La thématique de recherche de cette thèse est l'amplification paramétrique optique d'impulsions à dérive de fréquence (OPCPA). Il s'agit d'une technique prometteuse pour l'amélioration de la qualité des impulsions laser ultra courtes et intenses, qui vise à remplacer les pré-amplificateurs traditionnels des lasers à base de Saphir dopé au Titane, car elle possède de nombreux avantages vis-à-vis de ceux-ci, parmi lesquels l'absence de rétrécissement spectral par le gain. Depuis quelques années, la technique OPCPA est utilisée dans de nombreux laboratoires français et étrangers, dans des chaînes laser de puissance élevée ou pour la génération d'impulsions ultra-courtes. Lors de cette thèse, les intérêts et les limites expérimentales de cette technique ont été étudiés afin de l'utiliser en tant qu'injecteur pour une chaîne laser de haute intensité. L'amplification paramétrique optique d'impulsions à dérive de fréquence est un phénomène d'optique non linéaire du deuxième ordre qui combine les technologies d'amplification paramétrique et d'amplification d'impulsions à dérive de fréquence. Une source de pompe optique intense et une source signal faible interagissent dans un cristal non linéaire, permettant ainsi l'amplification du signal et s'accompagnant de la génération d'une nouvelle onde dite " complémentaire ". Deux configurations permettant un accord de phase large bande correspondant à des impulsions très courtes ont été étudiés. La première configuration d'amplification paramétrique qui fut développée est non dégénérée et non colinéaire. Les faisceaux signal et pompe sont générés par deux sources laser indépendantes et la synchronisation temporelle entre faisceaux est externe. La deuxième configuration est quasi-dégénérée et quasi-colinéaire. Les faisceaux proviennent d'une même source laser et sont ainsi synchronisés de façon naturelle. La seconde géométrie d'interaction s'est avérée être la plus prometteuse pour les études souhaitées. Son développement fut poursuivi en réalisant un schéma d'amplification hybride dans lequel un amplificateur paramétrique est combiné à un amplificateur à multiples passages traditionnel. Le signal ainsi amplifié est alors re-comprimé temporellement par un ensemble de quatre prismes associés à un filtre acousto-optique à dispersion programmable. La qualité spatiale ainsi que celle du front d'onde de l'impulsion incidente sont conservées pendant l'amplification. Une énergie de 300 µJ et un gain supérieur à 105 ont été obtenus sans réduction de la largeur spectrale des impulsions incidentes. La durée des impulsions obtenue après re-compression temporelle fut de 35 fs. La mise en évidence des verrous technologiques par la réalisation expérimentale d'une telle source va ainsi permettre d'améliorer le dispositif dont les résultats prometteurs démontrent tout l'intérêt d'utiliser ce type de système pour l'amplification d'impulsions laser ultra-courtes.

Cette thèse présente l'étude de dynamique à l'échelle femtoseconde de systèmes atomiques et moléculaires. Dans une première partie nous décrivons l'oscillation d'un paquet d'onde dans un doublet de structure fine de l'atome de potassium, observée expérimentalement. Cette oscillation est reliée à la précession du spin autour du moment angulaire total. Nous montrons théoriquement comment mettre à profit cette oscillation pour produire des électrons polarisés en spin. En ionisant ce même atome par deux impulsions ultracourtes séparées en temps, deux paquets d'électrons libres sont émis. Nous montrons qu'il est possible de les faire interférer. L'étude expérimentale, par la technique pompe-sonde, de l'excitation d'un système à deux niveaux dans l'atome de rubidium par une impulsion à dérive de fréquence nous a permis d'observer en temps réel le transfert de population de l'état fondamental vers l'état excité. Ce transfert s'accompagne de transitoires cohérents résultant d'interférences entre les amplitudes de probabilité transférées au passage et après le passage par la résonance. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la prédissociation d'états très excités de l'acétylène, de durées de vie très courtes (~100 fs). Nous avons dans un premier temps réalisé des expériences en régime nanoseconde REMPI (3+1). Les signatures des spectres de photoélectrons correspondant aux différents états permettent de mettre en évidence le mélange des caractères Rydberg-Valence dans cette gamme d'énergie. La dynamique de ces états est observée en fonction du délai entre des impulsions ultracourtes pompe VUV (132 nm) et sonde UV (396 nm) en collectant le signal d'ion et/ou le spectre de photoélectrons. Nous montrons par ces résultats que la détermination des durées de vie doit passer par une analyse des signaux pompe-sonde tenant compte des caractéristiques des impulsions laser.

