Diese Arbeit untersucht den Einfluss verschiedener physikalischer Parameter auf das Verhalten von Frequenz-abstimmbaren External-Cavity Quantenkaskadenlasern (EC-QCLs) theoretisch und experimentell. Diese beinhalten unter anderen die Antireflexschicht, die Art der Optiken, die geometrischen und die mechanisch/strukturellen Eigenschaften. Dies wurde erreicht durch Aufbau dreier sehr unterschiedlicher EC-Konfigurationen, der Diskussion und dem Vergleich ihrer Leistungsmerkmale und ihrer Vor- und Nachteile für verschiedene Anwendungen unter hauptsächlicher Verwendung von QCLs desselben Wafers der Vergleichbarkeit wegen. Für den letzten Teil dieser Arbeit wurde ein neuer Typus EC-QCL mit vielversprechenden Eigenschaften entwickelt, sodass wir glauben er hat das Potential das Littrow Design langfristig abzulösen. Dieses selbststabilisierende Design verwendet einen Retroreflektor als externen Reflektor. Für die Demonstration dieses Konzepts war die Entwicklung eines Tuning-Elements in Form eines Winkel-verstimmbaren Mittinfrarot-Bandpass-Interferenzfilters mit sehr hohem Gütefaktor vonnöten. Für das Design des Filters wurden Materialien mit sehr strengen Toleranzen bezüglich ihrer physikalischen und optischen Eigenschaften auf Basis von theoretischen Überlegungen ausgewählt und eine Fabrikationsmethode mit hochoptimierten Prozessparametern entwickelt. Die ersten Filter auf Basis von Yttriumfluorid/Yttriumoxid/Germanium/Silizium haben eine Transmissionsbandbreite von 0.14% der Zentralwellenlänge und eine maximale Transmission von etwa 60%. Die EC Konfiguration resultierte in verminderter Empfindlichkeit gegenüber Mechanischen Störungen des Reflektors um zwei Größenordnungen. Das Design behebt die grundsätzliche Limitierung des Littrow Designs bezüglich Miniaturisierung, da kein großer Strahldurchmesser vonnöten ist um kleine Bandbreiten des Littrowgitters zu erreichen. / This thesis thoroughly investigates theoretically and experimentally the effects many physical parameters have on the performance of Tunable External-Cavity Quantum-Cascade Lasers (EC-QCLs). These include, among others, the anti-reflection coating, the type of optics, and the geometrical as well as mechanical and structural properties of the EC setup. This was done by assembling three very different EC setups and comparing and discussing their performance, as well as advantages and disadvantages for different purposes using mainly QCLs from the same original wafer for better comparability. For the last part of this thesis, a new type of EC-QCL configuration was developed with properties so promising that we believe it has the potential to replace the Littrow Cavity in the long term. This is an alignment-stabilized and interference filter-tuned design using a retroreflector as the external reflector. For the demonstration of this concept, development of the tuning element in the form of an angle-tunable high-Q mid-infrared bandpass filter was necessary. For the design of the filter, materials with very strict tolerances on the physical and optical properties were selected from theoretical considerations and a fabrication method with highly optimized process parameters was developed. The first filters on the basis of yttrium fluoride/yttrium oxide/germanium/silicon have a transmission bandwidth of 0.14% of the central wavelength and a peak transmission of approximately 60%. The EC configuration resulted in a sensitivity reduction to mechanical perturbations of the reflector by two orders of magnitude, with a calculated potential for three orders of magnitude using optimized optics. This design lifts the fundamental constraint on miniaturization imposed on the Littrow design that requires large beam diameters to ensure a small bandwidth of the Littrow grating.

