This thesis presents the NMR measurements on the single crystals LiMnPO4 and Li0.9FeAs. Therefore, the thesis is divided into two separated sections. The first part reports on the competitive next generation cathode material LiMnPO4 with a stable reversible capacity up to 145 mAh/g and a rather flat discharge voltage curve at 4.1 V. For the basic understanding of the material the magnetic properties have been investigated by a Li and P NMR study in the paramagnetic and antiferromagnetic phase. LiMnPO4 shows a strong anisotropy of the dipolar hyperfine coupling due to the strong local magnetic moments at the Mn site. The corresponding dipole tensor of the Li- and P-nuclei is fully determined by orientation and temperature dependent NMR experiments and compared to the calculated values from crystal structure data. Deviations of the experimentally determined values from the theoretical ones are discussed in terms of Mn disorder which could have an impact on the mobility of the Li ions. The disorder is corroborated by diffuse x-ray diffraction experiments which indicate a shift of the heavy elements in the lattice, namely the Mn atoms. Furthermore, the spin arrangement in the relative strong field of 7.0494 T in the antiferromagnetic state is understood by the NMR measurements. In order to obtain parameters of the Li ion diffusion in LiMnPO4 measurements of the spin lattice relaxation rate were performed. Due to the strong dipolar coupling between the Li-nuclei and the magnetic moments at the Mn site it is difficult to extract parameters which can characterize the diffusive behavior of the Li ions. The second section reports on the AC/DC susceptibility and NMR/NQR studies on Li deficit samples labeled as Li0.9FeAs. LiFeAs belongs to the family of the superconducting Pnictides which are discovered in 2008 by H. Hosono et al. In recent studies the stoichiometric compound reveals triplet superconductivity below Tc ∼ 18 K which demands ferromagnetic coupling of the electrons in the Cooper pairs. In Li0.9FeAs the Li deficit acts like hole doping which suppresses the superconductivity. Then ferromagnetism can arise which is very interesting because of the vicinity to the triplet superconductivity. With the microscopic methods NMR/NQR on the Li and As nuclei, it was investigated where the ferromagnetism can be located in Li0.9FeAs. Recent susceptibility, ESR and µSR studies reveal an internal field due to the ferromagnetism. In contrast, the internal field could not be used to perform zero field NMR measurements. Possible reasons for this discrepancy are discussed. In addition, the automatic insitu AC susceptibility technique by using the NMR radio frequency circuit has been tested by a reference compound Co2TiGa which shows itinerant ferromagnetism. Similar curves are observed for Li0.9FeAs which indicate the existence of itinerant magnetic moments in Li0.9FeAs. Furthermore, in order to determine the size of the dipolar contribution from the magnetic moments of the Fe the dipolar hyperfine coupling tensor was calculated from the crystal structure data. The comparison of the experimental and calculated hyperfine coupling elements reveals transferred hyperfine fields in LiFeAs.

A very important step in the art of cooking up models for the study of natural phenomena is the identification of the relevant ingredients. Taking into account too many details will lead to an overly complicated model, not at all useful to work with, but neglecting some crucial elements will lead to an equally useless model. So it is often the case that the actual experimental situation presents unavoidable sources of local randomness, whilst the analysed phenomenon does not really rely on presence/absence of such imperfections. For some other set of phenomena, however, disorder can play a crucial role, and must be carefully taken into account. Such is for example the case in certain phases of matter, the spin-glass phase, or the many-body localised phase. In this thesis we explore disorder in both of these situations and also as a theoretical means of testing the regime of liquidity in certain two-dimensional highly frustrated magnetic models. The focus here is placed on classical Heisenberg models defined on lattices consisting of clusters all sites of which interact mutually pairwise. This natural way to introduce frustration has been known in the literature to lead to so-called Coulomb spin-liquids, the single class of classical spin-liquids acknowledged to exist so far in Heisenberg models. Here we show that in fact two different classes of classical spin-liquids can be obtained from similarly defined frustrated models. In one of these, algebraic correlations exist at $T=0$, similar to the Coulomb phase, but the system exhibits a rather different low$-T$ effective action from the Coulomb phase. In the other class, the spin-liquid has spin correlations that decay exponentially with distance, with a correlation length smaller than a lattice spacing even at $T=0$. One special effect of disorder in these models, considered in the form of dilution by non-magnetic impurities, is to nucleate local degrees of freedom, so-called orphans, which express the concomitant spin-liquid phase through their non-trivial fractionalisation. When the associated spin-liquid exhibit algebraic correlations, it is also possible to find new effective spin-glass models as an effective $T=0$ description for interactions between the orphans, leading to so-called `random Coulomb magnets'. One part of this thesis is devoted to the first study of these new models. This investigation consists mainly of Monte Carlo simulations and numerical solution of the relevant large$-n$ equations ($n$ being the number of spin components). A clear spin-glass transition for infinitely large coupling strength is determined for the case of spins with an infinite number of components. The results presented on the situation for a finite number of spin components are more of an exploratory character, and large-scale simulations with further optimization schemes to ensure equilibration are still required to locate the transition. The final investigation treated in this thesis deals with the dynamics in a quantum model with disorder displaying the many-body localized phase, where in addition a periodic drive is applied. For a certain range of driving frequencies and amplitudes, it was found recently that the many-body localized phase is robust. These pioneering studies restricted themselves to an analysis of the stability of such a phase in the long time limit, while very little was known about the dynamics towards the asymptotic fate. Our study focuses on this aspect, and analyses the different dynamical behaviors as one varies the driving parameters, so that the many-body localized phase survives