Une étude de l'induction d'une anisotropie magnétique d'origine magnétostatique dans une couche mince magnétique (Ni81Fe19) à topologie modulée a été effectuée grâce aux observations réalisées à l'aide de mesures de magnéto-transport (AMR). La modulation à l'échelle nanométrique est obtenue avec une nouvelle approche basée sur la lithographie électronique. La présence d'une anisotropie uniaxiale orientée parallèlement à la modulation a été mise en évidence. Ce denier a permis la définition de deux axes orthogonaux d'anisotropie dans un même substrat et l'exploration de la faisabilité d'un capteur de champ magnétique bidimensionnel. Une géométrie de capteur à Effet Hall Planaire est proposée.<br />Le développement et la fabrication d'un dispositif permettant l'étude de la propagation d'une paroi de domaines dans une piste submicronique effectué sur une vanne de spin ont été accomplis. Dans ces dispositifs, la position de la paroi est déterminée par la mesure de la magnétorésistance géante (GMR). L'étude systématique des champs d'injection et de dépiégeage a montré l'existence une asymétrie de la propagation de la paroi entre les transitions P -> AP et AP -> P. Il a été montré, grâce à une série de simulations micro magnétiques, que cette asymétrie résulte de l'influence du champ dipolaire créé par la couche fixe sur les configurations adoptées par la paroi dans la couche libre. Des mesures de relaxation de temps ont permis d'obtenir la probabilité cumulée de dépiégeage de la paroi à partir de la constriction. Une variété de comportements a été ainsi mise en évidence.

L'objectif de cette thèse était l'élaboration par croissance auto-assemblée et l'étude des processus de retournement d'aimantation de particules magnétiques modèles de Fer épitaxiées sur une surface (110) de Molybdène. Une étude systématique de la croissance de Fe sur Mo(110)/Al2O3(11-20) sous ultra-vide par Dépôt Laser Pulsé est présentée. Cette étude a permis d'affiner les connaissances de la littérature concernant la croissance de couches continues grâce à des observations STM in-situ, et d'étudier en détail les différentes méthodes permettant d'auto-assembler des nanostructures (plots, bandes). A haute température (Ts>600K), la croissance de Fe sur Mo(110) conduit à la formation d'îlots 3D compacts auto-assemblés qui, comme démontré par un calcul énergétique, présentent la forme facettée et les rapports d'aspect de cristaux de Fe à l'équilibre thermodynamique. A température modérée (300K< Ts< 600k), la croissance de Fe sur Mo(110)est affectée par des limitations cinétiques. Un dépôt à 500K, ou le recuit d'une couche continue déposée à 300K ou à 400K, conduit à la formation de bandes nanométriques de Fe auto-organisées le long des marches de la surface faiblement vicinale de Mo(110). Dans le cadre de cette thèse, nous avons étudié particulièrement les propriétés magnétiques d'îlots 3D compacts de taille sub-micronique. En combinant des mesures macroscopiques, des mesures sur des particules individuelles, et des simulations micromagnétiques, nous arrivons à décrire de façon détaillée la configuration en domaines et les processus de retournement d'une particule individuelle en fonction de ses caractéristiques morphologiques et structurales. Par ailleurs, les propriétés magnétiques de particules qui présentent une rémanence non nulle (petits îlots compacts, bandes auto-organisées de Fer) ont été étudiées à partir des cycles d'hystérésis macroscopiques à l'aide d'une méthode de séparation des contributions réversible et irréversible à la variation d'aimantation.

Cette thèse présente l'étude expérimentale et théorique des propriétés magétiques de films ultraminces de cobalt épitaxiés sur substrats d'or polycristallins. Les mesures des cycles d'hystérésis confirment la présence (précédemment observée par résonance ferromagnétique) d'une forte anisotropie d'interface s'opposant au champ démagnétisant, et donnant lieu, pour des épaisseurs de cobalt inférieures à 6 plans atomiques, à un basculement de l'axe de facile aimantation perpendiculairement au plan de la couche. J'ai également mis en évidence deux phénomènes nouveaux: à basse température, le champ coercitif augmente considérablement aux faibles épaisseurs; à température ambiante, il existe un traînage important de l'aimantation. J'ai interprété ces phénomènes à l'aide d'un modèle de mouvement de parois de Bloch, montrant le rôle prépondérant joué par la rugosité interfaciale. J'ai étudié théoriquement, par des calculs de structure électronique dans l'approximation des liaisons fortes, l'anisotropie magnétique de films monoatomiques de fer, cobalt et nickel. Ces calculs contribuent à une compréhension meilleure de ce phénomène. Par ailleurs, l'étude du moment magnétique orbital m'a permis de prédire un effet original dans ces films ultraminces: une anisotropie du moment magnétique d'environ 0,1 magnéton de Bohr, très supérieure à celle des matériaux massifs. Enfin, j'ai étudié, à l'aide de modèles phénoménologiques, l'effets des imperfections (rugosité, déformations interfaciales) sur l'anisotropie magnétique.

