Die Elektrifizierung unserer Gesellschaft verlangt eine stetige Innovation von elektrischen Bauteilen. Ein vielversprechendes Material ist der transparente Halbleiter ß-Ga2O3. Mit seiner hohen Bandlücke von 4,8 eV bietet das Material gute Voraussetzungen, um im Bereich der Hochleistungselektronik verwendet zu werden. In dieser Arbeit wurden die elektrischen und thermischen Leitungseigenschaften von ß-Ga2O3 untersucht. Dabei werden die Streumechanismen, die den Transport von Elektronen oder Phononen bestimmen, diskutiert. Es wurde eine Abhängigkeit der Ladungsträgerbeweglichkeit von der Schichtdicke der leitfähigen homoepitaktischen ß-Ga2O3 Schichten festgestellt. Während in Volumenproben und dicken Schichten (>150 nm) eine Kombination aus Streuung von Elektronen an Phononen und an ionisierten Störstellen den Transport dominiert, so spielen bei dünnen Schichten Grenzflächeneffekte eine Rolle. Dieser Effekt konnte mit einer modifizierten Variante des Modells nach Bergmann beschrieben werden. Messungen der Wärmeleitfähigkeit haben deren aus der Literatur bekannte Anisotropie bei Raumtemperatur bestätigt. Die Wärmeleitfähigkeit steigt mit sinkender Temperatur, bis bei etwa 30 K ein Maximum von über 1000 W/(mK) erreicht wird. Anhand der mittleren freien Weglängen der Phononen konnte gezeigt werden, dass der Wärmetransport oberhalb von 80 K von Phonon-Phonon Umklappstreuung bestimmt wird. Zwischen 30 K und 80 K zeigt sich der Einfluss von Punktdefektstreuung. Unterhalb von 30 K zeigen sich die Einflüsse der Grenzflächen des Kristalls. Es findet ein Übergang des Phononentransports aus dem diffusiven Transportregime nach Fourier zum ballistischen Phononenstrahlungstransport nach Casimir und Majumdar statt. Eine Betrachtung dieser Materialparameter zeigt, dass ein möglicher Einsatzbereich für ß-Ga2O3 basierte Bauelemente mit flüssigem Stickstoff gekühlte Anwendungen sein könnten. Hier sind sowohl elektrische als auch thermische Parameter gut für hohe Stromdichten geeignet. / The electrification of our society demands continuous innovation in the field of electronic devices. One promising material is the transparent semiconductor ß-Ga2O3. With its high bandgap of 4.8 eV the material shows a great potential to be used in the field of high-power electronics. In this work, the electrical and thermal properties of ß-Ga2O3 have been investigated. The scattering mechanisms that determine the transport of electrons or phonons are discussed. A dependence of the charge carrier mobility on the thickness of the conductive homoepitaxial ß-Ga2O3 layers has been observed. While a combination of electron-phonon scattering (high temperatures) and scattering of electrons on ionized impurities (low temperatures) was shown to dominate the transport in bulk samples and bulk-like layers (>150 nm), in thin layers the influence of boundary scattering plays an increasing role. This effect could be described by a modified version of the Bergmann scattering model for an ideal thin film. Measurements of the thermal conductivity have reproduced the anisotropy previously reported in literature. The thermal conductivity rises with decreasing temperature until it reaches a maximum at approximately 30 K exceeding 1000 W/(mK). The phonon mean free path showed, that the phonon transport is dominated by phonon-phonon Umklapp-scattering above 80 K. Between 30 K and 80 K the influence of point defect scattering was visible. Below 30 K surface effects influence the thermal transport. A transition from diffusive phonon transport in the Fourier model into ballistic phonon-radiative transport described by Casimir and Majumdar takes place. A comparison of these material parameters with those of materials currently used in high-power electronics like SiC and GaN shows, that a possible application for ß-Ga2O3 are devices, that are cooled with liquid nitrogen. In this temperature range the electrical and thermal conductivity of are both well-suited for high current densities.

