériaux irradiés. Des films de PolyEthylène basse densité (PEbd), préparés par thermomoulage, ont été irradiés par un faisceau d'électrons de 80 keV avec un flux de 1 nA/cm2. Les mesures de charge d'espace par la méthode Electro-Acoustique Pulsée (PEA), réalisées d'abord in-situ, puis ex-situ sous polarisation électrique DC, confirment une localisation effective de charges au sein du matériau. Les résultats sous polarisation électrique après irradiation mettent en évidence une importante présence de charges positives dans la zone irradiée du diélectrique. Les caractérisations électriques des films PEbd irradiés montrent un comportement complètement différent de celui d'un même matériau non-irradié, laissant penser à une modification de la structure chimique du matériau. Des mesures physico-chimiques (spectroscopie infra-rouge, Photoluminescence et Analyse Enthalpique Différentielle-DSC) sur ces films PEbd irradiés, ne montrent pas une dégradation significative de la structure chimique du diélectrique qui expliquerait le comportement électrique observé sous polarisation post-irradiation. Des mesures complémentaires montrent le comportement réversible du PEbd irradié puis polarisé, qui serait uniquement lié à la présence des charges générées par le faisceau. Les données expérimentales de cette étude ont parallèlement alimenté un modèle numérique de transport de charges, développé pour tenir compte des contraintes sous irradiation. Ce modèle a permis de reproduire les résultats d'implantation de charge par faisceau d'électrons in-situ ainsi que la majorité des processus électriques observés sur du PEbd irradié puis polarisé. Il confirme l'impact de la charge déposée par faisceau d'électrons sur le comportement sous polarisation et permet de conclure quant à l'origine des charges positives observées post-irradiation, qui seraient dues aussi bien aux phénomènes d'injection aux électrodes qu'à la création de paires électrons/trous par le faisceau d'électrons pendant l'irradiation. / In their common uses as electrical insulators, organic solid materials are constitutive of electric power transmission cables, power control and conversion circuits as well as (micro) electronic components or embedded systems (thermal coating of satellites, batteries of accumulators, etc.). Under various constraints of use (electric field, radiation, temperature, humidity ...) they can accumulate charges in their bulk which could affect the reliability of the systems in which they are employed. One of the commonly used means to study the electrical behavior of these charges is to measure the spatiotemporal distribution of charges by subjecting the dielectrics to a continuous potential difference between two electrodes. However, this method does not always allow clearly distinguishing the contribution of charges due to generation on the one hand and the one due to transport phenomena on the other hand. This study proposes an alternative approach, consisting in generating charges (electrons) within the electrical insulation using an electron-beam under vacuum. The charges are hence deposited at a known position and in a controlled quantity. Other physical processes related to the implantation of electrons must then be taken into account in order to predict and model the behavior of these irradiated materials. Low-density polyethylene (LDPE) films, prepared by thermal molding, were irradiated by a 80 keV electron-beam with a current flux of 1 nA/cm2. Space charge measurements using the Pulsed Electro-Acoustic (PEA) method, performed first in-situ and then ex-situ under DC electrical polarization, confirm an effective localization of charges within the material. The results under electrical polarization after irradiation show an important amount of positive charges in the irradiated zone of the dielectric. The electrical characterizations of irradiated LDPE films show a completely different behavior compared to the same non-irradiated material, suggesting a modification of the chemical structure of the material. Physico-chemical measurements (infrared spectroscopy, Photoluminescence and Differential Scanning Calorimetry-DSC) on these irradiated PEbd films do not show a significant degradation of the chemical structure of the dielectric which would explain the observed electrical behavior under post-irradiation polarization. Additional measurements show the reversible behavior of the irradiated then polarized PEbd, which would be only related to the presence of the charges generated by the beam. The experimental data of this study have simultaneously fed a numerical model of charge transport, developed to take into account the irradiation constraints. This model allows reproducing the in-situ results of charge implantation by the electron beam as well as the majority of the electrical processes observed on irradiated and polarized LDPE. It confirms the impact of the electron-beam deposited charge on the behavior under polarization and allows concluding on the origin of the positive charges observed after irradiation, which would be due to injection at the electrodes as well as to the creation of electron-hole pairs by the electron-beam during irradiation.