L'observation du renversement d'aimantation induit par courant polarisé (CIMS) dans les jonctions tunnel magnétiques (JTM) a ouvert de nouvelles perspectives d'applications pour l'électronique de spin, en particulier à travers les mémoires magnétiques (MRAM). Cette réalisation exige une bonne maîtrise de l'oxydation de la barrière tunnel mais aussi une connaissance approfondie du phénomène de transfert dans ces dispositifs.<br />En premier lieu, une étude expérimentale de l'influence de l'oxygène sur les propriétés magnétiques d'une tricouche Pt/Co/MOx (MOx est un métal oxydé) est présentée. La modification d'anisotropie magnétique due aux atomes d'oxygène peut être utilisée pour contrôler l'oxydation des barrières tunnel. Le second aspect étudié est la détermination, théorique et expérimentale, des caractéristiques du transfert de spin dans les JTM. Ces caractéristiques sont d'abord discutées à travers un modèle d'électrons libres puis estimatées expérimentalement dans des JTM à travers la réalisation de diagrammes de phase statiques.

Les travaux présentés portent sur la corrélation entre les propriétés structurales et morphologiques de couches mince de Fe et d'alliages de Fe-Co épitaxiées sur substrat de silicium et leurs propriétés magnétique et magnéto-optique. Les études et résultats présentés dans ce mémoire sont l'aboutissement de l'utilisation d'un ensemble de compétences variées telles que la croissance de couches minces sur silicium, la caractérisation par des méthodes dites globales des propriétés structurales et cristallographiques des systèmes élaborés complétées par une approche à l'échelle nanométrique de la topologie et morphologie des surfaces par des techniques de champ proche (STM). <br />La fonction d'énergie d'anisotropie magnétique des couches minces a été étudiée à l'aide d'une nouvelle méthode de mesure par effet Kerr magnéto-optique : la méthode TBIIST (Transverse Bias Initial Inverse Susceptibility and Torque) intégrant de plus une détermination des différentes contributions magnéto-optique non linéaire en aimantation au signal Kerr. Ces dernières reflètent et traduisent la symétrie cristallographique du système étudié ainsi que les brisures de symétrie liées à la morphologie des surfaces – des interfaces (croissance d'îlots asymétriques) induites par les conditions d'élaboration des couches épitaxiées. Les propriétés d'anisotropie magnétique et magnéto-optique observées et les interprétations expérimentales ont été confortées par des modélisations, des calculs et des simulations à partir des images de topologie STM.

L'anisotropie magnétique est à l'origine de la lente relaxation de l'aimantation des aimants moléculaires. L'objectif principal de ce travail est de comprendre les facteurs qui gouvernent les anisotropies locales et intersites dans les composés polynucléaires. Des calculs relativistes et corrélés ont été effectués sur des systèmes mono- et bi-nucléaires. Les dégrés de liberté principaux de la méthode ab initio d'interaction d'états en deux étapes ont été optimisés pour obtenir des paramètres d'anisotropie en bon accord avec les résultats spectroscopiques. La théorie des hamiltoniens effectifs procure un procédé universel d'extraction de ces paramètres. Elle a donc été utilisée pour vérifier la validité des modèles usuels et proposer des éventuelles améliorations aux modèles. Enfin, les paramètres d'anisotropies ont été rationalisés dans certains cas à l'aide de la théorie des perturbations quasi-dégénérées.

