In den vergangenen Jahrzehnten wurden extreme Ereignisse, die nicht durch Gauß-Verteilungen beschrieben werden können, in einer Vielzahl an physikalischen Systemen beobachtet. Während statistische Methoden eine zuverlässige Identifikation von extremen Ereignissen ermöglichen, ist deren Entstehungsmechanismus nicht vollständig geklärt. Das Auftreten von extremen Ereignissen ist nicht vollkommen verstanden, da sie nur selten beobachtet werden können und häufig unter schwer reproduzierbaren Bedingungen auftreten. Deshalb ist es erstrebenswert Experimente zu entwickeln, die eine einfache Beobachtung von extremen Ereignissen erlauben. In dieser Dissertation werden extreme Ereignisse untersucht, die bei Multi-Filamentation von Femtosekundenlaserimpulsen entstehen. In den Experimenten, die in dieser Dissertation vorgestellt werden, werden Multi-Filamente durch Hochgeschwindigkeitskameras analysiert. Die Untersuchung der raum-zeitlichen Dynamik der Multi-Filamente zeigt eine L-förmige Wahrscheinlichkeitsverteilung, Diese Beobachtung impliziert das Auftreten von extremen Ereignissen. Lineare Analyse liefert Hinweise auf die physikalischen Prozesse, die zur Entstehung der extremen Ereignisse führen und nicht-lineare Zeitreihen-Analyse charakterisiert die Dynamik des Systems. Die Analyse der Multi-Filamente wird außerdem auf extreme Ereignisse in Wellen-Messungen und optische Superkontinua angewandt. Die durchgeführten Analysen zeigen Unterschiede in den physikalischen Prozessen, die zur Entstehung von extremen Ereignissen führen. Extreme Ereignisse in optischen Fasern werden durch stochastische Fluktuationen von verstärktem Quantenrauschen dominiert. In Multi-Filamenten und Ozeanwellen resultieren extreme Ereignisse dagegen aus klassischer mechanischer Turbulenz, was deren Vorhersagbarkeit impliziert. In dieser Arbeit wird anhand der von Multi-Filament-Zeitreihen die Vorhersagbarkeit in einem kurzen Zeitfenster vor Auftreten des extremen Ereignisses bewiesen. / In the last decades, extreme events, i.e., high-magnitude phenomena that cannot be described within the realm of Gaussian probability distributions have been observed in a multitude of physical systems. While statistical methods allow for a reliable identification of extreme event systems, the underlying mechanism behind extreme events is not understood. Extreme events are not well understood due to their rare occurrence and their onset under conditions that are difficult to reproduce. Thus, it is desirable to identify extreme event scenarios that can serve as a test bed. Optical systems exhibiting extreme events have been discovered to be ideal for such tests, and it is now desired to find more different examples to improve the understanding of extreme events. In this thesis, multifilamentation formed by femtosecond laser pulses is analyzed. Observation of the spatio-temporal dynamics of multifilamentation shows a heavy-tailed fluence probability distribution. This finding implies the onset of extreme events during multifilamentation. Linear analysis gives hints on the processes that drive the formation of extreme events. The multifilaments are also analyzed by nonlinear time series analysis, which provides information on determinism and chaos in the system. The analysis of the multifilament s is compared to an analysis of extreme event time series from ocean wave measurements and the supercontinuum output of an optical fiber. The analysis performed in this work shows fundamental differences in the extreme event mechnaism. While the extreme events in the optical fiber system are ruled by the stochastic changes of amplified quantum noise, in the multifilament and the ocean system extreme events appear as a result of the classical mechanical process of turbulence. This implies the predictability of extreme events. In this work, the predictability of extreme events is proven to be possible in a brief time window before the onset of the extreme event.

