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Östrogennachweis in wässrigen Lösungen mit Hilfe Silizium-basierter LichtemitterCherkouk, Charaf 24 November 2010 (has links) (PDF)
In dieser Arbeit wurde ein Sensorkonzept mit Hilfe der Si-basierten Lichtemitter (MOSLED) zum Östrogennachweis in wässrigen Lösungen entwickelt. Das Sensorkonzept basiert auf einer direkten Fluoreszenzanalyse und besteht aus der Anordnung der Bio-Komponenten und dem Verfahren zu ihrer Herstellung sowie dem eigentlichen Meßverfahren. Die Anordnung besteht aus drei Teilen: die Funktionalisierung der MOSLED-Oberfläche, die Immobilisierung des hER -Rezeptors und die Herstellung der Referenzlösung. Den Schwerpunkt dieser Arbeit bildet die Ausführung dieser drei Teile.
Die Funktionalisierung der SiO2-Oberfläche der MOSLED wurde mit Hilfe eines im Rahmen dieser Arbeit entwickelten SSC (Spraying Spin Coating)- Verfahrens realisiert. Die Ausgangsmaterialien dieses Verfahrens sind organofunktionelle Silangruppen mit drei unterschiedlichen funktionellen Gruppen, nämlich die Amino-, Carboxyl- und die Thiolgruppen. Die Optimierung dieser Methode erfolgte mittels der zwei Silangruppen APMS ((3- Aminopropyl)trimethoxysilane und Triamino-APMS (N-[3-(Trimethoxysilyl)propyl]ethylenediamine mit der gleichen Molekülstruktur, aber mit einer unterschiedlichen Anzahl an funktionellen Gruppen. Diese Resultate wurden mit in der Literatur beschriebenen Verfahren verglichen. Die Optimierung der SSC-Methode wurde zuerst auf einfache SiO2-Oberflächen und dann auf der Oberfläche der MOSLED angewendet. Die Proben wurden mit Hilfe üblicher Methoden der Oberflächenphysik- wie FTIR-, Raman- und XPS-Spektroskopie untersucht.Die Oberflächenrauhigkeit wurde mittels AFM-Spektroskopie ermittelt, deren Aufnahmen eine glatte Oberfläche bei den mit der SSC-Methode silanisierten Proben zeigen. Während die Hydrophobizität der funktionalisierten SiO2-Oberflächen zunimmt, sinkt dabei die Oberflächenenergie, welche die Anbindung eines hER -Rezeptors mit großer Bindungsenergie begünstigt. Zur Immobilisierung des hER -Rezeptors wurde dieser erst an das Hüllenmolekül des QDots R-655-Farbstoffs gebunden und anschließend an der SSC-silanisierten SiO2-Oberflächen adsorbiert. Der Anteil der immobilisierten Rezeptoren wurde mittels PL-Messung kontrolliert.
Eine andere Immobilisierungstrategie des hER -Rezeptors an die SiO2-Oberfläche kann mit Hilfe eines Aminosäure-Derivates um den Rezeptor realisiert werden. Eine Adsorption der Lysinaminosäure an die SSC-APMS silanisierten SiO2- Oberflächen als Funktion des pH-Wertes wurde durchgeführt, und der Adsorbatsanteil des Lysins mittels XPS-Messung durch die Bindungsenergien der Energieniveaus C1s und N1s berechnet. Eine Referenzlösung mit QDots R 800-Farbstoff markierten Östrogenmolekülen kommt zum Einsatz. Dabei wird die Position 17 des β-Estradiolmoleküls, welches mit einem N-Hydroxysuccinimide Derivat versehen ist, an das Hüllenmolekül des QDots R 800-Farbstoff gebunden,sodass der Phenolring des β-Estradiols frei bleibt. Insbesondere ist bei den FTIR-Spektren
eine nichtgebunden OH-Gruppe des β-Estradiolmoleküls gut erkennbar. Das gesamte Sensorkonzept wurde an zwei mit Östrogen mit einer Konzentration von 1mM und 1μM versetzten Wasserproben getestet. Die Anordnung der Bio-Komponenten wurde mittels PL nachgewiesen. Der Östrogennachweis wurde mit Hilfe des Ge- und Tb-basierten Lichtemitters demonstriert.
