La compréhension des réactions biochimiques qui se d'eroulent au sein des protéines est un enjeu fondamental de la biologie actuelle. Dans ce travail, nous nous sommes principalement intéressés aux premières étapes de ces réactions, qui se produisent à l'échelle de la centaine de femtosecondes. Traditionnellement, l'étude de ces premières étapes se fait à l'aide d'impulsions ultracourtes dans le domaine visible ou ultraviolet : ces impulsions font passer la molécule sur un état électronique excité, ce qui permet de déclencher la réaction étudiée de manière ultrarapide et très efficace. Dans ce travail, nous avons exploré une nouvelle voie d'excitation des molécules biologiques : nous avons utilisé des impulsions infrarouges, de manière à placer l'énergie directement dans les vibrations de la molécule. Cette technique permet théoriquement d'explorer la surface de potentiel de la protéine loin de sa région harmonique, et même d'approcher l'état de transition de la réaction catalysée par la protéine. Pour communiquer le plus d'énergie possible à la molécule, nous avons utilisé des impulsions infrarouges intenses et à dérive de fréquence qui permettent de gravir efficacement l'échelle vibrationnelle considérée. Dans une première étape, nous avons engendré des impulsions infrarouges intenses dont l'énergie est de quelques microjoules et le spectre s'étend sur 170 cm−1 environ. Nous avons ensuite caractérisé ces impulsions par diverses méthodes : nous avons notamment mesuré leur phase spectrale au moyen d'une technique HOT SPIDER, ce qui constitue la première mesure de phase spectrale autoréférencée pour des impulsions centrées autour de 10 μm. Dans une seconde étape, nous avons utilisé ces impulsions infrarouges pour exciter la vibration d'une molécule de CO liée à la myoglobine, puis à l'hémoglobine. Dans ce dernier cas, nous avons démontré l'ascension vibrationnelle de la molécule de CO jusqu'au 7ème niveau excité : nous avons ainsi réalisé la première expérience d'ascension vibrationnelle dans une molécule biologique ou plus généralement dans une macromolécule. Cette technique d'excitation nous a permis d'obtenir des données spectroscopiques nouvelles sur la carboxy-hémoglobine telles que la position et la largeur des raies d'absorption des différentes transitions vibrationnelles, les temps de vie des niveaux excités ainsi que la presence d'une anharmonicité électrique importante.

La thèse traite d'un point de vue expérimental la dynamique d'aimantation induite par laser femtoseconde de nanostructures magnétiques. En premier lieu, nous nous sommes intéressés à la dynamique de spins dans des plots ferromagnétiques individuels de CoPt3 et de permalloy (le diamètre varie de 0.25 à 30 Μm). Le montage expérimental consiste en des mesures magnéto-optique Kerr pompe sonde en géométrie confocale (la résolution spatiale est 300 nm ; la résolution temporelle est 150 fs). Nous avons montré que la dynamique d'aimantation dépend fortement de la densité d'excitation laser notamment le temps de relaxation spin-réseau et la fréquence de précession. Nous avons également étudié l'expansion spatiale de la désaimantation dans un plot individuel. De plus, nous avons développé une technique d'imagerie résolue en temps permettant d'étudier le renversement d'aimantation dans des films et plots individuels de CoPt. Nous avons exploré l'effet des différents paramètres : intensité laser, champ magnétique appliqué, et la nature cristalline du substrat (alliage, multicouches) sur le renversement d'aimantation. Enfin, nous avons étudié par microscope à force magnétique la structure des domaines magnétiques induite par laser. <br />Nous avons également étudié la dynamique cohérente d'aimantation de nanoparticules magnétiques (le diamètre moyen varie de 2 à 10 nm) excitées par des impulsions laser. L'analyse de la trajectoire d'aimantation dans les trois directions de l'espace (polaire, longitudinal, transverse) après l'excitation optique (> 120 fs) nous a permis de mettre en évidence la désaimantation ultrarapide (~ 200 fs), le mouvement gyroscopique de l'aimantation (précession et l'amortissement de l'aimantation) qui précède les fluctuations super-paramagnétiques. Nous avons exploré le rôle de l'anisotropie magnétique sur la réorientation initiale de l'aimantation et nous avons montré que le damping augmente avec la diminution de la taille de particules.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG), qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visant à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules. <br />Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permi de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisée pour confiner la HHG. Étant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inferieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel du train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.

