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Derzeitige Reichweiteunsicherheiten in der Protonentherapie verhindern das vollständige Ausschöpfen ihrer physikalischen Vorteile. Ein wesentlicher Anteil ist dabei auf die Vorhersage der Reichweite mittels Röntgen-Computertomographie (CT) zurückzuführen. Um die CT-bezogene Unsicherheit zu verringern, wird die Zwei-Spektren-Computertomographie (DECT) als vielversprechend angesehen. Innerhalb dieser Arbeit wurde die Anwendbarkeit von DECT in der Protonentherapie untersucht. Zunächst wurde ein CT-Scanprotokoll für die Strahlentherapie hinsichtlich Bildqualität und Konstanz der CT-Zahlen für verschiedene Körperregionen und -größen optimiert. Anschließend wurde die patientenindividuelle DECT- basierte Reichweitevorhersage kalibriert und ihre Genauigkeit in zwei Experimenten mit bekannter Referenz unter Verwendung eines anthropomorphen Phantoms und von homogenen biologischen Geweben verifiziert. Die klinische Relevanz von DECT wurde in einer retrospektiven Analyse von Krebspatienten mit Tumoren im Kopf, Becken oder Thorax nachgewiesen. Die systematischen Reichweiteunterschiede zwischen DECT und dem klinischen Standardverfahren konnten durch die Optimierung der Standardmethode basierend auf zusätzlichen mit DECT erworbenen Patienteninformationen reduziert werden. Somit wurde DECT erstmalig klinisch genutzt, um die Reichweiteberechnung zu verbessern. Die patientenindividuelle DECT-basierte Reichweitevorhersage kann zusätzlich Gewebevariabilitäten innerhalb eines und zwischen Patienten berücksichtigen, wie für Kopftumorpatienten gezeigt wurde. Dies legt den Grundstein für eine genauere Reichweiteberechnung und eröffnet neue Möglichkeiten für die Reduktion klinischer Sicherheitssäume, in denen die CT-bezogenen Unsicherheiten berücksichtigt sind.:1 Introduction 2 Physical Principles of Computed Tomography 2.1 Image Acquisition 2.2 Image Reconstruction 2.3 Dual-Energy Computed Tomography 3 Physical Principles of Proton Therapy 3.1 Treatment Techniques 3.2 Uncertainties in Proton Therapy 4 Principles of Stopping-Power Prediction from Computed Tomography 4.1 Single-Energy Computed Tomography 4.2 Dual-Energy Computed Tomography 5 Experimental Calibration of Stopping-Power Prediction 5.1 Scan Protocol Optimisation in Computed Tomography 5.2 Characterisation of Pseudo-Monoenergetic CT Calculation 5.3 Determination of Proton Stopping Power 5.4 Calibration of Stopping-Power Prediction Methods 6 Experimental Verification of Stopping-Power Prediction 6.1 Anthropomorphic Head Phantom 6.2 Homogeneous Biological Tissue Samples 7 Clinical Translation and Validation of Dual-Energy Computed Tomography 7.1 Feasibility of Dual-Spiral Dual-Energy CT 7.2 Range Prediction in Cerebral and Pelvic Tumour Patients 7.3 Tissue Variability in Brain-Tumour Patients 7.4 Feasibility of 4D Dual-Spiral Dual-Energy CT 7.5 DECT-Based Refinement of the Hounsfield Look-Up Table 8 Summary 9 Zusammenfassung / Range uncertainty in proton therapy currently hampers the full exploitation of its physical advantages. A substantial amount of this uncertainty arises from proton range prediction based on X-ray computed tomography (CT). Dual-energy CT (DECT) has often been suggested as a promising imaging modality to reduce this CT-related range uncertainty. Within this thesis, the translation of DECT into application in proton therapy was evaluated. First, a CT scan protocol was optimised for radiotherapy considering the image quality and CT number stability for various body regions and sizes. The patient-specific DECT-based range prediction was then calibrated and its accuracy validated in two ground-truth experiments using an anthropomorphic phantom and homogeneous biological tissues. Subsequently, the clinical relevance of DECT was demonstrated in a retrospective cohort analysis of cerebral, pelvic and thoracic tumour patients. The systematic range deviations between the DECT and state-of-the-art approach were then reduced by adapting the standard method utilizing additional patient information obtained from DECT. Hence, DECT was clinically applied for the first time to refine proton range calculation. As a further step, the use of patient-specific DECT-based range prediction also considers intra- and inter-patient tissue variabilities as quantified in brain-tumour patients. A future implementation will be an important cornerstone to improve proton range calculation and might open up the possibility to reduce clinical safety margins accounting for the CT-related range uncertainty.:1 Introduction 2 Physical Principles of Computed Tomography 2.1 Image Acquisition 2.2 Image Reconstruction 2.3 Dual-Energy Computed Tomography 3 Physical Principles of Proton Therapy 3.1 Treatment Techniques 3.2 Uncertainties in Proton Therapy 4 Principles of Stopping-Power Prediction from Computed Tomography 4.1 Single-Energy Computed Tomography 4.2 Dual-Energy Computed Tomography 5 Experimental Calibration of Stopping-Power Prediction 5.1 Scan Protocol Optimisation in Computed Tomography 5.2 Characterisation of Pseudo-Monoenergetic CT Calculation 5.3 Determination of Proton Stopping Power 5.4 Calibration of Stopping-Power Prediction Methods 6 Experimental Verification of Stopping-Power Prediction 6.1 Anthropomorphic Head Phantom 6.2 Homogeneous Biological Tissue Samples 7 Clinical Translation and Validation of Dual-Energy Computed Tomography 7.1 Feasibility of Dual-Spiral Dual-Energy CT 7.2 Range Prediction in Cerebral and Pelvic Tumour Patients 7.3 Tissue Variability in Brain-Tumour Patients 7.4 Feasibility of 4D Dual-Spiral Dual-Energy CT 7.5 DECT-Based Refinement of the Hounsfield Look-Up Table 8 Summary 9 Zusammenfassung