Das Ionisierungsverhalten kleiner Moleküle (insbesondere H2 und NH3) in intensiven, ultrakurzen Laserfeldern wird theoretisch untersucht. Das Hauptaugenmerk liegt dabei auf dem Einfluss der Kerndynamik. Zunächst wird das Ionisierungsverhalten des H2-Moleküls bei eingefrorener Kernschwingung untersucht. Bereits im Rahmen dieser Näherung kann im Mehrphotonenregime ein zuvor beobachteter Zusammenbruch der Näherung im Gleichgewichtsabstand festgehaltener Kerne erklärt werden. Weiterhin wird der Übergang vom Mehrphotonen zum quasistatischen Ionisierungsregime für 800-nm-Laserfelder untersucht. Eine neuartige Methode zur Beschreibung der korrelierten Schwingungs- und Elektronendynamik des H2-Moleküls (7D) wird entwickelt. Mit dieser Methode wird schließlich der Einfluss der Kernbewegung während des Laserfeldes auf das Ionisierungsverhalten untersucht. Es wird ein sichtbarer Einfluss auf den zuvor diskutierten Zusammenbruch der Näherung festgehaltener Kerne beobachtet. Dies gilt ebenfalls für einen vor kurzem experimentell beobachteten Isotopeneffekt in der Ionisierung der Moleküle H2 vs. D2 untersucht. Im zweiten Teil der Arbeit wird das Ionisierungsverhalten des NH3-Moleküls untersucht. Die Möglichkeit, die Kerngeometrieabhängigkeit zur Erzeugung und Messung von Schwingungswellenpaketen im neutralen NH3-Molekül mittels Lochfraß auszunutzen, wird untersucht. Das erwartete Schwingungsverhalten und die dafür optimalen Laserparameter werden aufgezeigt. Zusätzlich wird die Möglichkeit des Filmens eines tunnelnden Kernwellenpakets im Doppelmuldenpotential entlang der Schwingungskoordinate untersucht. In der Tat sollte die Verwendung extrem kurzer Laserfelder das Drehen eines Echtzeit-Filmes dieses quantenmechanischen Tunnelprozesses ermöglichen. Abschließend werden die Winkelabhängigkeit der Ionisierungswahrscheinlichkeit von NH3 (ähnelt Orbitalgeometrie) sowie elliptisch polarisierte Laserfelder untersucht. / The ionization behavior of small molecules (especially H2 and NH3) exposed to intense, ultrashort laser fields is investigated theoretically. The focus lies on the influence of nuclear dynamics on this ionization behavior. The ionization behavior of the H2 molecule is first examined within the frozen-nuclei approximation. A previously reported pronounced breakdown of the fixed-nuclei approximation can be explained already within this level of approximation. Furthermore, the transition from the multiphoton to the quasistatic ionization regime is studied for 800 nm laser pulses. A novel approach for the correlated description of the electronic-vibrational motion of the H2 molecule (7D) is developed. The influence of vibrational dynamics during the laser field on the ionization behavior is investigated using this method. A pronounced difference on the previously discussed breakdown of the fixed-nuclei approximation is observed. The vibrational dynamics also lead to a notable change for a recently experimentally observed isotope effect in the ionization of the molecular isotopes H2 vs. D2. The ionization behavior of the NH3 molecule is studied in the second part of this thesis. The possibility to exploit the geometry dependence of the ionization yield in order to create and measure vibrational wave packets in the neutral NH3 molecule via Lochfraß is explored. The expected vibrational dynamics and the optimal laser parameters to observe this effect are demonstrated. Furthermore, the possibility to shoot a "movie" of a tunneling wave packet in the double-well potential along the vibrational coordinate is investigated. Indeed, extremely short laser fields should allow creating a real-time movie of the quantum-mechanical tunneling process. Finally, the orientation dependence of the ionization yield of the NH3 molecule (reflecting the orbital shape) and elliptically polarized laser fields are studied.

Die Messung ultrakurzer Laserpulse ist ein Eckpfeiler der ultraschnellen Laserphysik, da die Gültigkeit eines Experiments von der Glaubwürdigkeit seiner Messtechnik abhängt. Etablierte Puls-Charakterisierungstechniken beruhen jedoch häufig auf einer Mittelung über viele Pulse. Daher können sie falsche Informationen liefern, wenn die zeitliche Form von Puls zu Puls variiert. Diese Dissertation bietet Strategien zum sicheren Erfassen und Messen einer Degradierung der Puls-Kohärenz mit Hilfe von frequenzaufgelöstem optischem Gating (FROG), spektraler Phaseninterferometrie für die direkte Rekonstruktion elektrischer Felder (SPIDER) und Dispersionsscan (D-scan). Zu diesem Zweck werden Verbesserungen der Charakterisierungstechniken entwickelt. Die in dieser Arbeit entwickelten neuen Werkzeuge eröffnen nun einen Weg zur Untersuchung der Degradierung der Inter-Puls-Kohärenz, was eine zuverlässige Ultrakurzpulsmetrologie ermöglicht und das zuvor nicht nachweisbare Problem der Pulsfolgeninstabilität löst. / The measurement of ultrashort laser pulses is a cornerstone of ultrafast laser physics, as the validity of any experiment depends on the credibility of its measurement technique. However, established pulse characterization techniques often rely on averaging over many pulses. Therefore, they can return incorrect information if the temporal shape varies from pulse to pulse. This thesis provides strategies to safely detect and measure interpulse coherence degradation, using frequency-resolved optical gating (FROG), spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction (SPIDER), and dispersion scan (d-scan). To this end, improvements of the characterization techniques themselves are devised. The set of new tools developed in this thesis now opens up an avenue for the investigation of interpulse coherence degradation, leading to a more reliable ultrashort pulse metrology and solving the previously undetectable problem of pulse train instability.