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und Optimierung von Terahertz-Quantenkaskadenlasern (THz-QCLs) für die Anwendung als Lokaloszillator in THz-Heterodyndetektoren, insbesondere für die Detektion der astronomisch wichtigen Sauerstoff (OI) Linie bei 4.75 THz. Hierfür wurden zunächst unterschiedliche QCL-Heterostrukturen untersucht. Basierend auf einer Heterostruktur, welche schnelle Intersubbandübergänge über Streuung an Phononen ausnutzt, konnten QCLs mit hoher Ausgangsleistung und niedriger Betriebsspannung bei 3 THz erzielt werden. Während diese Laser auf dem Materialsystem GaAs/Al_xGa_(1-x)As mit $x=0.15$ basieren, führt die Erhöhung des Al-Anteils auf x=0.25 für ähnliche Strukturen zu sehr niedrigen Schwellstromdichten. Durch schrittweise Optimierungen gelang es, QCLs zu realisieren, die bei 4.75 THz emittieren. Mit Hilfe von lateralen Gittern erster Ordnung für die verteilte Rückkopplung (DFB) konnten Einzelmoden-Dauerstrichbetrieb mit hoher Ausgangsleistung, sowie Einzelmoden-Betrieb innerhalb des spezifizierten Frequenzbereichs bei 4.75 THz erzielt werden. Eine allgemeine Methode zur Bestimmung der DFB-Kopplungskonstanten erlaubt eine gute Beschreibung der Laser innerhalb der etablierten Theorie der gekoppelten Moden für DFB-Laser mit reflektiven Endfacetten. Oft steht das Auftreten negativer differentieller Leitfähigkeit bei höheren Feldstärken und die damit verbundenen Bildung von elektrischer Felddomänen (EFDs) im Konflikt mit einem stabilen Betrieb der THz-QCLs. Es wird gezeigt, dass stationäre EFDs mit Diskontinuitäten in der statischen Licht-Strom-Spannungskennlinie verbunden sind, während Selbstoszillationen, verursacht durch nicht-stationäre EFDs, eine zeitliche Modulation der Ausgangsleistung bewirken. Mit Hilfe einer effektiven Driftgeschwindigkeit für QCLs lassen sich viele der beobachteten Phänomene durch die nichtlinearen Transportgleichungen für schwach gekoppelte Übergitter beschreiben. / This thesis presents the development and optimization of terahertz quantum-cascade lasers (THz QCLs) as sources for heterodyne receivers. A particular focus is on single-mode emitters for the heterodyne detection of the important astronomic oxygen (OI) line at 4.75 THz. Various active-region designs are investigated. High-output-power THz QCLs with low operating voltages and emission around 3 THz are obtained for an active region, which involves phonon-assisted intersubband transitions. While these QCLs are based on a GaAs/Al_xGa_(1-x)As heterostructure with x=0.15, similar heterostructures with x=0.25 allowed for very low threshold current densities. By successive modifications of the active-region design, THz QCLs have been optimized toward the desired frequency at 4.75 THz. To obtain single-mode operation, first-order lateral distributed-feedback (DFB) gratings are investigated. It shows that such gratings allow for single-mode operation in combination with high continuous-wave (cw) output powers. A general method is presented to calculate the coupling coefficients of lateral gratings. In conjunction with this method, the lasers are well described by the coupled-mode theory of DFB lasers with two reflective end facets. Single-mode operation within the specified frequency bands at 4.75 THz is demonstrated. Stable operation of THz QCLs is often in conflict with the occurrence of a negative differential resistance (NDR) regime at elevated field strengths and the formation of electric-field domains (EFDs). Stationary EFDs are shown to be related to discontinuities in the cw light-current-voltage characteristics, while non-stationary EFDs are related to current self-oscillations and cause a temporal modulation of the output power. To model such effects, the nonlinear transport equations of weakly coupled superlattices are adopted for QCLs by introducing an effective drift velocity-field relation.

Halbleiter-Nanosäulen (auch -Nanodrähte) werden als Baustein für Leuchtdioden (LEDs) untersucht. Herkömmliche LEDs aus Galliumnitrid (GaN) bestehen aus mehreren Kristallschichten auf einkristallinen Substraten. Ihr Leistungsvermögen wird durch Gitterfehlpassung und dadurch hervorgerufene Verspannung, piezoelektrische Felder und Kristallfehler beschränkt. GaN-Nanosäulen können ohne Kristallfehler auf Fremdsubstraten gezüchtet werden. Verspannung wird in Nanosäulen elastisch an der Oberfläche abgebaut, dadurch werden Kristallfehler und piezoelektrische Felder reduziert. In dieser Arbeit wurden GaN-Nanosäulen durch Molukularstrahlepitaxie katalysatorfrei gezüchtet. Eine Machbarkeitsstudie über das Kristallwachstum von Halbleiter-Nanosäulen auf Metall zeigt, dass GaN-Nanosäulen in hoher Kristallqualität ohne einkristallines Substrat epitaktisch auf Titanschichten gezüchtet werden können. Für das Wachstum axialer (In,Ga)N/GaN Heterostrukturen in Nanosäulen wurden quantitative Modelle entwickelt. Die erfolgreiche Herstellung von Nanosäulen-LEDs auf Silizium-Wafern zeigt, dass dadurch eine Kontrolle der Emissionswellenlänge erreicht wird. Die Gitterverspannung der Heterostrukturen in Nanosäulen ist ungleichmäßig aufgrund des Spannungsabbaus