Cette thèse décrit plusieurs résultats expérimentaux impliquant le phénomène de la filamentation laser qui se produit lorsque des impulsions laser ultrabrèves se progagent dans l'air avec une intensité de l'ordre de ~ 10¹³ W/cm2. Un laser titane-saphir est utilisé pour gé- nérer des impulsions femtosecondes dans l'infrarouge (800 nm). En raison de ses propriétés particulières, cette forme de propagation est étudiée pour de nombreuses applications. Nous nous concentrons dans cette thèse sur la télédétection et l'identification de polluants atmosph ériques. Notre objectif est d'améliorer les résultats et de résoudre certains problèmes dans la détection de polluants, en particulier de ceux qui ont le même spectre de fluorescence induit par filamentation. Tous les résultats présentés ici ont été obtenus en laboratoire. La télédétection de polluants dans l'atmosphère implique la propagation de filaments à haute altitude où la pression atmosphérique est basse. Il est donc important de bien comprendre le phénomène de la filamentation dans ces conditions. Nous avons expérimentalement et numériquement étudié l'effet d'une basse pression sur un filament unique dans l'air. Les expériences furent réalisées en variant la pression à l'intérieur d'une cellule entre 0,3 et 1 fois la pression atmosphérique normale (1 atm ~ 1:01 X 10⁵ Pa). Une approche pour détecter à distance la présence de polluants atmosphériques est de capter la fluorescence émise par les fragments moléculaires créés lors du passage de l'impulsion laser. Ce signal est toutefois lourdement atténué avant d'atteindre le détecteur en raison de la grande distance de propagation dans ces applications et il est important de trouver des moyens pour augmenter le signal de fluorescence. Nous avons donc étudié la possibilité d'utiliser le filament lui-même comme milieu de gain dans la direction de propagation pour amplifier les émissions des impuretés de l'air. Il avait déjà été démontré qu'un filament peut amplifier le signal rétrodiffusé dans l'air pur alors nous avons débuté nos expériences dans l'air pour ensuite étudier des mélanges air-hydrocarbones ( 2% de CH₄, C₂H₂ et C₂H₄ dans l'air). Nous avons détecté la fluorescence émise par l'azote neutre à ~ 337 nm dans l'air pur et par les fragments CH à ~ 431 nm dans des mélanges air-hydrocarbones. Dans les deux cas, le signal de fluorescence émis dans la direction opposée à celle du laser a augmenté de manière nonlin éaire en fonction de la longueur du filament, tandis que celui émis sur les côtés montrait une tendance linéaire. Le dernier chapitre de cette thèse traite d'une nouvelle approche pour identifier les molé- cules basée sur leur alignement. Nous montrons en effet que des polluants dans l'air peuvent être détectés et identifiés en mesurant les constantes de rotation de diférentes molécules. Il est important de noter que cette technique permet de distinguer des polluants dont les fragments émettent le même spectre de fluorescence (les mêmes raies atomiques et bandes moléculaires). Les résultats présentés dans cette thèse ont été obtenus par des études de type pompe-sonde utilisant le signal diffusé de l'impulsion de sonde, contrairement à d'autres expériences qui détectent la lumière transmise. Le fait d'observer le signal diffusé plutôt que celui transmis rend cette technique pertinente pour des applications de télédétection. Même si les molécules dans un gaz sont orientées de façon aléatoire, une impulsion ultrabrève et intense peut forcer les molécules à s'aligner non seulement pendant le passage de l'impulsion mais aussi après. Plus spécifiquement, un paquet d'onde rotationnel peut être créé par une impulsion femtoseconde, ce qui génère un alignement moléculaire en l'absence de champ après le passage de l'impulsion qui peut se reformer à intervalles réguliers. En plus de permettre la détermination des constantes de rotation et l'identication des molécules, cette technique donne également accès à des informations sur la dissipation dans le milieu en étudiant l'évolution du paquet d'onde sur une longue période (plusieurs retours périodiques de l'alignement moléculaire) après le passage de l'impulsion. / This thesis presents experimental results obtained during filamentation of ultrashort and intense laser pulses, with an intensity of ~ 10¹³ W/cm2 in air. A femtosecond Ti:Sapphire laser was used to generate pulses in the infrared at 800 nm. Because of some unique features of the filaments, this particular form of propagation has been considered for many applications. In this work, we focus our attention on remote sensing and the detection and identification of atmospheric pollutants. The goal is to improve the results and resolve some problems in the detection of air pollutants, especially those with the same filament-induced fluorescence spectrum. The presented experiments were performed inside a laboratory. The remote sensing of pollutants in the atmosphere mainly relies on the propagation of filaments at high altitude where the pressure is low. For this application, it is therefore important to have a good