Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde eine neuartige Methode und die entsprechenden Katalysatoren für die heterogen katalysierte Gasphasen-Epoxidation von Propen entwickelt und optimiert. Das Propen wurde an FeOx/SiO2-Katalysatoren mit N2O als Oxidationsmittel epoxidiert. Die Katalysatoren wurden mittels XRD, TEM, XPS, Physi- und Chemisorption, TPR/TPO, TPD und IR untersucht und charakterisiert. Der Einfluß der Reaktionsbedingungen auf die Oxidationsergebnisse wurde bestimmt und Untersuchungen zum Reaktionsablauf durchgeführt. Es wurden Selektivitäten zu Propenoxid von 40-70%, bei Propenumsätzen von 3-12%, erreicht. Die maximalen erzielten PO-Ausbeuten betrugen über 5%, und sind damit den berichteten Ergebnisse aus der Literatur überlegen.

Mit steigender Komplexität heterogener, verteilter Systeme nehmen auch die Anforderungen an deren Validierung zu. In dieser Arbeit wird ein Konzept vorgestellt, mit dem eine bestimmte Klasse komplexer Systeme, so genannte Dienstbereitstellende Systeme, durch automatisiertes Testen validiert werden kann. Mit Hilfe heterogener Klienten, bspw. eingebetteter Systeme, wird die Systemfunktionalität getestet. Hierzu wird das zu testende System auf die nach außen zur Verfügung gestellten Dienste reduziert und die Nutzung dieser Dienste durch Klienten mit einer Last quantifiziert. Eine Validierung wird durch die Vorgabe zeitlich veränderlicher Lasten für jeden Dienst definiert. Diese Lasten werden zielgerichtet den verfügbaren Klienten zugeteilt und durch diese im zu testenden System erzeugt. Zur praktikablen Anwendung dieses Konzeptes ist eine Automatisierung des Validierungsprozesses notwendig. In der Arbeit wird die Architektur einer Testbench vorgestellt, die zum einen die Heterogenität der Klienten berücksichtigt und zum anderen Einflüsse durch die Dynamik der Klienten während der Laufzeit der Validierung ausgleicht. Das hierbei zu lösende algorithmische Problem der Dynamischen Testpartitionierung wird ebenso definiert, wie ein Modell zur Beschreibung aller notwendigen Parameter. Die Testpartitionierung kann mittels einer eigens entwickelten Heuristik in Polynomialzeit gelöst werden. Zur Bestimmung der Leistungsfähigkeit des entwickelten Verfahrens wird die Heuristik aufwendigen Untersuchungen unterzogen. Am Beispiel eines zu testenden Mobilfunknetzwerkes wird die beschriebene Testbench umgesetzt und Kernparameter mittels Simulation ermittelt. Das Ergebnis dieser Arbeit ist ein Konzept zur Systemvalidierung, das generisch auf jede Art von dienstbereitstellenden Systemen angewandt werden kann und damit zur Verbesserung des Entwicklungsprozesses von komplexen verteilten Systemen beiträgt.

Ausgehend von einer modularen Plattform zur Erfassung und Verarbeitung von Sensordaten bereichert die vorliegende Dissertationsschrift den Systementwurf eingebetteter Systeme um neue Facetten. Ihr besonderer Fokus liegt dabei auf rekonfigurierbaren Architekturen und Linux-basierten Systemen. Ein wesentlicher Beitrag ist die Darstellung und Diskussion von Konzepten und Architekturen vorgenannter Systeme durch ihre Betrachtung auf einer hohen Abstraktionsebene. Dazu schafft die Arbeit ein umfassendes Verständnis für Kommunikation und Konfiguration in heterogenen rekonfigurierbaren Systemen und überträgt die Erkenntnisse auf das Linux-Betriebssystem. Es erfolgt außerdem eine systematische Darstellung der etablierten Zusammenhänge und Abläufe beim Software-, Paket- und Versionsmanagement im Linux-Umfeld. Zur Verbesserung des Entwurfsflusses werden Konzepte und ein geeignetes Werkzeug zur High-Level Spezifikation von Linux-Systemen dargestellt. Die in der Arbeit gewonnenen wissenschaftlichen Erkenntnisse werden hinsichtlich praktischer Relevanz evaluiert und durch prototypische Implementierungen verifiziert. / Based on a modular platform for recording and processing of sensor data the present thesis enriches the field of system design of embedded systems with new facets. Its particular focus is on reconfigurable architectures and Linux-based systems. A major contribution is the presentation and discussion of concepts and architectures of aforementioned systems by investigating them on a high level of abstraction. To achieve this, the work creates a comprehensive understanding of communication and configuration in heterogeneous reconfigurable systems. This knowledge is transferred on the Linux operating system. In addition, a systematic presentation of the established relationships and processes in software, package and version management in the Linux environment takes place. To improve the design flow of Linux systems, the thesis presents appropriate concepts as well as a tool for high-level specification of embedded Linux systems. The gained scientific findings are evaluated in terms of practical relevance and verified by prototype implementations.