Die vorliegende Dissertation behandelt das Zusammenspiel von effizienten aktiven Lasermedien und neuartigen sättigbaren Absorbern, welche auf den Kohlenstoff-Nanostrukturen Graphen und den einwandigen Kohlenstoff Nanoröhren (SWCNTs) basieren. Die aktiven Lasermedien decken den Spektralbereich von 1,0 Mikrometer bis 2,1 Mikrometer ab, d.h. eine ganze Oktave, und nutzen die laseraktiven Ionen des Ytterbiums, Chroms und Thuliums. In dieser Arbeit werden die auf Graphen und SWCNT basierenden sättigbaren Absorber hinsichtlich ihres einer Anregung folgenden Relaxationsverhaltens, ihrer von der Fluenz abhängigen Transmission und ihres Sättigungs- verhaltens bei hohen Fluenzen untersucht. Eine vorangestellte Einführung der optischen Eigenschaften von Graphen und SWCNTs wird gegeben und die Modelle zur Beschreibung realer Proben werden aus theoretischen Modellvorstellungen hergeleitet. Die sättigbaren Absorber basierend auf Graphen und SWCNTs werden untereinander und mit klassischen halbleitenden sättigbaren Absorbern verglichen. Diese Arbeit zeigt ferner die Erzeugung ultrakurzer Pulse verschiedener Laser mit diesen neuartigen sättigbaren Absorbern basierend auf Kohlenstoff Nanostrukturen. Die erhaltenen Pulse werden mittels Spektrometrie, Autokorrelation, Radiofrequenz- und partiell FROG-Messungen charakterisiert, und der zugrunde liegende Pulsformungsmechanismus, sowie die Stabilität gegen das Güteschalten werden diskutiert. / This thesis addresses the interplay of highly efficient active laser media and novel saturable absorbers based on the carbon nanostructures graphene and single-walled carbon nanotubes (SWCNTs). The active laser media cover the spectral region from 1.0 micron up to 2.1 micron, i.e. a whole octave, and apply ytterbium, chromium and thulium as active lasing ions. Within this work, the saturable absorbers based on SWCNTs and graphene are characterized with respect to their relaxation behaviour after excitation, and with respect to their fluence-dependent transmission and saturation. A precedent introduction of the general optical properties of graphene and SWCNTs is presented as well and the models to describe real samples experimentally are deduced from theoretical model conceptions. The saturable absorbers based on graphene and SWCNTs are compared to each other and to classical semiconducting saturable absorbers. This thesis further presents the generation of ultrashort laser pulses applying these novel carbon nanostructure based saturable absorbers in different lasers. The obtained pulses are characterized by spectrometry, autocorrelation, radio-frequency measurements and partially by FROG measurements. Additionally, the underlying pulse formation process and the Q-switching stability are discussed.

