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Electron Energy-Loss Spectroscopy on Underdoped Cuprates and Transition-Metal Dichalcogenides

Schuster, Roman 09 March 2010 (has links) (PDF)
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Elektronenenergieverlustspektroskopie an unterdotierten Kupratsupraleitern und Übergangsmetalldichalcogeniden. Nach einem kurzen Abriss über die der experimentellen Methode zugrundeliegenden theoretischen Tatsachen folgen zwei experimentelle Kapitel. Für das prototypische Kupratsystem Ca2-xNaxCuO2Cl2 wird für verschiedene Dotierungskonzentrationen zunächst die Entwicklung der Ladungstransferanregungen untersucht. Man findet eine substanzielle Umverteilung des spektralen Gewichtes, verbunden mit einem starken Einbruch der Dispersion dieser Anregungen. Beides wird im Rahmen der Wechselwirkung mit Spinfreiheitsgraden innerhalb der Kupfer-Sauerstoff-Ebene diskutiert. Anschliessend erfolgt die Diskussion einer ausschließlich für zehnprozentige Dotierung auftretenden Symmetriebrechung der optischen Antwortfunktion, für die verschiedene mögliche Szenarien vorgeschlagen werden. Im Kapitel über die Dichalcogenide liegt der Fokus auf dem Verhalten des Ladungsträgerplasmons, das für alle Substanzen dieser Gruppe mit Ladungsordnung eine negative Dispersion aufweist. Dieses Verhalten läßt sich durch in-situ Interkalation zusätzlicher Ladungstraeger umkehren, so dass man eine dotierungsabhängige Plasmonendispersion erhält. Es werden verschiedene Szenarien für dieses Verhalten diskutiert. / The present thesis describes electron energy-loss spectroscopy on underdoped cuprate superconductors and transition-metal dichalcogenides. After a brief introduction into the experimental method there are two experimental chapters. For the prototype cuprate system Ca2-xNaxCuO2Cl2 the behavior of the charge-transfer excitations is investigated as a function of doping. The observed substantial redistribution of spectral weight and the accompanying breakdown of their dispersion is discussed in terms of a coupling to the spin degrees of freedom within the copper-oxygen plane. For x=0.1 there is a pronounced symmetry breaking in the optical response function which is discussed in terms of different possible scenarios. The chapter on the dichalcogenides focuses on the properties of the charge-carrier plasmon which shows a negative dispersion for all representatives of this family exhibiting a charge-density wave instability. This behavior can be influenced by in-situ intercalation of additional charges, the result being a doping dependent plasmon dispersion. Several approaches to reconcile these findings are considered.
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Experimentelle Untersuchung der atomaren Dynamik und der magnetischen Eigenschaften in i-ZnMgY und i-ZnMgEr/Ho

Rouijaa, Mustapha 12 July 2002 (has links) (PDF)
Die Arbeit befaßt sich mit Untersuchungen der Schwingungsdynamik von ZnMgEr/Ho/Y quasikristallen. Neben diesen werden auch Untersuchungen der magnetischen Eigenschaften durch Neutronenstreuung an denselben Proben durchgeführt.
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Experimentelle Untersuchung der atomaren Dynamik und der magnetischen Eigenschaften in i-ZnMgY und i-ZnMgEr/Ho

Rouijaa, Mustapha 19 April 2002 (has links)
Die Arbeit befaßt sich mit Untersuchungen der Schwingungsdynamik von ZnMgEr/Ho/Y quasikristallen. Neben diesen werden auch Untersuchungen der magnetischen Eigenschaften durch Neutronenstreuung an denselben Proben durchgeführt.