Die eingereichte Dissertation mit dem Thema „Heterogen katalysierte Hydrodehalogenierung von Borhalogeniden im Rahmen eines in sich geschlossenen BNHx-Recyclingkonzepts“ beinhaltet drei für das BNHx-Recycling zentrale Reaktionsschritte: Supersäureaufschluss, Hydrodehalogenierung und den Basenaustausch. Mit Hilfe dieser drei Schritte ist es möglich, die Zersetzungsrückstände von BH3NH3(Polyaminoboran, Borazin und Polyborazylen) wieder in BH3NH3 zu überführen, ohne teure Reduktionsmittel wie LiAlH4 oder Hydrazin verwenden zu müssen. Das Verfahren ermöglichte in einem Durchlauf die Gewinnung von 60 % der eingesetzten Menge an BH3NH3 ohne eine Erzeugung von Abfallprodukten. Mit Hilfe der Chloralkalielelektrolyse kann das Verfahren an Wind- bzw. Solarkraftwerke gekoppelt und über diese alle benötigten Ausgangsstoffe hergestellt werden. Die katalytische Erzeugung von B-H-Spezies auf der Grundlage der Aktivierung von molekularem Wasserstoff ist als Schwerpunkt dieser Arbeit zu sehen. Die mechanistischen Studien lieferten ein genaueres Verständnis über fundamentale Zusammenhänge zwischen dem Lösungsmittel Et3N und der Wasserstoffbereitstellung über die N-CH2-Gruppierung sowie der Wirkungsweise des Katalysators.

Today’s embedded systems depend on the availability of hybrid platforms, that contain heterogeneous computing resources such as programmable processors units (CPU’s or DSP’s) and highly specialized hardware cores. These platforms have been scaled down to integrated embedded system-on-chip. Modern platform FPGAs enhance such systems by the flexibility of runtime configurable silicon. One of the major advantages that arises is the ability to use hardware (HW) and software (SW) resources in a time-shared manner. Though the ability to dynamically assign computing resources based on decisions taken at runtime is given.

In this decade the emerging multicore technology will hit the automotive industry. The increasing complexity of the multicore-systems will make a manual verification of the safety and realtime constraints impossible. For this reason, dedicated methods and tools are utterly necessary, in order to deal with the upcoming multicore issues. A lot of researchprojects for new hardware platforms and software frameworks for the automotive industry are running nowadays, because the paradigms of the “High-Performance Computing” and “Server/Desktop Domain” cannot be easily adapted for the embedded systems. One of the difficulties is the early suitability estimation of a hardware platform for a software architecture design, but hardly a research-work is tackling that. This thesis represents a procedure to evaluate the plausibility of software architecture estimations and decisions at design stage. This includes an analysis technique of multicore systems, an underlying graph-model – to represent the multicore system – and a simulation tool evaluation. This can guide the software architect, to design a multicore system, in full consideration of all relevant parameters and issues. / In den nächsten Jahren wird die aufkommende Multicore-Technologie auf die Automobil-Branche zukommen. Die wachsende Komplexität der Multicore-Systeme lässt es nicht mehr zu, die Verifikation von Sicherheits- und Echtzeit-Anforderungen manuell auszuführen. Daher sind spezielle Methoden und Werkzeuge zwingend notwendig, um gerade mit den bevorstehenden Multicore-Problemfällen richtig umzugehen. Heutzutage laufen viele Forschungsprojekte für neue Hardware-Plattformen und Software-Frameworks für die Automobil-Industrie, weil die Paradigmen des “High-Performance Computings” und der “Server/Desktop-Domäne” nicht einfach so für die Eingebetteten Systeme angewendet werden können. Einer der Problemfälle ist das frühe Erkennen, ob die Hardware-Plattform für die Software-Architektur ausreicht, aber nur wenige Forschungs-Arbeiten berücksichtigen das. Diese Arbeit zeigt ein Vorgehens-Model auf, welches ermöglicht, dass Software-Architektur Abschätzungen und Entscheidungen bereits zur Entwurfszeit bewertet werden können. Das beinhaltet eine Analyse Technik für Multicore-Systeme, ein grundsätzliches Graphen-Model, um ein Multicore-System darzustellen, und eine Simulatoren Evaluierung. Dies kann den Software-Architekten helfen, ein Multicore System zu entwerfen, welches alle wichtigen Parameter und Problemfälle berücksichtigt.

