In den vergangenen Jahrzehnten wurden extreme Ereignisse, die nicht durch Gauß-Verteilungen beschrieben werden können, in einer Vielzahl an physikalischen Systemen beobachtet. Während statistische Methoden eine zuverlässige Identifikation von extremen Ereignissen ermöglichen, ist deren Entstehungsmechanismus nicht vollständig geklärt. Das Auftreten von extremen Ereignissen ist nicht vollkommen verstanden, da sie nur selten beobachtet werden können und häufig unter schwer reproduzierbaren Bedingungen auftreten. Deshalb ist es erstrebenswert Experimente zu entwickeln, die eine einfache Beobachtung von extremen Ereignissen erlauben. In dieser Dissertation werden extreme Ereignisse untersucht, die bei Multi-Filamentation von Femtosekundenlaserimpulsen entstehen. In den Experimenten, die in dieser Dissertation vorgestellt werden, werden Multi-Filamente durch Hochgeschwindigkeitskameras analysiert. Die Untersuchung der raum-zeitlichen Dynamik der Multi-Filamente zeigt eine L-förmige Wahrscheinlichkeitsverteilung, Diese Beobachtung impliziert das Auftreten von extremen Ereignissen. Lineare Analyse liefert Hinweise auf die physikalischen Prozesse, die zur Entstehung der extremen Ereignisse führen und nicht-lineare Zeitreihen-Analyse charakterisiert die Dynamik des Systems. Die Analyse der Multi-Filamente wird außerdem auf extreme Ereignisse in Wellen-Messungen und optische Superkontinua angewandt. Die durchgeführten Analysen zeigen Unterschiede in den physikalischen Prozessen, die zur Entstehung von extremen Ereignissen führen. Extreme Ereignisse in optischen Fasern werden durch stochastische Fluktuationen von verstärktem Quantenrauschen dominiert. In Multi-Filamenten und Ozeanwellen resultieren extreme Ereignisse dagegen aus klassischer mechanischer Turbulenz, was deren Vorhersagbarkeit impliziert. In dieser Arbeit wird anhand der von Multi-Filament-Zeitreihen die Vorhersagbarkeit in einem kurzen Zeitfenster vor Auftreten des extremen Ereignisses bewiesen. / In the last decades, extreme events, i.e., high-magnitude phenomena that cannot be described within the realm of Gaussian probability distributions have been observed in a multitude of physical systems. While statistical methods allow for a reliable identification of extreme event systems, the underlying mechanism behind extreme events is not understood. Extreme events are not well understood due to their rare occurrence and their onset under conditions that are difficult to reproduce. Thus, it is desirable to identify extreme event scenarios that can serve as a test bed. Optical systems exhibiting extreme events have been discovered to be ideal for such tests, and it is now desired to find more different examples to improve the understanding of extreme events. In this thesis, multifilamentation formed by femtosecond laser pulses is analyzed. Observation of the spatio-temporal dynamics of multifilamentation shows a heavy-tailed fluence probability distribution. This finding implies the onset of extreme events during multifilamentation. Linear analysis gives hints on the processes that drive the formation of extreme events. The multifilaments are also analyzed by nonlinear time series analysis, which provides information on determinism and chaos in the system. The analysis of the multifilament s is compared to an analysis of extreme event time series from ocean wave measurements and the supercontinuum output of an optical fiber. The analysis performed in this work shows fundamental differences in the extreme event mechnaism. While the extreme events in the optical fiber system are ruled by the stochastic changes of amplified quantum noise, in the multifilament and the ocean system extreme events appear as a result of the classical mechanical process of turbulence. This implies the predictability of extreme events. In this work, the predictability of extreme events is proven to be possible in a brief time window before the onset of the extreme event.

Durch neue Ansätze zur Charakterisierung molekularer und nanokristalliner Materialien spiegelt die vorliegende Arbeit die Synergie von linearer Optik über Ultrakurzzeitphysik zur nichtlinearen Optik wider. Angefangen mit der linearen diffusen Reflektanz (Remission) zur Bestimmung des spektralen Reflexionsvermögens von Pulverpartikeln, erlaubt die hier gezeigte alternative Herangehensweise (s. Kapitel 2) nicht nur ein vereinfachtes Messen der Remission zur Analyse von Materialzusammensetzungen, Verunreinigungen und Co-Dotierungen, sondern eröffnet zudem über Monte-Carlo Simulationen, kombiniert mit der Kubelka-Munk Theorie und der Mie Streuung, auch den Zugang zu dem ansonsten experimentell unzugänglichen Absorptionskoeffizienten von nicht-transluzenten Proben. Die präsentierten Mess- und Simulationsergebnisse an Pulvertabletten aus Rutil-Titandioxid (TiO2) und Cer-dotierten