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Lattice instability in supersaturated solid solutions

Jurányi, Fanni 10 December 2003 (has links)
The influence of disorder is an important area in materials research. A supersaturated solid solution is in a metastable state, in which the host lattice is forced to solve guest atoms over the thermodynamical stability limit. The guest atoms are point defects, which amount can be varied by changing the concentration. The increasing amount of point defects makes the lattice unstable against schare, which may ends up in an order-disorder transition. In this work especially the lattice dynamics was studied at the atomic level by means of inelastic neutron scattering. In case of both studied systems (ZrAl, CuFe) a softening of especially the tranverse phonons could be shown, which supports the existing theory. / Der Einfluß von Unordnung ist ein wichtiges Forschungsgebiet der Materialwissenschaft. Bei übersättigten festen Lösungen handelt es sich um einen metastabilen Zustand, bei dem das Wirtsgitter gezwungen ist, mehr Fremdatome aufzunehmen, als thermodynamisch stabil ist. Die Fremdatome im Wirtsgitter sind Punktdefekte, deren Menge mit der Konzentration variiert werden kann. Die Zunahme substitutionaler Defekte bewirkt eine Gitterinstabilität gegenüber Scherkräften und anschliessend möglicherweise einen Ordnungs - Unordnungs - Übergang. In dieser Arbeit wurden vor allem dynamische Aspekte betrachtet: die Gitterdynamik wurde auf atomarer Ebene mittels inelastischer Neutronenstreuung untersucht. Bei beiden untersuchten Systemen (ZrAl, CuFe) konnte ein Weichwerden (softening) von Phononen beobachtet werden, insbesondere von transversalen Moden, die einen direkten Nachweis der oben erwähnten Gitterinstabilität ergeben.
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Magnetische Anregungen und Achsenkonversion in NdCu2

Kramp, Sirko 09 January 2001 (has links) (PDF)
Die Arbeit beinhaltet eine Untersuchung der magnetischen Anregungen in NdCu2 mittels inelastischer Neutronenstreuung. Die Zielsetzung besteht darin, die zur Beschreibung der magnetischen Eigenschaften notwendige Austauschwechselwirkung zu charakterisieren. Dazu wurden die Spinwellendispersionsrelationen in mehreren magnetischen Phasen gemessen (ferro-, ferri-, antiferromagnetisch; magnetische Momente parallel b). Die Lage der in der ferromagnetischen Phase F3 erwarteten zwei Dispersionszweige konnte vollständig bestimmt werden. Auffälligstes Merkmal ist ein ausgeprägtes Minimum an der Stelle q=(0.35,0,0), welches eine Energielücke im Anregungsspektrum definiert. Die Lage des Minimums fällt mit keinem der in NdCu2 beobachteten magnetischen Ordnungsvektoren zusammen, wodurch die starke magnetischen Anisotropie des Systems zum Ausdruck kommt. An die experimentell ermittelte Spinwellendispersion in der Phase F3 wurde ein MF-RPA-Modell angepaßt, welches einen Satz magnetischer Kopplungsparameter liefert. Durch Anwendung dieser Kopplungsparameter auf andere Verbindungen der RCu2-Reihe lassen sich Aussagen zum magnetischen Ordnungsprozeß in diesen Verbindungen machen. Werden die magnetischen Momente durch Anlegen eines starken Magnetfeldes in c-Richtung ausgerichtet, so läßt sich die Austauschkopplung innerhalb der ab-Ebene untersuchen. Die magnetischen Anregungen wurden bei µ0Hc=12T und T=2K gemessen. Das Minimum im Anregungsspektrum liegt jetzt bei q=(0.6,0,0) und damit im Bereich der magnetischen Ordnungsvektoren. Ein besonders interessantes Phänomen innerhalb der RCu2-Reihe ist die sogenannte Achsenkonversion. Mittels elastischer Neutronenstreuung konnte erstmals gezeigt werden, daß eine Achsenkonversion auch in RCu2-Verbindungen auftritt, in denen die leichte Magnetisierungsrichtung parallel zur orthorhombischen b-Achse liegt. In NdCu2 deuten starke magnetostriktive Effekte und das Zusammenbrechen eines Bragg-Reflexes bei µ0Hc=12.5T und T=2K auf einen strukturellen Phasenübergang hin. Im abnehmenden äußeren Magnetfeld relaxieren die strukturellen Änderungen bis zum Erreichen des Nullfeldes nicht. Nach der Konversion wurde zwischen µ0Hc=0T und 6T eine neue antiferromagnetische Phase beobachtet. Die Rückkonversion in den Ausgangszustand erfolgt durch Erwärmung der Probe auf T=130K.