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Design and analysis of integrated waveguide structures and their coupling to silicon-based light emitters / Design und Analyse von integrierten Wellenleiterstrukturen sowie deren Kopplung zu Silizium-basierten LichtemitternGermer, Susette 28 July 2015 (has links) (PDF)
A major focus is on integrated Silicon-based optoelectronics for the creation of low-cost photonics for mass-market applications. Especially, the growing demand for sensitive and portable optical sensors in the environmental control and medicine follows in the development of integrated high resolution sensors [1]. In particular, since 2013 the quick onsite verification of pathogens, like legionella in drinking water pipes, is becoming increasingly important [2, 3]. The essential questions regarding the establishment of portable biochemical sensors are the incorporation of electronic and optical devices as well as the implementations of fundamental cross-innovations between biotechnology and microelectronics.
This thesis describes the design, fabrication and analysis of high-refractive-index-contrast photonic structures. Besides silicon nitride (Si3N4) strip waveguides, lateral tapers, bended waveguides, two-dimensional photonic crystals (PhCs) the focus lies on monolithically integrated waveguide butt-coupled Silicon-based light emitting devices (Sibased LEDs) [4, 5] for use as bioanalytical sensor components. Firstly, the design and performance characteristics as single mode regime, confinement factor and propagation losses due to the geometry and operation wavelength (1550 nm, 541 nm) of single mode (SM), multi mode (MM) waveguides and bends are studied and simulated. As a result, SM operation is obtained for 1550 nm by limiting the waveguide cross-section to 0.5 μm x 1 μm resulting in modal confinement factors of 87 %. In contrast, for shorter wavelengths as 541 nm SM propagation is excluded if the core height is not further decreased.
Moreover, the obtained theoretical propagation losses for the lowestorder TE/TM mode are in the range of 0.3 - 1.3 dB/cm for an interface roughness of 1 nm. The lower silicon dioxide (SiO2) waveguide cladding should be at least 1 μm to avoid substrate radiations. These results are in a good correlation to the known values for common dielectric structures. In the case of bended waveguides, an idealized device with a radius of 10 μm was developed which shows a reflection minimum (S11 = - 22 dB) at 1550 nm resulting in almost perfect transmission of the signal. Additionally, tapered waveguides were investigated for an optimized light coupling between high-aspect-ratio devices. Here, adiabatic down-tapered waveguides were designed for the elimination of higher-order modes and perfect signal transmission. Secondly, fabrication lines including Electron-beam (E-beam) lithography and reactive ion etching (RIE) with an Aluminum (Al) mask were developed and lead to well fabricated optical devices in the (sub)micrometer range.
The usage of focused ion beam (FIB) milling is invented for smoother front faces which were analyzed by scanning electron microscopy (SEM) and atomic force microscopy (AFM). As a result, the anisotropy of the RIE process was increased, but the obtained surface roughness parameters are still too high (10 – 20 nm) demonstrating a more advanced lithography technique is needed for higher quality structures. Moreover, this study presents an alternative fabrication pathway for novel designed waveguides with free-edge overlapping endfaces for improving fiber-chipcoupling.
Thirdly, the main focus lies on the development of a monolithic integration circuit consisting of the Si-based LED coupled to an integrated waveguide. The light propagation between high-aspect-ratio devices is enabled through low-loss adiabatic tapers. This study shows, that the usage of CMOS-related fabrication technologies result in a monolithic manufacturing pathway for the successful implementation of fully integrated Si-based photonic circuits. Fourth, transmission loss measurements of the fabricated photonic structures as well as the waveguide butt-coupled Si-based LEDs were performed with a generated setup. As a result, free-edge overlapping MM waveguides show propagation loss coefficients of ~ 65 dB/cm in the range of the telecommunication wavelength. The high surface roughness parameters (~ 150 nm) and the modal dispersion in the core are one of the key driving factors. These facts clearly underline the improvement potential of the used fabrication processes.