Graphène est un candidat pour la préparation de dispositifs spintroniques de nouvelle génération tirant partie de sa grande longueur de diffusion de spin et de la grande mobilité de ses porteurs de charge. En interagissant avec matériau ferromagnétique, il pourrait en outre devenir un élément actif, comme le suggèrent des études récentes par physique des surfaces, qui mettent en évidence un moment magnétique de quelques fractions de magnéton de Bohr dans le graphène en contact avec du fer, et une séparation en spin des bandes électroniques du graphène, d'environ 10 meV, par un effet Rashba au contact d'un élément de grand numéro atomique (l'or). La façon dont le graphène peut influencer les propriétés, par exemple magnétiques, des matériaux qui y sont contactés, reste peu étudiée. Les systèmes hybrides de haute qualité, constitués de graphène en contact avec des couches minces magnétiques ou des plots de taille nanométrique, sont des terrains de jeu pour explorer les deux aspects, la manipulation des propriétés du graphène par son interaction avec d'autres espèces, et vice versa. Dans le graphène contacté à des couches magnétiques ultra-minces par exemple, de forts effets d'interface pourraient être exploités pour contrôler l'aimantation du matériau magnétique. L'auto-organisation quasi-parfaite récemment découverte pour des plots nanométriques sur graphène, pourrait permettre d'explorer les interactions magnétiques, potentiellement transmises par le graphène, entre plots. Trois systèmes hybrides de haute qualité, intégrant du graphène préparé par dépôt chimique en phase vapeur sur le surface (111) de l'iridium, ont été développés sous ultra-haut vide (UHV) : des films ultra-minces de cobalt déposés sur graphène, et intercalés à température modérée entre graphène et son substrat, ainsi que des plots nanométriques riches-Co et -Fe, organisés avec une période de 2.5 nm sur le moiré entre graphène et Ir(111). Auparavant, des films de 10 nm d'Ir(111), monocristallins, déposés sur saphir, ont été développés. Ces films ont été par la suite utilisés comme substrats en remplacement de monocristaux massifs d'Ir(111). Ces nouveaux substrats ont ouvert la voie à des caractérisations multi-techniques ex situ, peu utilisées jusqu'alors pour étudier les systèmes graphène/métaux préparés sous UHV. Au moyen d'une combinaison de techniques de surface in situ et de sondes ex situ, les propriétés structurales, vibrationnelles, électroniques et magnétiques des trois nouveaux systèmes hybrides ont été caractérisées et confrontées à des calculs ab initio. Un certain nombre de propriétés remarquables ont été mises en évidence. L'interface entre graphene et cobalt implique de fortes interactions C-Co qui conduisent à une forte anisotropie magnétique d'interface, capable de pousser l'aimantation hors de la surface d'un film ultra-mince en dépit de la forte anisotropie de forme dans ces films. Cet effet est optimum dans les systèmes obtenus par intercalation entre graphène et iridium, qui sont par ailleurs naturellement protégés des pollutions de l'air. Les plots nanométriques, au contraire, semblent peu interagit avec le graphène. Des plots comprenant environ 30 atomes restent superparamagnétiques à 10 K, n'ont pas d'anisotropie magnétique, et leur aimantation est difficile à saturer, même sous 5 T. D'autre part, la taille des domaines magnétiques semble dépasser celle d'un plot unique, ce qui pourrait être le signe d'interactions magnétiques entre plots. / Graphene is a candidate for next generation spintronics devices exploiting its long spin transport length and high carrier mobility. Besides, when put in interaction with a ferromagnet, it may become an active building block, as suggested by recent surface science studies revealing few tenth of a Bohr magneton magnetic moments held by carbon atoms in graphene on iron, and a Rashba spin-orbit splitting reaching about 10 meV in graphene on a high atomic number element such as gold. The extent to which graphene may influence the properties, e.g. magnetic ones, of the materials contacted to it was barely addressed thus far. High quality hybrid systems composed of graphene in contact with magnetic thin layers or nanoclusters are playgrounds for exploring both aspects, the manipulation of the properties of graphene by interaction with other species, and vice versa. In graphene contacted to ultra-thin ferromagnetic layers for instance, strong graphene/ferromagnet interface effects could be employed in the view of manipulating the magnetization in the ferromagnet. The recently discovered close-to-perfect self-organization of nanoclusters on graphene, provides a way to probe magnetic interaction between clusters, possibly mediated by graphene. Three high quality hybrid systems relying on graphene prepared by chemical vapor deposition on the (111) surface of iridium have been developed under ultra-high vacuum (UHV): cobalt ultra-thin and flat films deposited on top of graphene, and intercalated at moderate temperature between graphene and its substrate, and self-organized cobalt- and iron-rich nanoclusters on the 2.5 nm-periodicity moiré between graphene and Ir(111). Prior to these systems, 10 nm-thick Ir(111) single-crystal thin films on sapphire were developed: they were latter employed as a substrate replacing bulk Ir(111) single-crystals usually employed. This new substrate opens the route to multi-technique characterizations, especially ex situ ones which were little employed thus far for studying graphene/metal systems prepared under UHV. Using a combination of in situ surface science techniques (scanning tunneling microscopy, x-ray magnetic circular dichroism, spin-polarized low-energy electron microscopy, auger electron spectroscopy, reflection high-energy electron diffraction) and ex situ probes (x-ray diffraction, transmission electron microscopy, Raman spectroscopy, MOKE magnetometry) the structural, vibrational, electronic, and magnetic properties of the three new graphene hybrid systems were characterized and confronted to first-principle calculations. Several striking features were unveiled. The interface between graphene and cobalt involves strong C-Co interactions which are responsible for a large interface magnetic anisotropy, capable of driving the magnetization out-of-the plane of the surface of an ultra-thin film in spite of the strong shape anisotropy in such films. The effect is maximized in the system obtained by intercalation between graphene and iridium, which comes naturally air-protected. Nanoclusters, on the contrary, seem to weakly interact with graphene. Small ones, comprising ca. 30 atoms each, remain super paramagnetic at 10 K, have no magnetic anisotropy, and it turns out difficult, even with 5 T fields to saturate their magnetization. Besides, the magnetic domains size seem to exceed the size of a single cluster, possibly pointing to magnetic interactions between clusters.