Die Entwicklung Freier-Elektronen-Laser und einer neuen Generation von Strahlungsquellen erlaubt die Realisierung hoher Intensitäten und kurzer Pulsdauern. Im Regime niedriger Laserintensitäten war bisher die Dipolnäherung recht erfolgreich bei der Beschreibung der durch die Licht-Materie-Wechselwirkung erzeugten Dynamik, wodurch viele experimentell beobachtete Resultate reproduziert werden konnten. Bei den durch die neuen Strahlungsqullen erzeugten bisher unerreichten Intensitäten und Rönten-Wellenlängen kann die Dipolnäherung allerdings zusammenbrechen. Höhere Multipol-Wechselwirkungen, die mit dem Strahlungsdruck assoziiert werden, sollten dann erwartungsgemäß wichtig zur genauen Beschreibung der Wechselwirkungsdynamiken werden. In dieser Arbeit wird eine Methode zur Lösung der nichtrelativistischen zeitabhängigen Schrödingergleichung zur Beschreibung von Systemen mit einem einzelnen aktiven Elektron, das mit einem Laserfeld wechselwirkt, über die Dipolnäherung hinausgehend erweitert. Dabei wird sowohl die Taylor- als auch die Rayleight-Multipolentwicklung des Retardierungsterms ebener Wellen verwendet. Es wird erwartet, dass die Berücksichtigung höherer Ordnungen der Multipolwechselwirkung zu einer erhöhten Genauigkeit und Richtigkeit der Resultate führen. Weiterhin wird gezeigt, dass die Rayleigh-Multipolentwicklung für gleiche Laserparameter genauer ist und schneller zur Konvergenz der numerischen Rechnung führt. Die nicht-Dipoleffekte spiegeln is sowohl in den differentiellen als auch den totalen Ionisierungswahrscheinlichkeiten in Form von erhöhten Ionisierungsausbeuten, verzerrten ATI Strukturen und einer Asymmetrie in der Photoelektronenwinkelverteilung in der Polarisations und Propagationsrichtung wider. Es wird beobachtet, dass die nicht-Dipoleffekte mit der Intensität, Wellenlänge und Pulsdauer zunehmen. Es werden Ergebnisse sowohl für das Wasserstoffatom als auch das Heliumatom gezeigt. / The development of free-electron lasers and new generation light sources is enabling the realisation of high intensities and short pulse durations. In the weak-field intensity regime, the electric dipole approximation has been quite successful in describing the light-matter interaction dynamics reproducing many of the experimentally observed features. But at the unprecedented intensities and x-ray wavelengths produced by the new light sources, the electric dipole approximation is likely to break down. The role of higher multipole-order terms in the interaction Hamiltonian, associated with the radiation pressure, is then expected to become important in the accurate description of the interaction dynamics. This study extends the solution of the non-relativistic time dependent Schrödinger equation for a single active electron system interacting with short intense laser pulses beyond the standard dipole approximation. This is realized using both the Taylor and the Rayleigh plane-wave multipole expansion series of the spatial retardation term. The inclusion of higher multipole-order terms of the interaction is expected to increase the validity and accuracy of the calculated observables relative to the experimental measurements. In addition, it is shown that for equivalent laser parameters the Rayleigh multipole expansion series is more accurate and efficient in numerical convergence. The investigated non-dipole effects manifest in both differential and total ionization probabilities in form of the increased ion yields, the distorted above-threshold-ionization structure, and asymmetry of the photoelectron angular distribution in both polarization and propagation directions. The non-dipole effects are seen to increase with intensity, wavelength, and pulse duration. The results for hydrogen as well as helium atom are presented in this study.

Diese Dissertation widmet sich der theoretischen Beschreibung ultrakalter Atome in einem optischen Einschluss. Das Hauptaugenmerk liegt hierbei auf inelastischen Resonanzen, die durch die Kopplung von Schwerpunkts- und Relativbewegung durch Anharmonizitäten im externen Potenzial Zustande kommen, der Entwicklung einer Methode zur theoretischen Beschreibung von ultrakalten Wenigteilchensystemen in einem vielseitigen Einschlusspotenzial und der Quantensimulation von Attosekundenphysik mit ultrakalten Atomen. / This thesis aims for a theoretical description of ultracold trapped atoms. The main focus are resonance phenomena due to the coupling of center-of-mass and relative motion, the development of a theoretical approach to treat ultracold few-body systems in versatile trap potentials, and the quantum simulation of attosecond physics with ultracold atoms.

