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Tesis por compendio / [ES] El nitrógeno (N) es uno de los elementos más importantes para la vida, pero el desequilibrio provocado sobre el ciclo del N está causando daños importantes a muchos ecosistemas en todo el mundo. En aguas costeras, los procesos del N se ven alterados por fertilizantes, la urbanización o la producción de energía. El objetivo principal de esta tesis es contribuir a la evaluación de cómo la actividad antropogénica y el cambio climático modifican la dinámica del N en aguas costeras. Con este propósito se seleccionaron dos lugares de estudio: la demarcación hidrográfica del Júcar (JRBD) en el Noroeste del Mar Mediterráneo y la Región Hidrológica del Golfo Central (CGHR) al Sur del Golfo de México. La tesis se presenta como una colección de cuatro artículos. El primer artículo evalúa cómo la nitrificación en aguas costeras es alterada por las presiones antropogénicas y en asentamientos urbanos en el JRBD. Mediante la aplicación de un modelo biogeoquímico simple que simula la dinámica del nitrito en nueve áreas costeras, se evaluó el desacoplamiento de los dos pasos de la nitrificación. Las conclusiones indican que las presiones antropogénicas modifican los picos de nitrito en invierno debido a las bajas temperaturas y que el segundo paso de la nitrificación es más sensible a la temperatura, lo que implica que el cambio climático puede contribuir al desacoplamiento. El segundo artículo evalúa las tendencias del nitrógeno inorgánico disuelto (NID) por el cambio climático en el JRBD. El efecto de las variables meteorológicas en las concentraciones de NID se estudió mediante la aplicación de redes neuronales artificiales simples entrenadas con datos de campo. Se observaron tendencias decrecientes de nitrito y nitrato a lo largo del siglo XXI bajo los escenarios climático RCP 4.5 y RCP 8.5, debido al aumento de las temperaturas y a la disminución de las precipitaciones, con cambios más significativos en invierno. El amonio no mostró ninguna tendencia anual significativa, pero se observaron aumentos o disminuciones durante algunos meses. En el tercer artículo se desarrolla un nuevo método basado en teoría de sistemas grises y entropía de Shannon para obtener información útil sobre la contaminación por N en áreas donde los datos disponibles son limitados. El método se aplicó a ocho estuarios del CGHR asociados a manglares. Se desarrollaron dos índices: el índice gris de prioridad de gestión de nitrógeno (GNMP) y el índice gris de presión de uso del suelo (GLUP). Ambos fueron comparados para validar la metodología y los resultados indican que la urbanización sobre playas y manglares es la principal causa de la contaminación de N. El cuarto artículo es un análisis espaciotemporal de la contaminación de N a lo largo de dos ríos que desembocan en una zona turística del CGHR asociada a manglares. Mediante técnicas estadísticas como el análisis de cluster, la prueba de MannKendall y la prueba W de MannWhitney, se realizó una evaluación del origen de la contaminación de N y las variaciones temporales de los compuestos de N. Los resultados concluyen que las concentraciones de N orgánico están aumentando a lo largo de la costa, y la principal fuente identificada fue la descomposición de la especie invasora de jacintos de agua en aguas salinas, que ha cubierto completamente las playas y manglares circundantes potenciado por la contaminación de N. El conjunto de la investigación concluye que tanto la contaminación como el cambio climático alteran el ciclo del N en aguas costeras al modificar elementos importantes del N como la nitrificación, las variaciones interanuales de las concentraciones de N o los ecosistemas costeros. Las diferencias en las características ecológicas y socioeconómicas de las dos zonas de estudio desempeñaron un papel decisivo en las presiones e impactos de las actividades antropogénicas. Además, los métodos desarrollados pueden aplicar / [CAT] El nitrogen (N) és un dels elements més importants per a la vida, però el desequilibri provocat sobre el cicle del N està causant danys importants a molts ecosistemes. En aigües costaneres els processos del N es veuen alterats per fertilitzants, el desenvolupament urbà o la producció d'energia. L'objectiu principal d'aquesta investigació és contribuir a l'avaluació de com l'activitat antropogénica i el canvi climàtic modifiquen la dinàmica del N en aigües costaneres. Amb aquest propòsit es van seleccionar dos llocs d'estudi: la demarcació hidrogràfica del Xúquer (JRBD) al Nord-oest de la Mar Mediterrània i la Regió Hidrològica del Golf Central (CGHR) al Sud del Golf de Mèxic. La