an den Seitenwänden. Das katalysatorfreie Zuchtverfahren führt zu weiteren statistischen Schwankungen der Nanosäulendurchmesser und der Abschnittlängen. Die entstandene Zusammensetzung und Verspannung des (In,Ga)N-Mischkristalls wird durch Röntgenbeugung und resonant angeregte Ramanspektroskopie ermittelt. Infolge der Ungleichmäßigkeiten erfordert die Auswertung genaue Simulationsrechnungen. Eine einfache Näherung der mittleren Verspannung einzelner Abschnitte kann aus den genauen Rechnungen abgeleitet werden. Gezielte Verspannungseinstellung erfolgt durch die Wahl der Abschnittlängen. Die Wirksamkeit dieses allgemeingültigen Verfahrens wird durch die Bestimmung der Verspannung von (In,Ga)N-Abschnitten in GaN-Nanosäulen gezeigt. / Semiconductor nanowires are investigated as a building block for light-emitting diodes (LEDs). Conventional gallium nitride (GaN) LEDs contain several crystal films grown on single crystal substrates, and their performance is limited by strain-induced piezoelectric fields and defects arising from lattice mismatch. GaN nanowires can be obtained free of defects on foreign substrates. In nanowire heterostructures, the strain arising from lattice mismatch can relax elastically at the free surface. Crystal defects and piezoelectric fields can thus be reduced. In this thesis, GaN nanowires are synthesized in the self-induced way by molecular beam epitaxy. A proof-of-concept study for the growth of semiconductor nanowires on metal shows that GaN nanowires grow epitaxially on titanium films. GaN of high crystal quality is obtained without a single crystal substrate. Quantitative models for the growth of axial (In,Ga)N/GaN nanowire heterostructures are developed. The successful fabrication of nanowire LED devices on silicon wafers proves that these models provide control over the emission wavelength. In the (In,Ga)N/GaN nanowire heterostructures, strain is non-uniform due to elastic relaxation at the sidewalls. Additionally, the self-induced growth leads to statistical fluctuations in the diameter and length of the GaN nanowires, and in the thickness of the axial (In,Ga)N segments. The (In,Ga)N crystal composition and lattice strain are analyzed by x-ray diffraction and resonant Raman spectroscopy. Due to the non-uniformity in strain, detailed numerical simulations are required to interpret these measurements. A simple approximation for the average strain in the nanowire segments is derived from the detailed numerical calculation. Strain engineering is possible by defining the nanowire segment lengths. Simulations of resonant Raman spectra deliver the experimental strain of (In,Ga)N segments in GaN nanowires, and give a proof of this universal concept.

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die optischen Eigenschaften von auf ZnO-basierenden Heterostrukturen untersucht. Besonderes Augenmerk lag hierbei auf ihrer Eignung als aktives Material in Laserdioden für den ultravioletten und sichtbaren Spektralbereich. Es wurde gezeigt, dass ZnO und seine ternären Mischkristalle ZnCdO und ZnMgO erstaunlich vielfältige Anwendungen ermöglichen. Mit diesem Materialsystem lässt sich sowohl ein sehr großer Spektralbereich für Lasertätigkeit abdecken als auch eine Vielzahl von Laseranordnungen realisieren. Im Detail wurde demonstriert, dass sich die Lasertätigkeit von ZnCdO/ZnO Quantengraben-Strukturen vom violetten bis in den grünen Spektralbereich verschieben lässt. Obwohl diese Strukturen starke interne elektrische Felder aufweisen, konnte optisch gepumpte Lasertätigkeit bei Zimmertemperatur bis zu einer Wellenlänge von 510 nm gezeigt werden. Die für die Lasertätigkeit nötige optische Rückkopplung wird durch makroskopische Defekte der Probe verursacht und die Proben fungieren somit als Zufallslaser. Die Herstellung von Mikroresonatoren ermöglichte die Untersuchung des Zusammenspiels von Fabry-Perot- und Zufalls-Rückkopplung. Die experimentellen und theoretischen Ergebnisse zeigen, dass der Schwellengewinn eines Zufallslasers in der Regel größer ist als der des Fabry-Perot-Lasers. Des Weiteren wurde gezeigt, dass hoch reflektierende Braggreflektoren für den ultravioletten und blau/grünen Spektralbereich aus ZnO- und ZnMgO-Schichten hergestellt werden können. Ferner wurden die teils unbekannten Brechungsindexverläufe der verwendeten ternären Materialen erarbeitet und Mikrokavitäten mit ZnO/ZnMgO Quantengraben Strukturen als aktive Schichten realisiert. An diesen Kavitäten konnte bei Temperaturen bis zu 150 K starke Kopplung zwischen Exzitonen und Photonen nachgewiesen werden. Bei Zimmertemperatur konnte vertikal-emittierende Lasertätigkeit im nahen ultravioletten Spektralbereich demonstriert werden. / In the framework of this thesis, the optical properties of ZnO-based heterostructures fabricated by molecular beam epitaxy have been investigated, particularly with regard to their suitability for semiconductor laser devices operating in the ultraviolet and visible spectral range. It turned out that ZnO and its ternary alloys ZnMgO and ZnCdO are extremely versatile. They allow to tune the laser emission in a wide spectral range