Dans ce manuscrit, un travail multidisciplinaire, de la synthèse de précurseurs métalliques à la caractérisation des matériaux est présenté. La première porte sur l’élaboration de poudres d’oxyde TiO2 dopé Nb5+ et d’oxydes mixtes SnO2-TiO2 dopé Nb5+ par une approche Sol-Gel. Leur mise en forme sous forme de pastille par une méthode moderne de frittage flash (SPS) a permis d’étudier leurs propriétés physiques vibrationnelles et thermoélectriques. La deuxième partie de cette étude présente l’élaboration de nouveaux précurseurs d’étain et de tantale adaptés au procédé de dépôt de couches minces par DLI-MOCVD. Afin de répondre aux exigences de ce procédé, des dérivés moléculaires à base de ligand beta-aminoalcool fluoré ou pas ont été élaborées. Les complexes métalliques ont ensuite été entièrement caractérisés à l’état solide et en solution. Le bon comportement thermique (stabilité et volatilité) de certains de ces composés ont conduit à l’élaboration et à la caractérisation de couches minces de SnO2 et SnO2:F / In this manuscript, a multidisciplinary work, from the synthesis of metal precursors to the characterization of materials, is presented. The first concerns the development of Nb5+ doped TiO2 oxide powders and Nb5+ doped SnO2-TiO2 mixed oxides by a Sol-Gel approach. Their shaping into a pellet form by a modern flash sintering method (SPS) made it possible to study their physical, vibrational and thermoelectric properties. The second part of this study presents the development of new tin and tantalum precursors adapted to the DLI-MOCVD thin film deposition process. In order to meet the requirements of this process, molecular derivatives based on fluorinated or non-fluorinated beta-aminoalcohol ligand have been developed. The metal complexes were then fully characterized in solid state and in solution. The good thermal behaviour (stability and volatility) of some of these compounds has led to the development and characterization of thin layers of SnO2 and SnO2:F

Dans une première partie, une nouvelle méthodologie, précise et hautement sensible de caractérisation des paramètres thermiques de liquides par radiométrie photothermique est ici présentée. Deux configurations expérimentales sont proposées. Elles ont été testées et validées avec des matériaux liquides usuels aux paramètres thermiques connus. Par la suite, cette démarche a été utilisée pour l'étude de polymères dispersés dans des cristaux liquides. Les propriétés thermiques dynamiques de chaque échantillon ont été mesurées en fonction de l'amplitude du champ électrique appliqué à une fréquence donnée aussi bien qu'en fonction de la fréquence du champ électrique à une amplitude fixe. Cette étude a montré que les propriétés thermiques étaient sujettes aux effets du champ de dépolarisation aux basses fréquences. La seconde partie de ce manuscrit décrit la nouvelle technique photothermique basée sur l'effet thermoélectrique. Cette technique est utile pour caractériser thermiquement les matériaux thermoélectriques sans avoir à recourir à un capteur extérieur pour mesurer le changement de température. Une étude théorique et expérimentale est présentée. Ces expériences ont été réalisées avec des composites polyaniline/nanotubes de carbone par mesure de la tension générée par l'échantillon thermoélectrique chauffé par un faisceau laser. Des mesures additionnelles à l'aide de la radiométrie infrarouge sur ces mêmes échantillons ont été entreprises et les résultats sont en bon accord avec ceux précédemment trouvés. Enfin, la possibilité d'utiliser les matériaux thermoélectriques comme capteur photothermique au travers d'une cavité résonnante à ondes thermiques est évoquée. / Primarily, newly developed, high sensitive and accurate methods for thermal characterization of liquids using photothermal radiometry are presented. Two experimental configurations are suggested, tested and validated with usual liquid materials. These methods are used to study polymer dispersed liquid crystal samples. Dynamic thermal properties of samples are analysed verses amplitude varying applied electric field with constant frequency as well as versus frequency varying electric field with constant amplitude. Our results clearly show the thermal properties of the samples are prone to depolarizing field effects at the lower frequencies of the applied electric field. The experimental results are modeled against existing theories to predict electric properties of the sample composites. Second part of the manuscript describes the development of a novel photothermal technique based on thermoelectric effect. This technique is particularly useful for thermally characterizing thermoelectric materials without using a separate sensor for measuring induced temperature changes. A theoretical and experimental study is presented. The experiments are done on polyaniline - carbon nanotube composite pellets by measuring Seebeck voltage generated by the samples upon heating by a modulated laser beam. Additional infrared radiometry experiments are done on the same samples and the results are in good agreement with those previously found. Later on, the possibility of photothermoelectric materials to be used as sensors for finding thermal transport properties of materials with a thermal wave resonant cavity is suggested.