CETTE THESE TRAITE DU PROBLEME DE LA LOCALISATION DANS UN ENVIRONNEMENT TRIDIMENSIONNEL (3D) D'UN ROBOT MOBILE AUTONOME, AINSI QUE DE CELUI DE LA MODELISATION DE TERRAIN. DEUX DOMAINES TYPIQUES D'APPLICATION DE CE TRAVAIL SONT LA ROBOTIQUE MOBILE D'INTERVENTION (SECURITE CIVILE,) ET L'EXPLORATION PLANETAIRE. LA CONTRIBUTION DE LA THESE SE SITUE SURTOUT AU NIVEAU DE LA LOCALISATION D'UN ROBOT DANS UN ENVIRONNEMENT SEMI-STRUCTURE OU NON STRUCTURE. UN ETAT DE L'ART CONCERNANT D'UNE PART LES PRINCIPAUX CAPTEURS UTILISABLES, ET D'AUTRE PART LA MODELISATION, EST PRESENTE. L'ACCENT EST MIS SUR LES CAPTEURS INERTIELS ET SUR LA MODELISATION DE FORMES NON STRUCTUREES ; LE CHOIX DES CAPTEURS UTILISES, AINSI QUE CELUI DES PRIMITIVES GEOMETRIQUES RETENUES, SONT JUSTIFIES. DANS UN PREMIER TEMPS, UNE APPROCHE POUR LA LOCALISATION DU ROBOT A L'AIDE D'AMERS DE TYPE STRUCTURE, MAIS EVENTUELLEMENT NATURELS, EST PRESENTEE. LE PROBLEME DE LA FUSION INCREMENTALE D'UN MODELE DE LOCALISATION BASE SUR DES PRIMITIVES HETEROGENES, A PARTIR DE LA DETECTION DE LIGNES VERTICALES (ARBRES, COLONNES) OU DE MURS, EST TRAITE. PLUSIEURS APPROCHES POUR LE RECALAGE DE LA POSITION DU ROBOT ET LA FUSION DES DONNEES HETEROGENES SONT COMPAREES. UNE STRATEGIE DE CHOIX DES DIFFERENTS AMERS EST ENFIN PROPOSEE. DANS UN DEUXIEME TEMPS, LE PROBLEME DE LA MODELISATION DE TERRAIN ACCIDENTE ET DU RECALAGE SUR DES CARACTERISTIQUES NON STRUCTUREES DE L'ENVIRONNEMENT EST ABORDE. UNE METHODE DE MODELISATION DU TERRAIN PAR HIERARCHIE DE B-SPLINES EST PROPOSEE, ET LA CONSTRUCTION INCREMENTALE DU MODELE DE TERRAIN EST TRAITEE. LE MODELE ANALYTIQUE OBTENU PERMET D'EXTRAIRE DIVERS INVARIANTS 3D, COMME DES MAXIMA D'ALTITUDE OU DES POINTS DE FORTE COURBURE ; L'ASPECT MULTI-RESOLUTION PERMET DE FOCALISER PROGRESSIVEMENT LA RECHERCHE DE TELLES CARACTERISTIQUES. FINALEMENT, UNE METHODE DE LOCALISATION FAISANT COOPERER L'EXTRACTION DE CARACTERISTIQUES AVEC DES TECHNIQUES DE TYPE CORRELATION EST PROPOSEE. LES DIFFERENTES METHODES DEVELOPPEES ONT FAIT L'OBJET D'UNE VALIDATION SUR PLUSIEURS ROBOTS MOBILES EXPERIMENTAUX