Dans le cadre de cette thèse, un nouveau dispositif expérimental pour la mesure du dépôt d'energie d'ions carbone au maximum du pouvoir d'arrêt dans un plasma généré par laser a été développé et testé avec succès. Dans ce domaine de paramètres où la vitesse du projectile est de l'ordre de grandeur de la vitesse thermique des électrons libres du plasma, l'incertitude théorique sur le pouvoir d'arrêt peut atteindre 50%. Or à l'heure actuelle, aucune donnée expérimentale ne permet de vérifier et de tester les différentes prédictions. Une discrimination des théories existantes du pouvoir d'arrêt est cependant essentielle pour la Fusion par Confinement Inertiel et particulièrement pour comprendre le chauffage du combustible par les particules alpha dans la phase d'allumage. Pour la première fois, des mesures précises du dépôt d'énergie des ions ont été effectuées dans une configuration expérimentale reproductible et entièrement caractérisée. Celle-ci consiste en un faisceau d'ions entièrement ionisé interagissant avec un plasma entièrement ionisé et homogène. Le plasma a été généré par l'irradiation d'une cible mince de carbone avec deux faisceaux laser à haute énergie et présente une température électronique maximale of 200 eV. Les paramètres du plasma ont été simulés à l'aide d'un code hydrodynamique radiatif bi-dimensionel, tandis que la distribution de charge du faisceau d'ions a été estimée avec un code Monte-Carlo qui décrit les processus d'échange de charge des ions dans le plasma. Pour sonder le plasma au maximum du pouvoir d'arrêt, un faisceau d'ions pulsé à haute fréquence a été freiné à une énergie de 0.5 MeV par nucléon. Le dépôt d'énergie des ions a été déterminé via une mesure de temps de vol à l'aide d'un détecteur à base de diamant produit par dépôt chimique en phase vapeur, protégé contre les radiations émises par le plasma. Une première campagne expérimentale a été conduite pour exploiter le nouveau dispositif, dans laquelle le dépôt d'énergie a été mesuré avec une précision inférieure à 200 keV. Cela a permis, grâce à la connaissance des paramètres du plasma et du faisceau d'ions, de tester différentes théories de pouvoir d'arrêt de manière fiable. Une analyse préliminaire des résultats montre que le dépôt d'énergie au maximum du pouvoir d'arrêt est plus faible qu'il n'a été prédit par la plupart des théories, et en particulier par les théories des perturbations. / In the frame of this thesis, a new experimental setup for the measurement of the energy loss of carbon ions at maximum stopping power in a hot laser-generated plasma has been developed and successfully tested. In this parameter range where the projectile velocity is of the same order of magnitude as the thermal velocity of the plasma free electrons, large uncertainties of up to 50% are present in the stopping-power description. To date, no experimental data are available to perform a theory benchmarking. Testing the different stopping theories is yet essential for inertial confinement fusion and in particular for the understanding of the alpha-particle heating of the thermonuclear fuel. Here, for the first time, precise measurements were carried out in a reproducible and entirely characterized beam-plasma configuration. It involved a nearly fully-stripped ion beam probing a homogeneous fully-ionized plasma. This plasma was generated by irradiating a thin carbon foil with two high-energy laser beams and features a maximum electron temperature of 200 eV. The plasma conditions were simulated with a two-dimensional radiative hydrodynamic code, while the ion-beam charge-state distribution was predicted by means of a Monte-Carlo code describing the charge-exchange processes of projectile ions in plasma. To probe at maximum stopping power, high-frequency pulsed ion bunches were decelerated to an energy of 0.5 MeV per nucleon. The ion energy loss was determined by a time-of-flight measurement using a specifically developed chemical-vapor-deposition diamond detector that was screened against any plasma radiation. A first experimental campaign was carried out using this newly developed platform, in which a precision better than 200 keV on the energy loss was reached. This allowed, via the knowledge of the plasma and of the beam parameters, to reliably test several stopping theories, either based on perturbation theory or on a nonlinear T-Matrix formalism. A preliminary analysis suggests that the energy deposition at maximum stopping power is significantly smaller than predicted, particularly, by perturbation approaches. / Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein neuer experimentelle Aufbau für die Messung des Energieverlusts von Kohlenstoff-Ionen bei maximalem Bremsvermögen in einem lasererzeugtem Plasma entwickelt und getestet. In diesem Parameterbereich, wo die Projektilgeschwindigkeit nah der thermischen Geschwindigkeit der Plasmaelektronen liegt, weist die theoretische Beschreibung des Bremsvermögens erheblichen Unsicherheiten bis 50% auf. Ausserdem sind bisher keine experimentellen Daten verfügbar, um die theoretischen Vorhersagen zu testen. Eine Bewertung der verschiedenen Theorien des Bremsvermögens ist jedoch von grosser Bedeutung