However, electroluminescence (EL) measurements of waveguide butt-coupled Si-based LEDs due to the implanted rare earth (RE) ion (Tb3+, Er3+) and the host material (SiO2/SiNx) were carried out. The detected transmission spectra of the coupled Tb:SiO2 systems show a weak EL signal at the main transition line of the Tb3+-ion (538 nm). A second emission line was detected in the red region of the spectrum either corresponding to a further optical transition of Tb3+ or a Non Bridging Oxygen Hole Center (NBOHC) in SiO2. Unfortunately, no light emission in the infrared range was established for the Er3+-doped photonic circuits caused by the low external quantum efficiencies (EQE) of the Er3+ implanted Si-based LEDs.
Nevertheless, transmission measurements between 450 nm – 800 nm lead again to the result that an emission at 650 nm is either caused by an optical transition of the Er3+-ion or initialized by the NBOHC in the host. Overall, it is difficult to assess whether or not these EL signals are generated from the implanted ions, thus detailed statements about the coupling efficiency between the LED and the integrated waveguide are quite inadequate. Nevertheless, the principle of a fully monolithically integrated photonic circuit consisting of a Si-based LED and a waveguide has been successfully proven in this study.
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Design and analysis of integrated waveguide structures and their coupling to silicon-based light emittersGermer, Susette 26 June 2015 (has links)
A major focus is on integrated Silicon-based optoelectronics for the creation of low-cost photonics for mass-market applications. Especially, the growing demand for sensitive and portable optical sensors in the environmental control and medicine follows in the development of integrated high resolution sensors [1]. In particular, since 2013 the quick onsite verification of pathogens, like legionella in drinking water pipes, is becoming increasingly important [2, 3]. The essential questions regarding the establishment of portable biochemical sensors are the incorporation of electronic and optical devices as well as the implementations of fundamental cross-innovations between biotechnology and microelectronics.
This thesis describes the design, fabrication and analysis of high-refractive-index-contrast photonic structures. Besides silicon nitride (Si3N4) strip waveguides, lateral tapers, bended waveguides, two-dimensional photonic crystals (PhCs) the focus lies on monolithically integrated waveguide butt-coupled Silicon-based light emitting devices (Sibased LEDs) [4, 5] for use as bioanalytical sensor components. Firstly, the design and performance characteristics as single mode regime, confinement factor and propagation losses due to the geometry and operation wavelength (1550 nm, 541 nm) of single mode (SM), multi mode (MM) waveguides and bends are studied and simulated. As a result, SM operation is obtained for 1550 nm by limiting the waveguide cross-section to 0.5 μm x 1 μm resulting in modal confinement factors of 87 %. In contrast, for shorter wavelengths as 541 nm SM propagation is excluded if the core height is not further decreased.
Moreover, the obtained theoretical propagation losses for the lowestorder TE/TM mode are in the range of 0.3 - 1.3 dB/cm for an interface roughness of 1 nm. The lower silicon dioxide (SiO2) waveguide cladding should be at least 1 μm to avoid substrate radiations. These results are in a good correlation to the known values for common dielectric structures. In the case of bended waveguides, an idealized device with a radius of 10 μm was developed which shows a reflection minimum (S11 = - 22 dB) at 1550 nm resulting in almost perfect transmission of the signal. Additionally, tapered waveguides were investigated for an optimized light coupling between high-aspect-ratio devices. Here, adiabatic down-tapered waveguides were designed for the elimination of higher-order modes and perfect signal transmission. Secondly, fabrication lines including Electron-beam (E-beam) lithography and reactive ion etching (RIE) with an Aluminum (Al) mask were developed and lead to well fabricated optical devices in the (sub)micrometer range.
The usage of focused ion beam (FIB) milling is invented for smoother front faces which were analyzed by scanning electron microscopy (SEM) and atomic force microscopy (AFM). As a result, the anisotropy of the RIE process was increased, but the obtained surface roughness parameters are still too high (10 – 20 nm) demonstrating a more advanced lithography technique is needed for higher quality structures. Moreover, this study presents an alternative fabrication pathway for novel designed waveguides with free-edge overlapping endfaces for improving fiber-chipcoupling.