as well as to realize various laser geometries. In detail, it was shown that the laser emission of ZnCdO/ZnO multiple quantum wells can cover a spectral range from violet to green wavelengths. Although these structures suffer from large built-in electric fields, room temperature laser action under optical pumping was demonstrated up to a wavelength of 510. The optical feedback for lasing is provided by growth imperfections on a macroscopic length scale turning these structures into random lasers. The fabrication of micro-resonators allowed to study the interplay between random and Fabry-Perot feedback. The experimental and theoretical analysis shows that random feedback generally requires a larger gain than under Fabry-Perot feedback. Further, this work demonstrates that ZnO- and ZnMgO-layers can be used to fabricate highly reflective distributed Bragg reflectors for applications in the ultraviolet and blue/green spectral range. The partly unknown dispersion curves of the index of refraction of the employed ternary alloys have been elaborated. This enabled the realization of all monolithic microcavities with ZnO/ZnMgO quantum wells as active zone. For temperatures below 150 K strong exciton-photon coupling is observed in such microcavities. At room temperature, vertical cavity surface emitting laser action in the near UV spectral range is demonstrated for appropriately designed microcavities.

Breitstreifenlaser haben eine breite Emissionsapertur, die es ermöglicht eine hohe Ausgangsleistung zu erreichen. Gleichzeitig führt sie jedoch zu einer Verringerung der lateralen Strahlqualität und zu ihrem nicht-stationären Verhalten. Forschung in diesem Gebiet ist anwendungsgetrieben und somit ist das Hauptziel eine Erhöhung der Brillanz, die sowohl die Ausgangsleistung als auch die laterale Strahlqualität beinhaltet. Um die zugrunde liegenden raumzeitlichen Phänomene zu verstehen und dieses Wissen zu nutzen, um die Kosten der Brillanz-Optimierung zu minimieren, ist ein selbst-konsistentes Simulationstool notwendig, welches die wichtigsten Prozesse beinhaltet. Zunächst wird in dieser Arbeit ein quasi-dreidimensionales elektro-optisch-thermisches Model präsentiert, welches wesentliche qualitative Eigenschaften von realen Bauteilen gut beschreibt. Zeitabhängige Wanderwellen-Gleichungen werden genutzt, um die inhärent nicht-stationären optischen Felder zu beschreiben, welche an eine Ratengleichung für die Überschussladungsträger in der aktiven Zone gekoppelt sind. Das Model wird in dieser Arbeit um eine Injektionsstromdichte erweitert, die laterale Stromspreizung und räumliches Lochbrennen korrekt beschreibt. Des Weiteren wird ein Temperaturmodel präsentiert, das kurzzeitige lokale Aufheizungen in der Nähe der aktiven Zone und die Formierung einer stationären Temperaturverteilung beinhalten. Im zweiten Teil wird das beschriebene Modell genutzt, um die Gründe von Brillanz-Degradierung, das heißt sowohl die Ursprünge der Leistungssättigung als auch des nicht diffraktionslimitierten Fernfeldes zu untersuchen. Abschließend werden im letzten Teil Laserentwürfe besprochen, welche die laterale Brillanz verbessern. Hierzu gehört ein neuartiges “Schachbrettlaser” Design, bei dem longitudinal-laterale Gewinn-Verlust-Modulation mit zusätzlicher Phasenanpassung ausgenutzt wird, um eine sehr geringe Fernfeld-Divergenz zu erhalten. / Broad-area lasers are edge-emitting semiconductor lasers with a wide lateral emission aperture that enables high output powers, but also diminishes the lateral beam quality and results in their inherently non-stationary behavior. Research in the area is driven by application and the main objective is to increase the brightness which includes both the output power and lateral beam quality. To understand the underlying spatio-temporal phenomena and to apply this knowledge in order to reduce costs for brightness optimization, a self-consistent simulation tool taking into account all essential processes is vital. Firstly, in this work a quasi-three-dimensional opto-electronic and thermal model is presented, that describes well essential qualitative characteristics of real devices. Time-dependent traveling-wave equations are utilized to describe the inherently non-stationary optical fields, which are coupled to dynamic rate equations for the excess carriers in the active region. This model is extended by an injection current density model to accurately include lateral current spreading and spatial hole burning. Furthermore a temperature model is presented that includes short-time local heating near the active region as well as the formation of a stationary temperature profile. Secondly, the reasons of brightness degradation, i.e. the origins of power saturation and the spatially modulated field profile are investigated and lastly, designs that mitigate those effects that limit the lateral brightness under pulsed and continuous-wave operation are discussed. Amongst those designs a novel “chessboard laser” is presented that utilizes longitudinal-lateral gain-loss modulation and an additional phase tailoring to obtain a very low far-field divergence.