Le sujet de cette thèse concerne l'étude de dynamiques induites par des impulsions lasers femtosecondes intenses. La première dynamique étudiée porte sur l'alignement de la molécule de CO2, pure ou en mélange avec l'argon ou l'hélium, en phase gazeuse dense (jusqu'à 20 bar), ce régime n'ayant jamais été étudié expérimentalement auparavant. L'alignement moléculaire, quand il est induit par une impulsion laser femtoseconde et intense, présente deux contributions qui apparaissent après passage de l'impulsion : un alignement permanent et un alignement transitoire. L'influence des collisions se manifeste alors par des transferts de population entre états rotationnels qui ont pour conséquence de faire décroître ces deux contributions. Le temps de décroissance de l'alignement permanent est seulement lié aux collisions inélastiques tandis que le temps de décroissance de l'alignement transitoire est lié à la fois aux collisions inélastiques et élastiques. Nous montrons alors que la détermination expérimentale de la contribution des collisions élastiques, expérimentalement difficile d'accès, est possible à partir de l'analyse des traces d'alignement moléculaire. Cette analyse se base sur la modélisation des taux de transfert entre états liés aux collisions inélastiques par des lois semi-empiriques du type ECS-(E)P. La contribution élastique des collisions déterminée est en bon accord avec des valeurs calculées selon un modèle classique. La deuxième dynamique étudiée est la dépendance en éclairement de l'effet Kerr électronique. Nous poursuivons alors les travaux menés par Loriot et al. en 2009 qui ont montré que l'indice Kerr électronique saturait avant de s'annuler puis de présenter une contribution négative lorsqu'on augmente l'éclairement (inversion du signe pour quelques dizaines de térawatts par centimètre carré). Nous avons alors étendu cette étude en observant à une longueur d'onde de 400 nm (800 nm dans l'étude originale) cette inversion du signe de l'indice Kerr dans l'air.

Les peignes de fréquences optiques auto-référencés constituent aujourd'hui l'outils de choix en temps-fréquences pour mesurer avec des très hautes stabilités et exactitudes des fréquences optiques. Au delà de cette activité de mesure proprement dite, ils trouvent également des applications novatrices variées à très hautes performances, tel que par exemple la génération de signaux micro-ondes à très bas bruit de phase et le transfert de pureté spectrale entre différentes fréquences optiques. Ce manuscrit décrit différents travaux autour de ces outils versatiles que j'ai réalisé au NIST (Boulder, Colorado, USA) et au LNE-SYRTE (Partis, France) entre 2004 et 2014

Dans ce travail nous présentons nos travaux réalisés sur le contrôle de la générationd’harmoniques d’ordres élevés dans les gaz. Dans un premiers temps nous montronscomment, en générant les harmoniques hors du foyer du faisceau IR, il est possiblede contrôler la phase spatiale des harmoniques dans le milieu générateur permettantd’obtenir un front d’onde divergent, collimaté ou convergent. Par cette méthode nousmontrons qu’il est possible de focaliser les harmoniques à des distances pouvant atteindresix longueur de Rayleigh après le point focal du faisceau IR. Nous avons ensuiteétudié des faisceaux harmoniques XUV présentant des distributions spatio-spectralesen champ lointain structurées. Dans cette étude nous observons l’influence d’un irisde diamètre variable positionné avant la focalisation de l’IR. Dans un troisième tempsnous étudions des méthodes de contrôle du spectre harmonique. Tout d’abord nousavons contrôlé finement la longueur d’onde centrale des harmoniques par modificationdu contenu spectral de l’IR en superposant deux impulsions IR retardées. Puis nousavons utilisé les effets collectifs de la génération d’harmoniques afin de favoriser uneharmonique spécifique ou un groupe d’harmoniques en champ lointain. Enfin, nousprésentons une méthode de caractérisation de la durée d’impulsions attosecondes dansle domaine temporel. Cette méthode, appelée ionisation par paliers, utilise l’ionisationcomme sonde pour mesurer des durée d’impulsions pouvant atteindre la centained’attoseconde. / We present our work on the control of high order harmonic generation in gases.We first show how, by generating the harmonics outside the focus of the IR beam,it is possible to control the spatial phase of the harmonics in the generating mediumallowing to obtain a divergent, collimated or convergent wavefront. With this methodwe show that it is possible to focus the harmonics up to six Rayleigh length after thefocal point of the IR beam. Then we study XUV harmonic beams presenting structuredspacio-spectral distributions in the far field. In this study, we observe the influence ofthe diameter of an iris positioned before the focusing of the IR. In a third step we studymethods for controlling the harmonic spectrum. First, we finely control the harmonicscentral wavelength by modifiying the spectral content of the IR by adding two delayedIR pulses. Then we used the collective effects of the high order harmonic generationin order to foster a specific harmonic or a group of harmonics in the far field. Finally,we present a method for characterizing the duration of attosecond pulses in the timedomain. This method, called ionization ladder, uses ionization as a probe to measurepulse duration of up to hundreds of attosecond.

