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Dynamique des Ions en Solution et aux interfaces : Modèles et ApplicationsDufrêche, Jean-François 17 December 2001 (has links) (PDF)
Ce travail présente une nouvelle approche de la dynamique des ions dans les solutions d'électrolytes concentrées, que l'on rencontre dans les milieux naturels ainsi que dans les procédés industriels. Les variations des coefficients de transport ioniques avec la concentration, ont été obtenues en utilisant les fonctions de distribution d'équilibre de l'approximation sphérique moyenne (MSA). Ce travail a tout d'abord été conduit par une théorie au niveau Smoluchowski. En particulier la diffusion mutuelle d'électrolytes associés et dissociés a été étudiée, à la fois par des calculs analytiques et par des simulations de dynamique brownienne. L'autocohérence de la description, qui consiste à utiliser les mêmes paramètres pour décrire les différentes grandeurs d'équilibre et de transport, est l'un des principaux points de cette thèse. Elle a pu être obtenue grâce à une analyse soignée des référentiels dans lesquels sont évalués les différents coefficients, ce qui n'avait pas encore été réalisé. Il est ainsi possible de rendre compte du comportement de solutions jusqu'à 2 M avec comme seuls paramètres les coefficients de diffusion des ions à dilution infinie et leur rayon en solution. Ces résultats sont en accord avec les lois limites phénoménologiques d'Onsager et les généralisent. La thèse aborde aussi un point encore non élucidé auparavant, qui est celui de la dynamique aux temps courts dans les électrolytes. Une théorie de couplage de mode, en accord avec les simulations de dynamique brownienne, a permis la détermination de la variation des coefficients d'autodiffusion des ions en fonction du temps d'observation et de la concentration, avec le même jeu de paramètres que pour les autres grandeurs de transport et d' ́équilibre. Pour des durées d'observation trop courtes, l'effet de relaxation n'a pas le temps de se manifester : l'autodiffusion est alors plus rapide. Le couplage de mode retrouve ainsi le fait que les mesures expérimentales de diffusion quasi-élastique de neutrons, réalisées aux temps courts, donnent des valeurs plus importantes que les autres méthodes (traceurs, RMN), réalisées aux temps longs. Le problème des électrolytes aux interfaces chargées, dans le cas d'une argile hydratée, a également été étudié au cours de cette thèse. Il a été possible de démontrer la coh ́erence entre la description microscopique à solvant discret et celle à solvant continu.
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Coefficients de transport de particules browniennes en solution : approche expérimentale et modélisation.Olynyk, Thierry 07 November 2001 (has links) (PDF)
Les coefficients d'autodiffusion, le coefficient de diffusion mutuelle ainsi que la conductivité sont des propriétés de transport des ions en solution pouvant être déterminées expérimentalement, par des calculs analytiques ou par simulation de dynamique brownienne.<br />Nous avons comparé ces méthodes pour trois électrolytes en solution aqueuse : le tungtosilicate de sodium avec ou sans sulfate de sodium ajouté, les chlorures de cryptate de potassium et de baryum ; le chlorure de potassium.<br />La voltammétrie à signaux carrés de potentiel a permis de mesurer le coefficient d'autodiffusion de l'ion tungstosilicate. La RMN impulsionnelle avec gradient de champ a été le moyen de mesurer le coefficient d'autodiffusion des cryptates. La conductivité a été mesurée classiquement par une cellule conductimétrique,<br />Les systèmes ont été modélisés et leurs propriétés simulées par dynamique brownienne dont les principes sont exposés. Nous montrons comment il est possible d'obtenir les différents coefficients de transport, en particulier le coefficient de diffusion mutuelle qui n'avait pas été calculé jusque là par cette méthode.<br />Nous avons montré que l'ion tungstosilicate était un bon modèle de particule brownienne et avons déterminé son coefficient d'autodiffusion à dilution infinie en solution aqueuse. Les ions cryptate sont plus difficiles à modéliser. Le calcul du coefficient de diffusion mutuelle par dynamique brownienne a fourni un résultat correct pour le système simple chlorure de potassium et pourrait être étendu à des systèmes plus complexes.