or is destroyed by the driving. We discover that on the border between these two asymptotic fates, a new dynamical behavior emerges, where the system heats up at a very slow, logarithmic in time, rate. / Die Bestimmung der wichtigsten Bestandteile stellt einen sehr wichtigen Schritt in der Kunst des Erstellens von Modellen dar. Die Annahme von zu vielen Details ergibt ein sehr kompliziertes, zu nichts zu gebrauchendes Modell, doch die Vernachlässigung von bedeutenden Zusammenhängen führt ebenfalls zu einem unbrauchbaren Ergebnis. Es ist so z.B. häufig der Fall, dass ein Experiment unter dem Einfluss von unvermeindlichen lokalen Zufälligkeiten steht, die allerdings kaum einen Einfluss auf ein beobachtetes Phänomen haben. Für gewisse Phänomene spielt Unordnung jedoch eine wesentliche Rolle und sie muss sehr genau in Betracht gezogen werden. Das ist für bestimmte Phasen, wie beispielsweise Spinglas oder die Vielteilchen-Lokalisation, der Fall. In dieser Dissertation untersuchen wir ungeordnete Systeme, die solche Phasen aufweisen. Außerdem verwenden wir Unordnung als ein theoretisches Werkzeug für die Analyse von bestimmten `Spinflüssigkeiten' in zweidimensionalen Spinmodellen. Der Fokus liegt hierbei auf klassischen Heisenberg Modellen definiert auf Gittern, die aus einer Anordnung von Clustern bestehen, sodass jede einzelne paarweise Heisenberg-Wechselwirkung innerhalb eines Clusters stattfindet. Dadurch weist das System geometrische Frustration auf und in mehreren Fällen tritt eine sogennante Coulomb Spinflüssigkeit ---die bislang einzig bekannte Klasse von klassischen Spinflüssigkeit in Heisenberg Modellen--- auf. Wir zeigen, dass mindestens zwei weitere Arten von klassischen Spinflüssigkeiten in solchen Modellen zu finden sind. Für die eine Klasse sind Spinkorrelationen zu erwarten, die algebraisch mit der Entfernung bei $T=0$ abnehmen, ähnlich wie für eine Coulomb Phase. Diese neu entdeckte Spinflüssigkeit lässt sich jedoch von der Coulomb Phase durch eine neue effektive Tieftemperatur-Theorie unterscheiden. Für die andere Klasse von Spinflüssigkeiten sind die Spinkorrelationen kurzreichweitig, und selbst bei $T=0$ nehmen sie exponentiell ab, mit einer Korrelationslänge, die kleiner als ein Gitterabstand ist. Unordnung, in der Form von nicht-magnetischen Störstellen, kann lokale Freiheitsgrade entstehen lassen (diese werden in der Literatur auch als `Orphans', Waisen, bezeichnet). Die Orphans verweisen durch ihre `Fraktionierung' eindeutig auf die nicht trivialen Korrelationen der spinflüssigen Phase. Falls die Spinflüssigkeit algebraische Korrelationen aufweist, findet man auch langreichweitige Wechselwirkungen zwischen den Orphans bei $T=0$. Dies führt zu neuen Spinglasmodellen, sogenannten `Random Coulomb Magnets'. Ein Teil dieser Dissertation ist der Untersuchung solcher Modelle gewidmet. Diese Untersuchung besteht hauptsächlich aus Monte Carlo Simulationen und numerischer Lösung der relevanten Large-$n$ Gleichungen (wobei $n$ hier auf die Anzahl an Spinkomponenten hinweist). In dem Fall von Spins mit unendlich vielen Spinkomponenten können wir einen eindeutigen Spinglas Phasenübergang für eine unendlich große Kopplungsstärke bestimmen. Die entsprechenden Ergebnisse für den Fall von Spins mit einer endlichen Anzahl an Spinkomponenten sind von einem exploratorischen Charakter. Zusätzliche Simulationen, die möglicherweise weitere Optimierungsschema verwenden um Äquilibrium zu gewährleisten, sind noch von nöten um eine eindeutige Aussage über den Übergang in solchen Fällen zu treffen. Der letzte Teil dieser Dissertation widmet sich der Untersuchung der Dynamik eines ungeordneten Quantenmodells. Das ausgewählte Modell weist die sogennante Vielteilchen-lokalisierte Phase auf, und wir untersuchen insbesondere den Effekt eines periodischen Antriebs auf die Dynamik des Systems. Für eine bestimmte Auswahl der Antriebs-frequenz und -amplitude, wurde es bereits vor kurzem bewiesen, dass die Vielteilchen-lokalisierte Phase diese Störung übersteht. Unsere Studie ist darauf ausgelegt, wie sich die Dynamik des Systems durch Variation der Antriebsparameter ändert, so dass die Vielteilchen-lokalisierte Phase für lange Zeit entweder den Antrieb übersteht oder von ihm zerstört wird. Wir konnten dadurch entdecken, dass an der Grenze zwischen diesen beiden Fällen ein neues dynamisches Verhalten entsteht, bei der das System eine sehr langsame, logarithmisch mit der Zeit, Erwärmung aufweist.

The first part of this work gives an introduction into aperiodic order in general and the lines of research pursued. The second part consists of eight manuscripts.

Die Wirkung von Seltenerd-Stoerelementen in Seltenerd-Seltenerd-Nickel-Borkarbid-Verbindungen, die im gleichen Temperaturbereich Supraleitung und magnetische Ordnung zeigen, wird in Hinblick auf die Unterdrueckung der Supraleitung untersucht. Sie aeussert sich in magnetischer Paarbrechung, ferngeordneten Magnetstrukturen und Unordnung. Die Verbindungen wurden entsprechend der an das Material gestellten Anforderungen mittels Lichtbogenschmelzen, Rascherstarrung oder durch Einkristallzucht hergestellt. Die Unterdrueckung der supraleitenden Uebergangstemperatur in diesen Mischreihen mit magnetischen und nichtmagnetischen Seltenerdionen wird durch den Einfluss des effektiven de Gennes-Faktors, der der Konzentration der magnetischen Seltenerdionen Rechnung traegt, des Kristallfeldes und der durch die unterschiedlichen Radien der Seltenerdionen verursachten Unordnung erklaert. Die Unordnung wird durch die Varianz der Ionenradien quantifiziert und ihre Auswirkung auf die supraleitende Uebergangstemperatur und das obere kritische Feld sowie dessen Kruemmung in der Naehe der Uebergangstemperatur beobachtet. Die Uebergagstemperatur von Yttrium-Seltenerd-Nickel-Borkabid-Verbindungen wird im Bereich schwacher Konzentration von magnetischer Seltenerdionen fuer alle magnetischen Seltenerdionen qualitativ erfasst. In antiferromagnetisch geordneten Seltenerd-Seltenerd-Nickel-Borkabid-Verbindungen wirken unmagnetische Verunreinigungen stark paarbrechend, wobei dieser Mechanismus durch die Unordnung verstaerkt wird. Durch Neutronenbeugungsexperimente wurden die magnetischen Strukturen der Seltenerd-Seltenerd-Nickel-Borkabid-Verbindungen nachgewiesen. Bei vollstaendig ausgebildeter antiferromagnetischer Ordnung verzerrt das Kristallgitter aufgrund magnetoelastischer Effekte. In Holmium-Seltenerd-Nickel-Borkabid-Verbindungen konnten die drei bekannten magnetischen Strukturen gefunden werden, wodurch die Korrelation zwischen dem reentrant-Verhalten und magnetischer Fernordnung nachgewiesen wurde. Im aeusseren Magnetfeld werden die Strukturen anhand eines bekannten Feld-Temperatur-Phasendiagramms erklaert, in dem die magnetischen Ueberstrukturen als Funktion von Feld und Temperatur aufgestellt wurden.