für die Trägheitsfusion und insbesondere für das Verständnis der Heizung des Fusionsbrennstoffs mittels Alpha-Teilchen. Zum ersten Mal wurden präzisen Messungen in einer reproduzierbaren und vollständig bekannten Strahl-Plasma Einstellung durchgeführt. Sie besteht in einem vollionisierten Ionenstrahl, der mit einem homogenen und vollionisierten Plasma wechselwirkt. Das Plasma wurde von der Bestrahlung einer dünnen Kohlenstofffolie mit zwei hochenergetischen Laserstrahlen erzeugt, und weist eine maximale Elektronentemperatur von 200 eV auf. Die Plasmaparameter wurden mithilfe eines zweidimensionalen radiativen hydrodynamischen Codes simuliert, während die Ladungsverteilung des Ionenstrahls wurde mit einem Monte-Carlo Code berechnet, der die Umladungsprozesse von Projektilionen im Plasma beschreibt. Um das Plasma bei maximalem Bremsvermögen zu untersuchen, wurde ein hoch-Frequenz gepulster Ionenstrahl zu einer Energie von 0.5 MeV pro Nukleon heruntergebremst. Der Ionenenergieverlust wurde mit der Flugzeitsmethode mit einem gegen Plasmastrahlung abgeschirmten CVD-Diamant-Detektor gemessen. Eine erste experimentelle Kampagne wurde mit dem neuen Aufbau durchgeführt, in der eine Messungspräzision besser als 200 keV auf dem Energieverlust erreicht wurde. Dies ermöglichte, mit der Kenntnis der Plasma- und Strahlparameter, mehreren Bremsvermögen-Theorien zuverlässig zu testen und zu vergleichen. Eine vorläufige Datenanalyse zeigt, dass die Energiedeposition bei maximalem Bremsvermögen ist kleiner, als insbesondere von den störungstheoretischen Ansätzen vorhergesagt wurde.

Thesis (Ph.D.); Submitted to the UNIVERSITY OF CALIFORNIA, BERKELEY, CA (US); 9 Dec 2004. / Published through the Information Bridge: DOE Scientific and Technical Information. "LBNL--56744" Guo, Fanqing. USDOE Director. Office of Science. Office of Nuclear Physics (US) 12/09/2004. Report is also available in paper and microfiche from NTIS.

A terapia com prótons está presente em 16 países e até 2015 tratou mais de 130 mil pacientes. No entanto, no Brasil essa terapia ainda não está presente por diversos motivos, sendo o principal o alto custo. Antes de realizar tratamentos, é necessário fazer alguns testes para verificação da entrega de energia dos feixes de prótons. Como as medidas de microdosimetria são muito caras, a principal alternativa é a realização de simulações em programas computacionais, como o GEANT4 e SRIM. O GEANT4 é um programa que permite simular geometrias complexas, enquanto que o SRIM realiza simulações mais simples e ambas trabalham com o método de Monte Carlo. Neste trabalho foram utilizadas estas duas ferramentas para realizar simulações de feixes de prótons em fantomas com três diferentes composições (água, água e tecido ósseo, tecido ósseo e cerebral). Para realizar a análise da entrega de energia dos feixes de prótons ao longo destes fantomas, tornou-se necessário criar um programa denominada “Programa de Processamento de Dados em Próton Terapia Simulada”, que proporcionou criar matrizes, além dos cálculos dos picos de Bragg para avaliação da interação. Além disso, foi analisada a homogeneidade da interação de um feixe de prótons em um detector, em que foi verificado que as simulações em GEANT4 são homogêneas, não tendo uma tendência do feixe em se localizar em uma determinada região, assim como as energias depositadas são iguais nas regiões do fantoma. Também foram avaliados os valores do alcance de profundidade dos picos de Bragg em fantomas cilíndricos com três diferentes densidades: 1,03 g/cm³, 1,53 g/cm³ e 2,03 g/cm³, sendo a primeira, a densidade fornecida pelo GEANT4 para tecido cerebral. Foi verificado que as distâncias do alcance de profundidade dos picos de Bragg são iguais nestas três diferentes densidades. / Proton therapy is present in 16 countries and by 2015 has treated more than 130,000 Patients. However, in Brazil this therapy is not yet present for several reasons, Being the main the high cost. Before performing treatments, it is necessary to do some tests to verify the energy delivery of the proton bundles. As the Microdosimetry are very expensive, the main alternative is to carry out simulations in Programs such as GEANT4 and SRIM. GEANT4 is a program that Allows you to simulate complex geometries, while SRIM performs more complex simulations. Simple and both work with the Monte Carlo method. On this work were used these twain tools to perform a proton beam simulation in phantom with three different compositions (water, bones and water, brain and bones). To perform the energy delivery analysis of the proton beams along these phantoms, has become necessary create a program denominated “Data Processing Program Proton Therapy Simulated”, which allowed to create matrices, beyond the calculations of the Bragg peaks for interaction evaluation. Besides that, it was analyzing the homogeneity of the integration of a proton beam into a detector, in which it was verified that the simulations on GEANT4 are homogeneous, not having a tendency of the beam in locating in a certain region, just as the energies deposited are equal. The value of the depth range of the Bragg peaks were also evaluated in cylindrical phantoms with three different densities: 1,03 g/cm³, 1,53g/cm³ and 2,03 g/cm³, the first being the density provided by GEANT4 for brain tissue. It has been found that the depth range distances of the Bragg peaks are the same at these three different densities.