Thirdly, the main focus lies on the development of a monolithic integration circuit consisting of the Si-based LED coupled to an integrated waveguide. The light propagation between high-aspect-ratio devices is enabled through low-loss adiabatic tapers. This study shows, that the usage of CMOS-related fabrication technologies result in a monolithic manufacturing pathway for the successful implementation of fully integrated Si-based photonic circuits. Fourth, transmission loss measurements of the fabricated photonic structures as well as the waveguide butt-coupled Si-based LEDs were performed with a generated setup. As a result, free-edge overlapping MM waveguides show propagation loss coefficients of ~ 65 dB/cm in the range of the telecommunication wavelength. The high surface roughness parameters (~ 150 nm) and the modal dispersion in the core are one of the key driving factors. These facts clearly underline the improvement potential of the used fabrication processes.
However, electroluminescence (EL) measurements of waveguide butt-coupled Si-based LEDs due to the implanted rare earth (RE) ion (Tb3+, Er3+) and the host material (SiO2/SiNx) were carried out. The detected transmission spectra of the coupled Tb:SiO2 systems show a weak EL signal at the main transition line of the Tb3+-ion (538 nm). A second emission line was detected in the red region of the spectrum either corresponding to a further optical transition of Tb3+ or a Non Bridging Oxygen Hole Center (NBOHC) in SiO2. Unfortunately, no light emission in the infrared range was established for the Er3+-doped photonic circuits caused by the low external quantum efficiencies (EQE) of the Er3+ implanted Si-based LEDs.
Nevertheless, transmission measurements between 450 nm – 800 nm lead again to the result that an emission at 650 nm is either caused by an optical transition of the Er3+-ion or initialized by the NBOHC in the host. Overall, it is difficult to assess whether or not these EL signals are generated from the implanted ions, thus detailed statements about the coupling efficiency between the LED and the integrated waveguide are quite inadequate. Nevertheless, the principle of a fully monolithically integrated photonic circuit consisting of a Si-based LED and a waveguide has been successfully proven in this study.
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Östrogennachweis in wässrigen Lösungen mit Hilfe Silizium-basierter LichtemitterCherkouk, Charaf January 2010 (has links)
In dieser Arbeit wurde ein Sensorkonzept mit Hilfe der Si-basierten Lichtemitter (MOSLED) zum Östrogennachweis in wässrigen Lösungen entwickelt. Das Sensorkonzept basiert auf einer direkten Fluoreszenzanalyse und besteht aus der Anordnung der Bio-Komponenten und dem Verfahren zu ihrer Herstellung sowie dem eigentlichen Meßverfahren. Die Anordnung besteht aus drei Teilen: die Funktionalisierung der MOSLED-Oberfläche, die Immobilisierung des hER -Rezeptors und die Herstellung der Referenzlösung. Den Schwerpunkt dieser Arbeit bildet die Ausführung dieser drei Teile.
Die Funktionalisierung der SiO2-Oberfläche der MOSLED wurde mit Hilfe eines im Rahmen dieser Arbeit entwickelten SSC (Spraying Spin Coating)- Verfahrens realisiert. Die Ausgangsmaterialien dieses Verfahrens sind organofunktionelle Silangruppen mit drei unterschiedlichen funktionellen Gruppen, nämlich die Amino-, Carboxyl- und die Thiolgruppen. Die Optimierung dieser Methode erfolgte mittels der zwei Silangruppen APMS ((3- Aminopropyl)trimethoxysilane und Triamino-APMS (N-[3-(Trimethoxysilyl)propyl]ethylenediamine mit der gleichen Molekülstruktur, aber mit einer unterschiedlichen Anzahl an funktionellen Gruppen. Diese Resultate wurden mit in der Literatur beschriebenen Verfahren verglichen. Die Optimierung der SSC-Methode wurde zuerst auf einfache SiO2-Oberflächen und dann auf der Oberfläche der MOSLED angewendet. Die Proben wurden mit Hilfe üblicher Methoden der Oberflächenphysik- wie FTIR-, Raman- und XPS-Spektroskopie untersucht.Die Oberflächenrauhigkeit wurde mittels AFM-Spektroskopie ermittelt, deren Aufnahmen eine glatte Oberfläche bei den mit der SSC-Methode silanisierten Proben zeigen. Während die Hydrophobizität der funktionalisierten SiO2-Oberflächen zunimmt, sinkt dabei die Oberflächenenergie, welche die Anbindung eines hER -Rezeptors mit großer Bindungsenergie begünstigt. Zur Immobilisierung des hER -Rezeptors wurde dieser erst an das Hüllenmolekül des QDots R-655-Farbstoffs gebunden und anschließend an der SSC-silanisierten SiO2-Oberflächen adsorbiert. Der Anteil der immobilisierten Rezeptoren wurde mittels PL-Messung kontrolliert.