understanding of filamentation in these real conditions. We experimentally and numerically studied the effect of lowering the pressure on a single filament in air. The experiment was done by varying air pressure inside a cell between 0.3 and 1 standard atmospheric pressure (1 atm ~ 1:01 X 10⁵ Pa). One way to remotely detect atmospheric pollutants is to record the returning fluorescence signal from the molecular fragments that are created during filamentation. Because the propagation distance is large in these spectroscopic experiments, the signal is heavily attenuated before reaching the detector and it is important to look for a solution to enhance the fluorescence signal. We therefore investigated the possibility of using the filament itself as a gain medium along the propagation direction to amplify the emission of some impurities in air. It is known that the femtosecond laser filament can amplify backward-directed signal in pure air, so we started our experiments in air, and then extended them to air-hydrocarbons mixtures (2% de CH₄, C₂H₂ et C₂H₄ dans l'air). The fluorescence emission from neutral nitrogen at ~ 337 nm in pure air and from CH fragments at ~ 431 nm in air-hydrocarbons mixtures was detected. In both cases, the fluorescence signal emitted in the direction opposed to the laser propagation increased nonlinearly with the filament length, unlike the emission directed on the sides which showed a linear trend. The last chapter of the thesis introduces a new way to identify molecules that relies on their alignment. Indeed by measuring the rotational constants of different molecules using iv eld-free molecular alignment, we show that pollutants can be detected and identied in air. It is important to mention that this approach can distinguish pollutants for which the excited fragments have the same fluorescence spectra (same atomic lines and molecular bands). The results reported in this thesis were obtained by a pump-probe experiment where the scattered signal of the probe pulse was detected, as opposed to other experiments which collected the transmitted light. Observing the scattered signal instead of the transmitted one makes this technique appropriate for remote sensing applications. Even though molecules are randomly oriented in the gas phase, it is shown that ultrafast intense laser pulses can force molecules to align both in the presence of the laser feld as well as after the passage of the pulse. More specifically, a rotational wavepacket can be created by an ultrashort laser pulse, leading to a feld-free alignment of the molecules after the laser pulse has passed which can revive at regular intervals. Therefore, in addition to finding rotational constants and identifying molecules, it is possible to extract information about the dissipative medium by studying the changes in the wavepacket a long time (several periodic revivals of molecular alignment) after the passage of the pulse. / Filamentation laser

La structuration laser femtoseconde de verres d’oxydes est aujourd’hui un domaine de recherche en pleine expansion. L’interaction laser-matière est de plus en plus utilisée pour sa facilité de mise en œuvre et les nombreuses applications qui découlent de la fabrication des composants photoniques, déjà utilisés dans l’industrie des hautes technologies. En effet, un faisceau d’impulsions ultracourtes focalisé dans un matériau transparent atteint une intensité suffisante pour modifier la matière en trois dimensions sur des échelles micro et nanométriques. Cependant, l’interaction laser-matière à ces régimes d’intensité n’est pas encore complètement maîtrisée, et les matériaux employés ne sont pas entièrement adaptés aux nouvelles applications photoniques. Par ce travail de thèse, nous nous efforçons donc d’apporter des réponses à ces interrogations. Le mémoire est articulé autour de deux grands volets. Le premier aborde la question de l’interaction de surface de verres avec de telles impulsions lumineuses qui mènent à l’auto-organisation périodique de la matière structurée. L’influence du dopage en ions photosensibles et des paramètres d’irradiation est étudiée afin d’appuyer et de conforter le modèle d’incubation pour la formation de nanoréseaux de surface. À travers une approche innovante, nous avons réussi à apporter un contrôle de ces structures nanométriques périodiques pour de futures applications. Le second volet traite de cristallisation localisée en volume induite en grande partie par l’interaction laser-matière. Plusieurs matrices vitreuses, avec différents dopages en sel d’argent, ont été étudiées pour comprendre les mécanismes de précipitation de nanoparticules d’argent. Ce travail démontre le lien entre la physicochimie de la matrice vitreuse et le caractère hors équilibre thermodynamique de l’interaction qui influence les conditions de nucléation et de croissance de ces nano-objets. Tous ces résultats sont confrontés à des modélisations de la réponse optique du plasmon de surface des nanoparticules métalliques. Les nombreuses perspectives de ce travail ouvrent sur de nouvelles approches quant à la