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Magnetische Anregungen und Achsenkonversion in NdCu2

Kramp, Sirko 15 December 2000 (has links)
Die Arbeit beinhaltet eine Untersuchung der magnetischen Anregungen in NdCu2 mittels inelastischer Neutronenstreuung. Die Zielsetzung besteht darin, die zur Beschreibung der magnetischen Eigenschaften notwendige Austauschwechselwirkung zu charakterisieren. Dazu wurden die Spinwellendispersionsrelationen in mehreren magnetischen Phasen gemessen (ferro-, ferri-, antiferromagnetisch; magnetische Momente parallel b). Die Lage der in der ferromagnetischen Phase F3 erwarteten zwei Dispersionszweige konnte vollständig bestimmt werden. Auffälligstes Merkmal ist ein ausgeprägtes Minimum an der Stelle q=(0.35,0,0), welches eine Energielücke im Anregungsspektrum definiert. Die Lage des Minimums fällt mit keinem der in NdCu2 beobachteten magnetischen Ordnungsvektoren zusammen, wodurch die starke magnetischen Anisotropie des Systems zum Ausdruck kommt. An die experimentell ermittelte Spinwellendispersion in der Phase F3 wurde ein MF-RPA-Modell angepaßt, welches einen Satz magnetischer Kopplungsparameter liefert. Durch Anwendung dieser Kopplungsparameter auf andere Verbindungen der RCu2-Reihe lassen sich Aussagen zum magnetischen Ordnungsprozeß in diesen Verbindungen machen. Werden die magnetischen Momente durch Anlegen eines starken Magnetfeldes in c-Richtung ausgerichtet, so läßt sich die Austauschkopplung innerhalb der ab-Ebene untersuchen. Die magnetischen Anregungen wurden bei µ0Hc=12T und T=2K gemessen. Das Minimum im Anregungsspektrum liegt jetzt bei q=(0.6,0,0) und damit im Bereich der magnetischen Ordnungsvektoren. Ein besonders interessantes Phänomen innerhalb der RCu2-Reihe ist die sogenannte Achsenkonversion. Mittels elastischer Neutronenstreuung konnte erstmals gezeigt werden, daß eine Achsenkonversion auch in RCu2-Verbindungen auftritt, in denen die leichte Magnetisierungsrichtung parallel zur orthorhombischen b-Achse liegt. In NdCu2 deuten starke magnetostriktive Effekte und das Zusammenbrechen eines Bragg-Reflexes bei µ0Hc=12.5T und T=2K auf einen strukturellen Phasenübergang hin. Im abnehmenden äußeren Magnetfeld relaxieren die strukturellen Änderungen bis zum Erreichen des Nullfeldes nicht. Nach der Konversion wurde zwischen µ0Hc=0T und 6T eine neue antiferromagnetische Phase beobachtet. Die Rückkonversion in den Ausgangszustand erfolgt durch Erwärmung der Probe auf T=130K.