L’objectif de cette est de développer une source harmonique permettant de couvrir la gamme d’énergie 50 -70 eV du spectre électromagnétique par la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans un gaz rare. Cette source appelée "tabletop" est obtenue à partir d’un système laser femtoseconde basé sur la technique d’amplification à dérive de fréquence. Une telle source permet de réaliser des expériences de dynamique des charges et de l’aimantation aux seuils M des métaux de transition. L’intérêt de sonder la dynamique de l’aimantation dans le domaine des rayons X est la sélectivité chimique sur les éléments. Grâce à la sélectivité chimique, on peut sonder la dynamique des spins des espèces chimiques qui sont responsables du magnétisme. Par exemple, dans un système contenant plusieurs éléments, on peut accéder aux propriétés magnétiques de chacun de ses composants en ajustant l’énergie des photons au seuil d’absorption de l’élément choisi. / The goal of this thesis is to develop an harmonic source to cover the energy range of 50-70 eV of the electromagnetic spectrum by high harmonic generation in a rare gas. This source called "tabletop" is obtained from a femtosecond laser system based on the chirped pulse amplification technique. Such source allows probing the magnetization dynamics at the M-edges of transition metals. The interest to probe the magnetization dynamics with X-rays is the chemical selectivity on the elements. This, one can probe the spin dynamics of the chemical element which are responsible for magnetism. For example, in a system containing several elements, one can reach the magnetic properties of each one of its components by adjusting the photon energy to the absorption edge of the element.

Les réseaux de Bragg à fibre optique photoinscrits (FBGs) constituent des composants clés dans la plupart des systèmes optiques contemporains utilisant de la fibre optique comme milieu actif ou passif. La méthode traditionnelle pour fabriquer ce type de composant consiste à utiliser l'interférence de deux faisceaux ultraviolets pour photoinscrire dans le coeur de la fibre optique, photosensible à cette lumière, un patron permanent de modulation de l'indice de réfraction. Ce dernier engendre, de par sa périodicité, une réflexion plus ou moins importante de la lumière qui se propage dans la fibre optique, suivant un spectre généralement très étroit. Or cette technique couramment utilisée n'est principalement valable que pour les fibres optiques à base de silice dopée au germanium qui présentent une importante photosensibilité à l'ultraviolet, soit à une longueur d'onde voisine de 242nm, due à la présence d'un défaut résonnant propre à la liaison germanium-oxygène. Cette technique de fabrication de FBGs est donc dépendante des matériaux constituant la fibre optique. Or depuis quelques années, une nouvelle méthode d'inscription de FBGs a été proposée, laquelle est basée sur l'utilisation d'impulsions femtosecondes à la longueur d'onde de 800nm. Cette méthode, basée sur l'absorption multiphotonique, permet l'inscription de FBGs ayant des propriétés uniques voire distinctes par rapport à ceux inscrits par la méthode traditionnelle, principalement de par son applicabilité à une vaste gamme de matériaux ainsi qu'à une stabilité thermique accrue des FBGs inscrits. Le présent ouvrage fera donc en premier lieu état de l'avancement scientifique relié au domaine de l'inscription de réseaux de Bragg à fibre optique par l'interaction d'impulsions ultrabrèves. Par la suite, une nouvelle approche basée sur la filamentation d'impulsions brèves en régime femtoseconde est proposée et démontrée expérimentalement. Cette approche a permis l'inscription de FBGs d'ordre fondamental dans des fibres optiques à base de verre de silice et de verre fluoré. Les travaux présentés sont essentiellement réunis dans 5 publications scientifiques, soumises ou publiées dans des journaux d'impact, qui font état d'avancements significatifs dans le domaine des réseaux de Bragg à fibre optique photoinscrits par laser femtoseconde ainsi que leurs applications aux lasers à fibre optique.