Yttrium Aluminium Granat (YAG:Ce3+) sind mit den bisherigen in der Literatur vorliegenden Ergebnissen konsistent oder zumindest vergleichbar. Auch lassen sich nach Modifikation der Kubelka-Munk Funktion die Bandkanten-Energien Eg der mikro- und nanokristallinen Pulverproben mittels so genannter Tauc Plots verifizieren. Basierend auf einer starken Temperatur- und Konzentrationsabhängigkeit lassen sich die Emissionsspektren der oben genannten YAG:Ce3+-Leuchtstoffe aufgrund von Überlappung oder Verschiebung der energetischen Grundniveaus 2F5/2 und 2F7/2 variieren (s. Kapitel 3). Während sich bei Tieftemperaturen um 19K die doppelbandige Natur der Leuchtstoffe zeigt, verbreitern sich die Emissionsbanden bei Raumtemperatur zu einer Einzelbande, womit eine spektral sehr breite Fluoreszenz einhergeht. Mathematische Entfaltungen dieser Spektren zeigen jeweils den prozentualen Beitrag der Relaxation aus dem untersten angeregten Zustand 5d1 in einen der beiden Grundzustände 2F5/2 und 2F7/2 und ebenso den Einfluss der Temperatur und Cer-Konzentration. Tatsächlich führen die experimentellen Ergebnisse der vorliegenden Arbeit zu der Erkenntnis, dass eine der vier untersuchten YAG:Ce3+-Proben eine erhöhte Cer-Konzentration aufweisen muss. Anders als bei den schwach konzentrierten YAG:Ce3+-Proben ist die spektrale Doppelbande des stark konzentrierten Leuchtstoffs selbst bei 19K nur zu erahnen, während der Beitrag des 5d1 --> 2F7/2 Übergangs auf die Gesamtfluoreszenz retrograd zum 5d1 --> 2F5/2 Übergang mit steigender Temperatur sogar abnimmt. Im direkten Anschluss an die spektrale Vermessung der Proben folgen zeitaufgelöste Lebensdauermessungen zur Bestimmung der Nachleuchtdauern dieser Leuchtstoffe mittels Pikosekunden-Laserpulsen (ps-Pulse) (s. Kapitel 3.3). Auch hier stellen sich Unterschiede zwischen den genannten YAG:Ce3+-Proben heraus und untermauern erneut die Annahme unterschiedlicher Cer-Konzentrationen: Während die Nachleuchtdauer der niedrig konzentrierten Leuchtstoffe von der Temperatur nahezu unberührt bleibt, zeigt sich eine bemerkenswerte Temperaturabhängigkeit des 5d1 --> 2F5/2 Übergangs beim YAG:Ce3+ mit hohem Cer-Gehalt. Auf Basis sämtlicher experimenteller Erkenntnisse und einer ausgiebigen Literaturrecherche kann schließlich eine Fremddotierung der Leuchtstoff-Proben nahezu vollständig ausgeschlossen und ein Energieschema für die vorliegenden YAG:Ce3+-Leuchtstoffe mit den wichtigsten optischen Übergängen erstellt werden. In Hinblick auf potentielle holographische Applikationen wie der optischen Datenspeicherung oder Echtzeit-Holographie erweisen sich die in Polydimethylsiloxan eingebetteten photoschaltbaren Ruthenium-Sulfoxide aufgrund der äußerst geringen Beugungseffizienz von < 10−2 als nicht pragmatisch für die Praxis (s. Kapitel 4). Vergleichbare photoschaltbare Materialien, wie zum Beispiel Natriumnitrosylprussiat, erreichen hingegen Effizienzen von bis zu 100 %. Dennoch zeichnen sich die in Publikation 2 (s. Anhang A.2) vorgestellten Resultate an OSO-PDMS durch ihre äußerst hohe Qualität aus. Sowohl die dynamische Hologramm-Entstehung als auch die Rocking-Kurve folgen den physikalischen Theorien einwandfrei und lassen sich mit den bekannten mathematischen Anpassungen exakt wiedergeben, womit sich entsprechend intrinsische Größen ableiten lassen. Zudem beeindruckt der experimentelle Aufbau mit der präzisen Messung der oftmals nicht detektierbaren Nebenmaxima der gezeigten Rocking-Kurve sowie des Winkel-Multiplexings. Bemerkenswert ist außerdem aus physikalischer Sicht der immense Unterschied zwischen cw- und fs-Holographie. Hier deuten sich nichtlineare Effekte an, die zu der Erkenntnis führen, dass sich die bekannten Theorien mit cw-Lasern nicht ohne Weiteres deckungsgleich auf die Holographie mit ultrakurzen Laserpulsen anwenden lassen. Ein möglicher Erklärungsansatz ist in Kapitel 4.1 beschrieben. Einen praktischen Zweck zur Nutzung nichtlinearer Effekte erfüllt die vorgestellte Messmethode zur Unterscheidung polarer und nicht-polarer Materialien mittels intensiver fs- Puls-Anregung von sogenannten harmonischen (Upconversion-)Nanopartikeln (s. Kapitel 5). Denn anders als die zu Beginn behandelten Leuchtstoffe, weisen die harmonischen Nanopartikel eine starke Anti-Stokes Verschiebung durch Frequenzkonversion zweier oder dreier Photonen zu einem energiereicheren (kurzwelligen) Photon auf. Diese als SHG (second harmonic generation) und THG (third harmonic generation) bekannte Lichtemission wird spektral vermessen, wobei die zu Beginn der Arbeit beschriebenen linearen diffusen Reflektanzmessungen den zu erwartenden Spektralbereich ohne nennenswerte Absorption eingrenzen. Die eigens definierte Gütezahl fR, bestehend aus dem integrierten SHG- und THG-Emissionsspektrum einer Probe, kategorisiert dann die polare (fR > 1) oder nicht-polare (fR << 1) Natur des Materials.