Les boîtes quantiques semiconductrices de type InAs/GaAs ont des propriétés électroniques et optiques qui les rapprochent de l'atome unique. C'est dans ce contexte que se situe ce travail de thèse, qui s'intéresse à différents aspects de l'interaction lumière-matière dans ce type de système. Nous avons d'abord étudié le système couplé constitué du spin de l'électron et des spins nucléaires dans une boîte quantique unique, sous excitation non résonante. Pour ces expériences, nous avons utilisé des techniques de photoluminescence stationnaire résolues en polarisation : nous présentons des mesures complètes d'excitation de la photoluminescence, dans différentes conditions expérimentales. L'état de charge des boîtes quantiques fluctuant dans le temps d'une part et le couplage entre les spins nucléaires et le spin de l'électron via l'interaction hyper ne d'autre part sont à la base d'un effet original : il est possible de modifier optiquement les états propres de l'exciton neutre en l'absence de champ magnétique externe. Nos résultats expérimentaux sont confirmés par une spectroscopie de plus haute résolution, qui utilise un interféromètre de Fabry-Pérot placé en amont de la chaîne de détection. Nous présentons ensuite des expériences réalisées en régime cohérent, c'est-à-dire dans un temps plus court que le temps de déphasage du système, dans des échantillons à charge ajustable. Nous avons excité la boîte quantique à résonance (sur son état fondamental) avec des impulsions courtes (durée " 1ps) limitées par la transformée de Fourier). En s'appuyant sur un schéma de détection original, nous détectons le signal de luminescence sur un état spectateur situé à quelques meV de la transition excitée. Ceci nous a permis de mettre en évidence les oscillations de Rabi de l'exciton dans une boîte quantique unique. Ensuite, en utilisant des impulsions à dérive de fréquence, nous montrons qu'il est possible de générer une population d'exciton de façon à la fois fidèle et robuste, en réalisant un passage adiabatique rapide. Ce résultat expérimental est une première étape en vue de l'implémentation puis de la manipulation d'un Q-bit dans une boîte quantique unique.

Cette thèse est une étude théorique et expérimentale de la mise en forme et de la caractérisation d'impulsions ultra-courtes ainsi que de leur utilisation pour le contrôle cohérent de systèmes simples.<br />Dans un premier temps, nous présentons la conception et la fabrication d'un façonneur haute résolution pour des impulsions infrarouges. Nous détaillerons les étapes de réalisation de ce dernier ainsi que ses caractéristiques novatrices. Enfin, les limitations de ce dispositif ainsi que les résultats obtenus seront présentés et discutés. Dans un deuxième temps, nous utilisons ce façonneur dans des expériences de contrôle cohérent sur l'atome de rubidium. Ces expériences reposent sur le contrôle du comportement transitoire d'un atome lors de son interaction avec une impulsion résonnante. Nous rappellerons tout d'abord l'origine de ce comportement transitoire, appelé transitoire cohérent, ainsi que sa première mise en évidence expérimentale. Nous présenterons aussi différentes expériences visant à manipuler ce transitoire cohérent en modifiant la forme des impulsions interagissant avec l'atome. Puis, nous verrons comment manipuler différents transitoires cohérents pour reconstruire la fonction d'onde atomique transitoire. Cette technique dite de spirographe atomique a permis la reconstruction de la fonction d'onde de l'atome soumis à différentes impulsions de contrôle. Nous présenterons ces reconstructions et discuterons de leur domaine de validité ainsi que de leur lien avec d'autres techniques de mesure de fonctions d'onde. Nous présenterons ensuite une technique de caractérisation complète d'impulsions ultra-courtes directement dérivée du spirographe atomique. Cette caractérisation par transitoires cohérents permet de mesurer l'impulsion (les impulsions en fait) interagissant avec l'atome. Elle présente des caractéristiques assez inhabituelles que nous détaillerons. Nous présenterons les différentes mesures expérimentales réalisées et discuterons des perspectives qu'ouvre cette technique de mesure.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la mise en forme et de la caractérisation d'impulsions courtes dans l'ultraviolet ainsi que l'utilisation du façonnage pour le contrôle cohérent de systèmes simples. Trois grandes directions ont été suivies, dans un premier temps, nous présentons les caractéristiques et le fonctionnement d'un filtre dispersif acousto-optique programmable et son utilisation pour produire des impulsions femtosecondes de profil temporel arbitraire dans le domaine ultraviolet. Les limitations de ce dispositif ainsi que les résultats obtenus sont ensuite présentés et discutés. Dans un deuxième temps, un autre façonneur dans l'infrarouge est utilisé pour montrer comment le contrôle cohérent de paquet d'ondes atomiques, moléculaires ou optiques permet la factorisation de grands nombres par l'utilisation d'une somme de Gauss. Une étude théorique en est faite ainsi que des expériences où un nombre de 13 chiffres est factorisé. Cette technique est comparée à la factorisation quantique utilisant l'algorithme de Shor. Enfin, des schémas de contrôle, utilisant ce même façonneur, ont été mis en oeuvre avec succès sur l'atome de rubidium. Ces expériences, de type pompe-sonde, reposent sur le contrôle et la mesure de la dynamique d'un atome lors de son interaction avec une impulsion laser courte. La théorie et une expérience de contrôle du régime transitoire, que nous appelons transitoire cohérent, sont présentés. Le rôle de la sonde, dans le processus de mesure, est mis en avant et nous montrons qu'elle n'a pas un rôle limité à la mesure mais participe activement à la dynamique globale du système. Celui-ci est modélisé par une transition à deux photons sur un système à deux, trois. . . niveaux électroniques. Cette expérience nous amène à considérer l'absorption à deux photons, cas particulier des systèmes précédents. Nous en introduisons alors les bases et les expériences clés de son contrôle. Puis, la discussion nous amène au contrôle de la précession de Spin-Orbite, liée à l'excitation d'un doublet de structure fine de l'atome de rubidium. Finalement, une application du façonnage à la production de molécules froides vibrationnelles est présentée.

