Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdorales, 2015-2016 / La formation des réseaux de surface, ou laser-induced periodic surface structures (LIPSSs), à l’aide d’une source laser pulsée est étudiée avec la théorie de Sipe-Drude, d’abord analytiquement, puis avec la méthode numérique finite-difference time-domain (FDTD). Les LIPSSs sont des structures nanométriques sinusoïdales pouvant être catégorisées selon leur orientation par rapport à la direction de polarisation du laser incident et en fonction de leur période Λ par rapport à la longueur d’onde du laser λ. Avec la méthode FDTD, nous trouvons, dans une région de l’espace paramétrique jamais explorée, qu’une impulsion laser polarisée linéairement peut interagir avec une surface rugueuse de façon à faire croître des structures bidimensionnelles ayant une période de Λ ∼ λ dans les orientations parallèle et orthogonale à la direction de polarisation. Par contre, ce modèle ne peut expliquer la forte organisation et régularité des structures dans le domaine spatial, tel qu’observé dans les expériences. Permettre l’auto-organisation des structures avec un mécanisme de rétroaction inter-impulsion est une solution possible afin de simuler la croissance de LIPSSs fortement organisés d’une impulsion laser à la suivante. Récemment proposée, cette méthode utilise un processus d’ablation non physique afin de tenir compte qualitativement de l’éjection de matériau entre deux impulsions laser. Ce nouveau modèle peut reproduire une grande variété de LIPSSs avec une forte régularité spatiale, mais échoue toujours à simuler la croissance de l’amplitude de certains types de structures. Nous suggérons que ces structures restantes peuvent croître en considérant un mécanisme inverse, l’expansion. En combinant ablation et expansion, nous avons simulé avec succès un plus grand nombre de types de LIPSSs. / The formation of laser-induced periodic surface structures (LIPSSs) using pulsed laser source is studied on the basis of the Sipe-Drude theory solved, first analytically, then with a finitedifference time-domain (FDTD) scheme. LIPSSs consist of wavy nanometric structures and can be categorized depending on their orientation with respect to the incident laser polarization and their periodicity Λ with respect to the incident laser wavelength λ. With our FDTD solver, we find, in as yet unexplored regions of parameter space, that a linearly polarized laser pulse can interact with a rough surface such that bidimensional structures could grow with both parallel and perpendicular periodicity of Λ ∼ λ. However, this theory cannot predict the strong organization and regularity in the space domain, as observed in the experiments. Allowing self-organization in the model with an interpulse feedback mechanism is a possible solution to simulate the growth of strongly organized LIPSSs from one laser pulse to the next. This recently proposed method uses a non-physical ablation process to qualitatively account for material removal between two laser pulses. This new model can reproduce a large variety of LIPSSs with a strong spatial regularity, but still fails to simulate amplitude growth of some of the structures. We suggest that those remaining structures can grow by considering an inverse mechanism, an expansion process. By combining ablation and expansion mechanisms, we have successfully simulated the growth of a large class of LIPSSs.

La spintronique est un nouveau domaine de recherche qui a vu récemment des applications très importantes dans la microélectronique. Dans ce cadre, de nouveaux matériaux sont étudiés dont les semi-conducteurs magnétiques dilués (DMS). Ces derniers associent les propriétés des semiconducteurs avec le spin de l'électron pour donner de nouvelles fonctionnalités. Malheureusement ses matériaux possèdent une température de Curie (Tc) largement en dessous de la température ambiante. Or, d'après des prédictions théoriques récentes, l'utilisation de semi-conducteurs à large bande interdite comme le ZnO dopé cobalt, seraient des candidats potentiels pour atteindre une Tc largement au-dessus de la température ambiante. Cependant, l'origine du ferromagnétisme est encore sujette à controverse : <br />- Le ferromagnétisme est intrinsèque ou extrinsèque ? <br />- Quel est le mécanisme relatif aux interactions magnétiques ? <br />Pour répondre à ces questions une méthode originale de dépôt en couche mince par ablation laser a été mise en place à partir de l'utilisation de deux cibles métalliques. Cette étude a donc été réalisée en deux étapes : l'optimisation des conditions de dépôt du ZnO puis l'utilisation des ses conditions pour incorporer le cobalt. De plus, la concentration en cobalt des films a été fixée et nous avons étudié l'influence des conditions de dépôts. Il en a résulté que le substrat jouait un rôle important dans la croissance des films et nous en avons déduit que les défauts sont nécessaires à l'apparition du ferromagnétisme. Ceci en accord avec les derniers développements théoriques. Enfin, une comparaison avec des films réalisés à partir des cibles céramiques a confirmé ses résultats.