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Rheology and structure of ceramic suspensions under constraints : a computational study / Rhéologie et structuration des suspensions céramiques sous contraintes : une étude numériqueLaganapan, Aleena Maria 26 November 2015 (has links)
L'enjeu principal de cette thèse est de comprendre et prédire les propriétés structurales et rhéologiques de suspensions colloïdales en tenant compte d'éléments complexes tels que (1) les interactions hydrodynamiques (IHs) et/ou (2) des forces extérieures. Nous employons dans cette thèse deux des techniques numériques les plus rapides de la littérature: la dynamique brownienne standard (BD), pour les systèmes où les IHs peuvent être ignorées; et la technique hybride "stochastic rotation dynamics - molecular dynamics" (SRD-MD), pour les systèmes où les IHs doivent être incorporées.Trois systèmes colloïdaux différents ont été étudiés. Le premier est un système de sphères dures soumis à un cisaillement, où le but a été de vérifier que l'introduction des IHs dans la SRD-MD peut correctement reproduire la relation entre la viscosité et la fraction volumique. Les résultats de viscosité sont en accord avec les résultats connus, qu'ils soient analytiques, numériques et expérimentaux. Le second système consiste en une suspension d'alumine, pour laquelle les interactions sont décrites par la théorie DLVO (Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek). Les simulations montrent que le seuil de percolation (phi_c) diminue lorsque la profondeur du puits de potentiel augmente. De plus, nous observons que la prise en compte des IHs tend à former des structures plus allongées également, par rapport aux structures obtenues sans les IHs. Les valeurs de phi_c obtenues dans les simulations sont en bon accord avec celles estimées par le modèle de la contrainte seuil (YODEL) établi par Flatt et Bowen. Le troisième système comporte deux types de colloïdes qui interagissent par un potentiel de Yukawa. Ce système binaire est soumis à l'influence d'un mur attractif. Nous montrons que la présence d'un mur attractif peut altérer la structure cristalline des agrégats à la surface telle qu'une structure de type CsCl qui se forme au lieu de la structure métastable de type NaCl. Finalement, nous avons réalisé une étude préliminaire par SRD-MD de suspensions soumises à un cisaillement oscillant. Nous montrons que lorsque la suspension est soumise au cisaillement oscillant en même temps que l'agrégation se produit, des structures plus compactes se forment. / The main objective of this thesis is to predict and understand the structural and rheological properties of colloidal suspensions when (1) hydrodynamic interactions (HIs) and/or (2) external forces are present. We employ two of the fastest techniques in literature: Brownian dynamics (BD), for systems without HIs; and the hybrid "stochastic rotation dynamics - molecular dynamics" (SRD-MD) for systems with HIs. Three different systems were studied. The first is a system of hard spheres subjected to shear, where the goal was to ensure that SRD-MD can correctly reproduce the viscosity vs. volume fraction relationship. The results are consistent with known analytical, numerical and experimental data. The second system is an alumina suspension described by the DLVO theory (Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek). The simulations show that the percolation threshold (phi_c) decreases as the depth of the potential well increases. Moreover, we note that HIs tend to form more elongated structures compared to the systems without HIs. The phi_c values obtained are in good agreement with those estimated by Flatt and Bowen's yield stress model (YODEL). The third system consists of binary colloids that interact by Yukawa potential and subjected to the influence of an attractive wall. We show that the presence of an attractive wall may alter the crystalline structures such that CsCl crystals are formed instead of the metastable NaCl crystals. Finally, we conducted a preliminary study of suspensions under an oscillating shear. We show that when the aggregation process suspension coincides with the oscillatory motion, more compact structures are formed.
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Hétéroagglomération de suspensions céramiques : une étude numériqueCerbelaud, M. 14 October 2008 (has links) (PDF)
L'hétéroagglomération a été étudiée dans des suspensions céramiques mixtes aluminesilice diluées, par deux types de simulations numériques : dynamique Brownienne et minimisation globale. Les simulations ont été appliquées à un premier système, où les particules d'alumine et de silice sont de tailles peu différentes. Elles ont permis d'analyser la composition et la structure des agglomérats obtenus. Elles ont ensuite été adaptées à un deuxième système, où les particules de silice sont seize fois plus petites que celles d'alumine. Dans ce cas, elles ont montré que les particules de silice s'adsorbent sur l'alumine et que l'agglomération des particules d'alumine, fortement chargées, est possible, par l'intermédiaire de la silice qui se place entre elles. Les agglomérats obtenus sont très allongés bien que les formes d'équilibre soient plus compactes. Les observations expérimentales effectuées sur les deux systèmes sont en accord avec les résultats de ces simulations.