Dans les dernières années, la miniaturisation progressive des dispositifs de stockage magnétique a rendu nécessaire de comprendre comment les propriétés physiques sont modifiées par rapport à l'état massif lorsque les dimensions sont réduites à l'échelle nanométrique. Pour cette raison, une méthode précise de préparation et caractérisation de nanostructures est extrêmement importante. Ce travail se concentre sur les propriétés magnétiques et de transport de nanoparticules de cobalt incorporées dans des matrices de cuivre. Notre dispositif expérimental nous permet de contrôler indépendamment la taille moyenne des agrégats, la concentration et la composition chimique. La production des agrégats de cobalt est basée sur la pulvérisation cathodique et l'agrégation dans la phase gazeuse. Cette source permet de produire des agrégats dans une large gamme de taille, de un à plusieurs milliers d'atomes. Dans un premier temps, nous avons étudié le rôle des interactions entre particules dans les propriétés de transport et magnétiques, en augmentant la concentration des nanoparticules de cobalt (à partir de 0.5 % à 2.5 % et 5 %). Nos résultats démontrent les précautions nécessaires et constituent une base solide pour de futures études sur les propriétés spintroniques des systèmes granulaires. Dans le but de décrire les propriétés magnétiques intrinsèques d'agrégats, nous avons préparé des échantillons fortement dilués (_0.5%) pour différents diamètres d'agrégats de 1.9 nm à 5.5 nm. Nous avons constaté que les propriétés magnétiques sont dépendantes de la taille. L'utilisation d'une caractérisation magnétique complète, sensible à la variation de l'anisotropie magnétique efficace, nous montre que l'anisotropie magnétique est dominée par les contributions de la surface ou de la forme des nanoparticules / In the last years, the progressive miniaturization of magnetic storage devices has imposed the necessity to understand how the physical properties are modified with respect to the bulk when the dimensions are reduced at the nanometric scale. For this reason an accurate method of preparation and characterization of nanostructures is extremely important. This work focuses on the magnetic and transport properties of cluster-assembled nanostructures, namely cobalt nanoparticles embedded in copper matrices. Our setup allows us to independently control the mean cluster size, the concentration and the chemical composition. The cobalt cluster production is based on magnetron sputtering and gas phase aggregation. The performance of the source permits a wide range of cluster masses, from one to several thousand atoms. As a first step we studied the role of inter-particle interactions in the transport and magnetic properties, increasing the cobalt nanoparticle concentration (from 0.5% to 2.5% and 5%). Our results demonstrate the necessary precautions and constitute a solid basis for further studies of the spintronic properties of granular systems. Finally, in order to describe the intrinsic magnetic properties of cluster-assembled nanostructures, we prepared strongly diluted samples (_0.5%) for different cluster sizes from 1.9 nm to 5.5 nm. We found that the magnetic properties are size-dependent. Using a complete magnetic characterization, sensitive to the change in the effective magnetic anisotropy, we show that the magnetic anisotropy is dominated by the contributions of the surface or of the shape of the nanoparticles