caractérisation, aux applications et à la compréhension de l’interaction laser femtoseconde pour l’inscription directe de briques photoniques dans des matrices vitreuses. / Three-dimensional femtosecond laser structuring of oxide glasses is a growing research and development area. It is also increasingly used in the high-tech industry thanks to its simple implementation and numerous possible applications emerging from the photonic components manufacturing. Indeed, an ultra-short focused beam in a transparent material reaches a sufficient intensity to 3D modify the material on micrometer or nanometer scale. However, the laser matter interaction regimes at such high intensity are not completely understood, and the materials already used are not perfectly adapted for new photonic applications. This research aims to provide answers to those open questions. This thesis is divided into two main parts. The first one addresses the issue of the glass surface interaction with ultrashort pulses which leads to self-organized periodic structures. The influence of photosensitive doping ions and irradiation parameters are studied to support and strengthen the incubation model for nanograting surface formation. This study allows the control of these periodic nanoscale structures for further applications. The second part deals with localized volume crystallization induced by laser material interaction. Several glassy matrices with various silver oxide doping have been synthesized to understand the mechanisms of silver nanoparticle precipitation. This work demonstrates the link between the physical chemistry of the glass and the non-equilibrium thermodynamic state during laser interaction to influence nucleation and growth conditions of these nano-objects. The results are compared to models that describe the optical response of plasmonic behavior. Finally, this research opens on new approaches and many prospects for applications and understandings of femtosecond direct laser writing of novel photonic bricks.

L’étude des interactions laser-verre est d’un grand intérêt en raison des différentes applications qui en découlent. Dans le cadre de ce champ d’études, ce projet de recherche s’intéresse plus particulièrement aux interactions laser femtoseconde-verres chalcogénures, et cible lesinteractions impliquant des verres à base d’arsenic et de soufre. Des verres riches en sulfures ont été préparés dans le domaine binaire AsxS100–x avec x variant entre 10 et 40. Les verres ont été préparés dans des ampoules scellées sous atmosphère contrôlée et leurs caractéristiques thermiques, optiques et structurales ont été explorées. Les interactions laser-verre ont été étudiées en utilisant un laser femtoseconde opérant à 800 nm. Les études ont été réalisées de manière systématique en variant la puissance et le temps d’exposition du laser. Des études similaires ont également été réalisées à deux autres longueurs d’onde, soit 400 nm et 266 nm. L’interaction laser-verre chalcogénures a induit la formation de nanostructures avec des caractéristiques variant en fonction du temps d’exposition et aussi en fonction de la longueur d’onde d’irradiation. Les analyses de surface parmicroscopie électronique à balayage (SEM) et par microscopie de force atomique (AFM) ont montré une ablation de surface et une forte expansion sous irradiation à 800 nm. Différentes structures ont été formées à la surface du verre et leurs caractéristiques structurales ont été étudiées par spectroscopie Raman. Finalement, dans le but de comprendre l’effet d’ajout de soufre sur la formation des nano-structures, une corrélation a été faite entre les différentes structures observées en se basant sur les différents modèles déjà reportés dans la littérature. / The study of laser-glass interaction is of great interest because of the various related application. Within this field of study, this research studies specifically femtosecond laser-chalcogenide glass interaction and more specifically glasses made of arsenic and sulfur. Sulfiderich glass were prepared in the binary domain AsxS100–xwith x varying from 10 to 40. Glasseswere prepared under controlled atmosphere in sealed ampoules and their thermal, optical and structural properties were explored. Laser-glass interactions were studied using a 800 nm femtosecond laser. The studies were performed systematically by varying laser power and exposition time. Similar studies were done at two other wavelength, 400 nm and 266 nm. The chalcogenide glass-femtosecond laser interaction induced nanostructures with characteristics varying depending on laser parameters. Surface analysis done with a scanning electron microscope (SEM) and an atomic force microscope (AFM) show surface ablation and large expansion after 800 nm laser irradiation. A variety of surface structures were created by laser irradiation and Raman spectroscopy studies explored their structural properties. Finally, to understand the effect of increased sulfur content on the induced nanostructures, corellations supported by various existing models were done on the observed structures.