A terapia com prótons está presente em 16 países e até 2015 tratou mais de 130 mil pacientes. No entanto, no Brasil essa terapia ainda não está presente por diversos motivos, sendo o principal o alto custo. Antes de realizar tratamentos, é necessário fazer alguns testes para verificação da entrega de energia dos feixes de prótons. Como as medidas de microdosimetria são muito caras, a principal alternativa é a realização de simulações em programas computacionais, como o GEANT4 e SRIM. O GEANT4 é um programa que permite simular geometrias complexas, enquanto que o SRIM realiza simulações mais simples e ambas trabalham com o método de Monte Carlo. Neste trabalho foram utilizadas estas duas ferramentas para realizar simulações de feixes de prótons em fantomas com três diferentes composições (água, água e tecido ósseo, tecido ósseo e cerebral). Para realizar a análise da entrega de energia dos feixes de prótons ao longo destes fantomas, tornou-se necessário criar um programa denominada “Programa de Processamento de Dados em Próton Terapia Simulada”, que proporcionou criar matrizes, além dos cálculos dos picos de Bragg para avaliação da interação. Além disso, foi analisada a homogeneidade da interação de um feixe de prótons em um detector, em que foi verificado que as simulações em GEANT4 são homogêneas, não tendo uma tendência do feixe em se localizar em uma determinada região, assim como as energias depositadas são iguais nas regiões do fantoma. Também foram avaliados os valores do alcance de profundidade dos picos de Bragg em fantomas cilíndricos com três diferentes densidades: 1,03 g/cm³, 1,53 g/cm³ e 2,03 g/cm³, sendo a primeira, a densidade fornecida pelo GEANT4 para tecido cerebral. Foi verificado que as distâncias do alcance de profundidade dos picos de Bragg são iguais nestas três diferentes densidades. / Proton therapy is present in 16 countries and by 2015 has treated more than 130,000 Patients. However, in Brazil this therapy is not yet present for several reasons, Being the main the high cost. Before performing treatments, it is necessary to do some tests to verify the energy delivery of the proton bundles. As the Microdosimetry are very expensive, the main alternative is to carry out simulations in Programs such as GEANT4 and SRIM. GEANT4 is a program that Allows you to simulate complex geometries, while SRIM performs more complex simulations. Simple and both work with the Monte Carlo method. On this work were used these twain tools to perform a proton beam simulation in phantom with three different compositions (water, bones and water, brain and bones). To perform the energy delivery analysis of the proton beams along these phantoms, has become necessary create a program denominated “Data Processing Program Proton Therapy Simulated”, which allowed to create matrices, beyond the calculations of the Bragg peaks for interaction evaluation. Besides that, it was analyzing the homogeneity of the integration of a proton beam into a detector, in which it was verified that the simulations on GEANT4 are homogeneous, not having a tendency of the beam in locating in a certain region, just as the energies deposited are equal. The value of the depth range of the Bragg peaks were also evaluated in cylindrical phantoms with three different densities: 1,03 g/cm³, 1,53g/cm³ and 2,03 g/cm³, the first being the density provided by GEANT4 for brain tissue. It has been found that the depth range distances of the Bragg peaks are the same at these three different densities.