Die vorliegende Arbeit behandelt den Einfluss eines Defekt-induzierten, intrinsischen, statischen Unordnungspotentials innerhalb einer planaren, ZnObasierten Mikrokavität (MK) auf die lokale Dichteverteilung eines darin erzeugten, dynamischen Exziton-Polariton Bose-Einstein-Kondensats (BEK). Dies ist von Interesse, da die derzeitigen, z.B. GaN- oder ZnO-basierten MK, welche die Erzeugung von Exziton-Polariton BEKs bei Raumtemperatur ermöglichen und daher für zukünftige Anwendungen in realen Bauelementen geeignet erscheinen, durch eine hohe Defektdichte gekennzeichnet sind. Mit Hilfe eines eigens dafür aufgebauten Michelson-Interferometers wurde die Kohärenzzeit des Exziton-Polariton BEKs ermittelt, welche die Lebenszeit der einzelnen, unkondensierten Polaritonen um einen Faktor 140 übersteigt. Somit konnte das untersuchte, quantenmechanische System als zeitlich koh ärentes Kondensat identifiziert werden, da die Kohärenz während des stetigen Zerfalls und der Neubildung der einzelnen Polaritonen erhalten bleibt. Weiterhin wurden durch Unordnung hervorgerufene Dichtefluktuationen innerhalb des Polariton-Kondensats untersucht, welche in Form von Intensitäts- Fluktuationen in der Fernfeldverteilung der BEK-Emission beobachtet wurden. Dazu wurde der experimentelle Datensatz einer anregungsleistungsabhängigen Photolumineszenzuntersuchung analysiert. Dabei wurde festgestellt, dass die beobachteten Intensitätsfluktuationen über einen großen Anregungsleistungsbereich stabil bleiben, und zwar bis zum 20-fachen Wert der Schwellenleistung, welche für die Erzeugung des Polariton-BEKs nötig ist. Dies deutet auf eine gleichbleibende, durch Unordnung hervorgerufene, lokale Dichtevariation des BEKs trotz steigender Gesamtteilchendichte hin, was im starken Widerspruch zum theoretisch vorausgesagtem und experimentell gefundenem Verhalten von Kondensaten im thermischen Gleichgewicht steht. Die hier vorliegenden experimentellen Befunde konnten anhand eines Vergleichs mit numerischen Simulationen, basierend auf einem neu entwickelten theoretischem Modell, auf das Zusammenspiel des vorliegenden Unordnungspotentials und des Nicht-Gleichgewichtscharakters der untersuchten Exziton-Polariton Kondensate zurückgeführt werden. Dies verursacht dichteunabhängige Phasenfluktuationen innerhalb des Kondensats, welche die beobachteten Fluktuationen in der Fernfeldverteilung der Emission hervorrufen.:1 Introduction 1 2 Physical Basics 9 2.1 Distributed Bragg Reflectors (DBRs) . . . . . . . . . . . . . . . 10 2.2 Microcavities . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.3 Light-Matter-Coupling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 2.3.1 Weak Coupling Regime (WCR) . . . . . . . . . . . . . . 15 2.3.2 Strong Coupling Regime (SCR) . . . . . . . . . . . . . . 16 2.4 Bose-Einstein Condensation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19 2.4.1 Mean-Field Description . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.4.2 Review of Research on Disorder Effects on Polariton Condensates . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 2.5 Coherence Properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29 2.5.1 Ideal Light Source . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30 2.5.2 Real Light Source . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 2.5.3 Wiener-Khinchin Theorem (WKT) . . . . . . . . . . . . 36 I Experimental Observations 39 3 The ZnO-based Microcavity - Review of the known Properties 41 3.1 Sample . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 3.1.1 Fabrication . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 3.1.2 Microstructure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 3.2 Bose-Einstein Condensation of Exciton-Polaritons . . . . . . . . 45 3.3 Conclusion and remaining Problems . . . . . . . . . . . . . . . . 52 4 Coherence Spectroscopy 53 4.1 Micro-Photoluminescence Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53 i 4.1.1 Excitation Sources . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57 4.1.2 Detection Units . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 4.2 Michelson Interferometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60 4.2.1 Experimental Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60 4.2.2 Determination of First Order Correlation Function . . . . 62 4.3 Performance of the Interferometer . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 5 Experimental Characterization of Bose-Einstein Condensates 69 5.1 Threshold Power Density for Polariton Condensation . . . . . . 70 5.2 Determination of Coherence Time . . . . . . . . . . . . . . . . . 78 5.3 Inhomogeneous Emission Profile . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85 5.3.1 Analysis of individual Energy Branches . . . . . . . . . . 85 5.3.2 Origin of disorder potential . . . . . . . . . . . . . . . . 93 5.4 Summary of Experimental Results . . . . . . . . . . . . . . . . . 102 II Theoretical Predictions 105 6 Disorder Effects on an equilibrium BEC 109 7 Overview of the Theoretical Analysis of quasi-equilibrium and non-equilibrium BEC 113 7.1 Model for extended Gross-Pitaevskii equation including Gain and Loss . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113 7.2 Disorder Effects . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120 8 Numerical Simulations 125 8.1 Method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 125 8.2 Choice of Parameters . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126 8.3 Results for both Scenarios . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130 8.4 Comparison with Experimental Data . . . . . . . . . . . . . . . 132 9 Summary of Part II 139 III Summary and Outlook 141 A Appendix 149 A.1 Alignment Procedure for the Michelson Interferometer . . . . . 149 A.2 Performance of the Interferometer . . . . . . . . . . . . . . . . . 152 A.2.1 Methods and Concepts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153 A.2.2 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156 A.2.3 Impact of Experimental Artifacts . . . . . . . . . . . . . 175 A.3 Impact of Noise on the evaluated Visibility . . . . . . . . . . . . 182 A.4 FFT Analysis of Far-Field BEC Emission Pattern . . . . . . . . 185 Acknowledgement 203 Curriculum vitae 205 declaration 206 List of own and contributed articles 207