Une méthode pour obtenir des faisceaux avec moment angulaire orbital consiste à modifier un faisceau gaussien avec une lame à vortex, appelée aussi lame de phase en spirale (SPP). La majorité de ces lames fonctionnent par transmission. Notre technique produit une lame de phase réflectrice, qui est adéquate pour les expériences avec un faisceau à haute puissance. Dans ce mémoire nous décrivons la fabrication de lames de phase en spirale continue par réflexion avec un système de déposition. Ces lames furent utilisées pour transformer un faisceau gaussien en un faisceau de Laguerre-Gauss avec un moment angulaire de différents ordres. Ces faisceaux sont caractérisés par leur front d'onde hélicoïdal et un zéro d'intensité au centre. Les résultats furent comparés à ceux obtenus avec un élément diffractif commercial. Avec l'aide d'un axicon, ces lames furent utilisées pour la formation de faisceaux Bessel avec un moment angulaire. En focalisant un faisceau Laguerre-Gauss femtoseconde avec un axicon, nous avons produit des modifications de surface sur un échantillon de verre en BK7.

Les agrégats de gaz rare constituent un état de la matière intermédiaire entre les cibles solides et les atomes en phase gazeuse. Il a été démontré que les agrégats irradiés sont sources d'ions, d'électrons, de neutrons énergétiques ainsi que de rayonnement allant du visible aux X durs. Cette source peut-être produite avec un taux de répétition élevé et a l'avantage de ne pas produire de débris, et de présenter une très forte conversion de l'énergie laser incidente. Nous nous intéressons au rayonnement X particulièrement, en le caractérisant en intensité, spectre et durée, comme préalable à toute application. En collaboration avec l'INRS-Energie (Varenne, Canada), nous avons mis en œuvre une caméra à balayage de fente dont la résolution temporelle est de 800 fs rms. En focalisant des impulsions laser courtes (30 fs - 5 ps) et intenses (jusqu'à 1e17 W/cm2) sur des agrégats d'argon (15 - 30 nm), nous avons démontré que l'émission X dont l'énergie est supérieure à 2 keV est plus courte que la résolution temporelle. En couplant la caméra à un cristal tronconique, nous nous sommes intéressés au rayonnement de couche K dans la gamme 2,9 - 3,2 keV. Nous avons démontré que ce rayonnement a une durée inférieure à la résolution temporelle, et que les raies étaient émises avec un écart temporel relatif inférieur à 1 ps. Une simulation basée sur un modèle nano-plasma et sur un code collisionnel-radiatif a été développée au CELIA. Les spectres X résolus en temps calculés reproduisent à la fois la brièveté d'émission du rayonnement X et les états de charge élevés observés.

