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Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden nanoskopische Strukturen von II-VI-Verbindungshalbleitern unterschiedlicher Ausdehnung (zweidimensionale Schichten oder nulldimensionale Quantenpunkte) im Transmissionselektronenmikroskop (TEM) untersucht, die mittels Molekularstrahlepitaxie erzeugt worden sind. Als Substratmaterial diente generell (001)-orientierts GaAs. Schichten von (Zn,Cd)Se eingebettet in ZnSe wurden hinsichtlich der thermischen Stabilität der Grenzflächen bei variierter Schichtdicke analysiert. Die Realstruktur der Grenzflächen wurde mittels Beugungskontrastabbildung und hochaufgelöster Gitterabbildung (HRTEM) charakterisiert. Für eine Schichtdicke von 30 nm, die unterhalb des kritischen Wertes zur Entstehung von Fehlpassungsversetzungen von etwa 70 nm liegt, findet ausschließlich elastische Deformation des aufwachsenden Materials statt. Bei Überschreitung der kritischen Schichtdicke (100 und 300 nm) bilden sich in der Grenzfläche Versetzungen aus. Deren Dichte ist einerseits von der Schichtdicke abhängig, wird andererseits aber auch von den elastischen Eigenschaften des aufwachsenden Materials beeinflußt. Mit der Methode der energiedispersiven Röntgenspektroskopie wurden Cd-Konzentrationsprofile für die unterschiedlich dicken (Zn,Cd)Se-Schichten nach thermischer Behandlung gewonnen. Diese Konzentrationsprofile konnten unter Ansatz eines temperaturabhängigen Diffusionskoeffizienten simuliert werden. Es wurden von der Schichtdicke und damit von der Dichte der Fehlpassungsversetzungen unabhängige Cd-Diffusionskoeffizienten gefunden. Für 320 °C nimmt er einen Wert von ca. 5*10^-19 cm^2/s an, bei 400 °C beträgt er etwa 5*10^-17 cm^2/s. Die nulldimensionalen CdSe/ZnSe-Quantenpunktstrukturen bilden sich während eines Selbstorganisationsprozesses, dessen Ursache in der Gitterfehlpassung zwischen den beiden Komponenten von etwa 7 % zu sehen ist. Während der Selbstorganisation ordnet sich die oberste von drei CdSe-Monolagen in Quantenpunkte um. Die TEM-Untersuchungen an diesen Strukturen wurden sowohl im Querschnitt als auch in planarer Projektion durchgeführt. Neben den Quantenpunkten wurden bei Wachstum auf einer 25 nm dicken und damit ausschließlich elastisch verspannten ZnSe-Pufferschicht zusätzlich Versetzungen und Stapelfehler gefunden. Dagegen erwies sich das CdSe bei Abscheidung und Umordnung auf einer 1 µm dicken ZnSe-Pufferschicht als defektfrei. Die Höhe der Quantenpunkte betrug etwa 2 bis 3 nm, während deren laterale Ausdehnung zwischen 5 und 50 nm variierte. Hinsichtlich der Merkmale der Beugungskontrastmuster in planarer Projektion ließen sich zwei Klassen von Objekten unterscheiden. Die Quantenpunkte ohne erkennbare Strukturierung innerhalb der Beugungskontrastmuster waren etwa 5 bis 10 nm groß und mit einer Flächendichte von 1*10^10 cm^-2 verteilt. Die Quantenpunkte mit einer lateralen Ausdehnung von 10 bis 50 nm bei einer Flächendichte von 2*10^9 cm^-2 zeigten dagegen eine innere Strukturierung. Diese Beugungskontrastmuster wurden mit simulierten Mustern verglichen, für die unterschiedliche Formen von Quantenpunkten zugrunde lagen. Eine hinreichend gute Übereinstimmung zwischen Simulation und Experiment konnte für eine gekappte tetragonale Pyramide mit [100]-Basiskanten und {101}-Seitenflächen festgestellt werden. Zum Verständnis der Beugungskontrastmuster trugen zusätzliche Simulationsrechnungen mittels der Methode der finiten Elemente bei. Die elastische Verspannung im Bereich eines einzelnen Quantenpunktes wurde für unterschiedliche Netzebenenscharen und damit für bestimmte Beugungsbedingungen berechnet. Die experimentell erhaltenen Beugungskontrastmuster konnten auf diese Weise sehr gut verifiziert werden. / Low-dimensional structures (2-dimensional layers and 0-dimensional quantum dots) of II-VI compound semiconductors were investigated using transmission electron microscopy (TEM). The samples were grown by molecular beam epitaxy on (001)-oriented GaAs substrates. 2-dimensional layers of (Zn,Cd)Se/ZnSe were investigated with respect to the thermal stability of the interfaces. Special attention was paid to the diffusion process as a function of the density of dislocations caused by the lattice mismatch. These misfit dislocations were characterised using TEM diffraction contrast imaging as well high resolution TEM. No dislocations were observed for a thickness of 30 nm being below the critical one for initialising of plastical relaxation. Merely elastical relaxation, i.e., lattice distortion without formation of dislocations took place in the growing material. Whereas, dislocations were found for layer thicknesses above the critical one (100 and 300 nm). The dislocation density exhibited a dependence on the layer thickness as well as on the elastical properties of the material deposited. Profiles of the Cd composition were received for these (Zn,Cd)Se layers using energy dispersive x-ray spectroscopy after different heat treatment. The composition profiles were fitted by means of a temperature dependent diffusion coefficient. For a fixed temperature the diffusion coefficient was found being independent on the layer thickness, i.e., independent on the density of misfit dislocations. The coefficients amount to about 5*10^-19 cm^2/s for 320 °C and to about 5*10^-17 cm^2/s for 400 °C. The zero-dimensional CdSe/ZnSe quantum dots (QDs) form via a self-organisation process induced by the lattice mismatch of about 7 %. Only the topmost of three CdSe monolayers redistributes into QD structures. TEM investigations of these structures were carried out in plan view as well as in cross section. CdSe QDs formed on a 25 nm thick ZnSe buffer layer. Additionally, unwanted dislocations and stacking faults were revealed. Obviously, the buffer layer grew pseudomorphically and plastical relaxation was realised in the QD structure. Whereas, no defects were detected in QD structures grown on an 1 µm thick ZnSe buffer, where the plastical relaxation occurs at the ZnSe/GaAs interface. The height of the QDs amounted to about 2 to 3 nm. Their lateral expansion varied between 5 and 50 nm. Two classes of diffraction contrast features of the individual QD were divided with respect to their inner pattern. The smaller features with no details visible showed a size distribution of 5 to 10 nm and exhibit an area density of about 1*10^10 cm^-2. Whereas, an area density of about 2*10^9 cm^-2 was found for features having a size between 10 and 50 nm with a visible inner pattern. These diffraction contrast features were compared with simulated ones for different shapes of the QDs. The best agreement was noticed for a truncated tetragonal pyramid with [100] edges of the basal plane and with {101} facets. Additionally, the diffraction contrast features of single QDs were verified by finite element calculations. Specific diffraction conditions were considered utilising the components of the elastic strain of the respective lattice planes.