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Messung der polarisierten Strukturfunktion g1(x, Q 2) des Protons mit dem HERMES-Experiment

Hasch, Delia 04 June 1999 (has links)
Die vorliegende Arbeit beschreibt die Messung der polarisierten Strukturfunktion g1p des Protons in der polarisationsabh"angigen tief inelastischen Positron-Proton-Streuung bei einer Schwerpunktenergie von 7.5 GeV. Die Analyse umfasst die 1997 mit dem Hermes-Experiment am Hera-Positronring aufgezeichneten Daten der Streuung polarisierter Positronen der Energie 27.6 GeV an einem polarisierten Wasserstofftarget. Aus den Z"ahlraten der inklusiv nachgewiesenen, selektierten Positronen f"ur die parallele und die antiparallele Ausrichtung der Spinvektoren von Strahlteilchen und Targetatomen wurde die Streuquerschnitts- Asymmetrie der Positron-Proton-Streuung bestimmt. In verschiedenen Korrekturverfahren wurden Untergrundprozesse, Spektrometereinfl"usse sowie Strahlungskorrekturen ber"ucksichtigt. Die Untergrundkorrekturen wurden aus den Daten, die Spektrometerkorrekturen aus einer Monte-Carlo- Simulation ermittelt. Die Abh"angigkeit der Monte-Carlo- und Strahlungskorrekturen von der gew"ahlten Modell-Asymmetrie zur Beschreibung der polarisationsabh"angigen Effekte wurde durch die Anwendung eines iterativen Verfahrens minimiert. Aus der vollst"andig korrigierten Streuquerschnitts-Asymmetrie wurde die Asymmetrie g1/F1 im kinematischen Bereich 0.021 < x < 0.85 und Q2 > 0.8 GeV^2 mit einer systematischen Unsicherheit von etwa 8% bei einer statistischen Genauigkeit von 6% bis 20%, ansteigend f"ur abnehmende x-Werte, bestimmt. Die aus g1/F1 berechnete polarisierte Strukturfunktion g1p(x,Q2) wird, unter der Annahme einer von q2 unabh"angigen Asymmetry g1/F1, zu einem festen Wert Q2_0 entwickelt. Ihr erstes Moment im gemessenen x-Bereich betr"agt int_{0.021}^{0.85} dx g1p(x,Q2_0) = 0.122 =- 0.003 (stat) =- 0.010 (sys) at Q2_0 = 2.5 GeV^2. Der Vergleich mit den Werten des SMC-Experimentes am CERN und des E143-Experimentes am SLAC f"ur das erste Moment von g1p wurde unter Anwendung des gleichen Integrationsschemas f"ur den jeweils gemeinsam gemessenen x-Bereich sowie f"ur gleiche Q2_0 Werte durchgef"uhrt. Das Ergebnis der vorliegenden Analyse befindet sich, bezogen auf die statistische Genauigkeit der Messungen, in "Ubereinstimmung innerhalb von 0.6 bzw. 1.2 Standardabweichungen mit den Resultaten des E143- bzw. SMC-Experimentes. Durch Extrapolation der Strukturfunktion auf den gesamten x-Bereich [0,1] wird das erste Moment zu \int_{0}^{1} dx g1p(x,Q2_0) = 0.132 +- 0.003 (stat) +- 0.010 (sys) +- 0.006 (extr) bestimmt, wobei der zus"atzliche Fehler die Unsicherheit in der Extrapolation x -> 0 wiedergibt. Die Interpretation der vorliegenden Messung im Rahmen des Quark-Parton-Modells unter Ber"ucksichtigung von QCD-Korrekturen der Ordnung O(alphaS^3) ergibt einen Beitrag der Quarks zum Gesamtspin des Nukleons von (30 +- 10)% f"ur Q2_0 = 2.5 GeV^2. Dieses Ergebnis entspricht einer Abweichung von der Ellis-Jaffe-Vorhersage um 2.5 Standardabweichungen, bezogen auf den angegebenen Gesamtfehler, und f"uhrt im Kontext des Quark-Parton-Modells zur Interpretation negativ polarisierter Strange-Seequarks mit einem Beitrag von (-9 +- 4)% f"ur Q2_0 = 2.5 GeV^2. Von verschiedenen Gruppen werden aus QCD-Analysen unterschiedlicher Datens"atze Beitr"age der Quarks zum Nukleonspin von 19% bis 44% angegeben. Unter Hinzunahme der Hermes-Messung der polarisierten Neutronstrukturfunktion g1n wurde der Wert der fundamentalen