Cette thèse porte sur une série d'études technologiques et d'applications physiques dans les domaines de la dynamique ultrarapide et contrôle cohérent. Du point de vue technologique, nous avons effectué une étude approfondie de couplage spatio-temporel induit par l'interaction de l'onde optique avec une onde acoustique au sein d'un cristal non linéaire pour le façonnage de l'impulsion laser ultra courte. Cette étude a été menée en utilisant des techniques interférométriques. Ces effets bien connus dans les façonneurs d'impulsions utilisant une ligne 4f n'avaient jamais été mesurés dans ce type façonneur. Nos résultats ont été les premiers à les démontrer, les quantifier et les expliquer. Du point de vue du contrôle, nous avons mis en évidence des résultats très intéressants concernant la refocalisation temporelle d'une impulsion large bande fortement perturbée par un milieu multi-diffusif (i.e. l'analogue temporel de speckle spatiale). Pour cela nous avons d'eveloppé une mesure résolue spatialement de la phase spectrale de l'impulsion déformée suivie par une rétroaction en boucle ouverte permettant la correction en temps réelle de la phase grâce à un façonneur d'impulsions: en raison de la linéarité du processus de diffusion, cette compensation a permis de réaliser la recompression d'une impulsion laser en sortie de l''echantillon en un point donné (localisation spatiale) . Cela a suscité beaucoup d'intérêts parmi les collègues pour diverses applications telles que l'imagerie biologique ou pour des développements utilisant l'optique quantique.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme.<br />Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population.<br />Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence.<br />D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.

Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale du contrôle<br />des phénomènes de propagation cohérente d'impulsions ultracourtes<br />dans un milieu résonant optiquement dense. Dans une première partie,<br />nous décrivons les phénomènes élémentaires des effets de<br />propagation. L'épaisseur optique caractérise l'importance de la<br />distorsion temporelle qui apparaît en général sur l'impulsion. A<br />l'image des compensateurs à prismes ou à réseaux utilisés pour<br />compenser la dispersion d'un milieu transparent, on montre que cette<br />dispersion résonante peut être compensée par l'utilisation d'un<br />façonneur d'impulsion haute résolution. Dans un second temps, nous<br />développons l'idée de contrôler par un champ fort, les propriétés<br />transitoires d'une autre impulsion faible et résonante qui se<br />propage simultanément dans le milieu. Le champ fort induit des<br />modifications transitoires dans le milieu, qui se répercutent et<br />modifient par rayonnement le champ de l'impulsion résonante qui se<br />propage. Dans un système à trois niveaux en échelle, des modulations<br />visibles sur le profil temporel, révèlent les déplacements lumineux<br />induits de manière non résonante sur les deux états excités. Leur<br />durée caractéristique est plus courte que celle de l'impulsion<br />initiale : il y a un enrichissement du spectre transmis. Ces<br />oscillations résultent du battement entre le champ incident et le<br />champ rayonné dont la fréquence varie sous l'effet des déplacements<br />lumineux. L'excitation "bichromatique" d'un système à deux niveaux,<br />présente deux configurations géométriques qui donnent accès à des<br />informations différentes. En plus des phénomènes précédents qui<br />apparaissent en configuration non colinéaire, les effets des<br />transitions non adiabatiques induites par le champ de contrôle se<br />manifestent également dans le cas colinéaire. Le champ faible est<br />alors une sonde particulièrement sensible à ces effets. Nous<br />étudions enfin une configuration où les deux impulsions, polarisées<br />orthogonalement, excitent de manière résonante un système à quatre<br />niveaux dégénérés deux à deux. Puisque le champ fort mélange les<br />états, les chemins d'émission et d'absorption du champ faible ont<br />des poids équivalents. Ces deux chemins interfèrent modulant ainsi<br />l'énergie de l'impulsion transmise. La combinaison des déplacements<br />lumineux et de ces interférences, permet de contrôler aussi bien le<br />gain que la forme temporelle de l'impulsion.