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Modélisation des Propriétés Rhéologiques des Suspensions de Nanotubes de CarboneCruz Bernal, Camilo Andrés 03 December 2010 (has links) (PDF)
Les nanotubes de carbone mono-paroi (SWNT) sont souvent dilués dans un solvant afin de les purifier, les fonctionnaliser ou les transformer. Le contrôle de ces processus requiert une compréhension profonde de la rhéologie de leurs suspensions. Cependant, les bases physiques de leur comportement rhéologique ne sont pas absolument claires. Cette thèse a permis d'apporter des réponses au travers de la modélisation de la viscoélasticité linéaire des suspensions diluées de SWNTs en utilisant une approche par la Dynamique Brownienne (DB). Les SWNTs sont modélisés par des filaments semi-flexibles dont la configuration est naturellement courbée due à la présence de défauts structuraux. Le modèle continu de filament semi-flexible est discrétisé en un système multibarre en flexion non-libre ayant une configuration non-droite à l'équilibre. Une redéfinition du potentiel de flexion est effectuée afin de prendre en compte les cas des configurations non-rectilignes. Le comportement en viscoélasticité linéaire de leurs suspensions diluées a été modélisé par DB en mode dynamique et de relaxation. Des nouveaux processus de relaxation caractérisés par l'activation d'une élasticité à fréquences intermédiaires sont constatés en dynamique. D'autre part, une relaxation quasi-instantanée du module de relaxation est obtenue lors de l'application d'un échelon de cisaillement. Les spectres de relaxation de l'énergie de flexion sont en accord avec les réponses dynamiques, ce qui prouve la cohérence du modèle en viscoélasticité linéaire. Les différences non négligeables par rapport au comportement rhéologique des systèmes multibarre droits à l'équilibre démontrent que la flexibilité couplée avec la présence de défauts structuraux de courbure joue un rôle important dans la dynamique d'un SWNT en suspension.
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Prédiction de la cinétique des inhibiteurs de protéines kinases et de leur affinité par docking flexible / Binding kinetic and affinity prediction of protein kinase inhibitors by flexible dockingBraka, Abdennour 28 March 2018 (has links)
Dans le cadre d’un projet de drug design, l’amélioration de la prédiction de l’affinité représente toujours un défi malgré les nombreux efforts déployés dans ce sens. De plus, les constantes cinétiques d’association et de dissociation sont d'un intérêt majeur pour la découverte de nouveaux médicaments, notamment au stade précoce de l'optimisation des molécules afin de mieux évaluer leurs tolérances et efficacités. De par la récente émergence des études de constantes cinétiques, il existe peu de méthodes de prédiction de ces dernières et aucune approche efficace n'a encore été développée pour estimer correctement ces paramètres cinétiques.En relevant ces deux défis, le premier volet de cette thèse consiste au développement de nouvelles méthodes qui permettent dans un premier temps d’améliorer la prédiction de l’affinité par docking flexible et dans un deuxième temps la prédiction des constantes cinétiques d’association et de dissociations (kon et koff) grâce à des simulations de dynamique moléculaire accélérées.Dans le second volet de cette thèse, nous avons conçu de nouveaux inhibiteurs des LIM kinases, cibles émergentes impliquées dans plusieurs physiopathologies incluant la neurofibromatose et le cancer. Nos composés ont de bonnes affinités et sélectivités in vitro, et d’excellentes activités et tolérances évaluées sur des tests cellulaires. / In a drug design project, improving the prediction of affinity is still an issue despite the considerable efforts made in this direction. In addition, binding kinetic constants are of major interest for the discovery of new drugs, in particular at the early stage of molecules optimization to better evaluate their tolerance and efficacy. Due to the recent emergence of the importance of binding kinetics, methods of kinetic rates prediction remain scarce and no efficient computational approach has still been developed to correctly estimate kinetic parameters.In order to challenge these two problematics, the first part of this thesis consists in the development of new methods that allow, first, to improve the prediction of affinity by a flexible docking and, second, to predict the ligand binding/unbinding pathways and binding kinetic rates (kon and koff) by enhanced molecular dynamics simulations.In the second part of this thesis, we have designed novel inhibitors of LIM kinases, emerging targets involved in several pathophysiologies including neurofibromatosis and cancer. Our compounds have good affinities and selectivities in vitro, and excellent activities and tolerances evaluated on cellular tests.