Bjorken-Summenregel f"ur Q2_0 = 2.5 GeV^2 bestimmt. Dieser Wert befindet sich, bei einer auf den Gesamtfehler bezogenen Genauigkeit von 13%, innerhalb von 0.5 Standardabweichungen in "Ubereinstimmung mit der theoretischen Vorhersage, berechnet unter Ber"ucksichtigung von QCD-Korrekturen der Ordnung O(\alphaS^3). / The subject of this thesis is the measurement of the polarised structure function g1p of the proton in deeply inelastic positron-proton-scattering at a centre of mass energy of 7.5 GeV. The data used in the analysis were recorded during the 1997 running period of the Hermes experiment using a longitudinally nuclear polarised hydrogen target in the 27.6 GeV Hera polarised positron storage ring. The cross section asymmetry of positron-proton-scattering has been measured by counting the number of inclusively reconstructed and selected positrons with target spin vector parallel or antiparallel to the beam spin direction. Background processes, spectrometer effects, and radiative corrections have been taken into account by applying different correction procedures. Here background corrections were determined from data while spectrometer corrections were computed from Monte Carlo simulation. The dependence of Monte Carlo and radiative corrections on the model asymmetry chosen to describe polarisation dependent effects has been minimised by applying an iterative procedure. From the fully corrected cross section asymmetry the asymmetry g1/F1 has been computed in the kinematic region 0.021 < x < 0.85 and Q2 > 0.8 GeV^2 with a systematic uncertainty of 8% and a statistical accuracy of 6% to 20%, raising for decreasing x values. The polarised structure function g1p(x,Q2), determined from the asymmetry g1/F1 , was evoluted to a common Q2_0 value assuming g1/F1 to be independent of Q2. Its first moment evaluated in the measured x region is int_{0.021}^{0.85} dx g1p(x,Q2_0) = 0.122 =- 0.003 (stat) =- 0.010 (sys) at Q2_0 = 2.5 GeV^2. This result has been compared with those from E143 at SLAC and from SMC at CERN, both calculated with the same integration scheme and for the kinematic range of Hermes. With respect to the statistical uncertainties the agreement is better than 0.6 and 1.2 standard deviations, respectively. Extrapolation over the entire x range [0,1] yield for the first moment\int_{0}^{1} dx g1p(x,Q2_0) = 0.132 +- 0.003 (stat) +- 0.010 (sys) +- 0.006 (extr) where the additional error gives the uncertainty in the extrapolation x -> 0. The interpretation of this measurement in the framework of the quark parton model taking QCD corrections of the order O(alphaS^3) into account results in a contribution of the quarks to the total nucleon spin of (30 +- 10)% at Q2_0 = 2.5 GeV^2. This result corresponds to a deviation from the Ellis-Jaffe prediction by 2.5 standard deviation regarding the given total uncertainty. Within the quark parton model the deviation can be interpreted as negative polarisation of the strange sea quarks with a contribution of (-9 +- 4)% at Q2_0 = 2.5 GeV^2. Different groups give contributions of the quarks to the nucleon spin of 19% to 44% which were obtained from QCD analyses of various data sets. The fundamental Bjorken sum rule has been determined at Q2_0 = 2.5 GeV^2 using the Hermes measurement of the polarised neutron structure function g1n. With respect to the experimental accuracy of 13 %, the result agrees within 0.5 standard deviation with the theoretical prediction taking QCD corrections of the order O(alphaS^3) into account.