Les nanostructures de semiconducteurs II-VI ont de nombreuses applications en microélectronique, optoélectronique et photonique. Notamment, les boites quantiques II-V peuvent servir de source de photons uniques. Dans cette étude, nous nous sommes intéressés à la caractérisation chimique et structurale des nanostructures de semiconducteurs II-VI (boites quantiques (BQs) auto-organisées, nanofils II-VI et III-V …) par sonde atomique tomographique (SAT). Dans un premier temps, nous avons optimisé les conditions d’analyse des semiconducteurs III-V et II-VI par SAT. Ensuite, nous avons étudié les compositions chimiques des interfaces II-VI/III-V en montrant la formation d’un composé Ga2.7Se3 à l’interface ZnSe/GaAs et un mélange de cations (Ga, Zn) à l’interface ZnTe/InAs. Les mesures de compositions chimiques et des tailles des boites quantiques en trois dimensions par SAT ont permis de faire une corrélation avec les mesures optiques. Nous nous sommes aussi intéressés à l’étude des mécanismes de croissance des nanofils GaAs et ZnTe ainsi que des BQs (CdTe) insérés dans des nanofils ZnTe en analysant la composition chimique des catalyseurs, les BQs dans les nanofils aussi que la base des nanofils. Ces mesures montrent que les boites quantiques sont formées d’un fort mélange CdxZn1-xTe. Un scénario basé sur la diffusion de surface a été proposé pour expliquer la croissance ainsi que le mélange entre Zn/Cd pour les BQs insérées dans les nanofils. / Nanostructures of II-VI nanostructure have many applications in microelectronics, optoelectronics and photonics. For example, II -V quantum dots have shown the ability to be a source of single photons. In this work, we performed in the chemical and structural characterization of nanostructures of II-VI semiconductors (self- organized quantum dots (QDs), nanowires II-VI and III- V ...) by atom probe tomography (APT). Firstly, the analysis conditions of III-V and II- VI semiconductors by APT were optimized. Then, we studied the chemical composition of II-VI/III-V interfaces and showed the formation of a Ga2.7Se3 compound at the ZnSe/GaAs interface and the (Ga, Zn) cations mixing at the ZnTe/InAs interface. The measurements of the chemical composition and the sizes of quantum dots in three dimensions by APT allowed making a correlation with optical measurements. We studied also growth mechanisms of GaAs, ZnTe nanowire and the CdTe QDs inserted in ZnTe nanowires by analyzing the chemical composition of the catalysts QDs and nanowires basis. These measurements show that the quantum dots are formed of a strong mixing of CdxZn1-xTe. A scenario based on surface diffusion has been proposed to explain the growth and the mixing between Zn/Cd for the QDs.