En permettant la transmission de fortes puissances sur de grandes distances, les réseaux en haute tension à courant continu (HTCC) représentent l'avenir du transport de l'énergie électrique. Des équipements tels que les postes sous enveloppe métallique (PSEM) seront indispensables dans ces réseaux pour répartir le flux d'énergie, interrompre ou isoler certaines branches. Leur conception nécessite la prise en compte, pour les parties isolantes, de phénomènes spécifiques liés à l’application de champs électriques continus, comme la dépendance de la résistivité avec le champ et la température, mais également l’accumulation de la charge d'espace qui contribue à augmenter sensiblement les risques de claquage. Dans le composite étudié (résine époxyde chargée d’alumine), ce phénomène commence à se manifester dès que les valeurs de champ excèdent quelques kV/mm, correspondant à l’ordre de grandeur des contraintes envisagées dans les futurs PSEM HTCC.Bien que des techniques existent pour déterminer la répartition de ces charges dans les isolants solides, aucune n’est à ce jour directement applicable aux structures isolantes installées dans les PSEM HTCC.L’objectif de ce travail est ainsi de concevoir et de mettre en place une technique de mesure des charges d’espace et du champ électrique interne qui soit à résolution spatiale, non destructive et adaptée à une géométrie d’isolateur cylindrique, de type support isolant de jeu de barres.En utilisant le dispositif expérimental mis en place, le comportement du composite vis-à-vis de la charge d’espace est par la suite étudié, notamment en fonction de différentes contraintes électrothermiques représentatives du fonctionnement des PSEM. Le but final est d'aider à l'optimisation de la conception de ce type d’isolateur, en se basant sur l’analyse des résultats issus de mesures de charges d’espace. / The trend today is to develop high voltage direct current (HVDC) technology for the future electric network because it offers some advantages for the transmission on long distances. The development of HVDC networks leads to an increasing need of gas insulated substations (GIS). A problem to be dealt with when an insulator is subjected to a continuous electric field is the variation of the resistivity with the electric field and the temperature and the accumulation of space charges that can lead to dielectric breakdown. In alumina-filled epoxy resin, used as insulating material for GIS spacer, the influence of space charge start to come out when the electric fields exceed several kV/mm, corresponding to values envisaged for the future HVDC GIS.Despite that non-destructive methods exist to determine the space charge distribution in solid insulators, none of them are directly applicable to insulation structures installed in the HVDC GIS.So, the main objective of this work is to design and set up a measurement technique to observe the internal electric field and the accumulated charges. The developed method must be non-destructive and adapted for a cylindrical geometry of an insulator used as a busbar insulation support.By using the experimental bench set up, the behavior of the composite material regarding the space charge will be studied, in particular according to different thermoelectric stresses. The final aim is to contribute to the optimization of the design of this type of insulator, based on the results from space charge measurements.

A l'interface solide-liquide, des réactions physicochimiques conduisent à polariser l'interface et à former la double couche électrique (DCE). La circulation du liquide transporte une partie des charges électriques de la DCE et conduit au phénomène d'électrisation par écoulement. Dans les transformateurs de puissance, constitués, entre autres, d'huile minérale et de carton d'isolement, le phénomène d'électrisation est suspecté d'être à l'origine de certaines défaillances et accidents. Dans cette problématique de risque, de nombreuses études ont été menées et ont permis de mettre en évidence l'influence de paramètres significatifs : nature des matériaux, humidité des matériaux, géométrie et vitesse de l'écoulement, température. Peu d'études se sont concentrées sur l'influence du champ électrique, en particulier les champs continus (DC). Même si le champ électrique généré dans les équipements de puissance est principalement alternatif (AC), il n'en est pas moins vrai que des champs électriques continus (DC) résiduels peuvent être présents, en particulier dans les dispositifs H.V.D.C (High Voltage Direct Current). L'objet du travail s'inscrit dans ce contexte et a pour but, dans une approche à la fois expérimentale et numérique, d'apporter des éléments de réponse sur le développement et le transport des charges de la double couche électrique sous contrainte de champ électrique externe. / At the solid-liquid interface, physicochemical reactions lead to the polarization of the interface and to the formation of an electrical double layer (EDL). The process of flow electrification is due to the convection of part of the electrical charges located in the EDL. In power transformers within which mineral oil and pressboard are commonly used for cooling and electrical insulation, a flow electrification phenomenon is suspected to be responsible of failures. In this hazard assessment problematic, many studies have been made and allowed identifying the influence of significant parameters: nature of materials, moisture level of materials, flow geometry and velocity, temperature. Few studies have focused on the influence of the electric filed, particularly the continuous electric fields (DC). Even though the electric field generated within power transformers is mainly alternating (AC), it is nonetheless true that residual DC electric fields may be detected (e.g. High Voltage Direct Current appartus). This present work fits in this context and aims at providing, both through an experimental and numerical approach, some answers on the development and the transport of charges from the electrical double layer under external electric field stresses.