Inhalt dieser Arbeit ist die Untersuchung der Physik des ungeordneten wechselwirkenden Elektronenproblems auf der isolierenden Seite des Metall-Isolator-Uebergangs. Als Modellsystem dient dabei ein verallgemeinertes Coulomb-Glas-Modell mit Transfermatrixelementen zwischen verschiedenen Plaetzen, das Quanten-Coulomb-Glas. Ziel ist, herauszufinden, wie sich die Elektron-Elektron-Wechselwirkung auf die Lokalisierungs- und Transporteigenschaften des Modells auswirkt. Im ersten Teil wird das Quanten-Coulomb-Glas in Hartree-Fock-Naeherung behandelt. Da diese Naeherung eine effektive Einteilchentheorie ist, koennen die Lokalisierungs- und Transporteigenschaften mit denselben Methoden wie beim Anderson-Modell der Lokalisierung untersucht werden. Es erweist sich, dasz die Wechselwirkung im Rahmen einer Einteilchen-Naeherung immer zu einer staerkeren Lokalisierung der Zustaende an der Fermienergie und damit zu einer Verschlechterung des Transports im Vergleich zum nichtwechselwirkenden System fuehrt. Dieses Ergebnis laeszt sich auch gut physikalisch verstehen. Im zweiten Teil steht die Frage nach der Gueltigkeit der Hartree-Fock-Naeherung fuer das Quanten-Coulomb-Glas im Mittelpunkt. Dazu werden die Hartree-Fock-Resultate mit Ergebnissen aus der exakten Diagonalisierung sehr kleiner Gitter verglichen. Es werden Lokalisierungskriterien entwickelt, die einen direkten Vergleich mit den Einteilchenlokalisierungsmaszen gestatten. Zur Beurteilung der Transporteigenschaften dient der Gleichstromleitwert nach dem Kubo-Greenwood-Formalismus. Es zeigt sich, dasz die Hartree-Fock-Naeherung den Transport unterschaetzt und dasz die Wechselwirkung im Vergleich zum nichtwechselwirkenden System bei schwacher Unordnung eine Verringerung des Transports und bei groszer Unordnung eine Erhoehung des Transports bewirkt. In dritten Teil werden Idee und Realisierung einer neuen Naeherung, der Hartree-Fock-basierten Diagonalisierung, diskutiert. Ueberlegungen und Untersuchungen zur Konvergenz von Grundzustandsenergie, Energie der angeregten Zustaende, Einteilchenzustandsdichte, Rueckkehrwahrscheinlichkeit und Leitwert werden vorgenommen. Ergebnisse fuer zweidimensionale Systeme mit 12, 16 und 25 Gitterplaetzen bei Halbfuellung werden vorgestellt. Auszerdem erfolgen Untersuchungen mit verschiedenen Wechselwirkungsstarken fuer ein-, zwei und dreidimensionale Systeme mit 25*1, 5*5 und 3*3*3 Gitterplaetzen. Die Resultate aus dem zweiten Teil bestaetigen sich: Fuer genuegend starke Unordnung induziert Wechselwirkung immer eine staerkere Delokalisierung, fuer genuegend kleine Unordnung immer eine staerkere Lokalisierung. / This work investigates the physics of the disordered interacting electron problem on the isolating side of the metal-insulator-transition. A generalized Coulomb-Glass with transfermatrixelements between next neighbours - the Quantum-Coulomb-Glass - serves as model system. The goal is to find out how electron-electron interaction influences the localization and transport properties of the model. In the first part the Quantum-Coulomb-Glass is treated at Hartree-Fock level. Because this approximation is an effective one-particle theory localization and transport properties can be investigated with the same methods as in the Anderson-Model of localization. It ist found that interaction in the framework of an one-particle approximation always leads to an enhanced localization of the states near the Fermi-energy in comparison to the nonintercting system. This also can be well understood within different physically argumentations. The second part centers around the question how valid Hartree-Fock approximation is. Thus Hartree-Fock results are compared with results for exact diagonalization of small lattices. Criteria of localization are developed which allow a direct comparison to measures of single-particle localization. The transport-properties are measured by the zero frequency Kubo-conductance. It shows that Hartree-Fock approximation underestimates the transport and that interaction leads to a decrease of transport in the region of small disorder and to an increase for strong disorder. The third part discusses idea and realisation of a new approximation - the Hartree-Fock-based diagonalization. Aguments and investigations about convergence of ground-state-energy, excited-state-energy, single-particle density of states, return probability and conductance are shown. Results for systems in two dimensions with 12, 16 and 25 sites and half filling are presented. Additionally different interaction strenghts for one-, two- and three-dimensional systems with 25*1, 5*5 and 3*3*3 sites are investigated. The results from part two are hardened: Interaction always leads to enhanced delocalization if disorder is strong enough and always leads to enhanced localization if disorder is small enough.

Anomale Diffusion ist nicht an stochastische Kräfte und eine große Zahl von Freiheitsgraden gebunden, sondern ist auch in chaotischen Systemen mit statischer Unordnung in den Bewegungsgleichungen zu beobachten. Einfache Modelle dieser niedrigdimensionalen Systeme, deren Dynamik durch iterierte Abbildungen vermittelt wird, können auf zufällige Irrfahrten in Zufallsumgebungen (random walks in random environments) abgebildet werden. Sinai-Unordnung beschreibt eine spezielle Klasse dieser zufälligen Irrfahrten in Zufallsumgebungen, für die mit dem asymptotischen Verhalten der Entweichrate, der mittleren quadratischen Versetzung, der Zustandsdichte der Relaxationsraten bis hin zu der als Golosov-Phänomen bekannten dynamischen Lokalisierung analytische Resultate für verschiedene anomale Transporteigenschaften bekannt sind. Die vorliegende Arbeit untersucht numerisch eine rekurrente Erweiterung dieses auf Sprünge zu benachbarten Gitterpunkten beschränkten Modells auf die genannten Transporteigenschaften. Als wesentlicher Unterschied stellt sich dabei die Verletzung von detaillierter Balance im stationären Zustand heraus, der Auswirkungen auf das präasymptotische Verhalten der Transportkoeffizienten hat. Asymptotisch zeigt sich hingegen ein Verhalten wie bei der Sinai-Unordnung.