Eine andere Immobilisierungstrategie des hER -Rezeptors an die SiO2-Oberfläche kann mit Hilfe eines Aminosäure-Derivates um den Rezeptor realisiert werden. Eine Adsorption der Lysinaminosäure an die SSC-APMS silanisierten SiO2- Oberflächen als Funktion des pH-Wertes wurde durchgeführt, und der Adsorbatsanteil des Lysins mittels XPS-Messung durch die Bindungsenergien der Energieniveaus C1s und N1s berechnet. Eine Referenzlösung mit QDots R 800-Farbstoff markierten Östrogenmolekülen kommt zum Einsatz. Dabei wird die Position 17 des β-Estradiolmoleküls, welches mit einem N-Hydroxysuccinimide Derivat versehen ist, an das Hüllenmolekül des QDots R 800-Farbstoff gebunden,sodass der Phenolring des β-Estradiols frei bleibt. Insbesondere ist bei den FTIR-Spektren
eine nichtgebunden OH-Gruppe des β-Estradiolmoleküls gut erkennbar. Das gesamte Sensorkonzept wurde an zwei mit Östrogen mit einer Konzentration von 1mM und 1μM versetzten Wasserproben getestet. Die Anordnung der Bio-Komponenten wurde mittels PL nachgewiesen. Der Östrogennachweis wurde mit Hilfe des Ge- und Tb-basierten Lichtemitters demonstriert.
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Östrogennachweis in wässrigen Lösungen mit Hilfe Silzium-basierter LichtemitterCherkouk, Charaf 22 November 2010 (has links) (PDF)
In dieser Arbeit wurde ein Sensorkonzept mit Hilfe der Si-basierten Lichtemitter (MOSLED) zum Östrogennachweis in wässrigen Lösungen entwickelt. Das Sensorkonzept basiert auf einer direkten Fluoreszenzanalyse und besteht aus der Anordnung der Bio-Komponenten und dem Verfahren zu ihrer Herstellung sowie dem eigentlichen Meßverfahren.
Die Anordnung besteht aus drei Teilen: die Funktionalisierung der MOSLED-Oberfläche, die Immobilisierung des hER_-Rezeptors und die Herstellung der Referenzlösung. Den Schwerpunkt dieser Arbeit bildet die Ausführung dieser drei Teile.
Die Funktionalisierung der SiO2-Oberfläche der MOSLED wurde mit Hilfe eines im Rahmen dieser Arbeit entwickelten SSC (Spraying Spin Coating)- Verfahrens realisiert. Die Ausgangsmaterialien dieses Verfahrens sind organofunktionelle Silangruppen mit drei unterschiedlichen funktionellen Gruppen, nämlich die Amino-, Carboxyl- und die Thiolgruppen. Die Optimierung dieser Methode erfolgte mittels der zwei Silangruppen APMS ((3-Aminopropyl)trimethoxysilane und Triamino-APMS (N-[3-(Trimethoxysilyl)propyl]ethylenediamine mit der gleichen Molekülstruktur, aber mit einer unterschiedlichen Anzahl an funktionellen Gruppen. Diese Resultate wurden mit in der Literatur beschriebenen Verfahren verglichen. Die Optimierung der SSC-Methode wurde zuerst auf einfache SiO2-Oberflächen und dann auf der Oberfläche der MOSLED angewendet. Die Proben wurden mit Hilfe üblicher Methoden der Oberflächenphysik- wie FTIR-, Raman- und XPS-Spektroskopie untersucht. Die Oberflächenrauhigkeit wurde mittels AFM-Spektroskopie ermittelt, deren Aufnahmen eine glatte Oberfläche bei den mit der SSC-Methode silanisierten Proben zeigen. Während die Hydrophobizität der funktionalisierten SiO2-Oberflächen zunimmt, sinkt dabei die Oberflächenenergie, welche die Anbindung eines hER_-Rezeptors mit großer Bindungsenergie begünstigt.