La structure chimique des semiconducteurs organiques utilisés dans les cellules photovoltaïques à base d’hétérojonction en volume peut fortement influencer les performances du dispositif final. Pour cette raison, une meilleure compréhension des relations structure-propriétés demeure cruciale pour l’amélioration des performances. Dans ce contexte, cette thèse fait état d'études approfondies du transport des charges, de la morphologie et des propriétés photovoltaïques sur de nouveaux copolymères à faible bande interdite. En premier lieu, l'impact de la position des chaînes alkyles sur les propriétés opto-électroniques et morphologiques a été étudié sur une famille de polymères. Les mesures du transport de charges ont montré que la planéité du squelette du copolymère influe sur l’évolution de la mobilité des charges avec la concentration de porteurs libres. Ce comportement suggère que le désordre énergétique électronique est fortement impacté par les angles de torsion intramoléculaire le long de la chaîne conjuguée. Un second copolymère à base d'unités accepteur de [2,1,3] thiadiazole pyridique, dont les niveaux d’énergie des orbitales frontières sont optimales pour l’application photovoltaïque, a ensuite été étudié. Les performances obtenues en cellule photovoltaïque sont très inférieures aux attentes. Des analyses de la morphologie et du transport de charge ont révélé que l’orientation des lamelles cristallines est défavorable au transport perpendiculaire au film organique et empêche ainsi une bonne extraction des charges photo-générées. Enfin, les propriétés opto-électroniques et photovoltaïques de copolymères fluorés ont été étudiées. Dans ce cas, les atomes de fluor favorisent la formation de lamelles orientées favorablement pour le transport. Ces bonnes propriétés nous ont permis d'atteindre un rendement de conversion de puissance de 9,8% avec une simple hétérojonction polymère:fullerène. / The chemical structure of organic semiconductors that are utilized in bulk heterojunction photovoltaic cells may strongly influence the final device performances. Thus, better understanding the structure-property relationships still remains a major task towards high efficiency. Within this framework, this thesis reports in-depth material investigations including charge transport, morphology and photovoltaic studies on various novel low band-gap copolymers. First, the impact of alkyl side chains on the opto-electronic and morphological properties has been studied on a series of polymers. Detailed charge transport investigations showed that a planar conjugated polymer backbone leads to a weak dependence of the charge carrier mobility on the carrier concentration. This observation points out that the intra-molecular torsion angle contributes significantly to the electronic energy disorder. Solar cells using another novel copolymer based on pyridal[2,1,3]thiadiazole acceptor unit have been studied in detail next. Despite the almost ideal frontier molecular orbital energy levels, this copolymer did not perform in solar cells as good as expected. A combined investigation of the thin film microstructure and transport properties showed that the polymers self-assemble into a lamellar structure with polymer chains being oriented preferentially “edge-on”, thus hindering the out-of-plane hole transport and leading to poor charge extraction. Finally, the impact of fluorine atoms in fluorinated polymers on the opto-electronic and photovoltaic properties has been investigated. In this case, the presence of both flat-lying and standing lamellae enabled efficient charge transport in all three directions. As a consequence, good charge extraction was possible and allowed us to achieve a maximum power conversion efficiency of 9.8%.