Eine Vielzahl von interessanten Phänomenen entsteht durch die quantenmechanischeWechselwirkung einer großen Zahl von Teilchen. In den meisten Fällen ist die Beschreibung der relevanten physikalischen Eigenschaften extrem schwierig, da die Komplexität des Systems exponentiell mit der Anzahl der wechselwirkenden Teilchen anwächst und das Lösen der zugrunde liegenden Schrödingergleichung unmöglich macht. Trotzdem gab es in der Geschichte der Festkörperphysik eine Reihe von bahnbrechenden Entdeckungen, die unser Verständnis von komplexen Phänomenen deutlich voran gebracht haben. Dazu zählt die Entwicklung der Landau’schen Theorie der Fermiflüssigkeit, der BCS-Theorie der Supraleitung, der Theorie der Supraflüssigkeit und der Theorie des fraktionalen Quanten-Hall-Effekts. In all diesen Fällen ist ein theoretisches Verständnis mithilfe sogenannter Quasiteilchen gelungen. Anstatt ein komplexes Phänomen durch das Verhalten von fundamentalen Teilchen wie der Elektronen zu erklären, ist es möglich, die entsprechenden Eigenschaften durch das simple Verhalten von Quasiteilchen zu beschreiben, die allein auf Grund der komplexen kollektiven Wechselwirkung entstehen. Eines der seltenen Beispiele, bei dem ein stark korreliertes quantenmagnetisches Problem analytisch lösbar ist, ist das Kitaev Modell. Es beschreibt wechselwirkende Spins auf einem Sechseck-Gitter und zeichnet sich durch einen Spinflüssigkeits-Grundzustand aus. Auch hier gelang die Lösung mittels spezieller Quasiteilchen, den Majorana Fermionen. Experimentell ist es jedoch noch nicht gelungen eine Spinflüssigkeit eindeutig nachzuweisen, da diese sich gerade durch das Fehlen jeglicher klassischer Ordnung und üblicher experimenteller Kenngrößen auszeichnet. Dagegen kann die Beobachtung von Quasiteilchenanregungen einen Hinweis auf den zugrunde liegenden Zustand liefern. Aber auch der definitive Nachweis von Majorana Fermionen in jeglicher Art System, bleibt ein ausstehendes Ziel in der modernen Festkörperphysik. Diese Arbeit befasst sich daher mit der Frage, wie solche Quasiteilchen experimentell sichtbar gemacht werden könnten. Dazu untersuchen wir den Einfluss von Unordnung auf die Zustände und Messgrößen des Kitaev Modells. Dies ist in zweierlei Hinsicht relevant. Einerseits ist Unordnung in der Natur allgegenwärtig, andererseits kann sie auch strategisch herbeigeführt werden, um die Reaktion eines System gezielt zu testen. Das zentrale Ergebnis dieser Arbeit ist, dass den Majorana Fermionen dabei in der Tat eine physikalische, messbare Bedeutung zukommt. Die Arbeit beginnt mit einer Einführung in frustrierte quantenmagnetische Systeme und Spinflüssigkeiten und diskutiert einige Effekte, die durch Gitterverzerrungen oder Verunreinigungen entstehen können. Anschließend zeigen wir, wie sich durch die frustrierte Wechselwirkung im Kitaev Modell ein Spinflüssigkeits-Grundzustand herausbildet. Die analytische Lösung des Modells gelingt mit Hilfe von Majorana Fermionen, jedoch verdoppelt sich der Hilbertraum pro Spin durch die Einführung dieser Quasiteilchen. Ein zentraler Aspekt dieser Arbeit ist daher die richtige Auswahl der „physikalischen“ Zustände, also solcher, die einem Zustand im ursprünglichen Spin Modell entsprechen. Dabei unterscheiden wir zwischen offenen und periodischen Randbedingungen. Wir konnten beweisen, dass sich, in der Phase ohne Bandlücke und für periodische Systeme, stets ein angeregtes Fermion befindet. Dies führt zu großen Effekten in endlichen Systemen, wie wir anhand der Suszeptibilität und der Anregungslücke für magnetische Flüsse zeigen. Außerdem berechnen wir numerisch die statische und dynamische Suszeptibilität abhängig von der Unordnung in der Wechselwirkungsstärke. Diese Art der Unordnung entsteht beispielsweise durch unregelmäßige Gitterstrukturen oder chemische Verunreinigungen auf den nicht-magnetischen Gitterplätzen. Insbesondere ergibt die Verteilung der lokalen Suszeptibilitäten das Linienspektrum, welches sich in Kernspinresonanz Experimenten messen lässt. Für große Unordnung postulieren wir einen Übergang zu einem Zustand mit einer zufälligen Verteilung magnetischer Flüsse. Ein weiterer Kern der Dissertation ist die Untersuchung eines magnetischen Defekts im Kitaev Modell. Diese Situation beschreibt den ungewöhnlichen Fall eines Kondoeffekts in einer Spinflüssigkeit. In der Majorana Fermionen Darstellung gelingt es uns, das Problem in eine Form zu bringen, die mit Hilfe von Wilson’s numerischer Renormalisierungsgruppe untersucht werden kann. Es zeigt sich, dass dadurch eine Nullpunktsentropie des Defekts entsteht, die durch lokalisierte Majorana Fermionen erklärt werden kann. Durch die Darstellung des Kitaev Modells mithilfe von Quasiteilchen ist es möglich eine elegante Beschreibung eines komplexen, stark wechselwirkenden Systems zu finden. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen, dass den Majorana Fermionen dabei durchaus eine physikalische Bedeutung zukommt. Gelingt es sie z.B. durch magnetische Störstellen zu lokalisieren, wäre ein direkter experimenteller Nachweis möglich. / Many interesting phenomena in quantum physics arise through the quantum mechanical interaction of a large number of particles. In most cases describing the relevant physical properties is extremely difficult, because the complexity of the system increases exponentially with the number of interacting particles and solving the underlying Schrödinger equation becomes impossible. Nevertheless, our understanding of complex phenomena has progressed through some groundbreaking discoveries in the history of condensed matter physics. Examples include the development of Landau’s theory of Fermi liquids, the BCStheory of superconductivity, the theory of superfluidity and the theory of the fractional quantum Hall effect. In all these cases a theoretical understanding was achieved with so-called quasi-particles. Instead of explaining a phenomenon through the behavior of fundamental particles, such as electrons, the corresponding properties can be described by the simple behavior of quasi-particles, which are themselves a result of the complex collective interaction. One of the rare examples, where a strongly correlated quantum mechanical problem can be solved analytical, is the Kitaev model. It describes interacting spins on a honeycomb lattice and exhibits a spin liquid ground state. Here the solution was achieved by means of certain quasi-particles, called Majorana fermions. However, it has not been possible to clearly identify such a spin liquid experimentally, because its defining feature is the absence of any conventional order, in particular magnetic order. In contrast, the observation of quasiparticle excitations may hint at the nature of the ground state. But also a definite detection of Majorana fermions in any kind of system remains one of the outstanding issues in modern condensed matter physics. Therefore this thesis is devoted to the question how such quasiparticles may be found experimentally. For this reason we study the influence of disorder on the states and observables of the Kitaev model. This is relevant in two respects: Firstly, disorder is ubiquitous in nature and secondly, it may be used strategically to probe the response of a system. The central result of this work is that Majorana fermions hereby indeed obtain a true physical and observable significance. The thesis starts with an introduction of frustrated quantum mechanical systems and spin liquids, and discusses some of the effects that arise through lattice distortions or impurities. Afterwards we show how the frustrated interactions in the Kitaev model lead to a spin liquid ground state. The analytical solution of the model is achieved through the introduction of Majorana fermions. However, resulting from the introduction of these quasi-particles the Hilbert space per spin doubles. A central aspect of this thesis is therefore the right selection of the “physical” states, which correspond to a state of the original spin Hamiltonian. To do this, we distinguish between periodic and open boundary conditions explicitly. We were able to prove that there is always one excited fermion in the gapless phase of the periodic system. This leads to large finite-size effects, as we will illustrate for the susceptibility and the magnetic flux gap. Moreover we compute the static and dynamic spin susceptibilities for finite-size systems subject to disorder in the exchange couplings. In a possible experimental realization, this kind of disorder arises from lattice distortions or chemical disorder on nonmagnetic sites. Specifically, we calculate the distribution of local susceptibilities and extract the lineshape, which can be measured in nuclear-magnetic-resonance experiments. Further, for increasing disorder we predict a transition to a random-flux state. Another core of this dissertation is the investigation of a magnetic impurity in the Kitaev model. This setup represents the unusual case of a Kondo effect in a quantum spin liquid. Utilizing the Majorana representation we are able to formulate the problem in a way that can be analyzed using Wilson’s numerical renormalization group. The numerics reveal an impurity entropy which can be explained by localized Majorana fermions. Through the representation of the Kitaev model in terms of quasi-particles an elegant description of a complex, strongly correlated system is possible. The results of this thesis indicate that these Majorana acquire a relevant physical meaning. If one can localize them, for example with the help of magnetic impurities, a direct experimental observation would be feasible.

