On étudie le contrôle de systèmes quantiques en dimension finie soumis à des champs laser externes. Après avoir examiné l'exemple concret de l'alignement d'une molécule diatomique en milieu dissipatif, on s'intéresse au problème spécifique du contrôle optimal, où l'objectif est d'amener le système d'un état initial à un certain état final tout en minimisant une fonctionnelle de coût. Le principe du maximum de Pontryagin (PMP) fournit les conditions nécessaires d'optimalité, en établissant que toute trajectoire optimale est la solution extrémale d'un problème étendu de structure Hamiltonienne. Dans ce contexte, on procède à l'analyse de deux systèmes particuliers. Le premier est un système dissipatif à 2 niveaux, dont on souhaite déterminer l'ensemble des trajectoires en temps minimum; le second est un système conservatif à 3 niveaux non complètement contrôlable, où une mesure projective permet d'assister le processus de contrôle.

Le sujet de cette thèse concerne l'étude de l'alignement de molécules linéaires et asymétriques engendré par une impulsion laser intense. Dans le cas d'une impulsion courte par rapport à la rotation moléculaire, l'alignement créé est périodique après l'extinction du champ. Nous étudions théoriquement et expérimentalement les effets d'intensité, de température et de polarisation du champ électrique sur l'alignement produit. Pour des champs polarisés linéairement, l'interaction conduit à l'alignement de l'axe le plus polarisable de la molécule. Si le champ est polarisé elliptiquement, l'impulsion peut engendrer un alignement simultané des trois axes principaux d'inertie d'une molécule asymétrique. Cet alignement peut être caractérisé expérimentalement à l'aide de techniques pompe-sonde qui exploitent les propriétés optiques du milieu. Elles nécessitent l'utilisation d'une deuxième impulsion de faible intensité décalée temporellement. Trois techniques ont été exploitées au cours de cette thèse. La première technique mesure une dépolarisation due à la biréfringence du milieu lorsque les molécules sont alignées. La seconde s'appuie sur la défocalisation de l'impulsion sur un gradient d'indice créé suite à la variation spatiale de l'alignement vis-à-vis du profil spatial du champ. La dernière passe par la création d'un réseau d'indice à l'intersection de deux impulsions intenses, qui va provoquer la diffraction de l'impulsion sonde. Ces trois techniques ont été utilisées pour caractériser l'alignement de la molécule linéaire CO2 et nous montrons que l'alignement 3-D d'une molécule asymétrique comme l'éthylène peut être mesuré à l'aide de la technique de biréfringence.

L'alignement de molécules linéaires est induit efficacement par des impulsions laser intenses polarisées linéairement. Si ces impulsions sont de courtes durées par rapport à la rotation des molécules, un alignement périodique apparaît après l'extinction du champ. Ce manuscrit présente trois méthodes permettant de le quantifier à l'aide de la grandeur sans pour autant détruire les molécules ni modifier l'alignement initial. Elles nécessitent une impulsion de faible intensité décalée temporellement dont les caractéristiques vont être modifiées par les propriétés optiques du milieu liées à l'alignement moléculaire. La première technique mesure une dépolarisation due à la biréfringence du milieu. La seconde s'appuie sur la défocalisation qui s'explique par une variation spatiale de l'alignement, donc un gradient de l'indice de réfraction. La dernière passe par la création d'un réseau d'indice à l'intersection de deux impulsions intenses, qui va provoquer la diffraction de la sonde.

L'interaction entre un échantillon moléculaire gazeux et une impulsion laser ultra-brève intense conduit, après le passage de l'impulsion, à des réalignements transitoires et périodiques des molécules. Cette thèse se rapporte à la mesure et aux applications liées à cet effet. Le degré d'alignement moléculaire est déterminé à travers la variation d'indice de réfraction induite par le réarrangement des dipôles moléculaires. Une technique d'imagerie bidimensionnelle permettant de mesurer sur une base monocoup l'alignement des molécules est reportée dans ce manuscrit. L'alignement est ensuite utilisé comme un outil de mesure pour évaluer des quantités physiques, difficilement accessibles par d'autres méthodes. La "technique de défocalisation croisée" a été tout d'abord employée pour mesurer les probabilités d'ionisation de gaz atomiques et moléculaires en régime femtoseconde. La "technique de polarisation 1D" a été ensuite appliquée pour obtenir une mesure de l'indice Kerr électronique calibré à travers l'alignement moléculaire. Il a été trouvé que l'effet Kerr électronique produit une variation d'indice qui change de signe aux alentours des 30 TW.cm-2 pour les principaux gaz qui constituent l'atmosphère. Cet effet a été interprété de manière phénoménologique par des termes Kerr d'ordres supérieurs (de n4 à n10). L'impact important de ces résultats sur la compréhension du mécanisme de filamentation est discuté.