Im Hinblick auf eine spätere Anwendung als Katalysatorträger in Hydrierungsreaktionen wurden in dieser Arbeit Adsorptionseigenschaften von Metall-Organischen Gerüstverbindungen (MOFs) in der Flüssigphasenadsorption untersucht. In den Experimenten wurden Materialien gegenübergestellt, bei denen entweder freie Koordinationsstellen am Metallatom (MIL 101, DUT 9, HKUST 1) oder eine abgeschlossene Koordinationssphäre (MOF 5, Zn4O(btb)2, Zn2(bdc)2dabco, ZIF 8, DUT 4, DUT 6) in der Struktur vorlagen. Die Substrate und Lösungsmittel wurden hinsichtlich auf die spätere Verwendung als Edukte in der Hydrierungsreaktion ausgewählt. Neben dem polaren Zimtsäureethylester kamen unpolare Substrate wie Styrol, cis-Cyccloocten und Diphenylacetylen zum Einsatz. Die Materialien wurden desweiteren auf ihre Eignung und Stabilität in der Flüssigphasenhydrierung getestet. Da die untersuchten Metall-Organischen Gerüstverbindungen selbst nicht hydrieraktiv sind, wurden sie als Matrix für die Synthese von Palladium-Nanopartikeln (mittels Incipient Wetness Infiltration) verwendet. Als Referenzkatalysatoren kamen kommerziell erhältliche Pd-Trägerkatalysatoren (Pd@C, Pd@NoritA) und Pd@MOF 5 zum Einsatz. Bei den Experimenten erwies sich Pd@MIL 101 als besonders stabil gegenüber den Reduktions- und Reaktionsbedingungen, sowohl in Gasphasen- als auch Flüssigphasenhydrierungen. Die erzielten Ergebnisse zeigen den starken Einfluss des spezifischen Porenvolumens, der Form der Pore bzw. des Poreneingangs, der Polarität des Substrates und des verwendeten Lösungsmittels auf die adsorbierte Substratmenge. Sie verdeutlichen die Relevanz von Adsorptionsuntersuchungen an neuen Materialien. Das Verständnis der Wechselwirkungen zwischen den verwendeten Lösungsmitteln, Substraten und Adsorbentien ist ein entscheidender Faktor bei der Optimierung von Adsorptionsprozessen und bei der Verwendung von MOFs in heterogen katalysierten Reaktionen. Diese Arbeit zeigt das hohe Potential von Metall-Organischen Materialien im Bereich der heterogenen Katalyse. Unter Verwendung dieser Verbindungen als Trägermaterialien für Palladium können sehr hohe Aktivitäten in Hydrierungsreaktionen erreicht werden, welche z.T. auch industriell genutzte, Aktivkohle basierte Pd-Trägerkatalysatoren übertreffen.

We set up a trade model with heterogeneous firms and a worker population that is heterogeneous in two dimensions: workers are either skilled or unskilled, and within each skill category there is a continuum of abilities. Workers with high abilities, both skilled and unskilled, are matched to firms with high productivities, and this leads to wage differentials within each skill category across firms. Self-selection of the most productive firms into exporting generates an exporter wage premium, and our framework with skilled and unskilled workers allows us to decompose this premium into its skill-specific components. We employ linked employer-employee data from Germany to structurally estimate the parameters of the model. Using these parameter estimates, we compute an average exporter wage premium of 5 percent. The decomposition by skill turns out to be quantitatively highly relevant, with exporting firms paying no wage premium at all to their unskilled workers, while the premium for skilled workers is 12 percent.

The efficient parallel execution of scientific applications is a key challenge in high-performance computing (HPC). With growing parallelism and heterogeneity of compute resources as well as increasingly complex software, performance analysis has become an indispensable tool in the development and optimization of parallel programs. This thesis presents a framework for systematic performance analysis of scalable, heterogeneous applications. Based on event traces, it automatically detects the critical path and inefficiencies that result in waiting or idle time, e.g. due to load imbalances between parallel execution streams. As a prerequisite for the analysis of heterogeneous programs, this thesis specifies inefficiency patterns for computation offloading. Furthermore, an essential contribution was made to the development of tool interfaces for OpenACC and OpenMP, which enable a portable data acquisition and a subsequent analysis for programs with offload directives. At present, these interfaces are already part of the latest OpenACC and OpenMP API specification. The aforementioned work, existing preliminary work, and established analysis methods are combined into a generic analysis process, which can be applied across programming models. Based on the detection of wait or idle states, which can propagate over several levels of parallelism, the analysis identifies wasted computing resources and their root cause as well as the critical-path share for each program region. Thus, it determines the influence of program regions on the load balancing between execution streams and the program runtime. The analysis results include a summary of the detected inefficiency patterns and a program trace, enhanced with information about wait states, their cause, and the critical path. In addition, a ranking, based on the amount of waiting time a program region caused on the critical path, highlights program regions that are relevant for program optimization. The scalability of the proposed performance analysis and its implementation is demonstrated using High-Performance Linpack (HPL), while the analysis results are validated with synthetic programs. A scientific application that uses MPI, OpenMP, and CUDA simultaneously is investigated in order to show the applicability of the analysis.