Zur Immobilisierung des hER_-Rezeptors wurde dieser erst an das Hüllenmolekül des QDots R-655-Farbstoffs gebunden und anschließend an der SSC-silanisierten SiO2-Oberflächen adsorbiert. Der Anteil der immobilisierten Rezeptoren wurde mittels PL-Messung kontrolliert.
Eine andere Immobilisierungstrategie des hER_-Rezeptors an die SiO2-Oberfläche kann mit Hilfe eines Aminosäure-Derivates um den Rezeptor realisiert werden. Eine Adsorption der Lysinaminosäure an die SSC-APMS silanisierten SiO2- Oberflächen als Funktion des
pH-Wertes wurde durchgeführt, und der Adsorbatsanteil des Lysins mittels XPS-Messung durch die Bindungsenergien der Energieniveaus C1s und N1s berechnet.
Eine Referenzlösung mit QDots R800-Farbstoff markierten Östrogenmolekülen kommt zum Einsatz. Dabei wird die Position 17 des β-Estradiolmoleküls, welches mit einem N-Hydroxysuccinimide Derivat versehen ist, an das Hüllenmolekül des QDots R800-Farbstoff gebunden, sodass der Phenolring des β-Estradiols frei bleibt. Insbesondere ist bei den FTIR-Spektren eine nichtgebunden OH-Gruppe des β-Estradiolmoleküls gut erkennbar. Das gesamte Sensorkonzept wurde an zwei mit Östrogen mit einer Konzentration von 1mM und 1μM versetzten Wasserproben getestet. Die Anordnung der Bio-Komponenten wurde mittels PL nachgewiesen. Der Östrogennachweis wurde mit Hilfe des Ge- und Tb-basierten Lichtemitters demonstriert. / A sensor concept for estrogen detection in waterish solutions by Silicon based light emitters (MOSLED) was developed. This concept is based on direct fluorescence analysis and consists of a certain arrangement of the bio- components and their fabrication methods as well as the measurements protocol, which consists of for main steps: Passing the prepared MOSLED surface by the water sample, a washing step, passing the MOSLED surface by the reference solution, and the final optical measurement.
The arrangement consists of three parts: the functionalisation of the MOSLEDs surface, the immobilization of the hERff receptor und finally the fabrication of the reference solution.
The focus of this work is set on the achievement of these three parts.
The functionalisation of the SiO2-surface of the MOSLED was realized by means of the new developed SSC (Spraying Spin Coating) method. The chemical precursor of this method are the organofunctional silane groups with three different functional groups, namely the
amino-, carboxyl-, and thiolgroups. The optimization of the procedure was investigated with two types of silane groups APMS ((3-Aminopropyl)trimethoxysilane und Triamino-APMS
(N-[3-(Trimethoxysilyl)propyl]ethylenediamine), which have the same molecular structure but a different number of functional groups per molecule. These results have been compared with those of the literature. The optimization of the SSC-method was analyzed by
means of standard surface science techniques like FTIR-, Raman-, and XPS-spectroscopy.
The surface roughness was applied by using AFM-spectroscopy, which showed a smooth surface by the samples treated with the SSC-method. Whereas the hydrophobicity of the functionalized SiO2 surface increases, the surface energy decreases, which favours the binding of a hERff receptor with large binding energy.