<p>The main thesis hub was on development of two electrochemical biosensors for the determination of 17&beta / -estradiol: an estrogenic endocrine disrupting compound. Endocronology have significantly shown that the endocrine disruptors contribute tremendously to health problems encountered by living species today, problems such as breast cancer, reproductive abnormalities, a decline in male population most significant to aquatic vertebrates, reduced fertility and other infinite abnormalities recurring in the reproductive system of mostly male species. The first biosensor developed for the detection of 17&beta / -estradiol endocrine disrupting compound / consisted of an electro-active polymeric 3-mercaptoprorionic acid capped zinc selenide quantum dots cross linked to horseradish peroxidase (HRP) enzyme as a bio-recognition element. The second biosensor developed was comprised of cysteamine self assembled to gold electrode, with 3-mercaptopropionic acid capped zinc selenide quantum dots cross linked to cytochrome P450-3A4 (CYP3A4) enzyme in the presence of 1-ethyl-3-(3- dimethylaminopropyl)carbodiimide hydrochloride and succinimide.</p>

<p>The main thesis hub was on development of two electrochemical biosensors for the determination of 17&beta / -estradiol: an estrogenic endocrine disrupting compound. Endocronology have significantly shown that the endocrine disruptors contribute tremendously to health problems encountered by living species today, problems such as breast cancer, reproductive abnormalities, a decline in male population most significant to aquatic vertebrates, reduced fertility and other infinite abnormalities recurring in the reproductive system of mostly male species. The first biosensor developed for the detection of 17&beta / -estradiol endocrine disrupting compound / consisted of an electro-active polymeric 3-mercaptoprorionic acid capped zinc selenide quantum dots cross linked to horseradish peroxidase (HRP) enzyme as a bio-recognition element. The second biosensor developed was comprised of cysteamine self assembled to gold electrode, with 3-mercaptopropionic acid capped zinc selenide quantum dots cross linked to cytochrome P450-3A4 (CYP3A4) enzyme in the presence of 1-ethyl-3-(3- dimethylaminopropyl)carbodiimide hydrochloride and succinimide.</p>

Magister Scientiae - MSc / The main thesis hub was on development of two electrochemical biosensors for the determination of 17β-estradiol-estradiol: an estrogenic endocrine disrupting compound. Endocronology have significantly shown that the endocrine disruptors contribute tremendously to health problems encountered by living species today, problems such as breast cancer, reproductive abnormalities, a decline in male population most significant to aquatic vertebrates, reduced fertility and other infinite abnormalities recurring in the reproductive system of mostly male species. The first biosensor developed for the detection of 17β-estradiol-estradiol endocrine disrupting compound; consisted of an electro-active polymeric 3-mercaptoprorionic acid capped zinc selenide quantum dots cross linked to horseradish peroxidase (HRP) enzyme as a bio-recognition element. The second biosensor developed was comprised of cysteamine self assembled to gold electrode, with 3-mercaptopropionic acid capped zinc selenide quantum dots cross linked to cytochrome P450-3A4 (CYP3A4) enzyme in the presence of 1-ethyl-3-(3- dimethylaminopropyl)carbodiimide hydrochloride and succinimide. / South Africa

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