Ce manuscrit est consacré à l'étude des propriétés cristallographiques et physiques particulières aux films supraconducteurs constitués du composé YBa2Cu3O7 (YBCO) et aux superréseaux supraconducteur/isolant (YBCO/LAO)n. Le premier travail de cette thèse était d'optimiser la fabrication des films YBCO. Cette étape s'est traduite par la mise au point de méthodes d'analyses structurales et surtout par le développement d'un nouveau modèle physique. Ce dernier a permis de mettre en évidence une hétérogénéité des propriétés supraconductrices au sein des couches d'YBCO et d'extraire des profils de températures critiques dans l'épaisseur des films. Néanmoins, même après optimisation des films par le biais des paramètres de dépôt, nous n'avons pu obtenir une homogénéité de la température critique dans toute l'épaisseur des films. En suspectant les contraintes d'interfaces d'agir sur les propriétés physiques et cristallographiques, nous avons développé, à partir d'une nouvelle méthode de simulations des pics de diffraction X, la détermination d'un profil type de déformation des mailles YBCO le long de l'axe de croissance des films. Enfin, en ce qui concerne les superréseaux, nous avons constaté l'impact des épaisseurs respectives des couches sur les propriétés physiques et structurales et avons mis en évidences l'existence de défauts de différentes natures grâce à la microscopie électronique en transmission. Enfin l'application du modèle physique développé dans cette thèse nous a conduit à constater que seule une fraction d'une structure supraconductrice possédait effectivement cette propriété. Le point limitant ayant été identifié, il faut reconsidérer le processus de dépôt des films afin de s'affranchir de ce problème d'inhomogénéité au sein des films pour envisager la conception de systèmes électroniques complexes.

Technologies laser pour l’élaboration de matériaux carbonés pour microsystèmes analytiques environnementaux. Pas de résumé en français fourni / Amorphous carbon nitride (a-CzN) material has attractor much attention in research and development. Recently, it has become a more promising electrode material than conventional carbon based electrodes in electrochemical and biosensor applications. Nitrogen containing amorphous carbon (a-C:N) thin films have been synthesized by femtosecond pulsed laser deposition (fs-PLD) coupled with plasma assistance through Direct Current (DC) bias power supply. During the deposition process, various nitrogen pressures (0 to 50 Pa) and DC bias (0 to -350 V) were used in order to explore a wide range of nitrogen content into the film. The structure and chemical composition of the films have been studied by using Multi-wavelength (MW) Roman spectroscopy, electron energy-loss spectroscopy (EELS), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and high-resolution transmission electron microscopy (HRTBM). The surface morphology has been studied by Scanning Electron Microscopy (SEM) and Atomic Force Microscopy (AFM). Increasing the nitrogen pressure or adding a DC bias induced an increase of the N content, up to 28 at.%. Nitrogen content increase induces a higher sp2 character of the film. However DC bias has been found to increase the film structmal disorder, which was detrimental to the electrochemical properties. Indeed the electrochemical measurern-ts, investigated by cyclic voltammetry (CV), demonstrated that the a-CzNfilms show better electron transfer kinetics, reversibility and excellent reproducibility than the pure a-C films. Electrochemical grafting from diazoniurn salts was successfully achieved on this film, with a surface coverage of covalently bonded molecules close to the dense packed monolayer of ferrocene

Sonder la matière en utilisant des nanoparticules luminescentes nécessite une compréhension de chaque processus pouvant modifier leurs propriétés optiques. Cette thèse se focalise sur l'influence de l'environnement diélectrique sur la luminescence de deux types de nanoobjets : (i) des boites quantiques colloïdales (QDs), et (ii) des nanobâtonnets d'or. L'objectif est d'évaluer les potentialités de ces nanostructures comme sondes locales de l'environnement diélectrique.L'évolution de la dynamique de relaxation de QDs dans différents environnements diélectriques est interprétée en terme d'indice de réfraction effectif local. Cette étude montre qu'une analyse détaillée de la sensibilité des QDs à l'environnement permet de les utiliser comme nanosondes biologiques d'indice de réfraction. Nous présentons également une nouvelle méthode pour l'encapsulation de QDs en matrice diélectrique solide, à travers le dépôt par laser pulsé. Les émetteurs peuvent être protégés par des films minces et subir des perturbations non-destructives et réversibles de leur environnement proche, à l'échelle de la particule unique, tout en analysant la dynamique de fluorescence. Finalement, la sensibilité de la résonance plasmon de nanobâtonnets d'or à l'approche d'une interface diélectrique est également sondée, puis comparée a celle des boites quantiques / Probing systems using luminescent nanoparticles requires the understanding of all the processes that influence the luminescence properties. This thesis focuses on the influence of the dielectric environment on the luminescence of two types of nanoparticles : (i) colloidal quantum dots (QDs), and (ii) gold nanorods. The aim of this work is to evaluate the potential of these nanostructures to act as local probes of the dielectric environment. The evolution of the relaxation dynamics of QDs in various dielectric media is interpreted in terms of local effective refractive index. This work shows that a detailed analysis of the sensitivity of the QDs to the environment allows their use as biological nanoprobes of refractive index. We furthermore present a new method for the encapsulation of QDs in a solid dielectric matrix, using pulsed laser deposition. The emitters can be incorporated in thin films and their local environment can be modified in a reversible and non-destructive way, while the emission dynamics is investigated at the single emitter level. Finally, the sensitivity of the surface plasmon resonance of gold nanorods to an approching dielectric interface is also studied, and compared to the one found for QDs