tesi es presenta com una col·lecció de quatre articles. El primer article avalua com la nitrificació en aigües costaneres es veu alterada per les pressions antropogèniques i prop dels assentaments urbans en el JRBD. Mitjançant l'aplicació d'un model biogeoquímic que simula la dinàmica del nitrit a nou àrees costaneres, es va avaluar el desacoblament dels dos passos de la nitrificació. Les conclusions indiquen que les pressions antropogèniques modifiquen els pics de nitrit observats a l'hivern a causa de les baixes temperaturas i que el segon pas de la nitrificació és més sensible a la temperatura, la qual cosa implica que el canvi climàtic pot contribuir al desacoblament d'aquests dos passos. El segon article avalua les tendències futures de nitrogen inorgànic dissolt (NID) pel canvi climàtic en el JRBD. L'efecte de les variables meteorològiques en les concentracions de NID es va estudiar mitjançant l'aplicació de xarxes neuronals artificials simples entrenades amb dades de camp. Es van observar tendències decreixents de nitrits i nitrats al llarg del segle XXI sota els escenaris climàtics RCP 4.5 i RCP 8.5, a causa de l'augment de les temperatures i a la disminució de les precipitacions, amb canvis més significatius a l'hivern. L'amoni no va mostrar cap tendència anual significativa, però es van observar augments o disminucions durant alguns mesos. En el tercer article es desenvolupa un nou mètode basat en la teoria dels sistemes grisos i l'entropia de Shannon per a obtindre informació útil sobre la contaminació per N en àrees on les dades disponibles són limitats. El mètode es va aplicar a huit estuaris del CGHR associats a manglars. Es van desenvolupar dos índexs: l'índex gris de prioritat de gestió de nitrogen (GNMP) i l'índex gris de pressió d'ús de la terra (GLUP). Els dos van ser comparats per a validar la metodologia. Els resultats indiquen que el desenvolupament urbà sobre platges i manglars és la principal causa de la contaminació de N en l'àrea d'estudi. El quart article és una anàlisi espacio-temporal de la contaminació de N al llarg de dues rius que desemboquen en una zona turística costanera del CGHR associada a manglars. Mitjançant tècniques estadístiques com l'anàlisi de clúster, les proves MannKendall i W de MannWhitney, es va realitzar una avaluació de l'origen de la contaminació de N i les variacions temporals dels compostos de N. Els resultats conclouen que les concentracions de N orgànic estan augmentant al llarg de la costa, i la principal font identificada va ser la descomposició de l'espècie invasora de jacints d'aigua en aigües salines, que ha cobert completament les platges i manglars circumdants potenciat per la contaminació de N. El conjunt de la investigació conclou que tant la contaminació com el canvi climàtic alteren el cicle del N en aigües costaneres en modificar els processos del N com la nitrificació, les variacions interanuals de les concentracions de N i la destrucció dels ecosistemes costaners. Les diferències en les característiques ecològiques i socioeconòmiques de les dues zones d'estudi van exercir un paper decisiu en les pressions i impactes de les activitats antropogèniques. A més, els mètodes desenvolupats poden / [EN] Nitrogen (N) is one of the most important elements for life on Earth, but the unbalance caused to the N cylce is causing dramatic damage to many ecosystems around the world. In coastal waters, the N processes are altered by anthropogenic activities such as the excessive use of fertilizers, urban development or energy production. The main objective of this research is to contribute to the evaluation of how anthropogenic activities and climate change modify the N dynamics in coastal waters. For this purpose, two study sites were selected: the Jucar River Basin District (JRBD) in the Northwestern Mediterranean Sea (Spain) and the Central Gulf Hydrological Region (CGHR) in the Southern Gulf of Mexico (Mexico). The thesis is presented as a collection of four research articles. The first article evaluates how nitrification in coastal waters is altered by anthropogenic pressures and close to urban settlements in the JRBD. Through the application of a simple biogeochemical model that simulates nitrite dynamics to nine coastal areas, an evaluation of the decoupling of the two steps of nitrification was carried out. The main conclusions indicate that anthropogenic pressures modify the nitrite peaks observed in winter driven by low temperatures. The research also concludes that the second step of nitrification is more sensitive to temperature, which entails that climate change may contribute to the decoupling. The second article evaluates the