Ces dernières années, le développement des lasers femtosecondes s’est massivement orienté vers des sources à fortepuissance moyenne pour des applications autant scientifiques - par exemple la génération d’impulsions XUV - qu’industrielles. Cettethèse a consisté à développer une source laser permettant d’amplifier des impulsions ultra-brèves à très haute cadence par un laserà fibre avec d’un côté le développement d’un laser de pompe femtoseconde fibré (<600fs) à haute cadence (100kHz), et de fortepuissance (50W) et de l’autre des amplificateurs paramétriques optiques ultrabrefs (<10fs) pompés par cette même source. Pour cela,au sein d’une architecture à dérive de fréquence de fort étirement (2ns), nous avons exploité les propriétés des fibres photoniques à trèsgros coeur dopé à l’Ytterbium qui, pour approcher des énergies proches de 1mJ, nécessitent d’effectuer des études d’endommagement etde préparation des fibres. Nous avons alors pu démontrer une puissance maximale de 90W mais d’excellents résultats ont été établis dansun régime stable et robuste pour lequel ce laser délivre une puissance de 60W avec des impulsions de durées inférieures à 400fs. Aprèsdoublage en fréquence, ce laser a permis alors d’amplifier en deux étages dans des cristaux de BBO des bandes spectrales supérieuresà 300nm centrées autour de 800 nm avec une énergie par impulsion de 19[mu] J (1.9W). Avec un système d’étirement et de compressionbasé sur la combinaison de lames de silice et de miroirs à dérive de fréquence, ces impulsions ont pu atteindre une durée finale de 9.7fs.Ainsi, ces deux sources permettent d’ouvrir la voie à de vastes champs d’investigation en physique moléculaire et atomique. / In recent years, the development of femtosecond lasers has been heavily oriented towards high average power sources forboth scientific experiments - such as XUV pulses generation - as well as for industrial applications. This work has been devoted to developa laser source able to amplify ultra-short pulses at a very high repetition rate. In one hand, we develop a high average power (50W)pump laser based on a Fiber Chirped Pulse Amplification (FCPA) technology delivering 400 fs pulses at a high repetition rate (100kHz).In the other hand, a multistage ultrafast optical parametric amplifiers (<10fs) pumped by this source has been then implemented. Toachieve this, we took the benefits of the Ytterbium-doped large-core photonics fibre’s properties in order to approach energies closeto 1mJ. Even in a highly stretched chirped pulse architecture (2ns), using this kind of technology, required to perform studies overdamage and preparation processes of fibers. Thereby, we demonstrated a maximum output power of 90W, but excellent results havebeen obtained in a stable and robust regime in which this laser delivers 60W with pulse durations shorter than 400fs. After frequencydoubling, this laser was sent as a pump into a two-stages - non collinear parametric amplifier made with BBO crystals and a spectrumdelivered a by a CEP-Stable-6fs Ti :sa oscillator has been amplified around 800nm over a spectral bandwidth larger than 300nm witha pulse energy of 19[mu] J (1.9W). By using a stretching and compression scheme based on the combination of silica wedges and chirpedmirrors, the final pulses have been then recompressed down to 9.7fs. These laser systems can be now used to pave the way for vast fieldsof investigation in molecular and atomic physics.

Ce mémoire de thèse a pour sujet la dynamique en magnéto-optique du système Au/Co/Au avec une résolution temporelle sub-picoseconde, la couche de cobalt étant ultramince (quelques plans atomiques d'épaisseur). Au cours de ce travail, nous avons réalisé un dispositif expérimental de mesures pompe-sonde à deux couleurs, nécessitant la confection d'une source optique femtoseconde (OPA), et mis en oeuvre des techniques de double-démodulation pour déterminer la réponse magnéto-optique transitoire du système. Dans les gammes d'énergies de photon utilisées, le système Au/Co/Au se comporte du point de vue des propriétés magnéto-optiques non-linéaires comme un matériau hybride où les dynamiques de transmission et de réflexion sont dues à la constante diélectrique de l'or et les dynamiques de rotation Kerr complexe sont principalement dues au terme non diagonal du tenseur diélectrique du cobalt. <br />Nous avons montré que la couche mince de cobalt accélère fortement la dynamique de relaxation du gaz électronique dans le système multicouches par rapport à celle dans un film d'or. <br />En ce qui concerne la relaxation de de l'aimantation du cobalt, nous avons constaté qu'il n'y a pas de relation directe entre la dynamique des observables et celle de l'aimantation : nous n'avons pas réussi à identifier dans nos signaux une désaimantation transitoire car masquée par d'autres effets magnéto-optiques que nous avons discutés.