A very important step in the art of cooking up models for the study of natural phenomena is the identification of the relevant ingredients. Taking into account too many details will lead to an overly complicated model, not at all useful to work with, but neglecting some crucial elements will lead to an equally useless model. So it is often the case that the actual experimental situation presents unavoidable sources of local randomness, whilst the analysed phenomenon does not really rely on presence/absence of such imperfections. For some other set of phenomena, however, disorder can play a crucial role, and must be carefully taken into account. Such is for example the case in certain phases of matter, the spin-glass phase, or the many-body localised phase. In this thesis we explore disorder in both of these situations and also as a theoretical means of testing the regime of liquidity in certain two-dimensional highly frustrated magnetic models. The focus here is placed on classical Heisenberg models defined on lattices consisting of clusters all sites of which interact mutually pairwise. This natural way to introduce frustration has been known in the literature to lead to so-called Coulomb spin-liquids, the single class of classical spin-liquids acknowledged to exist so far in Heisenberg models. Here we show that in fact two different classes of classical spin-liquids can be obtained from similarly defined frustrated models. In one of these, algebraic correlations exist at $T=0$, similar to the Coulomb phase, but the system exhibits a rather different low$-T$ effective action from the Coulomb phase. In the other class, the spin-liquid has spin correlations that decay exponentially with distance, with a correlation length smaller than a lattice spacing even at $T=0$. One special effect of disorder in these models, considered in the form of dilution by non-magnetic impurities, is to nucleate local degrees of freedom, so-called orphans, which express the concomitant spin-liquid phase through their non-trivial fractionalisation. When the associated spin-liquid exhibit algebraic correlations, it is also possible to find new effective spin-glass models as an effective $T=0$ description for interactions between the orphans, leading to so-called `random Coulomb magnets'. One part of this thesis is devoted to the first study of these new models. This investigation consists mainly of Monte Carlo simulations and numerical solution of the relevant large$-n$ equations ($n$ being the number of spin components). A clear spin-glass transition for infinitely large coupling strength is determined for the case of spins with an infinite number of components. The results presented on the situation for a finite number of spin components are more of an exploratory character, and large-scale simulations with further optimization schemes to ensure equilibration are still required to locate the transition. The final investigation treated in this thesis deals with the dynamics in a quantum model with disorder displaying the many-body localized phase, where in addition a periodic drive is applied. For a certain range of driving frequencies and amplitudes, it was found recently that the many-body localized phase is robust. These pioneering studies restricted themselves to an analysis of the stability of such a phase in the long time limit, while very little was known about the dynamics towards the asymptotic fate. Our study focuses on this aspect, and analyses the different dynamical behaviors as one varies the driving parameters, so that the many-body localized phase survives or is destroyed by the driving. We discover that on the border between these two asymptotic fates, a new dynamical behavior emerges, where the system heats up at a very slow, logarithmic in time, rate. / Die Bestimmung der wichtigsten Bestandteile stellt einen sehr wichtigen Schritt in der Kunst des Erstellens von Modellen dar. Die Annahme von zu vielen Details ergibt ein sehr kompliziertes, zu nichts zu gebrauchendes Modell, doch die Vernachlässigung von bedeutenden Zusammenhängen führt ebenfalls zu einem unbrauchbaren Ergebnis. Es ist so z.B. häufig der Fall, dass ein Experiment unter dem Einfluss von unvermeindlichen lokalen Zufälligkeiten steht, die allerdings kaum einen Einfluss auf ein beobachtetes Phänomen haben. Für gewisse Phänomene spielt Unordnung jedoch eine wesentliche Rolle und sie muss sehr genau in Betracht gezogen werden. Das ist für bestimmte Phasen, wie beispielsweise Spinglas oder die Vielteilchen-Lokalisation, der Fall. In dieser Dissertation untersuchen wir ungeordnete Systeme, die solche Phasen aufweisen. Außerdem verwenden wir Unordnung als ein theoretisches Werkzeug für die Analyse von bestimmten `Spinflüssigkeiten' in zweidimensionalen Spinmodellen. Der Fokus liegt hierbei auf klassischen Heisenberg Modellen definiert auf Gittern, die aus einer Anordnung von Clustern bestehen, sodass jede einzelne paarweise Heisenberg-Wechselwirkung innerhalb eines Clusters stattfindet. Dadurch weist das System geometrische Frustration auf und in mehreren Fällen tritt eine sogennante Coulomb Spinflüssigkeit ---die bislang einzig bekannte Klasse von klassischen Spinflüssigkeit in Heisenberg Modellen--- auf. Wir zeigen, dass mindestens zwei weitere Arten von klassischen Spinflüssigkeiten in solchen Modellen zu finden sind. Für die eine Klasse sind Spinkorrelationen zu erwarten, die algebraisch mit der Entfernung bei $T=0$ abnehmen, ähnlich wie für eine Coulomb Phase. Diese neu entdeckte Spinflüssigkeit lässt sich jedoch von der Coulomb Phase durch eine neue effektive Tieftemperatur-Theorie unterscheiden. Für die andere Klasse von Spinflüssigkeiten sind die Spinkorrelationen kurzreichweitig, und selbst bei $T=0$ nehmen sie exponentiell ab, mit einer Korrelationslänge, die kleiner als ein Gitterabstand ist. Unordnung, in der Form von nicht-magnetischen Störstellen, kann lokale Freiheitsgrade entstehen lassen (diese werden in der Literatur auch als `Orphans', Waisen, bezeichnet). Die Orphans verweisen durch ihre `Fraktionierung' eindeutig auf die nicht trivialen Korrelationen der spinflüssigen Phase. Falls die Spinflüssigkeit algebraische Korrelationen aufweist, findet man auch langreichweitige Wechselwirkungen zwischen den Orphans bei $T=0$. Dies führt zu neuen Spinglasmodellen, sogenannten `Random Coulomb Magnets'. Ein Teil dieser Dissertation ist der Untersuchung solcher Modelle gewidmet. Diese Untersuchung besteht hauptsächlich aus Monte Carlo Simulationen und numerischer Lösung der relevanten Large-$n$ Gleichungen (wobei $n$ hier auf die Anzahl an Spinkomponenten hinweist). In dem Fall von Spins mit unendlich vielen Spinkomponenten können wir einen eindeutigen Spinglas Phasenübergang für eine unendlich große Kopplungsstärke bestimmen. Die entsprechenden Ergebnisse für den Fall von Spins mit einer endlichen Anzahl an Spinkomponenten sind von einem exploratorischen Charakter. Zusätzliche Simulationen, die möglicherweise weitere Optimierungsschema verwenden um Äquilibrium zu gewährleisten, sind noch von nöten um eine eindeutige Aussage über den Übergang in solchen Fällen zu treffen. Der letzte Teil dieser Dissertation widmet sich der Untersuchung der Dynamik eines ungeordneten Quantenmodells. Das ausgewählte Modell weist die sogennante Vielteilchen-lokalisierte Phase auf, und wir untersuchen insbesondere den Effekt eines periodischen Antriebs auf die Dynamik des Systems. Für eine bestimmte Auswahl der Antriebs-frequenz und -amplitude, wurde es bereits vor kurzem bewiesen, dass die Vielteilchen-lokalisierte Phase diese Störung übersteht. Unsere Studie ist darauf ausgelegt, wie sich die Dynamik des Systems durch Variation der Antriebsparameter ändert, so dass die Vielteilchen-lokalisierte Phase für lange Zeit entweder den Antrieb übersteht oder von ihm zerstört wird. Wir konnten dadurch entdecken, dass an der Grenze zwischen diesen beiden Fällen ein neues dynamisches Verhalten entsteht, bei der das System eine sehr langsame, logarithmisch mit der Zeit, Erwärmung aufweist.