future trends of dissolved inorganic nitrogen (DIN) concentrations under climate change in the JRBD. The effect of meteorological variables on DIN concentrations was studied through the application of simple artificial neural networks trained with field data. Decreasing trends of nitrite and nitrate concentrations were observed throughout the 21st century under both climatic scenarios RCP 4.5 and RCP 8.5, mainly due to rising temperatures and decreasing rainfall, with major changes expected in winter. On the other hand, ammonium did not show any significant annual trend but it either increased or decreased during some months. The third article develops a new method based on grey systems theory and Shannon entropy to derive useful information regarding N pollution in areas where only limited data is available. The method was applied to eight estuaries of the CGHR associated to mangroves. Two indexes were developed: the Grey Nitrogen Management Priority (GNMP) index and the Grey Land Use Pressure (GLUP) index. The two indexes were then confronted to validate the methodology. The results indicate that the urban development over beaches and mangroves is the leading cause of N pollution in the study area. The fourth article is a spatiotemporal analysis of N pollution along two rivers discharging into a touristic coastal area of the CGHR associated to mangroves. Through statistical techniques such as clustering analysis, the Mann-Kendall test and the Mann-Whitney W-test, an evaluation of the origine of N pollution and the temporal variations of the N compounds was performed. The results conclude than organic N concentrations are increasing along the coast, and the main potential source identified was the decomposition of the invasive species of water hyacinths in saline waters, which has completely covered the surrounding beaches and mangroves, enhanced by N pollution. Overall, the main conclusions are that both pollution and climate change alter the N cycle in coastal waters by modifying N processes such as nitrification, the interannual variations of N concentrations and by destroying the coastal ecosystems. The differences in ecological and socio-economic characteristics of the two study sites played a significant role in the pressures and impacts of anthropogenic activities. Moreover, the methods developed can be applied to other coastal regions to evaluate the anthropogenic alteration of the N cycle worldwide. / This thesis was carried out with an international cotutelle between the Polytechnic University of Valencia in Spain and the Veracruzan University in Mexico. This thesis has been financed by the following scholarships: - Erasmus Mundus - MAYANET Grant Agreement Number 2014-0872/001 - 001, funded with support from the European Commission. - Cotutelle PhD scholarship granted by the Universitat Politècnica de València. - Excellence Scholarship awarded by the Mexican Government through the Mexican Agency for International Development Cooperation (AMEXCID) / Temiño Boes, R. (2020). Anthropogenic alteration of the nitrogen cycle in coastal waters: Case studies from the Mediterranean Sea and the Gulf of Mexico [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/158560 / Compendio

Im biogeochemischen Wasserstoffkreislauf erfolgt der überwiegende Teil der H2-Aufnahme aus der Atmosphäre durch die Böden. Erst seit kurzem ist bekannt, dass die Oxidation von Wasserstoff in Böden mutmaßlich durch eine Reihe von Bodenbakterien vermittelt wird, die zur Aufnahme von Wasserstoff in atmosphärischen Konzentrationen befähigt sind. Diese Bakterien codieren [NiFe]-Hydrogenasen einer neuen Gruppe, die als Gruppe 5 der [NiFe]-Hydrogenasen klassifiziert wurde. Auch das beta Proteobakterium Ralstonia eutropha besitzt die Gene einer derartigen Hydrogenase, die aufgrund ihrer Ähnlichkeit zu den sonst überwiegend in Actinobakterien gefundenen Vertretern der Gruppe 5 als „Actinobakterielle Hydrogenase“ (AH) benannt wurde. In der vorliegenden Arbeit wurde die AH aus R. eutropha als erste Gruppe 5-[NiFe]-Hydrogenase in reiner Form isoliert und eingehend durch unterschiedliche biochemische, spektroskopische und röntgenkristallographische Verfahren untersucht. Die hierbei erhaltenen Ergebnisse unterstützen die für Gruppe-5-[NiFe]-Hydrogenasen postulierte Funktion im Erhaltungsstoffwechsel der Organismen unter besonderen Bedingungen, schließen jedoch eine Beteiligung der AH an der hochaffinen Oxidation von Wasserstoff in Böden aus. Jedoch zeigt das Enzym die neuartige Eigenschaft der sauerstoffinsensitiven Wasserstoff-Oxidation, was auf die Anwesenheit eines ungewöhnlichen, durch 1 Aspartat und 3 Cysteine koordinierten [4Fe4S]-Clusters und der vermuteten Kopplung der Elektronentransportketten in der mutmaßlich physiologischen doppeldimeren Form des Enzyms zurückzuführen sein dürfte. Die Arbeit erweitert somit die Kenntnisse auf dem Gebiet der Sauerstofftoleranz von Hydrogenasen sowie der Eigenschaften der Gruppe 5-[NiFe]-Hydrogenasen und ihrer physiologischen Rolle in den betreffenden Organismen. / In the biogeochemical hydrogen cycle, the dominating process for hydrogen uptake from the atmosphere is performed in soils. Only recently it was shown that hydrogen oxidation in soils is presumably mediated by a number of soil-dwelling actinobacteria, which are enabled in high-affinity hydrogen uptake. These bacteria encode [NiFe] hydrogenases of a novel group classified as group 5 of [NiFe] hydrogenases. A hydrogenase of this group is also found in the beta proteobacterium Ralstonia eutropha and was named „Actinobacterial Hydrogenase“ (AH) for its similarity to the group 5 [NiFe] hydrogenases found in actinobacteria. In this work, the AH from R. eutropha was, as the first group 5 [NiFe] hydrogenase, purified to homogeinity and thoroughly characterized by various biochemical, spectroscopic and X-ray crystallographic methods. The results obtained hereby support the function in maintaining a basal metabolism under challenging conditions, that was postulated for group 5 [NiFe] hydrogenases. Yet, the results also exclude the possibility of the AH contributing to high-affinity hydrogen uptake in soils. However, the enzyme shows the novel property of being able of oxygen-insensitive hydrogen oxidation. This property is obviously connected to an unusual [4Fe4S] cluster coordinated by 1 aspartate and 3 cysteines, as well as to a supposed coupling of the electron transport chains in the double dimeric native form of the enzyme. Hence, this work broadens the knowledge in the field of oxygen tolerant hydrogen oxidation and provides new insights in the function of group 5 [NiFe] hydrogenases and their physiological role in the organisms.

Les doublets géothermiques sur aquifères superficiels jouent un rôle important en France pour le chauffage, le rafraichissement et la production d’eau chaude sanitaire des bâtiments. La pérennité de ces installations est cependant conditionnée par la possibilité de pouvoir garantir dans le temps la production puis la réinjection de l’eau souterraine. Le colmatage de la boucle géothermale est un problème majeur qui affecte de nombreuses installations sur l’ensemble du territoire français et remet en cause leur viabilité technico-économique. La compréhension et la prédiction de ce phénomène nécessite de nouveaux moyens de caractérisation et de modélisation des processus biogéochimiques couplés au fonctionnement des boucles géothermales dans des environnements de subsurface hétérogènes. Cette thèse a ainsi fait l’objet d’une nouvelle collaboration entre le laboratoire Géosciences Rennes et l’entreprise Antea group pour identifier les mécanismes à l’origine de ces phénomènes de colmatage et d’en caractériser les paramètres influents dans le but de construire un outil d’analyse des risques permettant l’anticipation de ces processus de colmatage. Le premier volet de la thèse expose la synthèse des typologies de colmatage (biogéochimique, chimique, biologique et physique). Cette synthèse est issue de l’étude de la littérature sur la problématique de colmatage des forages d’eau et des retours d’expérience concernant les doublets géothermiques recensés et étudiés durant cette thèse. Le second volet présente les inventaires régionaux des problématiques de colmatage recensées en France dans différents contextes hydrogéologiques. Ces inventaires ont permis de délivrer un état des lieux à grande échelle de la problématique de colmatage et d’étudier les contextes associés à chaque type de colmatage. Dans le troisième volet, de nouvelles méthodologies de caractérisation in-situ des phénomènes de colmatage biogéochimique liés à l’oxydation du manganèse et du fer sont présentées. Elles ont été développées dans le cadre de ces travaux de thèse à partir des investigations menées sur différents sites confrontés à des problèmes d’exploitation. Ces méthodologies d’investigations pluridisciplinaires couplent la mesure des propriétés hydrauliques, des concentrations en éléments chimiques et de la diversité microbienne afin d’identifier la problématique impactant le fonctionnement de l’installation et d’en définir in fine les causes. Le quatrième volet expose les résultats d’une campagne de terrain effectuée sur un doublet géothermique impacté par un processus de colmatage biogéochimique. Cette campagne a permis d’identifier