L'utilisation de protons dans le traitement du cancer est largement reconnue grâce au parcours fini des protons dans la matière. Pour la planification du traitement par protons, l'incertitude dans la détermination de la longueur du parcours des protons provient principalement de l'inexactitude dans la conversion des unités Hounsfield (obtenues à partir de tomographie rayons X) en pouvoir d'arrêt des protons. La tomographie proton (pCT) est une solution attrayante car cette modalité reconstruit directement la carte du pouvoir d'arrêt relatif à l'eau (RSP) de l'objet. La technique pCT classique est basée sur la mesure de la perte d'énergie des protons pour reconstruire la carte du RSP de l'objet. En plus de la perte d'énergie, les protons subissent également des diffusions coulombiennes multiples et des interactions nucléaires qui pourraient révéler d'autres propriétés intéressantes des matériaux non visibles avec les cartes de RSP. Ce travail de thèse a consisté à étudier les interactions de protons au travers de simulations Monte Carlo par le logiciel GATE et d'utiliser ces informations pour reconstruire une carte de l'objet par rétroprojection filtrée le long des chemins les plus vraisemblables des protons. Mise à part la méthode pCT conventionnelle par perte d'énergie, deux modalités de pCT ont été étudiées et mises en œuvre. La première est la pCT par atténuation qui est réalisée en utilisant l'atténuation des protons pour reconstruire le coefficient d'atténuation linéique des interactions nucléaires de l'objet. La deuxième modalité pCT est appelée pCT par diffusion qui est effectuée en mesurant la variation angulaire due à la diffusion coulombienne pour reconstruire la carte de pouvoir de diffusion, liée à la longueur de radiation du matériau. L'exactitude, la précision et la résolution spatiale des images reconstruites à partir des deux modalités de pCT ont été évaluées qualitativement et quantitativement et comparées à la pCT conventionnelle par perte d'énergie. Alors que la pCT par perte d'énergie fournit déjà les informations nécessaires pour calculer la longueur du parcours des protons pour la planification du traitement, la pCT par atténuation et par diffusion donnent des informations complémentaires sur l'objet. D'une part, les images pCT par diffusion et par atténuation fournissent une information supplémentaire intrinsèque aux matériaux de l'objet. D'autre part, dans certains des cas étudiés, les images pCT par atténuation démontrent une meilleure résolution spatiale dont l'information fournie compléterait celle de la pCT par perte d'énergie. / The use of protons in cancer treatment has been widely recognized thanks to the precise stopping range of protons in matter. In proton therapy treatment planning, the uncertainty in determining the range mainly stems from the inaccuracy in the conversion of the Hounsfield units obtained from x-ray computed tomography to proton stopping power. Proton CT (pCT) has been an attractive solution as this modality directly reconstructs the relative stopping power (RSP) map of the object. The conventional pCT technique is based on measurements of the energy loss of protons to reconstruct the RSP map of the object. In addition to energy loss, protons also undergo multiple Coulomb scattering and nuclear interactions which could reveal other interesting properties of the materials not visible with the RSP maps. This PhD work is to investigate proton interactions through Monte Carlo simulations in GATE and to use this information to reconstruct a map of the object through filtered back-projection along the most likely proton paths. Aside from the conventional energy-loss pCT, two pCT modalities have been investigated and implemented. The first one is called attenuation pCT which is carried out by using the attenuation of protons to reconstruct the linear inelastic nuclear cross-section map of the object. The second pCT modality is called scattering pCT which is performed by utilizing proton scattering by measuring the angular variance to reconstruct the relative scattering power map which is related to the radiation length of the material. The accuracy, precision and spatial resolution of the images reconstructed from the two pCT modalities were evaluated qualitatively and quantitatively and compared with the conventional energy-loss pCT. While energy-loss pCT already provides the information needed to calculate the proton range for treatment planning, attenuation pCT and scattering pCT give complementary information about the object. For one, scattering pCT and attenuation pCT images provide an additional information intrinsic to the materials in the object. Another is that, in some studied cases, attenuation pCT images demonstrate a better spatial resolution and showed features that would supplement energy-loss pCT reconstructions.

The presented work investigates planar and axial channeling effects in ion-surface collisions. Therefore, energy loss and charge state distributions depending on the crystalline surface direction are recorded and analyzed. Several additional scattering parameters, like the primary energy, the outgoing charge state, the scattering angle, and the angle of incidence are varied. Multi-peak structures in the energy spectra are observed under axial channeling conditions and attributed to different trajectory classes. Using combined trajectory and inelastic energy loss calculations we are able to unambiguously assign the different peaks in the energy spectra to the different types of trajectories found in the calculations. By this, we investigate the electronic density corrugation at different metal surfaces. Die vorliegende Arbeit untersucht den Einfluß von axialem und planarem Channeling auf den Energieverlust von oberflächengestreuten Ionen. Es werden Energieverlustspektren und Ladungsverteilungen in Abhängigkeit der Parameter Primärenergie, gestreuter Ladungszustand, Streuwinkel, Einfallswinkel und der azimuthalen Ausrichtung der Oberfläche gemessen. Im Fall von axialem Channeling beobachten wir in den Energiespektren eine Multi-Peak Struktur. Diese läßt sich auf unterschiedliche Teilchentrajektorien zurückführen. Zusammen mit theoretischen Berechnungen des inelastischen Energieverlustes kann eine eindeutige Zuordnung zwischen dem gemessenen Energieverlust und der dazugehörigen Trajektorienart gemacht werden. Diese Technik erlaubt es uns, die elektronische Dichtekorrugation an Oberflächen zu studieren.