In order to immobilize the hERff receptor at the surface, the receptor was bound to the molecular shell of the QDots655-dye and finally adsorbed to the silanized SiO2 surfaces. The
fraction of the immobilized hERff receptors was controlled via PL-measurements. Another
labelling strategy to immobilize the receptor at the SiO2 surface can be realized by using the amino acid as derivate to modify the receptor. For this aim the adsorption of the lysine
at silanized SiO2 surfaces was investigated as function of the pH-value. The adsorbent part of the lysine was calculated via XPS by measuring the binding energy of both energy levels C1s and N1s .
The reference solution with QDots800-dye marked estrogen molecules was used. The optimal binding was achieved by attaching the molecular shell of the QDots 800-dye to position 17 of the β-Estradiol molecule, which contains of a N-Hydroxysuccinimid derivate
so that the phenol ring of the β-Estradiol remains free. In particular the FTIR-spectra showed the non-binding OH-groups of the β-Estradiol molecule.
The whole concept of the sensor was tested at two water samples containing estrogen in a concentration of 1mM and 1μM. The adjustment of the Biokomponents was proven by PL, and the estrogen detection was demonstrated by using the Ge- and Tb-based light emitters.
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Östrogennachweis in wässrigen Lösungen mit Hilfe Silzium-basierter LichtemitterCherkouk, Charaf 06 October 2010 (has links)
In dieser Arbeit wurde ein Sensorkonzept mit Hilfe der Si-basierten Lichtemitter (MOSLED) zum Östrogennachweis in wässrigen Lösungen entwickelt. Das Sensorkonzept basiert auf einer direkten Fluoreszenzanalyse und besteht aus der Anordnung der Bio-Komponenten und dem Verfahren zu ihrer Herstellung sowie dem eigentlichen Meßverfahren.
Die Anordnung besteht aus drei Teilen: die Funktionalisierung der MOSLED-Oberfläche, die Immobilisierung des hER_-Rezeptors und die Herstellung der Referenzlösung. Den Schwerpunkt dieser Arbeit bildet die Ausführung dieser drei Teile.
Die Funktionalisierung der SiO2-Oberfläche der MOSLED wurde mit Hilfe eines im Rahmen dieser Arbeit entwickelten SSC (Spraying Spin Coating)- Verfahrens realisiert. Die Ausgangsmaterialien dieses Verfahrens sind organofunktionelle Silangruppen mit drei unterschiedlichen funktionellen Gruppen, nämlich die Amino-, Carboxyl- und die Thiolgruppen. Die Optimierung dieser Methode erfolgte mittels der zwei Silangruppen APMS ((3-Aminopropyl)trimethoxysilane und Triamino-APMS (N-[3-(Trimethoxysilyl)propyl]ethylenediamine mit der gleichen Molekülstruktur, aber mit einer unterschiedlichen Anzahl an funktionellen Gruppen. Diese Resultate wurden mit in der Literatur beschriebenen Verfahren verglichen. Die Optimierung der SSC-Methode wurde zuerst auf einfache SiO2-Oberflächen und dann auf der Oberfläche der MOSLED angewendet. Die Proben wurden mit Hilfe üblicher Methoden der Oberflächenphysik- wie FTIR-, Raman- und XPS-Spektroskopie untersucht. Die Oberflächenrauhigkeit wurde mittels AFM-Spektroskopie ermittelt, deren Aufnahmen eine glatte Oberfläche bei den mit der SSC-Methode silanisierten Proben zeigen. Während die Hydrophobizität der funktionalisierten SiO2-Oberflächen zunimmt, sinkt dabei die Oberflächenenergie, welche die Anbindung eines hER_-Rezeptors mit großer Bindungsenergie begünstigt.
Zur Immobilisierung des hER_-Rezeptors wurde dieser erst an das Hüllenmolekül des QDots R-655-Farbstoffs gebunden und anschließend an der SSC-silanisierten SiO2-Oberflächen adsorbiert. Der Anteil der immobilisierten Rezeptoren wurde mittels PL-Messung kontrolliert.
Eine andere Immobilisierungstrategie des hER_-Rezeptors an die SiO2-Oberfläche kann mit Hilfe eines Aminosäure-Derivates um den Rezeptor realisiert werden. Eine Adsorption der Lysinaminosäure an die SSC-APMS silanisierten SiO2- Oberflächen als Funktion des
pH-Wertes wurde durchgeführt, und der Adsorbatsanteil des Lysins mittels XPS-Messung durch die Bindungsenergien der Energieniveaus C1s und N1s berechnet.