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Theoretical Spectroscopy of Ga2O3

Vorwerk, Christian Wolfgang 05 January 2021 (has links)
Um neue Halbleiter-Bauelemente zu entwickeln und die Effizienz bereits existierender zu verbessern, müssen neue Materialien erkundet und untersucht werden. Für Anwendungen in Hochleistungselektronik und UV-Optoelektronik ist Ga2O3 mit seiner ultra-weiten Bandlücke von 4.8 eV ein vielversprechender Kandidat. Diese Anwendung haben zu wachsendem Interesse an seinen fundamentalen elektronischen und optischen Eigenschaften geführt. Diese Dissertation präsentiert eine umfassende ab initio-Untersuchung der elektronischen Anregungen in Ga2O3, um zu dem Verständnis dieser fundamentalen Eigenschaften beizutragen. Die Arbeit besteht aus zwei Teilen: Im ersten Teil präsentieren wir eine Vielteilchen-Störungstheorie Methode zur konsistenten Berechnung der neutralen Anregungen von Valenz- und Kernelektronen in kristallinen Halbleitern. Diese ermöglicht die präzise Berechnung von Absorptions- und Streuungsspektren vom optischen bis zum Röntgenbereich. Zusätzlich präsentieren wir einen neuartigen Ausdruck für resonante inelastische Röntgenstreuung (RIXS) innerhalb unseres Vielteilchen-Formalismus, der eine detaillierte Analyse dieser Streuung erlaubt. Mit ausgewählten Beispielen demonstrieren wir das Potential unserer Implementation, die Spektren dieser verschiedenen spektroskopischen Methoden zu berechnen, zu analysieren und zu interpretieren. Im zweiten Teil der Dissertation verwenden wir unsere Methode, um die Anregungen der Valenzelektronen, sowie der Ga 1s-, Ga 2p- und O 1s-Elektronen in Ga2O3 zu berechnen. Wir finden ausgeprägte Unterschiede in den diversen Röntgenabsorptionsspektren von Ga2O3 -Polymorphen, die von der unterschiedlichen lokalen elektronischen Struktur stammen. Wir bestimmen die Zusammensetzung der Valenz- und Kernanregungen und analysieren ihre Signatur in den verschiedenen Absorptions- und Streuungsspektren. Abschließend demonstrieren wir wie RIXS einen zusätzlichen Blickwinkel auf die Valenz- und Kernanregungen und deren Wechselwirkungen ermöglicht. / To develop new semiconductor devices and improve the performance of existing ones, the exploration and understanding of novel materials is required. With an ultra-wide band gap of around 4.8 eV, Ga2O3 is a promising candidate for applications in UV-optoelectronics and power electronics. These applications have led to an increasing interest in its fundamental electronic and optical properties. In this thesis, we present a comprehensive first-principles study of the electronic excitations of Ga2O3 to contribute to the understanding of these fundamental properties. The thesis consists of two parts: In the first part, we present an all-electron many-body perturbation theory (MBPT) approach for consistent calculations of neutral core and valence excitations. It enables accurate calculation of absorption and inelastic scattering spectra in the optical, UV, and x-ray region. While these spectroscopic techniques probe either the valence or core excitations, resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) reveals the interplay between the two. We present a novel expression for the RIXS cross section within our all-electron many-body formalism that allows for a detailed analysis of this interplay. We demonstrate the capability of our implementation to compute, analyze, and interpret the different spectroscopic techniques with selected examples of prototypical insulators. In the second part, we apply our approach to study valence excitations, as well as excitations of various core states, i.e. the gallium 1s, gallium 2p, and oxygen 1s states in Ga2O3 . Comparing the core spectra of Ga2O3 polymorphs, we find distinct differences that originate from their local environments. We determine the composition of valence and core excitons, and analyze their signatures in the various absorption and scattering spectra. Finally, we demonstrate how RIXS can be employed to provide a different viewpoint on the core and valence excitations and unravel the interplay between them.