Die thermoelektrische Energiekonversion auf der Basis des Seebeck-Effekts ist eine Methode zur direkten Erzeugung elektrischer Energie aus thermischer Energie. Für die wesentlichen anwendungsrelevanten Parameter Temperaturbereich, elektrische Leistung und Herstellungskosten sind Materialauswahl und Aufbau der TEG entscheidend. In der vorliegenden Arbeit wurden erstmalig thermoelektrische Oxidkeramiken in monolithischen TEG verwendet, die auf der Grundlage des transversalen thermoelektrischen Effekts arbeiten. Die TEG wurden mit industriell skalierbaren Keramiktechnologien hergestellt, untersucht und hinsichtlich ihrer Parameter detailliert theoretisch und experimentell bewertet. Als Modellsystem für die Materialien wurde La1-xSrxCuO4 in Kombination mit Ag bzw. Ag6Pd1 verwendet. Es konnte belegt werden, dass diese monolithischen TEG im Bereich kleiner elektrischer Leistungen eine vorteilhafte Alternative zu herkömmlichen longitudinalen thermoelektrischen Generatoren sein können.

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Diese Arbeit stützt sich auf die theoretische und experimentelle Untersuchung der Thermodiffusion im Magnetfeld. Bei magnetischen Flüssigkeiten als kolloidalen Suspensionen versteht man unter der Thermodiffusion einen durch einen Temperaturgradienten angestoßenen unidirektionalen Partikeltransport, der zur Separation des Fluids führt. Beschrieben wird die Thermodiffusion theoretisch über das Konzentrationsprofil der Partikel in Abhängigkeit von Zeit und Ort in einer Fluidschicht. Die Experimente detektieren die Separation des Fluids über die Konzentrationsdifferenz zwischen zwei Fluidkammern. Die Bestimmung des Soret-Koeffizienten erfolgt über einen Datenfit zwischen experimentellen und theoretischen Daten. Für das kerosinbasierte Ferrofluid EMG905 wurden zwei Effekte festgestellt. Bei kleinen Magnetfeldstärken wandern die Partikel zum kalten Rand der Schicht (ST>0), bei steigenden Feldstärken kehrt sich diese Richtung um (ST<0). Die Ergebnisse der Untersuchungen zur Thermodiffusion gehen dann in eine lineare Stabilitätsanalyse einer Ferrofluidschicht bei anliegendem Temperaturgradienten und Magnetfeld ein. Dabei wird festgestellt, dass die kritische Rayleigh-Zahl als charakteristische Größe zum Einsetzen von Konvektion von dem Soret-Koeffizienten abhängt. Ist letzterer positiv, wird das Einsetzen von Konvektion begünstigt, ist er wiederum negativ, so kann Konvektion vollständig unterdrückt werden.