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Viscoelasticity of model aggregate polymer nanocomposites / Modélisation de la rhéologie des polymères nano-compositesWang, Yang 06 March 2018 (has links)
Les nanocomposites polymères ont fait l'objet de recherches académiques et industrielles au cours des dernières décennies, du fait de leurs remarquables propriétés mécaniques et rhéologiques comparés aux polymères purs. En particulier, ils présentent du renforcement pour des fractions volumiques modérées, et des effets non linéaires pour des déformations relativement faibles. Malgré des décennies de recherche, la relation entre la rhéologie et la structure des nanocomposites est loin d'être comprise. Les simulations atomistiques peuvent donner une vision détaillée de l'interaction entre la dynamique des chaînes polymères et les charges renforçantes à une échelle locale. Cependant, il est difficile d'aborder les propriétés émergentes à une échelle mésoscopique, par exemple, simuler un grand nombre d'agrégats dans une matrice polymère enchevêtrée reste toujours hors de portée. Dans ce travail, nous proposons un modèle mésoscopique pour simuler la rhéologie des nanocomposites avec un fluide simple ou une matrice polymère enchevetrée, en utilisant la dynamique brownienne et la dynamique généralisée de Langevin, respectivement. Dans les deux dynamiques, le mouvement des chaines de polymère n'est pas décrit de façon explicite et son effet sur la dynamique de la charge est «moyenné». En utilisant ce modèle, nous étudions l'influence du type de charge, de leur taille, morphologie, et fraction volumique sur la rhéologie du composite modèle, ainsi que la morphologie des charges dans les simulations. Un cas particulièrement intéressant est celui d'agrégats quasi-fractals, qui peuvent être flexibles ou bien rigides. Nous démontrons que les systèmes avec agrégats présentent un renforcement significatif, qui augmente avec la taille des agrégats, leur rigidité, leur fraction volumique et leur polydispersité en taille. Une relaxation lente est également mise en évidence, et nous montrons qu'elle est liée à la rotation lente des agrégats. L'effet Payne, associé à la réponse non linéaire des modules dynamiques avec l'amplitude de déformation de cisaillement, est également observé pour nos modèles de composites. Nous faisons le lien entre l'arrangement microscopique des charges sous cisaillement et les propriétés macroscopiques du composite / Polymer nanocomposites have drawn a lot of attention both from the academic and industrial research in the last decades, thanks to their remarkable mechanical and rheological properties as compared to pure polymers. In particular, they may display reinforcement for moderate volume fractions, and several non linear effects that appear for small deformation amplitudes. In spite of decades of research, the relation between nanocomposites structure and rheology is far from being understood. Atomistic simulations can give a detailed view of the interplay between polymer chains dynamics and fillers at a local scale. However, it is much more difficult to address the properties emerging at a mesoscopic scale, for instance, to simulate a large number of aggregates in an entangled polymeric matrix remains out of reach. In this work, we build a mesoscopic model to simulate the rheology of polymer nanocomposites with a simple fluid and an entangled polymer matrix, by using the Brownian dynamics and the generalized Langevin dynamics, respectively. In both cases, the motion of the polymer chains is not explicitly described and its effect on the filler dynamics is "averaged out". Using this model, we quantitatively determine the influences of the filler type, the filler volume fraction, size and morphology on the rheology of the model composite. Of particular interest is the case of fractal-like aggregates, which may be flexible or rigid. We demonstrate that model aggregates display significant reinforcement, which increases with the aggregate size, aggregate rigidity, filler volume fraction and polydispersity. Long relaxation times are also evidenced, which are related to the slow rotation of the aggregates. The well-known Payne effect, associated to the nonlinear response of the dynamic moduli with the shear deformation amplitude, is also seen in our model composites. We relate the behavior of microscopic filler to the macroscopic properties of the composite
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Développement d'outils analytiques par et pour la microfluidique : caractérisation d'écoulements d'objets dissous et intégration d'un système de séparation sans matrice de biomoléculesRanchon, Hubert 13 December 2013 (has links) (PDF)