Cette thèse présente l'élaboration et l'étude de nanofils ferromagnétiques de cobalt, nickel et d'alliages cobalt-nickel épitaxiés en matrice de titanate de strontium et de baryum. Les fils sont élaborés par auto-assemblage lors de dépôts séquentiels par ablation laser pulsé. Tout d'abord, les paramètres de croissance permettant de contrôler le diamètre des fils et leur densité sont mis en évidence en modélisant la croissance de l'hétéro-structure par simulations Monte-Carlo cinétique. Ensuite, on montre que les fils sont dilatés axialement et relaxés radialement. L'origine de l'état dilaté est expliquée en adaptant le modèle de Frenkel-Kontorova à notre situation et les inhomogénéités de déformation des nanofils sont décrites en analysant des cartographies de l'espace réciproque. La dilatation crée une anisotropie magnétique, par couplage magnéto-élastique, qui, dans le cas du nickel, peut compenser l'anisotropie de forme des fils. Enfin, pour des fils de Co0.4Ni0.6 de diamètre supérieur à quatre nanomètres, la température de blocage de l'assemblée de fils est supérieure à la température ambiante et la barrière d'énergie du renversement magnétique est de l'ordre d'un électronvolt, ce qui est intéressant pour d'éventuelles applications, par exemple en enregistrement de données. / In this PhD thesis, we study the growth and the properties of ferromagnetic nanowires made of cobalt, nickel and cobalt-nickel, embedded in a matrix made of of strontium and baryum titanate. The nanowires are grown taking advantage of self-assembly processes occurring during sequential pulsed laser deposition. First, we model the growth with a kinetic Monte-Carlo code to highlight the parameters that control the diameter and the density of the nanowires. Then, it is shown that the nanowires are strained along their axis, and relaxed perpendicular to it. The origin of the strained state is explained in the framework of the Frenkel-Kontorova model, and its inhomogeneities are described through analysis of mappings of the reciprocal space. Furthermore, it is shown that the strain is high enough to shift the magnetic easy axis of the nickel nanowires, through magneto-elastic coupling. Finally, for Co0.4Ni0.6 nanowires with a diameter greater than four nanometers, the blocking temperature of the assembly is above room temperature and the energy barrier for the magnetic reversal of the nanowires is of the order of one electronvolt. This is interesting for potential applications in data storage, for example.

L'utilisation de matériaux organiques pour l'électronique de spin suscite actuellement un fort intérêt. En effet, le long temps de diffusion de spin, la possibilité de manipuler l'état de spin d'une molécule ainsi que son interaction avec une surface magnétique offrent a priori de nouvelles possibilités pour la réalisation de nouveaux dispositifs d'électronique de spin. L'incorporation dans des dispositifs de molécules possédant deux états de spin nécessite la compréhension du phénomène de transition de spin une fois que les molécules sont en contact direct avec des surfaces métalliques.L'objectif de ce travail de thèse est l'étude des interfaces molécule-métal. Dans une première partie, nous avons étudié le magnétisme d'interfaces ferromagnétique-organique en utilisant différentes molécules et différents métaux ferromagnétiques. Nous nous sommes particulièrement intéresses a l'anisotropie magnétique dans ces systèmes. Dans une deuxième partie, nous avons étudié le phénomène de transition de spin moléculaire en contact avec une surface métallique. La spectroscopie d'absorption et le dichroïsme magnétique des rayons x ont d'abord permis de mettre en évidence cette transition à l'échelle globale ensuite, nous avons utilise la microscopie a effet tunnel pour étudier ce phénomène à l'échelle moléculaire dans un cristal 2d de molécule. Nous avons notamment observe la dynamique de la transition sous irradiation laser pour la première fois à l'échelle moléculaire. / The use of organic materials in spintronic devices has recently raised a lot of interest. Large spin diffusion time in organic materials along with the flexibility of manipulating the spin state of the molecule and their interaction with the ferromagnetic metal electrode offers new functionalities in molecular spintronics. Understanding the spin crossover (sco) phenomenon for spin active molecules attached to metallic substrate is also necessary for a primary step towards device application.The main goal of the thesis work was to study these molecule—metal interfaces. In one part, we have studied the magnetism of the organic—ferromagnetic interface with different molecules and different ferromagnetic metals. The study was mainly focused on the magnetic anisotropy at the molecule-metal interfaces. In other part, we focused on the spin crossover phenomena of sco molecules attached to metallic substrates. X—ray absorption spectroscopy and magnetic circular dichroism techniques enabled us to study globally the spin crossover phenomenon. Using scanning tunneling microscopy we were able to study the sco phenomena at the single molecular level in a 2d crystal of molecules on a metal substrate. We have then studied locally the dynamics of the spin transition phenomenon upon laser exposure on a single 2d layer molecular crystal.