les composantes clés de la réactivité biochimique impliquée dans le colmatage : distribution du flux, hétérogénéité chimique et diversité microbiologique. A l’aide du code de calcul PHREEQC, un modèle géochimique simulant les cinétiques de précipitation observées a été développé. Il permet l’étude quantitative des mécanismes biogéochimiques favorisant l’apparition rapide du colmatage. Enfin, les retours d’expériences de l’exploitation des doublets sur nappes superficielles ont démontré le besoin d’une méthodologie fiable d’analyse des risques, permettant d’anticiper l’apparition des processus de colmatage à chaque étape de la vie du projet. Ainsi, à partir de la synthèse de la littérature scientifique et technique et des conclusions des études menées durant cette thèse, les facteurs de risques d’apparition des phénomènes de colmatage ont été déterminés. L’analyse des risques de colmatage intégrant ces différents facteurs a été implémentée à travers l’élaboration de méthodes développées sous Python 3. L’outil ARCADE (Analyse des Risques de Colmatage et Aide à la Décision) a été conçu d’une part pour évaluer le risque et d’autre part pour informer l’utilisateur averti des bonnes pratiques et moyens préventifs. Ces bonnes pratiques d’analyse et de gestion préventive sont présentées dans le dernier volet de cette thèse. / The sustainability of geothermal systems using shallow aquifers for heating, cooling and hot water production depends on the possibility to ensure, over long time-scales, the production and the reinjection of groundwater in the aquifer. Clogging of the geothermal loop is a major issue affecting the technical and economic viabilities of numerous operations in France. The understanding and prediction of this phenomenon requires new methods of characterization and modelling of biogeochemical processes coupled to the operation of geothermal loops in heterogeneous subsurface environments. This thesis is thus the result of a new collaboration between the Géosciences Rennes lab and Antea group to identify the mechanisms at the origin of clogging phenomena and characterize their controlling parameters, in order to establish a risk assessment tool allowing the anticipation of clogging processes. The first part of the thesis describes the main clogging processes (biogeochemical, chemical, biological and physical). This synthesis is the result of (1) the study of the literature dealing with the clogging of water wells and (2) our feedbacks on the geothermal doublets identified and studied during this thesis. The second part presents the regional inventories of shallow geothermal systems impacted by clogging problems identified in different hydrogeological contexts in France. These inventories provide a large-scale perspective of clogging phenomena and allow to study the contexts associated with each type of clogging processes. In the third part, new methodologies for the in-situ characterization of biogeochemical clogging phenomena linked to manganese and iron oxidation are presented through case studies of sites affected by clogging issues. These interdisciplinary studies couple the measurement of hydraulic properties, chemical element concentrations and bacterial diversity, to identify the specific issue impacting the operation and to define its causes. The fourth part presents the results of an interdisciplinary field campaign carried out on a geothermal doublet impacted by a biogeochemical clogging process. This campaign documented the key components involved in mixing induced biogeochemical reactivity: flow distribution, chemical heterogeneity and microbiological diversity. Using PHREEQC, a geochemical model simulating observed kinetics of precipitation was developed in order to quantitatively explore the biogeochemical mechanisms favoring rapid clogging. Feedback from shallow geothermal systems operation has demonstrated the need for a reliable risk analysis methodology that allowed to anticipate the apparition of clogging processes at each stage of the project life (part 5). From the synthesis of the scientific & technical literature and the conclusions of the studies carried out during this thesis, the risk factors for the appearance of clogging phenomena were determined. A clogging risk analysis integrating these factors was implemented through the development of methods developed under Python 3. The methodology of the ARCADE tool (Analyse des Risques de Colmatage et Aide à la Décision) is designed to assess the risk and to inform users of good practices and preventive methods. These good practices for analysis and preventive methods are presented in the last part of this thesis.