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Electron Energy-Loss Spectroscopy on Underdoped Cuprates and Transition-Metal Dichalcogenides

Schuster, Roman 24 February 2010 (has links)
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Elektronenenergieverlustspektroskopie an unterdotierten Kupratsupraleitern und Übergangsmetalldichalcogeniden. Nach einem kurzen Abriss über die der experimentellen Methode zugrundeliegenden theoretischen Tatsachen folgen zwei experimentelle Kapitel. Für das prototypische Kupratsystem Ca2-xNaxCuO2Cl2 wird für verschiedene Dotierungskonzentrationen zunächst die Entwicklung der Ladungstransferanregungen untersucht. Man findet eine substanzielle Umverteilung des spektralen Gewichtes, verbunden mit einem starken Einbruch der Dispersion dieser Anregungen. Beides wird im Rahmen der Wechselwirkung mit Spinfreiheitsgraden innerhalb der Kupfer-Sauerstoff-Ebene diskutiert. Anschliessend erfolgt die Diskussion einer ausschließlich für zehnprozentige Dotierung auftretenden Symmetriebrechung der optischen Antwortfunktion, für die verschiedene mögliche Szenarien vorgeschlagen werden. Im Kapitel über die Dichalcogenide liegt der Fokus auf dem Verhalten des Ladungsträgerplasmons, das für alle Substanzen dieser Gruppe mit Ladungsordnung eine negative Dispersion aufweist. Dieses Verhalten läßt sich durch in-situ Interkalation zusätzlicher Ladungstraeger umkehren, so dass man eine dotierungsabhängige Plasmonendispersion erhält. Es werden verschiedene Szenarien für dieses Verhalten diskutiert. / The present thesis describes electron energy-loss spectroscopy on underdoped cuprate superconductors and transition-metal dichalcogenides. After a brief introduction into the experimental method there are two experimental chapters. For the prototype cuprate system Ca2-xNaxCuO2Cl2 the behavior of the charge-transfer excitations is investigated as a function of doping. The observed substantial redistribution of spectral weight and the accompanying breakdown of their dispersion is discussed in terms of a coupling to the spin degrees of freedom within the copper-oxygen plane. For x=0.1 there is a pronounced symmetry breaking in the optical response function which is discussed in terms of different possible scenarios. The chapter on the dichalcogenides focuses on the properties of the charge-carrier plasmon which shows a negative dispersion for all representatives of this family exhibiting a charge-density wave instability. This behavior can be influenced by in-situ intercalation of additional charges, the result being a doping dependent plasmon dispersion. Several approaches to reconcile these findings are considered.
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Magnetic excitations and ordering phenomena in iridium compounds studied by synchrotron techniques

Kusch, Maximilian 05 May 2021 (has links)
In the investigation of correlated electron systems which are characterized by strong spin-orbit coupling, one of the central challenges is the description of the complex interplay of different microscopic energy scales and the elucidation of its influence on the formation of exotic electronic phases like complex ordering phenomena and superconductivity. In the present thesis, exemplary three case studies of iridium-based compounds are presented, in which the effects of such an interplay have been investigated employing state-of-the-art synchrotron-based techniques. The particular focus is set on experimental possibilities to influence this equilibrium utilizing external parameters. In the first study, magnetic excitations are investigated in iridate double perovskites, which exhibit a nonmagnetic ground state. Upon increasing the influence of kinetic contributions, the potential condensation of these excitations is predicted to drive a novel kind of magnetic transitions, called ’excitonic magnetism’. A comprehensive investigation of the dynamics of these excitations via resonant inelastic x-ray scattering allows for an estimation of the relevant energy scales. These results indeed reveal that the influence of kinetic contributions is too small to drive such a transition under ambient conditions. Therefore the influence of excitonic magnetism on the macroscopic properties of the investigated compounds can be excluded. In the second case, the development of a new experimental setup is presented, facilitating the investigation of complex ordering phenomena at low temperatures as a function of pressure via resonant elastic x-ray scattering. This setup has been developed and implemented as part of this work in strong collaboration with the staff of the beamline P09 at the synchrotron PETRAIII (DESY). The functionality of this setup has been illustrated by measurements of the resonant magnetic x-ray scattering in the spin-orbit coupled Mott-insulator Sr 2IrO4. Since the magnetic ground state and magnetic order in iridates result from a complex interplay of different microscopic energy scales, these systems are particularly susceptible to external influences like hydrostatic pressure. In the third case, structural phase transitions are investigated in the iridium-based dichalcogenide IrTe2. Despite the macroscopic itinerant properties of IrTe2, the phase transitions are characterized by the formation of strongly localized states. These transitions have been investigated in the course of this work using single crystal x-ray diffraction experiments as a function of hydrostatic pressure and temperature. The presented experimental data show that these strongly localized states are stabilized with increasing pressure, which is observed as an increased density of Ir-Ir dimer bonds.

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