Eine Referenzlösung mit QDots R800-Farbstoff markierten Östrogenmolekülen kommt zum Einsatz. Dabei wird die Position 17 des β-Estradiolmoleküls, welches mit einem N-Hydroxysuccinimide Derivat versehen ist, an das Hüllenmolekül des QDots R800-Farbstoff gebunden, sodass der Phenolring des β-Estradiols frei bleibt. Insbesondere ist bei den FTIR-Spektren eine nichtgebunden OH-Gruppe des β-Estradiolmoleküls gut erkennbar. Das gesamte Sensorkonzept wurde an zwei mit Östrogen mit einer Konzentration von 1mM und 1μM versetzten Wasserproben getestet. Die Anordnung der Bio-Komponenten wurde mittels PL nachgewiesen. Der Östrogennachweis wurde mit Hilfe des Ge- und Tb-basierten Lichtemitters demonstriert. / A sensor concept for estrogen detection in waterish solutions by Silicon based light emitters (MOSLED) was developed. This concept is based on direct fluorescence analysis and consists of a certain arrangement of the bio- components and their fabrication methods as well as the measurements protocol, which consists of for main steps: Passing the prepared MOSLED surface by the water sample, a washing step, passing the MOSLED surface by the reference solution, and the final optical measurement.
The arrangement consists of three parts: the functionalisation of the MOSLEDs surface, the immobilization of the hERff receptor und finally the fabrication of the reference solution.
The focus of this work is set on the achievement of these three parts.
The functionalisation of the SiO2-surface of the MOSLED was realized by means of the new developed SSC (Spraying Spin Coating) method. The chemical precursor of this method are the organofunctional silane groups with three different functional groups, namely the
amino-, carboxyl-, and thiolgroups. The optimization of the procedure was investigated with two types of silane groups APMS ((3-Aminopropyl)trimethoxysilane und Triamino-APMS
(N-[3-(Trimethoxysilyl)propyl]ethylenediamine), which have the same molecular structure but a different number of functional groups per molecule. These results have been compared with those of the literature. The optimization of the SSC-method was analyzed by
means of standard surface science techniques like FTIR-, Raman-, and XPS-spectroscopy.
The surface roughness was applied by using AFM-spectroscopy, which showed a smooth surface by the samples treated with the SSC-method. Whereas the hydrophobicity of the functionalized SiO2 surface increases, the surface energy decreases, which favours the binding of a hERff receptor with large binding energy.
In order to immobilize the hERff receptor at the surface, the receptor was bound to the molecular shell of the QDots655-dye and finally adsorbed to the silanized SiO2 surfaces. The
fraction of the immobilized hERff receptors was controlled via PL-measurements. Another
labelling strategy to immobilize the receptor at the SiO2 surface can be realized by using the amino acid as derivate to modify the receptor. For this aim the adsorption of the lysine
at silanized SiO2 surfaces was investigated as function of the pH-value. The adsorbent part of the lysine was calculated via XPS by measuring the binding energy of both energy levels C1s and N1s .
The reference solution with QDots800-dye marked estrogen molecules was used. The optimal binding was achieved by attaching the molecular shell of the QDots 800-dye to position 17 of the β-Estradiol molecule, which contains of a N-Hydroxysuccinimid derivate
so that the phenol ring of the β-Estradiol remains free. In particular the FTIR-spectra showed the non-binding OH-groups of the β-Estradiol molecule.
The whole concept of the sensor was tested at two water samples containing estrogen in a concentration of 1mM and 1μM. The adjustment of the Biokomponents was proven by PL, and the estrogen detection was demonstrated by using the Ge- and Tb-based light emitters.
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Lanthanide Doped Wide Band Gap Semiconductors: Intra-4f Luminescence and Lattice Location Studies / Lanthanid-dotierte Halbleiter mit großer Bandlücke: Intra-4f Lumineszenz- und GitterplatzuntersuchungenVetter, Ulrich 15 July 2003 (has links)
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