Le sujet de cette thèse concerne l'étude de dynamiques induites par des impulsions lasers femtosecondes intenses. La première dynamique étudiée porte sur l'alignement de la molécule de CO2, pure ou en mélange avec l'argon ou l'hélium, en phase gazeuse dense (jusqu'à 20 bar), ce régime n'ayant jamais été étudié expérimentalement auparavant. L'alignement moléculaire, quand il est induit par une impulsion laser femtoseconde et intense, présente deux contributions qui apparaissent après passage de l'impulsion : un alignement permanent et un alignement transitoire. L'influence des collisions se manifeste alors par des transferts de population entre états rotationnels qui ont pour conséquence de faire décroître ces deux contributions. Le temps de décroissance de l'alignement permanent est seulement lié aux collisions inélastiques tandis que le temps de décroissance de l'alignement transitoire est lié à la fois aux collisions inélastiques et élastiques. Nous montrons alors que la détermination expérimentale de la contribution des collisions élastiques, expérimentalement difficile d'accès, est possible à partir de l'analyse des traces d'alignement moléculaire. Cette analyse se base sur la modélisation des taux de transfert entre états liés aux collisions inélastiques par des lois semi-empiriques du type ECS-(E)P. La contribution élastique des collisions déterminée est en bon accord avec des valeurs calculées selon un modèle classique. La deuxième dynamique étudiée est la dépendance en éclairement de l'effet Kerr électronique. Nous poursuivons alors les travaux menés par Loriot et al. en 2009 qui ont montré que l'indice Kerr électronique saturait avant de s'annuler puis de présenter une contribution négative lorsqu'on augmente l'éclairement (inversion du signe pour quelques dizaines de térawatts par centimètre carré). Nous avons alors étendu cette étude en observant à une longueur d'onde de 400 nm (800 nm dans l'étude originale) cette inversion du signe de l'indice Kerr dans l'air.

L'objectif de cette thèse est d'appliquer la théorie du contrôle optimal à la dynamique de systèmes quantiques. Le premier point consiste à introduire dans le domaine du contrôle quantique des outils de contrôle optimal initialement développés en mathématique. Cette approche a ensuite été appliquée sur différent types de systèmes quantiques décrit par une grande ou une petite dimension. La première partie du manuscrit introduit les différents outils de contrôles utilisés avec une approche adaptée à un public de physiciens. Dans la seconde partie, ces techniques sont utilisées pour contrôler la dynamique des spins en RMN et IRM. La troisième partie s'intéresse au développement de nouveaux algorithmes itératifs de contrôle optimal appliqués au contrôle par champ laser de la dynamique rotationnelle des molécules linéaires en phases gazeuse ainsi qu'au développement d'une stratégie de contrôle simple permettant de délocaliser une molécule dans un plan. La quatrième partie traite le contrôle en temps minimum d'un condensat de Bose-Einstein à deux composantes. La dernière partie permet de comparer qualitativement et quantitativement les différentes méthodes de contrôle optimal utilisées. Les seconde et troisième parties ont également bénéficier de l'implémentation expérimentale des solutions de contrôle optimal obtenues.