Mitt-Infrarot-Technologie (mid-IR) ist ein äußerst leistungsfähiges Werkzeug für die Anwendung in der Molekülspektroskopie, da die Schwingungsmoden vieler Moleküle in diesem Wellenlängenbereich liegen. Der Quantenkaskadenlaser mit externem Resonator (EC-QCL) kann alle Bereiche dieses Spektrums abdecken. Das Hauptanliegen dieser Arbeit ist die Verbesserung der Leistung des EC-QCL im Hinblick auf die Breite des Wellenlängen-Durchstimmbereichs und die Laserleistung. Theoretische Untersuchungen bestätigen zunächst, dass der QCL die Schlüsselrolle bei EC-Systemen einnimmt: Die Effizienz des EC wird bestimmt durch die Effizienz des QCL und die Güte der Antireflex-Schicht (ARC) der Laserfacette. Die Breite des Durchstimmbereichs wird bestimmt durch das Gain-Spektrum des QCL. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die QCL in unserer Gruppe hergestellt und vom QCL-Wachstum selbst bis hin zur Facettenbeschichtung optimiert. Eine der größten Herausforderungen in der Herstellung des EC-Systems ist die Reduktion des Reflexionsvermögens innerhalb der Facetten des Laserchips. Dafür haben wir ein neues ARC-Konzept entwickelt und auf dem beschichteten Substrat demonstriert, dass innerhalb des gesamten, sehr breiten Wellenlängenbereichs von 7–12 μm die Reflexion auf unter 1% reduziert wird. Das Beschichtungsmodell wurde außerdem auf „broad-gain“-QCL-Facetten angewendet, wodurch die Reflexion auf 0,75% über den gesamten Emissions-Wellenlängenbereich reduziert werden konnte. Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit ist die Entwicklung und Konstruktion von EC-Lasersystemen. Es wurden zwei kompakte Laser vom Littrow-Typ entwickelt, die von 920 cm-1 bis 1190 cm-1 durchstimmbar sind und die eine Pulsleitung von 0.45 W erreichen. Außerdem wurde eine neue optische Konfiguration des EC-Systems vorgeschlagen um eine höhere Ausgangsleistung zu erzielen. Dieser „Intra-cavity Out-coupling Laser“ erreicht eine Pulsleistung von 1 W und den gleichen Emissionbereich wie die beiden Littrow-Laser. / Mid-infrared (mid-IR) technology is a very powerful tool for molecular spectroscopy since vibration modes of many molecules lie in this wavelength range. The External-Cavity Quantum Cascade Laser (EC-QCL) can cover any part of this spectral range. The main goal of this study is to improve EC-QCL performance in terms of wavelength tunability and laser power. The theoretical study about Quantum Cascade Laser (QCL) and EC systems has confirmed that the QCL plays the core role of EC-QCL systems; the power efficiency of an EC system is determined by the combination of the power efficiency of QCL and AR-coating of the laser facet. The width of the tuning range is determined by the gain spectrum of QCL. During this work, QCLs have been fabricated in our group and the optimization of these factors were carried out with various approaches, from QCL growth to facet coatings. One of the major challenges in making EC systems is to reduce the intra-facet reflectivity of the laser chip, and we first proposed a new anti-reflection (AR) coating concept and demonstrated its performance for the first time to the community, achieving good reduction of reflection of the AR-coated substrate over 7-12 μm range, keeping below R < 1% reflection over the entire spectrum. The coating model was applied on broad-gain QCL facets, and the reflection was reduced to 0.75% over the entire emission wavelength range. Furthermore, this work focused on the development and engineering of laser systems, and two compact Littrow-type lasers and an EC system with a new optical configuration have been developed, achieving good performances; tunable from 920 cm-1 to 1190 cm-1 and 0.45 W pulse power. The new type of laser, an Intra-cavity out-coupling EC laser, was also proposed to enhance the power output and achieved over 1 W pulse power with keeping the same tuning range as the Littrow-type.