Nous avons étudiés l'excitation d'un solide diélectrique par une impulsion laser femtoseconde<br />(fs) intense dans le domaine visible où XUV. Ce type d'irradiation produit des électrons excit<br />és avec des énergies initiales qui vont de quelques eV à quelques dizaines d'eV au dessus<br />du bas de la bande de conduction. La relaxation de ces électrons est à l'origine de nombreux<br />phénomènes tels que l'ablation laser, le claquage optique ou le transport des électrons "<br />chauds " dans les matériaux à intérêt technologique (SiO2 et diamant). L'objectif de ce travail<br />de thèse est d'étudier de façon directe et de mieux comprendre ces mécanismes de relaxation<br />électroniques. Deux techniques expérimentales complémentaires, utilisant les impulsions XUV<br />ultrabrèves, issues de la génération d'harmoniques d'ordres élevés, ont été mises oeuvre pour<br />mener à bien ces études. Tout d'abord, les expériences de photoémission ont permis de mettre<br />en lumière un nouveau mécanisme d'absorption du rayonnement par les électrons de la bande<br />de conduction : les transitions multiphotoniques interbandes. Nos résultats montrent que ce<br />processus est le mécanisme dominant d'échauffement des électrons. Cette conclusion est de<br />plus corroborée par les résultats d'un modèle théorique basé sur la résolution de l'équation<br />de Schrödinger dépendante du temps. D'autre part, des expériences " pompe/sonde " de<br />photoémission résolue en temps ont eu pour but de sonder la population d'électrons excités<br />par une impulsion XUV et de suivre son évolution temporelle sur une échelle de temps fs<br />à ps. Les temps de décroissance mesurés sont de l'ordre de quelques ps pour des électrons<br />de 30 eV. L'interprétation des ces durées de vie longue est problématique. Nous suggérons<br />un modèle de relaxation en deux étapes, tout d'abord purement électronique et rapide, puis<br />d'interaction avec le réseau plus lente, pour expliquer ces résultats expérimentaux. Le second<br />type d'expériences porte sur une spectroscopie de photoconduction sur du diamant. En utilisant<br />les harmoniques d'ordres élevés comme source d'excitation nous avons mesuré le courant<br />de déplacement induit qui permet d'accéder au nombre d'électrons excités en fonction de<br />l'énergie des photons incidents. Cette information permet d'étudier l'efficacité de l'ionisation<br />par impact (collision inélastique électron/électron). Nos résultats peuvent s'interpréter par la<br />structure particulière du diamant qui comporte une deuxième bande interdite 10 eV au dessus<br />du bas de la bande de conduction. Des simulations Monte-Carlo permettent de confirmer cette<br />interprétation.

Les lasers femtoseconde sont des sources de très haute précision pour la métrologie. La possibilité de produire des états comprimés dans ce régime pourrait conduire à une amélioration des mesures physiques. Dans une première partie, j'introduirai une limite de sensibilité pour l'estimation de paramètres portés par le champ électromagnétique, utilisant des ressources gaussiennes quelconques. Il peut être montré qu'un état comprimé monomode, sur un mode bien défini, est optimal d'un point de vue expérimental. Je présenterai alors un schéma simple et général, utilisant une détection homodyne, qui permet de mesurer de façon optimale des paramètres portés par le champ électromagnétique. Dans une seconde partie, je présenterai les résultats expérimentaux que nous avons obtenus en utilisant un oscillateur paramétrique optique femtoseconde pompé de façon synchrone. J'exposerai la production d'états comprimés en intensité dans ce régime ainsi que la preuve du caractère multimode de la lumière produite. Ceci constitue une étape majeure pour la production d'états multimodes sur mesure en régime femtoseconde.