A travers le monde, les zones côtières abritent une grande diversité d’ingénieurs de l’écosystème accomplissant des fonctions clés comme le recyclage de la matière organique et des nutriments. Les habitats résultants de l’activité biologique de ces espèces sont exposés à de nombreuses perturbations comme la surpêche, le piétinement ou via l’aménagement des côtes. Dans ce contexte, il est urgent de comprendre le fonctionnement de ces habitats ingénieurés et comment ils sont affectés par des perturbations croissantes. Pendant ma thèse, j’ai utilisé l’habitat récifal construit par le polychète grégaire tubicole Sabellaria alveolata comme cas d’étude. Tout d’abord, les changements environnementaux et biotiques associés à la mise en place d’un récif à S. alveolata et à sa perturbation croissante ont été évalué, se concentrant sur les paramètres du sédiment (e.g. granulométrie, contenu en matière organique) ainsi que la diversité taxonomique et les assemblages d’espèces. De manière similaire, le troisième article se penche sur le fonctionnement trophique de la communauté récifale et d’une communauté contrôle afin de comprendre les effets de la mise en place de l’espèce ingénieur sur les transferts de carbone, s’intéressant successivement à l’ensemble de la communauté des consommateurs, aux consommateurs primaires et à l’importance des sources de nourriture autochtones (microphytobenthos et Ulva sp.) vs allochtone (phytoplancton). Dans cette partie, j’ai utilisé les isotopes stables du carbone et de l’azote ainsi que différentes approches analytiques telles que des mesures de la niche isotopique et des modèles de mélange. L’article 2 a pour but de comprendre les interactions entre complexité de l’habitat récifal, hétérogénéité des sources de nourriture autochtones et échelles spatiales dans l’explication des variations du rapport isotopique du carbone de S. alveolata et d’un suspensivore associée. Dans les deux derniers chapitres, j’ai traité la question du fonctionnement de l’habitat ingénieuré de manière directe, en utilisant des incubations de carottes benthiques pour mesurer des flux biogéochimiques (e.g. demande en oxygène), ou indirecte, en utilisant des indices de diversité fonctionnelle et isotopique intégratifs. Cette dernière partie révèle l’existence d’un optimum de densité de S. alveolata, utilisée comme proxy des perturbations, où la niche trophique et le fonctionnement biogéochimique du récif sont tous les deux maximaux. / Coastal zones worldwide are home to a large diversity of ecosystem engineers that perform key functions such as the recycling of organic matter and nutrients. The habitats resulting from the biological activity of these species are exposed to numerous disturbances such as over harvesting and trampling or via coastal modification. In this context, it is becoming key to understand the functioning of these engineered habitats and how they are affected by increasing disturbances. During my PhD, I used the reef habitat built by the gregarious tubiculous polychaete Sabellaria alveolata as a study case. First, the environmental and biotic changes associated with the establishment of a S. alveolata reef and its increasing disturbance were assessed, focusing on sediment characteristics (e.g. grain-size distribution, organic matter content) along with taxonomic diversity and species assemblage. In the same vain, the third article looks into the trophic functioning of the reef community and a control community to understand the effects of the establishment of the engineer species on carbon transfers, successively looking at the whole consumer community, the primary consumers and the importance of autochthonous (microphytobenthos and Ulva sp.) vs allochthone (phytoplankton) food sources. In this part, I used carbon and nitrogen stable isotopes and different analytical approaches such as isotopic niche metrics and mixing models. Article 2 aims towards understanding the interactions between reef habitat complexity, autochthonous food source heterogeneity and spatial scales in explaining the carbon isotopic ratio variations of S. alveolata and an associated suspension-feeder. In the last two chapters, I address the functioning of the engineered habitat either directly, using benthic core incubations to measure biogeochemical fluxes (e.g. oxygen demand) or indirectly, through the use of integrative functional and isotopic diversity indices. This last part reveals the existence of an optimum value of S. alveolata density, used as a disturbance proxy, where the trophic niche and the biogeochemical functioning of the reef are both maximal.

Depuis plus d’un siècle, les changements globaux sont à l’origine de profondes modifications de nos sociétés, nos modes de vie et il en va bien sûr de même pour notre environnement. Cette trajectoire empruntée, bon gré mal gré, par l’ensemble de l’humanité n’est pas sans conséquences pour les systèmes naturels et semble déjà mener les générations futures au-devant de grands défis. Afin de ne pas compromettre notre capacité à relever ces épreuves futures et, devant l’urgence du besoin d’action, une partie de la communauté scientifique a choisi de concentrer ses efforts sur la couche superficielle de notre planète qui soutient la vie terrestre : la Zone Critique. L’émergence de ce concept souligne la nécessité de développer des approches scientifiques pluridisciplinaires intégrant une large variété d’échelles de temps et d’espace. En tant que lien entre les différents compartiments de la Zone Critique (Atmosphère, Biosphère, Hydrosphère, Lithosphère et Pédosphère), l’eau est une molécule essentielle aux échanges d’énergie et de matière dont la dynamique requiert une attention particulière. Compte tenu de la