In der vorliegenden Arbeit wird erstmals das QQDS-Magnetspektrometer für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf umfassend vorgestellt. Zusätzlich werden sowohl alle auf die Analytik Einfluss nehmenden Parameter untersucht als auch Methoden und Modelle vorgestellt, wie deren Einfluss vermieden oder rechnerisch kompensiert werden kann. Die Schwerpunkte dieser Arbeit gliedern sich in fünf Bereiche. Der Erste ist der Aufbau und die Inbetriebnahme des QQDS-Magnetspektrometers, der zugehörige Streukammer mit allen Peripheriegeräten und des eigens für die höchstauflösende elastische Rückstoßanalyse entwickelten Detektors. Sowohl das umgebaute Spektrometer als auch der im Rahmen dieser Arbeit gebaute Detektor wurden speziell an experimentelle Bedingungen für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente angepasst und erstmalig auf einen routinemäßigen Einsatz hin getestet. Der Detektor besteht aus zwei Komponenten. Zum einen befindet sich am hinteren Ende des Detektors eine Bragg-Ionisationskammer, die zur Teilchenidentifikation genutzt wird. Zum anderen dient ein Proportionalzähler, der eine Hochwiderstandsanode besitzt und direkt hinter dem Eintrittsfenster montiert ist, zur Teilchenpositionsbestimmung im Detektor. Die folgenden zwei Schwerpunkte beinhalten grundlegende Untersuchungen zur Ionen-Festkörper-Wechselwirkung. Durch die Verwendung eines Magnetspektrometers ist die Messung der Ladungszustandsverteilung der herausgestreuten Teilchen direkt nach einem binären Stoß sowohl möglich als auch für die Analyse notwendig. Aus diesem Grund werden zum einen die Ladungszustände gemessen und zum anderen mit existierenden Modellen verglichen. Außerdem wird ein eigens entwickeltes Modell vorgestellt und erstmals im Rahmen dieser Arbeit angewendet, welches den ladungszustandsabhängigen Energieverlust bei der Tiefenprofilierung berücksichtigt. Es wird gezeigt, dass ohne die Anwendung dieses Modells die Tiefenprofile nicht mit den quantitativen Messungen mittels konventioneller Ionenstrahlanalytikmethoden und mit der Dickenmessung mittels Transmissionselektronenmikroskopie übereinstimmen, und damit falsche Werte liefern würden. Der zweite für die Thematik wesentliche Aspekt der Ionen-Festkörper-Wechselwirkung, sind die Probenschäden und -modifikationen, die während einer Schwerionen-bestrahlung auftreten. Dabei wird gezeigt, dass bei den hier verwendeten Energien sowohl elektronisches Sputtern als auch elektronisch verursachtes Grenzflächendurchmischen eintreten. Das elektronische Sputtern kann durch geeignete Strahlparameter für die meisten Proben ausreichend minimiert werden. Dagegen ist der Einfluss der Grenzflächendurchmischung meist signifikant, so dass dieser analysiert und in der Auswertung berücksichtigt werden muss. Schlussfolgernd aus diesen Untersuchungen ergibt sich für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente am Rossendorfer 5-MV Tandembeschleuniger, dass die geeignetsten Primärionen Chlor mit einer Energie von 20 MeV sind. In Einzelfällen, wie zum Beispiel der Analyse von Bor, muss die Energie jedoch auf 6,5 MeV reduziert werden, um das elektronische Sputtern bei der notwendigen Fluenz unterhalb der Nachweisgrenze zu halten. Der vierte Schwerpunkt ist die Untersuchung von sowohl qualitativen als auch quantitativen Einflüssen bestimmter Probeneigenschaften, wie beispielsweise Oberflächenrauheit, auf die Form des gemessenen Energiespektrums beziehungsweise auf das analysierte Tiefenprofil. Die Kenntnis der Rauheit einer Probe an der Oberfläche und an den Grenzflächen ist für die Analytik unabdingbar. Als Resultat der genannten Betrachtungen werden die Einflüsse von Probeneigenschaften und Ionen-Festkörper-Wechselwirkungen auf die Energie- beziehungsweise Tiefenauflösung des Gesamtsystems beschrieben, berechnet und mit der konventionellen Ionenstrahlanalytik verglichen. Die Möglichkeiten der höchstauflösenden Ionenstrahlanalytik werden zudem mit den von anderen Gruppen veröffentlichten Komplementärmethoden gegenübergestellt. Der fünfte und letzte Schwerpunkt ist die Analytik leichter Elemente in ultradünnen Schichten unter Berücksichtigung aller in dieser Arbeit vorgestellten Modelle, wie die Reduzierung des Einflusses von Strahlschäden oder die Quantifizierung der Elemente im dynamischen Ladungszustandsnichtgleichgewicht. Es wird die Tiefenprofilierung von Mehrschichtsystemen, bestehend aus SiO2-Si3N4Ox-SiO2 auf Silizium, von Ultra-Shallow-Junction Bor-Implantationsprofilen und von ultradünnen Oxidschichten, wie zum Beispiel High-k-Materialien, demonstriert. / In this thesis the QQDS magnetic spectrometer that is used for high resolution ion beam analysis (IBA) of light elements at the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf is presented for the first time. In addition all parameters are investigated that influence the analysis. Methods and models are presented with which the effects can be minimised or calculated. There are five focal points of this thesis. The first point is the construction and commissioning of the QQDS magnetic spectrometer, the corresponding scattering chamber with all the peripherals and the detector, which is specially developed for high resolution elastic recoil detection. Both the reconstructed spectrometer and the detector were adapted to the specific experimental conditions needed for high-resolution Ion beam analysis of light elements and tested for routine practice. The detector consists of two compo-nents. At the back end of the detector a Bragg ionization chamber is mounted, which is used for the particle identification. At the front