Ferromagnetism in certain alloys with a crystalline B2-structure, such as Fe60Al40, can be switched on, and tuned, via antisite disordering of the atomic arrangement. This disorderinduced B2→A2 phase transition is accompanied by a ∼1% increase in the lattice parameter. The induced ferromagnetism can be switched off as well via atomic rearrangements causing the A2→B2 transition. In this thesis, the B2↔A2 phase transition will be manipulated by ion- as well as laser-irradiation. Ion-irradiation allows for a sensitive control of the degree of antisite disorder and thus can be applied to understand the correlation between gradual disorder and magnetic properties in the Fe60Al40 alloy. The reversibility of the laser-driven B2↔A2 transition will be shown in this work. B2-Fe60Al40 thin films have been disordered systematically by ion-irradiation and correlations between the chemical disorder (1-S), lattice parameter (a0), and the induced saturation magnetization (Ms) have been obtained. As the lattice is gradually disordered,a critical point occurs at 1-S=0.6 and a0=2.91Å, where a sharp increase of the Ms is observed. The regimes below and above the critical regime are characterized by a different, but nearly stable Ms behaving paramagnetic and ferromagnetic, respectively. Density functional theory (DFT) calculations suggest that below the critical point the system magnetically behaves as it would still be fully ordered, i.e. paramagnetic, whereas above, it is largely the increase of a0 in the disordered state that determines the Ms. Furthermore, disordered thin films possessing various open-volume defect types have been ordered via thermal annealing. The A2→B2 ordering process occurs by the vacancy diffusion mechanism and the ordering rate shows a strong dependence on the defect types, as obtained from ab-initio DFT calculations: The ordering rate is increased by mono-vacancies and decreased by triple defects and vacancy clusters. The defects can be engineered by a thermal pre-annealing and/or ion-irradiation offering a control of the subsequent ordering process. Additionally, the reversible disordering and subsequent reordering implying an on and off switching of ferromagnetism, respectively, is demonstrated by applying femtosecond laser pulse irradiation. The irradiation with a single laser pulse above the threshold fluence induces chemical disorder and hence ferromagnetism. A subsequent laser-irradiation below the threshold ŕuence causes a reordering at the surface erasing the ferromagnetism. The laser-irradiation leads to a melting and subsequent solidification of the material; if the solidification temperature is lower than the melting temperature, the liquid is supercooled. Simulations reveal the crucial role of the extent of supercooling: A single laser pulse above the threshold fluence causes a strong undercooling of the liquid phase before solidification limiting the vacancy diffusion and hence ordering. Laser pulsing below the threshold forms a limited supercooled surface region that solidifies at sufficiently high temperatures, enabling vacancy diffusion-assisted reordering.:1 Introduction and Fundamentals 1.1 Magnetism and Structure in Chemically Ordered Materials 1.1.1 Effects Induced by Chemical Disorder 1.1.2 Properties of Fe-Al Alloys 1.2 Modiőcation of B2 Materials 1.2.1 Interaction of Ions with Solids 1.2.2 Laser-Solid Interaction 1.3 Motivation 2 Experimental and Theoretical Methods 2.1 Sample Preparation 2.1.1 Magnetron Sputtering 2.1.2 Annealing Process 2.1.3 Ion-Irradiation 2.1.4 Laser-Irradiation 2.2 Structural Characterization 2.2.1 X-Ray Diffraction 2.2.2 Rutherford Backscattering Spectrometry 2.2.3 Transmission Electron Microscopy 2.3 Magnetic Characterization 2.3.1 Vibrating Sample Magnetometry 2.3.2 Spin-Resolved Photoemission Electron Microscopy 2.4 Defect Analysis by Positron Annihilation Spectroscopy 2.5 Theoretical Approaches 2.5.1 DFT Calculations on the Properties of Fe60Al40 2.5.2 Ab-initio Calculations of Positron Lifetimes in Fe60Al40 2.5.3 Simulations on the Laser-Irradiation of Fe60Al40 3 Unraveling Magneto-Structural Correlations 3.1 Characterization of Ordered B2 and Disordered A2 Films 3.1.1 Experiments 3.1.2 Structural Properties 3.1.3 Magnetic Properties 3.1.4 Summarizing Remarks 3.2 Systematic Disordering by Ion-Irradiation 3.2.1 Experiments 3.2.2 Structural Characterization 3.2.3 Analysis of Magnetic Properties 3.2.4 Correlation of Structural and Magnetic Properties 3.2.5 Comparison to Previously Reported Data 3.2.6 Theoretical Calculations 3.2.7 Discussion and Summarizing Remarks 4 Defect-Mediated Atomic Rearrangements 4.1 Experiments 4.2 Analysis of Magnetic Properties 4.3 Defect Characterization 4.4 Ab-initio Calculations of Positron Lifetimes 4.5 Discussion 5 Laser Pulse Induced Reversible Order-Disorder Transition 5.1 Experiments 5.2 Results 5.3 Simulations 5.4 Discussion 6 Conclusions / In bestimmten Legierungen mit einer kristallinen B2-Struktur, wie beispielsweise Fe60Al40, kann durch eine chemische Unordnung Ferromagnetismus erzeugt und modifiziert werden. Dieser durch Unordnung hervorgerufene B2→A2 Phasenübergang geht mit einer