diversité et de la variabilité spatiotemporelle des transferts d’eau et de matière dissoute dans les milieux aquatiques, de nouvelles méthodes d'investigations sont nécessaires. L'objectif général de cette thèse est de décrire l’intérêt et le potentiel qui résident dans l’utilisation des gaz dissous, en particulier lorsqu’ils sont mesurés à haute fréquence sur le terrain, afin de caractériser la dynamique hydrobiogéochimique des eaux naturelles de la Zone Critique à différentes échelles spatiales et temporelles. Pour parfaire cette ambition, ce travail s’est tout d’abord attaché au développement d'une instrumentation innovante puis, à la mise en place de nouveaux traceurs intégrés dans des dispositifs expérimentaux originaux et enfin, à l'acquisition, au traitement et à l'analyse de différents jeux de données de gaz dissous en se focalisant sur les eaux souterraines. / For more than a century, global change has led to a profound modification of our societies, our lifestyles and, of course, our environment. This trajectory followed willy-nilly by all mankind has consequences for natural systems and already seems to lead the future generations ahead of serious challenges. In order not to compromise our ability to meet these future ordeals, and because of the urgent need for action, part of the scientific community has chosen to concentrate on the near-surface environment that supports terrestrial life: the Critical Zone. The emergence of this concept underlines the need to develop multidisciplinary scientific approaches integrating a wide variety of temporal and spatial scales. As the link between the different compartments of the Critical Zone (Atmosphere, Biosphere, Hydrosphere, Lithosphere and Pedosphere), water is an essential molecule controlling the exchanges of energy and matter whose dynamics require special attention. In view of the diversity and spatiotemporal variability of water and matter transfers arising in aquatic environments, new methods of investigation are needed. The general objective of this thesis is to describe the interest and the potential lying in the use of dissolved gases, especially when they are measured at high frequency in the field, in order to characterise the hydrobiogeochemical dynamics of the natural waters of the Critical Zone at different spatial and temporal scales. To perfect this ambition, this work focused first on the development of an innovative instrumentation, then, on the implementation of novel tracers integrated into original experimental setups and finally, on the acquisition, processing and analysis of different dissolved gas datasets focusing on groundwater.

(Résumé de la thèse) Ayant constaté l’échec de ses Objectifs 2010 pour la biodiversité, dont, entre autres, l’incapacité de l’Empreinte écologique à rendre compte de la biodiversité, la Convention sur la Diversité Biologique a adopté en 2011 "Les objectifs d’Aichi (2011-2020) pour la biodiversité". Parmi ceux-ci les objectifs 1 et 2 concernent la prise de conscience des valeurs de la biodiversité, leur intégration dans les processus de planification nationaux et locaux de développement, et leur incorporation dans les comptabilités nationales. Ce en quoi ces objectifs de la CDB convergent désormais avec ceux des Nations Unies concernant le Système de Comptabilité Economique et Environnementale (SCEE). La présente thèse s’inscrit dans ce cadre de questionnement unifié. Elle a le double objectif : (a) de rechercher, fonder et mettre au point une unité de mesure biophysique de la diversité biologique caractérisant tout aussi bien l’ordre naturel que le désordre anthropogénique, et (b) d’incorporer celle-ci dans un nouveau système de comptabilité physique, le Bilan écologique. Celui-ci est susceptible de comparer, à toutes échelles territoriales, le Passif écologique des collectivités urbaines, vu comme le reflet biophysique de leur comptabilité monétaire, à l’Actif écologique de leurs espaces naturels, afin de révéler les relations de cause à effet, et de signifier les impacts cumulés de la perturbation anthropogénique sur l’Ecosphère et la Biosphère. Il aurait ainsi vocation, à terme, à nous permettre de caractériser les voies d’un développement véritablement écologique des territoires. / (Abstract of the thesis) Having noted the failure of its 2010 targets for biodiversity, including, among others, the inability of the Ecological Footprint to account for biodiversity, the Convention on Biological Diversity adopted in 2011 "The 2011-2020 Aichi Targets for biodiversity". Among these, objectives 1 and 2 concern awareness of the values of biodiversity, their integration into national and local development planning process, and their incorporation into national accounts. This how these objectives of the CBD converge now with those of the United Nations for the System of Environmental-Economic Accounting (SEEA). This thesis lie within this unified questioning framework. It has the double purpose : (a) of searching for, founding and developing a biophysical measurement unit of biodiversity, characterizing just as well the natural order as the anthropogenic disorder, and (b) to incorporate it into a new physical accounting system, the Ecological balance sheet. The latter is likely to compare, for all territorial scales, the Ecological liability of urban communities, seen as the biophysical reflection of their monetary accounting, to the Ecological asset of their natural spaces, in order to reveal the relationships of cause and effect, and to signify the cumulative impacts of anthropogenic disturbance on the Ecosphere and the Biosphere. In the end, it would have so vocation to enable us to characterize the ways of a truly ecological development of the territories.