De récentes révolutions dans la technologie des lasers infrarouges permettent d'exposer la matière à des champs laser pulsés ultra intenses ( de 1013 W cm-2 à 1016 W cm-2 ) et ultra courts (de l'ordre de quelques femtosecondes). Nous nous intéressons dans cette étude théorique à la dynamique de l'interaction entre de tels champs lasers basse fréquence et l'hydrogène atomique modélisant un système à un électron actif. Nous étudions les deux processus en compétition lors d'une telle interaction. D'une part, la génération d'harmoniques d'ordre élevé et particulièrement les effets de la phase absolue du champ laser sur les spectres d'émission ainsi que le rôle joué par la structure atomique sont analysés. D'autre part, la dynamique de l'ionisation dans le régime tunnel ou au-dessus de la barrière fait l'objet d'une étude détaillée dans le cadre de l'approximation du champ fort en sondant le rôle du potentiel Coulombien dans le mécanisme d'ionisation. Théoriquement, deux démarches sont envisagées. L'équation de Schrödinger dépendante du temps peut être résolue exactement numériquement. D'autre part, une solution (analytique) approchée peut être déterminée en s'appuyant sur la méthode aux états atomiques essentiels ainsi que sur les rôles effectifs du champ électrique et du potentiel Coulombien. Cette approximation du champ fort, introduite par Keldysh en 1965, dans laquelle l'effet du champ électrique domine la dynamique de l'interaction a permis d'expliquer l'allure d'une partie des spectres des harmoniques émises par l'atome et des spectres des électrons éjectés. Elle postule que le mécanisme d'ionisation, aux basses fréquences considérées est l'éjection d'électrons par effet tunnel suite à laquelle l'analyse du mouvement de l'électron fait abstraction de la présence du potentiel Coulombien. L'électron peut être considéré comme un électron libre oscillant classiquement dans le champ laser. Ce mouvement quasi-classique lui permet éventuellement de revenir vers le noyau résiduel et de se recombiner radiativement (émission d'une harmonique) avec l'état fondamental ou d'être rediffusé par le potentiel. Ces mécanismes permettent effectivement de comprendre qualitativement l'allure des spectres. Toutefois les prédictions des taux d'ionisation ou de l'amplitude des harmoniques émises ne coïncident pas quantitativement avec les mesures expérimentales. Dans un premier temps, nous tirons profit de l'accord qualitatif entre les deux méthodes en ce qui concerne la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Dans le cadre d'impulsions ultra-courtes, l'interaction ayant lieu pendant quelques périodes laser uniquement, la phase absolue du champ laser modifie sensiblement la dynamique de l'interaction d'un point de vue énergétique et par conséquent les spectres d'harmoniques émises. Une analyse temps-fréquence du signal harmonique émis par un seul atome nous permet de montrer que l'influence de la phase peut être comprise classiquement. Nous suggérons une méthode de diagnostic de ce paramètre non-adiabatique qui, jusqu'à présent, ne fait l'objet que d'une stabilisation et non d'un contrôle à l'échelle expérimentale. Nous considérons d'autre part, le point de vue macroscopique, c'est-à-dire la propagation des champs harmoniques dans le milieu gazeux partiellement ionisé en résolvant les équations de propagation de Maxwell. Nous constatons une survie de l'influence de la phase absolue pour des interactions inférieures à une dizaine de cycles optiques. Par ailleurs, l'approximation du champ fort, que nous avons étudiée dans le cadre de la génération d'harmoniques d'ordre élevé par un atome soumis à une impulsion laser de quelques femtosecondes, nous permet de comprendre l'importance du moment canonique dans la dynamique de l'interaction. La représentation des processus atomiques en terme de moment que nous effectuons s'avère être une remarquable sonde des effets réels du potentiel Coulombien sur la dynamique du mouvement des électrons. Nous développons une méthode de résolution de l'équation de Schrödinger dans l'espace des moments; nos résultats démontrent que, du point de vue de l'ionisation, les contributions dominantes ne sont pas celles décrites par l'approximation du champ fort mais qu'en revanche, la présence du potentiel Coulombien ne peut être négligée lorsque nous voulons décrire le mécanisme d'ionisation ; et ce même si l'on s'approche de l'intensité de saturation au-delà de laquelle l'atome s'ionise en moins d'une période laser. Notre étude replace en quelque sorte le potentiel Coulombien au centre du processus d'ionisation malgré l'idée consensuelle selon laquelle aux basses fréquences considérées, l'ionisation par le champ (effet tunnel ou ionisation au-dessus de la barrière) est dominante.