Cette maîtrise a été financée à l'aide une bourse en milieu pratique «BMP innovation» dans le cadre d'un partenariat entreprise-université. La société Opsens a développé un capteur de pression de type interférométrique à fibre optique pour le monitorage de la pression dans le fond de puits de pétrole. Ce capteur (OPP-W GEN I) a déjà fait ses preuves dans des environnements corrosifs à des températures et pressions allant jusqu'à 300°C et 5000kPa. La société désire produire une nouvelle version du produit (OPP-W GEN II) avec une plage d'utilisation plus grande (300°C, 35000kPa). Toutefois, la technique de liaison (soudure) actuelle entre la membrane et la base du capteur ne permet pas une plage de pression aussi grande. Le but du projet de maîtrise est de développer une nouvelle soudure répondant aux exigences de la deuxième version du produit. La recherche se divise en trois différentes méthodes. Le brasage dur avec aluminium a d'abord été expérimenté. Il s'agit de chauffer sous vide un métal entre deux surfaces jusqu'à liquéfaction et de refroidir doucement par la suite. L'oxydation de l'aluminium a ensuite été testée par différentes façons. L'objectif était de produire une stoechiométrie semblable à celle du saphir (AI₂O₃). La deuxième méthode utilise un laser continu Nd-YAG au lieu du four pour chauffer le métal. L'énergie du faisceau focalisé permet de liquéfier très localement le milieu absorbant. En opérant ainsi, on espérait créer des zones de stress et une structure de l'aluminium plus encline à la diffusion de l'oxygène. Toutefois, les résultats montrent que cette technique ne facilite aucunement l'oxydation. La dernière méthode expérimentée utilise un laser femtoseconde. La microsoudure par ce type de laser se démarque des autres techniques de soudure sur plusieurs points. D'abord, elle ne nécessite aucun matériau d'apport. Les effets non linéaires des impulsions ultra-brèves créent la chaleur nécessaire à la soudure. De plus, la zone thermiquement affectée est très réduite (de l'ordre du micromètre).

La course vers les impulsions ultra-courtes et énergétiques est en plein essor avec le développement de nombreuses applications. Dans ce manuscrit, plusieurs méthodes de réduction de la durée d'impulsion énergétique sont étudiées. La mise en oeuvre d’un système de post-compression basé sur le principe de SPM-NER dans une lame de silice a tout d'abord permis de produire, à partir d'impulsions de 50 fs, des impulsions de 16 fs-5mJ. Dans une seconde partie, nous proposons une nouvelle méthode de post-compression efficace basée sur l'ionisation d'un gaz rare dans un capillaire creux. Cette technique a permis d'obtenir à la fois des impulsions ultra-courtes et des énergies importantes (11 fs-13 mJ). Les résultats d'une modélisation réalisée au CEA/SPAM, en bon accord avec les résultats expérimentaux, ont permis d'approfondir la compréhension des divers mécanismes mis en jeu. Afin de produire des impulsions encore plus courtes, il est nécessaire de travailler directement dans les chaînes laser, en amont du système de post-compression. Le rétrécissement spectral par le gain dans leTi:saphir des chaînes laser, limite en général les durées des impulsions à 30 fs. Ce phénomène, étudié lors de cette thèse, a été compensé grâce à une modulation de perte spectrale (filtre) dans le pré-amplificateur (cavité régénérative), localisée au maximum de la courbe de gain. Des impulsions de l’ordre de 20 fs ont été obtenues. Ces études ont été complétées par une modélisation de l'amplification des impulsions qui s'est avérée en très bon accord avec les mesures expérimentales. La possibilité de combiner ces procédés permettra, àcourt terme, la production d'impulsions laser sub-10 fs énergétiques (~10 mJ) pour générer des impulsions XUV attosecondes isolées. / High energy ultrashort pulses are highly desirable for many applications. In thismanuscript, we described several methods for pulse duration reduction at high energy. A postcompressionsystem, using SPM-NER in a fused silica plate, has firstly provided 16 fs-5mJpulses, from 50 fs pulses. In a second part, we present a new efficient post compressiontechnique, achieved through ionization of gas in a capillary. With this technique, ultrashortand high energy pulses have been reached (11 fs-13 mJ). Results from modeling done atCEA/SPAM, in good agreement with the experimental ones, have been used to understanddeeply all the involved mechanisms. In order to get even shorter pulses, it is incontrovertibleto work on the laser chain, in front of the post-compression systems. In general, due tospectral gain narrowing in Ti:Saphir laser chain, the pulse duration is limited to 30 fs. Thiseffect, investigated in this thesis, has been compensated by modulating the spectral losses(filter) in the pre-amplifier (regenerative cavity), localized at the gain curve maximum. Pulseduration in the order of 20 fs has been obtained. This study has been completed with a pulseamplification model that shows very good agreement with the experimental measurements.The possibility to combine these processes should generate, in the short term, high energy (10mJ) sub-10 fs laser pulses to produce isolated XUV attosecond pulses.