Die thermoelektrische Energiekonversion auf der Basis des Seebeck-Effekts ist eine Methode zur direkten Erzeugung elektrischer Energie aus thermischer Energie. Für die wesentlichen anwendungsrelevanten Parameter Temperaturbereich, elektrische Leistung und Herstellungskosten sind Materialauswahl und Aufbau der TEG entscheidend. In der vorliegenden Arbeit wurden erstmalig thermoelektrische Oxidkeramiken in monolithischen TEG verwendet, die auf der Grundlage des transversalen thermoelektrischen Effekts arbeiten. Die TEG wurden mit industriell skalierbaren Keramiktechnologien hergestellt, untersucht und hinsichtlich ihrer Parameter detailliert theoretisch und experimentell bewertet. Als Modellsystem für die Materialien wurde La1-xSrxCuO4 in Kombination mit Ag bzw. Ag6Pd1 verwendet. Es konnte belegt werden, dass diese monolithischen TEG im Bereich kleiner elektrischer Leistungen eine vorteilhafte Alternative zu herkömmlichen longitudinalen thermoelektrischen Generatoren sein können.

<p>  We utilize thermoreflectance (TR) thermal imaging to experimentally study heat transport and reliability of micro to nano-scale devices. TR imaging provides 2D thermal maps with sub-micron spatial resolution. Fast thermal transients down to 50 ns resolution can be captured. In addition, finite element modeling is carried out to better understand the underlying physics of the experiment. We describe four main applications; 1) Development of a full-field thermoreflectance imaging setup with a variable optical (laser) heating source as a general characterization tool. We demonstrate the setup’s sensitivity to extract anisotropic<br> thermal conductivity of thin flms and evaluate its sensitivity for detecting buried (below the surface) defects in 3D integrated circuits. This method provides a low-cost noncontact alternative to destructive defect localization methods. It also doesn’t require any special sample<br> preparations. 2) Physics of localized electromigration-failures in metallic interconnects is investigated. One can distinguish two separate mechanisms responsible for electromigration depending on the current density and temperature gradient. 3) Thermal transport in silicon near sub-micron electrical heaters is studied. Quasiballistic and hydrodynamic (fluid-like) behavior is observed at room temperature for different device sizes and geometries. 4) Temperature-dependent thermoreflectance coefcient of phase-change materials is characterized. We focus on tungsten (W) doped VO₂ (W_0.02V_0.98O₂) compound, which experiences an insulator-to-metal transition (IMT) at ≈33 °C. Strong TR-signal non-linearity is observed at the IMT temperature. This non-linearity is used to localize the phase-change boundary with resolutions down to ≈0.2 µm. TR full-feld imaging enables a simple and fast characterization complementing near-feld microscopy techniques. <br>  </p>

Diese Arbeit stützt sich auf die theoretische und experimentelle Untersuchung der Thermodiffusion im Magnetfeld. Bei magnetischen Flüssigkeiten als kolloidalen Suspensionen versteht man unter der Thermodiffusion einen durch einen Temperaturgradienten angestoßenen unidirektionalen Partikeltransport, der zur Separation des Fluids führt. Beschrieben wird die Thermodiffusion theoretisch über das Konzentrationsprofil der Partikel in Abhängigkeit von Zeit und Ort in einer Fluidschicht. Die Experimente detektieren die Separation des Fluids über die Konzentrationsdifferenz zwischen zwei Fluidkammern. Die Bestimmung des Soret-Koeffizienten erfolgt über einen Datenfit zwischen experimentellen und theoretischen Daten. Für das kerosinbasierte Ferrofluid EMG905 wurden zwei Effekte festgestellt. Bei kleinen Magnetfeldstärken wandern die Partikel zum kalten Rand der Schicht (ST>0), bei steigenden Feldstärken kehrt sich diese Richtung um (ST<0). Die Ergebnisse der Untersuchungen zur Thermodiffusion gehen dann in eine lineare Stabilitätsanalyse einer Ferrofluidschicht bei anliegendem Temperaturgradienten und Magnetfeld ein. Dabei wird festgestellt, dass die kritische Rayleigh-Zahl als charakteristische Größe zum Einsetzen von Konvektion von dem Soret-Koeffizienten abhängt. Ist letzterer positiv, wird das Einsetzen von Konvektion begünstigt, ist er wiederum negativ, so kann Konvektion vollständig unterdrückt werden.