end, directly behind the entrance window a proportional counter is mounted. This proportional counter includes a high-resistance anode. Thus, the position of the particles is determined in the detector. The following two points concern fundamental studies of ion-solid interaction. By using a magnetic spectrometer the charge state distribution of the particles scattered from the sample after a binary collision is both possible and necessary for the analysis. For this reason the charge states are measured and compared with existing models. In addition, a model is developed that takes into account the charge state dependent energy loss. It is shown that without the application of this model the depth profiles do not correspond with the quantitative measurements by conventional IBA methods and with the thickness obtained by transmission electron microscopy. The second fundamental ion-solid interaction is the damage and the modification of the sample that occurs during heavy ion irradiation. It is shown that the used energies occur both electronic sputtering and electronically induced interface mixing. Electronic sputtering is minimised by using optimised beam parameters. For most samples the effect is below the detection limit for a fluence sufficient for the analysis. However, the influence of interface mixing is so strong that it has to be included in the analysis of the layers of the depth profiles. It is concluded from these studies that at the Rossendorf 5 MV tandem accelerator chlorine ions with an energy of 20 MeV deliver the best results. In some cases, such as the analysis of boron, the energy must be reduced to 6.5 MeV in order to retain the electronic sputtering below the detection limit. The fourth focus is the study of the influence of specific sample properties, such as surface roughness, on the shape of a measured energy spectra and respectively on the analysed depth profile. It is shown that knowledge of the roughness of a sample at the surface and at the interfaces for the analysis is needed. In addition, the contribution parameters limiting the depth resolution are calculated and compared with the conventional ion beam analysis. Finally, a comparison is made between the high-resolution ion beam analysis and complementary methods published by other research groups. The fifth and last focus is the analysis of light elements in ultra thin layers. All models presented in this thesis to reduce the influence of beam damage are taken into account. The dynamic non-equilibrium charge state is also included for the quantification of elements. Depth profiling of multilayer systems is demonstrated for systems consisting of SiO2-Si3N4Ox-SiO2 on silicon, boron implantation profiles for ultra shallow junctions and ultra thin oxide layers, such as used as high-k materials.

In der vorliegenden Arbeit wird erstmals das QQDS-Magnetspektrometer für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf umfassend vorgestellt. Zusätzlich werden sowohl alle auf die Analytik Einfluss nehmenden Parameter untersucht als auch Methoden und Modelle vorgestellt, wie deren Einfluss vermieden oder rechnerisch kompensiert werden kann. Die Schwerpunkte dieser Arbeit gliedern sich in fünf Bereiche. Der Erste ist der Aufbau und die Inbetriebnahme des QQDS-Magnetspektrometers, der zugehörige Streukammer mit allen Peripheriegeräten und des eigens für die höchstauflösende elastische Rückstoßanalyse entwickelten Detektors. Sowohl das umgebaute Spektrometer als auch der im Rahmen dieser Arbeit gebaute Detektor wurden speziell an experimentelle Bedingungen für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente angepasst und erstmalig auf einen routinemäßigen Einsatz hin getestet. Der Detektor besteht aus zwei Komponenten. Zum einen befindet sich am hinteren Ende des Detektors eine Bragg-Ionisationskammer, die zur Teilchenidentifikation genutzt wird. Zum anderen dient ein Proportionalzähler, der eine Hochwiderstandsanode besitzt und direkt hinter dem Eintrittsfenster montiert ist, zur Teilchenpositionsbestimmung im Detektor. Die folgenden zwei Schwerpunkte beinhalten grundlegende Untersuchungen zur Ionen-Festkörper-Wechselwirkung. Durch die Verwendung eines Magnetspektrometers ist die Messung der Ladungszustandsverteilung der herausgestreuten Teilchen direkt nach einem binären Stoß sowohl möglich als auch für die Analyse notwendig. Aus diesem Grund werden zum einen die Ladungszustände gemessen und zum anderen mit existierenden Modellen verglichen. Außerdem wird ein eigens entwickeltes Modell vorgestellt und erstmals im Rahmen dieser Arbeit angewendet, welches den ladungszustandsabhängigen Energieverlust bei der Tiefenprofilierung berücksichtigt. Es wird gezeigt, dass ohne die Anwendung dieses Modells die Tiefenprofile nicht mit den quantitativen Messungen mittels konventioneller Ionenstrahlanalytikmethoden und mit der Dickenmessung mittels Transmissionselektronenmikroskopie übereinstimmen, und damit falsche Werte liefern würden. Der zweite für die Thematik wesentliche Aspekt der Ionen-Festkörper-Wechselwirkung, sind die Probenschäden und -modifikationen, die während einer Schwerionen-bestrahlung auftreten. Dabei wird gezeigt, dass bei den hier verwendeten Energien sowohl elektronisches Sputtern als auch elektronisch verursachtes Grenzflächendurchmischen eintreten. Das elektronische Sputtern kann durch geeignete Strahlparameter für die meisten Proben ausreichend minimiert werden. Dagegen ist der Einfluss der Grenzflächendurchmischung meist signifikant, so dass dieser analysiert und in der Auswertung berücksichtigt werden muss. Schlussfolgernd aus diesen