L'étude du transport de particules en solution aux nano-échelles est de vaste intérêt et trouve! des applications dans des domaines aussi éloignés que la biologie ou la conversion d'énergie. Son étude comporte deux facettes, suivant que l'entité transportée est utilisée comme traceur, auquel cas l'intérêt consiste en la révélation d'un micro-environnement, soit elle constitue l'objet de l'étude, et il importe alors de caractériser sa dynamique dans un environnement contrôlé. Dynamique et transport sont intimement liés. Le premier terme est plus naturellement associé à l'objet individuel. Le second fait quant à lui référence à la masse, à une dynamique globale, une dynamique d'ensemble d'objets. Il n'existe a priori aucune frontière entre les deux, tout juste une différence d'échelle. La physique se joue de cette dualité si bien que le transport de plusieurs est aujourd'hui compris à partir de l'objet unique, et le comportement global est appréhendé via des mécanismes moléculaires.! Dans ce travail, nous souhaitons comprendre les propriétés de transport d'objets individuels dilués sous deux formes. La première concerne la dynamique d'objets parfaits pour la caractérisation d'un micro-environnement. La seconde concerne la dynamique d'objets dans un environnement maîtrisé. Nous avons mis en place lors de cette thèse une méthode innovante de caractérisation d'écoulements dans des canalisations sub-micrométriques. Ce travail a impliqué la construction d'un modèle basé sur la densité de probabilité de vitesse de nano-sphères dans des écoulements laminaires. Cette approche a ensuite été validée par dynamique brownienne et mise à l'épreuve pour l'étude d'écoulements dans des nano-fentes fabriquées au laboratoire. Cette comparaison nous a permis de mettre en avant une force de lift géante tendant à faire migrer les particules perpendiculairement aux lignes de champ, un phénomène jusqu'ici non décrit dans la littérature. La poursuite des expérimentations nous a permis de décrire les paramètres influents sur l'amplitude de cette force. Notre attention s'est alors tournée vers l'étude de la dynamique de molécules d'ADN en solution dans des structures confinées, sous un actionnement hybride, à la fois hydrodynamique et électrocinétique. L'utilisation d'un fluide non-newtonien nous a alors permis de mettre en évidence le caractère non linéaire de la superposition des modes d'actionnement. Des stratégies expérimentales ont été spécifiquement développées afin de cartographier des densités de présence inhomogène des molécules dans les canalisations. Cet effet a alors été récupéré pour permettre la séparation de biomolécules par taille sous actionnement hybride. Au demeurant, ce travail expérimental, à la frontière de la physique des fluides, de l'ingénierie de la nano-fabrication, de la physique statistique, nous a permis de construire une méthode innovante de vélocimétrie de particules, la mise en évidence de phénomène de migration transverse d'objets solides et flexibles dans des écoulements aux nano-échelles, et la construction d'un démonstrateur pour la séparation de biomolécules par taille.
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Simulations de fluides complexes à l'échelle mésoscopique sur GPU / Complex fluid simulations at mesoscopic scale on GPUTran, Công Tâm 03 May 2018 (has links)
Les suspensions colloïdales ont été étudiées par simulations numériques à partir de deux modèles : la dynamique Brownienne (BD) et la SRD-MD (Stochastic Rotation Dynamics - Molecular Dynamics). Ces études ont consisté à reprendre des travaux existants pour les porter sur GPU, tout en cherchant différentes optimisations possibles adaptées à ces simulations. Une amélioration de la recherche de voisinage de la littérature a pu être utilisée pour toutes ces simulations de type BD. Une simulation de SRD-MD avec couplage de force qui n'avait pas encore été parallélisée sur GPU dans la littérature, a été implémentée en utilisant un nouveau schéma de décomposition adapté à cette simulation, améliorant considérablement les performances. Ces simulations ont pu donner lieu par la suite à des études sur des suspensions colloïdales plus complexes : une hétéroagrégation entre deux suspensions avec des particules de même taille, une hétéroagrégation entre deux populations de colloïdes de tailles très différentes, et en dehors des suspensions colloïdales, une simulation de nanoalliages. Enfin, le modèle de SRD a été adapté afin d'être utilisé dans le cadre d'animation physique de fluide réaliste dans le contexte de l'informatique graphique. Des adaptations du modèle pour y incorporer des notions comme la gestion de la compressibilité, de la tension de surface ont dues être apportées. Des premiers résultats ont pu permettre de réaliser quelques simulations, dont une chute d'eau dans une verre. / Colloïdal suspensions have been studied by means of numerical simulation, using two physical models : Brownian dynamics and Stochastic Rotation Dynamics - Molecular Dynamics. These studies consist in parallizing colloïdal simulations from previous studies on GPU, and find some new optimisations for these specific simulations. An improvement of the neigborhood search has been implemented in all our BD type simulations. A SRD-MD with force coupling have been implemented for the first time in the literature, using a new decomposition scheme, which improves significantly its performances. Then, theses simulations have been adapted to study more complex colloidal suspensions : an interfacial heteroaggregation of colloidal suspensions, a heteroaggregation between two types of particles with a large size ratio, and outside this context, a nanoalloy simulation. Finally, the SRD model has been adapted to realistic fluid animtion from computer science context. Theses adaptations require to add to SRD model, the notion of compressibility and surface tension. First results have been released, like a pouring water into a glass simulation.