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Le but général de ce travail fut de quantifier la silice biogène (BSiO2) dans les sédiments du continuum de l'Escaut (estuaire – zone côtière), ainsi que son taux de recyclage - rétention. Le coefficient de diffusion moléculaire de la DSi a été déterminé pour différentes valeurs de température et deux salinités et une relation empirique reliant le coefficient de diffusion à la température et à la viscosité de la solution a été établie. La distribution longitudinale de la BSiO2 dans les sédiments de surface, ainsi que les profils verticaux de BSiO2 et de silice dissoute ont été déterminés durant différentes saisons en 2004 et 2005. Les flux de DSi ont été également estimés via des expériences d’incubations et par modélisation des profiles verticaux de DSi. Des expériences de dissolution des sédiments ont permis de déterminer (via modélisation) les constantes cinétiques de vitesse de la BSiO2 et une première évaluation du taux de recyclage de la BSiO2 (5 – 70%). Sur base des calculs à partir des profiles de DSi dans l’eau interstitielle, le taux de recyclage de la BSiO2 varie entre 8 et 92% dans l’estuaire, ce qui correspond à une rétention moyenne de la BSiO2 supérieure à 60%, et souligne ainsi l'efficacité du filtre estuarien par rapport à la silice. En revanche, le recyclage de BSiO2 dans la zone côtière apparaît comme très intensif, avec des valeurs souvent supérieures à 40%. Ces résultats montrent l'importance d'inclure les estuaires dans le calcul des budgets globaux de Si. / The general objective of this study was to quantify the BSiO2 in the sediments of the Scheldt continuum, together with its recycling and retention in this area. First an empirical relation linking the diffusion coefficient of DSi to temperature and salinity was determined, via diffusion experiments. The longitudinal BSiO2 distribution in surface sediments and the vertical BSiO2 and DSi profiles in sediment cores where then measured during 2 years and different seasons, together with other parameters characterizing pore waters, such as alkalinity, pH, sulphate… DSi fluxes were also estimated either directly through whole core incubations measurements or via modelling of interstitial water profiles. BSiO2 dissolution experiments allowed the evaluation of the kinetic rate constants also through modelling of the results, and gave preliminary information over the BSiO2 recycling rates (5 – 70%). The recycling rate as obtained from pore water profiles vary between 8 and 92%, with an average value of about 32%, which highlights the importance of the estuarine filter for silica. Recycling is much more intense in the coastal area, with values up to 40%, which we explain by higher salinity and higher sediment permeability. The different experiments and results also indicated that secondary mineral precipitation might be and important process affecting BSiO2 in the Scheldt sediments.<p> / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Indiana University-Purdue University Indianapolis (IUPUI) / Numerous studies have investigated the fate of pollutants in riparian buffers, but few studies have focused on the control of multiple contaminants simultaneously in riparian zones. To better understand what drives the biogeochemical cycles of multiple contaminants in riparian zones, a 19-month study was conducted in riparian buffers across a range of hydrogeomorphic (HGM) settings in the White River watershed in Indiana. Three research sites [Leary Webber Ditch (LWD), Scott Starling (SS) and White River (WR)] with contrasting hydro-geomorphology were selected. We monitored groundwater table depth, oxidation reduction potential (ORP), dissolved oxygen (DO), dissolved organic carbon (DOC), NO3-, NH4+, soluble reactive phosphorus (SRP), SO42- , total Hg and methylmercury (MeHg). Our results revealed that differences in HGM conditions translated into distinctive site hydrology, but significant differences in site hydrology did not lead to different biogeochemical conditions. Nitrate reduction and sulfate re-oxidation were likely associated with major hydrological events, while sulfate reduction, ammonia and methylmercury production were likely associated with seasonal changes in biogeochemical conditions. Results also suggest that the LWD site was a small sink for nitrate but a source for sulfate and MeHg, the SS site was a small sink for MeHg but had little effect on NO3-, SO42- and SRP, and the WR was an intermediate to a large sink for nitrate, an intermediate sink for SRP, and a small source for MeHg. Land use and point source appears to have played an important role in regulating solute concentrations (NO3-, SRP and THg). Thermodynamic theories probably oversimplify the complex patterns of solute dynamics which, at the sites monitored in the present study, were more strongly impacted by HGM settings, land use, and proximity to a point source.