Untersuchungen ergibt sich für die höchstauflösende Ionenstrahlanalytik leichter Elemente am Rossendorfer 5-MV Tandembeschleuniger, dass die geeignetsten Primärionen Chlor mit einer Energie von 20 MeV sind. In Einzelfällen, wie zum Beispiel der Analyse von Bor, muss die Energie jedoch auf 6,5 MeV reduziert werden, um das elektronische Sputtern bei der notwendigen Fluenz unterhalb der Nachweisgrenze zu halten. Der vierte Schwerpunkt ist die Untersuchung von sowohl qualitativen als auch quantitativen Einflüssen bestimmter Probeneigenschaften, wie beispielsweise Oberflächenrauheit, auf die Form des gemessenen Energiespektrums beziehungsweise auf das analysierte Tiefenprofil. Die Kenntnis der Rauheit einer Probe an der Oberfläche und an den Grenzflächen ist für die Analytik unabdingbar. Als Resultat der genannten Betrachtungen werden die Einflüsse von Probeneigenschaften und Ionen-Festkörper-Wechselwirkungen auf die Energie- beziehungsweise Tiefenauflösung des Gesamtsystems beschrieben, berechnet und mit der konventionellen Ionenstrahlanalytik verglichen. Die Möglichkeiten der höchstauflösenden Ionenstrahlanalytik werden zudem mit den von anderen Gruppen veröffentlichten Komplementärmethoden gegenübergestellt. Der fünfte und letzte Schwerpunkt ist die Analytik leichter Elemente in ultradünnen Schichten unter Berücksichtigung aller in dieser Arbeit vorgestellten Modelle, wie die Reduzierung des Einflusses von Strahlschäden oder die Quantifizierung der Elemente im dynamischen Ladungszustandsnichtgleichgewicht. Es wird die Tiefenprofilierung von Mehrschichtsystemen, bestehend aus SiO2-Si3N4Ox-SiO2 auf Silizium, von Ultra-Shallow-Junction Bor-Implantationsprofilen und von ultradünnen Oxidschichten, wie zum Beispiel High-k-Materialien, demonstriert. / In this thesis the QQDS magnetic spectrometer that is used for high resolution ion beam analysis (IBA) of light elements at the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf is presented for the first time. In addition all parameters are investigated that influence the analysis. Methods and models are presented with which the effects can be minimised or calculated. There are five focal points of this thesis. The first point is the construction and commissioning of the QQDS magnetic spectrometer, the corresponding scattering chamber with all the peripherals and the detector, which is specially developed for high resolution elastic recoil detection. Both the reconstructed spectrometer and the detector were adapted to the specific experimental conditions needed for high-resolution Ion beam analysis of light elements and tested for routine practice. The detector consists of two compo-nents. At the back end of the detector a Bragg ionization chamber is mounted, which is used for the particle identification. At the front end, directly behind the entrance window a proportional counter is mounted. This proportional counter includes a high-resistance anode. Thus, the position of the particles is determined in the detector. The following two points concern fundamental studies of ion-solid interaction. By using a magnetic spectrometer the charge state distribution of the particles scattered from the sample after a binary collision is both possible and necessary for the analysis. For this reason the charge states are measured and compared with existing models. In addition, a model is developed that takes into account the charge state dependent energy loss. It is shown that without the application of this model the depth profiles do not correspond with the quantitative measurements by conventional IBA methods and with the thickness obtained by transmission electron microscopy. The second fundamental ion-solid interaction is the damage and the modification of the sample that occurs during heavy ion irradiation. It is shown that the used energies occur both electronic sputtering and electronically induced interface mixing. Electronic sputtering is minimised by using optimised beam parameters. For most samples the effect is below the detection limit for a fluence sufficient for the analysis. However, the influence of interface mixing is so strong that it has to be included in the analysis of the layers of the depth profiles. It is concluded from these studies that at the Rossendorf 5 MV tandem accelerator chlorine ions with an energy of 20 MeV deliver the best results. In some cases, such as the analysis of boron, the energy must be reduced to 6.5 MeV in order to retain the electronic sputtering below the detection limit. The fourth focus is the study of the influence of specific sample properties, such as surface roughness, on the shape of a measured energy spectra and respectively on the analysed depth profile. It is shown that knowledge of the roughness of a sample at the surface and at the interfaces for the analysis is needed. In addition, the contribution parameters limiting the depth resolution are calculated and compared with the conventional ion beam analysis. Finally, a comparison is made between the high-resolution ion beam analysis and complementary methods published by other research groups. The fifth and last focus is the analysis of light elements in ultra thin layers. All models presented in this thesis to reduce the influence of beam damage are taken into account. The dynamic non-equilibrium charge state is also included for the quantification of elements. Depth profiling of multilayer systems is demonstrated for systems consisting of SiO2-Si3N4Ox-SiO2 on silicon, boron implantation profiles for ultra shallow junctions and ultra thin oxide layers, such as used as high-k materials.