Vergrößerung des Gitterparameters von ungefähr 1% einher. Der erzeugte Ferromagnetismus kann durch eine atomare Neuordnung, d.h. durch den A2→B2 Phasenübergang, wieder abgeschaltet werden. In der vorliegenden Arbeit wird der B2↔A2 Phasenübergang mittels Ionen- und Laserbestrahlung hervorgerufen und kontrolliert. Ionenbestrahlung ermöglicht eine präzise Kontrolle des Unordnungsgrades und kann daher eingesetzt werden, um den Zusammenhang zwischen gradueller Unordnung und magnetischen Eigenschaften in der Fe60Al40 Legierung zu untersuchen. Die Reversibilität des laserinduzierten B2↔A2 Phasenübergangs wird in der vorliegenden Arbeit gezeigt. In B2-Fe60Al40 Dünnschichten ist mittels Ionenbestrahlung systematisch Unordnung erzeugt worden, wodurch die Zusammenhänge von atomarer Unordnung (1-S), dem Gitterparameter (a0) und der erzeugten Magnetisierung (Ms) offengelegt worden. Während der schrittweisen Unordnung des Kristallgitters tritt ein kritischer Punkt bei 1-S=0.6 und a0=2.91Å auf, an welchem Ms stark ansteigt. Die Bereiche unter- und oberhalb des kritischen Bereiches sind durch ein unterschiedliches, aber nahezu gleichbleibendes Ms charakterisiert. Das Verhalten ist para- bzw. ferromagnetisch. Berechnungen mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) deuten an, dass sich das System unterhalb des kritischen Punktes verhält, als wäre es noch vollständig geordnet, d.h. paramagnetisch; wohingegen Ms oberhalb des kritischen Bereiches größtenteils durch den Anstieg des Gitterparameters bestimmt wird. Darüber hinaus sind ungeordnete Dünnschichten mit verschiedenen Typen leerstellenartiger Defekte mittels Wärmebehandlung neu geordnet worden. Der A2→B2 Ordnungsprozess geschieht auf der Basis des Leerstellendiffusionsmechanismus. Die starke Abhängigkeit der Ordnungsrate von den Defekttypen ist mittels ab-initio DFT Berechnungen bestätigt worden: Die Ordnungsrate wird durch Einzel-Leerstellen erhöht und sinkt durch Dreifach-Defekte und Leerstellencluster. Die Defekte können durch eine vorherige Wärmebehandlung und/oder Ionenbestrahlung manipuliert werden, wodurch der darauffolgende Ordnungsprozess kontrolliert werden kann. Des Weiteren wird die reversible Unordnung und anschließende Neuordnung, d.h. ein Erzeugen bzw. Abschalten von Ferromagnetismus, durch die Bestrahlung mit Femtosekunden- Laserpulsen demonstriert. Die Bestrahlung mit einem einzelnen Laserpuls mit einer Fluenz über dem Schwellenwert erzeugt atomare Unordnung und damit Ferromagnetismus. Eine anschließende Laserbestrahlung unterhalb der Schwellenŕuenz bewirkt eine Neuanordnung der Atome an der Oberfläche und damit einem Auslöschen des Ferromagnetismus. Die Laserbestrahlung führt zu einem Aufschmelzen und dem anschließenden Erstarren des Materials; liegt die Erstarrungstemperatur unterhalb der Schmelztemperatur, so ist die Schmelze unterkühlt. Die ausschlaggebende Rolle des Grades der Unterkühlung wird durch Simulationen aufgezeigt: Ein einzelner Laserpuls über der Schwellenfluenz führt zu einer starken Unterkühlung der flüssigen Phase vor der Erstarrung, wodurch die Leerstellendiffusion und damit die atomare Neuordnung eingeschränkt werden. Durch Laserpulse unterhalb der Schwellenfluenz wird der Oberŕächenbereich kaum unterkühlt und erstarrt anschließend bei hinreichend hohen Temperaturen, um eine leerstellendiffusionsunterstützte Neuanordnung der Atome zu ermöglichen.:1 Introduction and Fundamentals 1.1 Magnetism and Structure in Chemically Ordered Materials 1.1.1 Effects Induced by Chemical Disorder 1.1.2 Properties of Fe-Al Alloys 1.2 Modiőcation of B2 Materials 1.2.1 Interaction of Ions with Solids 1.2.2 Laser-Solid Interaction 1.3 Motivation 2 Experimental and Theoretical Methods 2.1 Sample Preparation 2.1.1 Magnetron Sputtering 2.1.2 Annealing Process 2.1.3 Ion-Irradiation 2.1.4 Laser-Irradiation 2.2 Structural Characterization 2.2.1 X-Ray Diffraction 2.2.2 Rutherford Backscattering Spectrometry 2.2.3 Transmission Electron Microscopy 2.3 Magnetic Characterization 2.3.1 Vibrating Sample Magnetometry 2.3.2 Spin-Resolved Photoemission Electron Microscopy 2.4 Defect Analysis by Positron Annihilation Spectroscopy 2.5 Theoretical Approaches 2.5.1 DFT Calculations on the Properties of Fe60Al40 2.5.2 Ab-initio Calculations of Positron Lifetimes in Fe60Al40 2.5.3 Simulations on the Laser-Irradiation of Fe60Al40 3 Unraveling Magneto-Structural Correlations 3.1 Characterization of Ordered B2 and Disordered A2 Films 3.1.1 Experiments 3.1.2 Structural Properties 3.1.3 Magnetic Properties 3.1.4 Summarizing Remarks 3.2 Systematic Disordering by Ion-Irradiation 3.2.1 Experiments 3.2.2 Structural Characterization 3.2.3 Analysis of Magnetic Properties 3.2.4 Correlation of Structural and Magnetic Properties 3.2.5 Comparison to Previously Reported Data 3.2.6 Theoretical Calculations 3.2.7 Discussion and Summarizing Remarks 4 Defect-Mediated Atomic Rearrangements 4.1 Experiments 4.2 Analysis of Magnetic Properties 4.3 Defect Characterization 4.4 Ab-initio Calculations of Positron Lifetimes 4.5 Discussion 5 Laser Pulse Induced Reversible Order-Disorder Transition 5.1 Experiments 5.2 Results 5.3 Simulations 5.4 Discussion 6 Conclusions