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Physique statistique des phénomènes de blocage dans les flux particulaires / Statistical physics of blocking phenomena in particulate flowsBarré, Chloé 26 September 2017 (has links)
L'objectif de cette thèse porte sur l'étude des phénomènes de blocage dans un flux particules à faible densité dans un canal. Le blocage est induit par la géométrie du canal. L'essentiel de mes travaux concerne la description des situations où le blocage est contrôlé par les limites en capacité d'un canal. Le paramètre pertinent pour ce phénomène est donné par le nombre de particules minimum, N, conduisant à l'interruption du flux de particules. Un modèle stochastique simple introduit par Gabrielli et al. (PRL. 110, 170601, 2013) illustre ce comportement: des particules arrivent aléatoirement selon une distribution de Poisson à l'entrée d'un canal unidimensionnel et le traversent avec un temps constant, noté t. Le blocage survient lorsque N particules sont simultanément sur le pont. Le travail de cette thèse à été d'étudier les extensions de ce modèle. Les observables du système sont la probabilité de survie, le flux sortant ainsi que la statistique sur les particules sorties avant le blocage. Les différentes études ont permis pour le cas N>2, pour une distribution homogène quelconque et inhomogène d'entrée, pour un système de multi-canaux ainsi que pour une durée finie de blocage d'obtenir des résultats analytiques exactes ainsi que des approximations à l'aide d'outils statistique. Le dernier projet de cette thèse porte sur l'étude microscopique des phénomènes de blocage. Le modèle simple que nous avons étudié est un système bidimensionnel de particules browniennes soumis à une force de traînée et se déplaçant dans un canal avec rétrécissement. La présence d'un obstacle au milieu du canal peut causer un colmatage selon les valeurs des différents paramètres du système. / This manuscript presents a study of blocking phenomenon in particulate streams flowing through anarrow channel. In particular, it examines situations in which blocking is controlled by the limitedcarrying capacity of the channel. It builds on a simple stochastic model, introduced by Gabrielli etal. (Phys. Rev. Lett. 110, 170601, 2013), in which particles arrive randomly according to a Poissondistribution at the entrance of a one-dimensional channel with an intensity λ and, unless interrupted,exit after a transit time, τ. Blocking occurs instantaneously when N=2 particles are simultaneouslypresent in the channel. The quantities of interest include the probability that the channel is still openat time t (survival probability) and the flux and total number of exiting particles. The thesisexamines a number of generalizations including when more than two particles must be present toinduce blockage, N>2, a time dependent intensity, a finite blocking time, and multi-channelsystems. We obtain exact and approximate analytical results using tools such as the masterequations describing the evolution of the n-particle partial probabilities, large deviation theory andqueuing theory. The theoretical results are validated by comparison with the results of numericalsimulations. The final chapter of the thesis uses a different approach, namely a brownian dynamics simulation of a two dimensional system of soft particles subjected to an external driving and dragforces. The presence of an obstacle in the middle of the channel can cause irreversible orintermittent clogging depending on the system geometry, temperature and particle stiffness.
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