Depuis sa première observation, la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE) dans les gaz a demontré son importance, ouvrant la voie à la science attoseconde. Cette technique produit un rayonnement impulsionnel XUV qui s'étend dans le domaine spectral intermédiaire entre l'ultraviolet et les rayons X. Ces impulsions attosecondes donnent accès à des résolutions temporelles extrêemes, permettant ainsi d'observer des dynamiques électroniques dans des atomes ou des molécules. En effet le processus de généneration d'harmonique repose sur l'oscillation de paquets d'électrons attosecondes issus des molécules, accélérés par le champ de laser intense et se recombinant radiativement avec leurs ions moléculaires parents. Ainsi, le rayonnement harmonique émis lors de la recombinaison permet d'encoder l'information structurale sur le ou les orbitales impliquées avec une résolution spatiale de l'ordre l'Angström et temporelle femtoseconde ou attoseconde. La génération d'harmonique peut être utilisée comme signal de sonde dans des expériences de spectroscopie pompe-sonde résolue en temps. Ces expériences de spectroscopie harmoniques permettent d'étudier la structure des orbitales et les dynamiques moléculaires ultra-rapides. L'objectif de cette thèse est d'utiliser le processus de la GHOE, pour sonder les processus fondamentaux qui interviennent dans les atomes, les molécules et la matière condensée. Tout d'abord, pour comprendre comment extraire des informations dynamiques ou structurelles sur les orbitales à partir du signal harmonique nous avons étudié un système simple et connu: l'argon. Une nouvelle approche théorique développée par Fabre et Pons a permis de reproduire fidèlement l'expérience. Nous avons continué à étudier la structure et la dynamique moléculaire dans N2 et CO2. Les molécules issues d'un jet supersonique Even-Lavie qui permettait d'obtenir des températures rotationelles de moins de 10K ont été alignées par laser avec un fort degré d'alignement. Ce type de jet permet d'améliorer la sensibilité à la structure des orbitales impliquées et d'identifier la contribution de plusieurs orbitales. Ensuite nous avons utilisé la sensibilité de la génération des harmoniques d'ordre élevé à la structure des orbitales moléculaires pour sonder la dynamique complexe du NO2 excité autour d'une intersection conique. Nous avons appliqué la méthode du réseau d'excitation transitoire qui permet d'améliorer la sensibilité aux molécules excitées. Nous avons donc mené une étude dans les agrégats. A l'aide d'une étude différentielle en température et d'une méthode de cartographie spectrale et spatiale, nous avons pu isoler la contibution des grands agrégats. Notre analyse suggère un nouveau mécanisme de génération par des agrégats et permet même une estimation de la longeur de corrélation des électrons dans les agrégats. Ce manuscrit se termine avec la présentation d'une ligne de lumière XUV. Cette technique consiste à utiliser le rayonnement XUV fs produit par la GHOE comme impulsion sonde pour ioniser des fragments de dissociation moléculaire à l'aide d'une transition à un photon.

L'objectif de cette thèse est d'appliquer la théorie du contrôle optimal à la dynamique de systèmes quantiques. Le premier point consiste à introduire dans le domaine du contrôle quantique des outils de contrôle optimal initialement développés en mathématique. Cette approche a ensuite été appliquée sur différent types de systèmes quantiques décrit par une grande ou une petite dimension. La première partie du manuscrit introduit les différents outils de contrôles utilisés avec une approche adaptée à un public de physiciens. Dans la seconde partie, ces techniques sont utilisées pour contrôler la dynamique des spins en RMN et IRM. La troisième partie s'intéresse au développement de nouveaux algorithmes itératifs de contrôle optimal appliqués au contrôle par champ laser de la dynamique rotationnelle des molécules linéaires en phases gazeuse ainsi qu'au développement d'une stratégie de contrôle simple permettant de délocaliser une molécule dans un plan. La quatrième partie traite le contrôle en temps minimum d'un condensat de Bose-Einstein à deux composantes. La dernière partie permet de comparer qualitativement et quantitativement les différentes méthodes de contrôle optimal utilisées. Les seconde et troisième parties ont également bénéficier de l'implémentation expérimentale des solutions de contrôle optimal obtenues.

Cette thèse traite du contrôle et de la caractérisation de l'alignement et de l'orientation du point de vue théorique et expérimental. L'alignement d'une molécule linéaire consiste à obtenir une probabilité élevée de localisation de l'axe internucléaire symétrique autour de l'axe de polarisation du champ tandis que l'orientation privilégie un sens particulier le long du champ. L'orientation à l'aide d'impulsions bi couleur (2+1) non résonnantes est étudiée en détail et les conditions permettant d'obtenir une orientation efficace sont examinées. Un schéma bi couleur où la deuxième harmonique est en quasi-résonance avec un niveau vibrationnel de la molécule est également étudié. Cette technique présente l'avantage d'offrir un paramètre supplémentaire à savoir l'écart à la résonance qui peut être ajusté de manière à optimiser l'orientation moléculaire. Finalement une nouvelle technique expérimentale de détection de l'alignement moléculaire est présentée. Celle-ci permet une détection monocoup de l'alignement moléculaire sur une étendue temporelle jusqu'alors inégalée.

La thématique de cette thèse est l'alignement moléculaire. Celui-ci est un sujet très important qui ouvre la voie sur un contrôle beaucoup plus fin de nombreux phénomènes. Ainsi, nous avons développé une nouvelle technique de mesure de l'alignement moléculaire suivant un axe et permettant d'en conserver le signe. Celle-ci est, à l'instar des techniques de mesure de l'alignement moléculaire développées dans l'équipe, basée sur la mesure de variation d'indice de réfraction induite par l'alignement moléculaire. La technique développée ensuite permet également la mesure de l'alignement moléculaire, tout en étant aussi une application de celui-ci puisqu'il permet ici la génération de troisième harmonique. L'alignement moléculaire est également mis en oeuvre dans la dernière étude puisque nous montrons qu'il apporte la résolution nécessaire à l'étude de la thermalisation d'un échantillon moléculaire excité