In dieser Arbeit wurde die Ionisation einiger zweiatomiger Moleküle (H2, N2 und O2) in intensiven Laserfeldern untersucht. Hierbei wurden verschiedene Modelle zur Beschreibung der Tunnelionisation sowohl untereinander als auch mit der Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung (TDSE) verglichen. Die kernabstandsabhängige Ionisationswahrscheinlichkeit wurde für verschiedene Intensitäten betrachtet und die Gültigkeit modifizierter atomarer bzw. Molekularer Modelle zur Beschreibung der Tunnelionisation analysiert. Es wurde herausgefunden, dass Modelle, die auf der quasistatischen Näherung beruhen (wo die Ionisation unabhängig von der Frequenz des Laserfeldes ist), nur in einem kleinem Frequenz- und Intensitätsbereich hinreichend genaue Ergebnisse liefern, dem Tunnelregime. Modelle mit einem frequenzabhängigen Faktor stimmen hingegen sowohl im Tunnel- als auch im Mehrphotonenregime mit den genaueren TDSE Ergebnissen überein. Weiterhin wird auch die Abweichung zur Franck-Condon Näherung verdeutlicht. Es wurde ein kleiner Einfluss auf die Revival-Zeit des im Wasserstoffmolekül-Ion gestarteten Wellenpakets gefunden. Die Berücksichtigung von Bond-Softening führt weiterhin zu einer Verringerung der Revival-Zeit mit steigender Spitzenintensität des Lasers. Außerdem wird die Anisotropie der Ionisation von H2 als Funktion der Laserintensität in linear und zirkular polarisiertem Licht mit dem molekularen Tunnelmodell MO-ADK untersucht. Gute Übereinstimmung mit den experimentellen Beobachtungen wurde gefunden, insbesondere wenn der Effekt des Fokusvolumens des Laserfeldes berücksichtigt wird. Die Anwendbarkeit des Zwei-Zentren-Modells auf größere Moleküle, N2 und O2, wird ebenfalls getestet. Es wird beobachtet, dass dies für N2 (symmetrisches HOMO) funktioniert, für O2 (asymmetrisches HOMO) jedoch nicht. / The ionization of some diatomic molecules, H2, N2, and O2, exposed to intense laser fields has been studied by comparing various molecular tunneling–ionization models with each other and with the numerical solution of the time-dependent Schrödinger equation (TDSE). The internuclear-distance dependent ionization yields over a wide range of laser peak intensities are investigated and the validity of the modified atomic and molecular tunneling models is examined. It is found that those models that depend on the quasi-static approximation, where ionization is independent on the oscillation frequency of the applied laser field, are useful for laser-induced ionization processes in only a very small region of the frequency and intensity domain of laser fields, i.e. in the tunneling regime. The models that include a frequency dependent factor are in a good agreement with the accurate TDSE calculations in both the multiphoton and the tunneling ionization regimes. Furthermore, the deviation from Franck-Condon-like distribution is also clarified. A small effect on the revival time of the vibrational wavepacket of hydrogen molecular ion, due to this deviation, has been found. Consideration of the bond-softening effect leads to a decrease in the revival time with increasing laser-peak intensity. The anisotropy of H2 as a function of laser intensity in linear and circular polarized fields using molecular tunneling model (MO-ADK) are also studied and a good agreement with the experimental observations, especially if the focal volume of the laser field is considered, has been obtained. The applicability of the two-center model for larger molecules, N2 and O2, is tested. It is found that it works with N2 (symmetric HOMO) but fails in O2 (ansymmetric HOMO).

Im Rahmen dieser Dissertation wird die Kopplung von einer ultraschnellen optischen Interband-Anregung und der Erzeugung von akustischen Phononen im ferroelektrischen Prototyp-Material Lithiumniobat (LiNbO3) studiert. Unter Verwendung der Anrege-Abfrage-Technik wird LiNbO3 mit ultrakurzen optischen Lichtimpulsen angeregt und die Antwort des LiNbO3-Kristallgitters mit harten Femtosekunden-Röntgenimpulsen abgefragt. Zur Erzeugung der ultrakurzen Röntgenimpulse (100 fs) wird eine kompakte, lasergetriebene Femtosekunden-Röntgenquelle mit einer 1 kHz Repetitionsrate genutzt. Die Stärke und die zeitliche Evolution der beobachteten integralen Röntgen-Reflektivität ausgewählter Bragg-Reflexionen ist charakteristisch für die Propagation von starken akustischen Deformationswellen in einem homogen angeregten Einkristall. Überraschenderweise weisen sowohl die Polarisation als auch die Propagationsgeschwindigkeit der aktivierten Phononmoden eine hohe Anisotropie in Abhängigkeit der Ausrichtung der ferroelektrischen Achse relativ zur Polarisation der optischen Anrege-Impulse auf. Die bekannten Kopplungsmechanismen, wie das elektronische Deformationspotential oder die anharmonische Phonon-Phonon-Wechselwirkung, sind zur Erklärung der akustischen Deformationswellen mit der beobachteten Amplitude und der hohen Anisotropie ungeeignet. Stattdessen konnte gezeigt werden, dass die impulsive mechanische Spannung über den piezoelektrischen Effekt erzeugt wird. Die dafür notwendige makroskopische elektrische Polarisation resultiert aus einem photoinduzierten Verschiebestrom, welcher die Folge der optischen Interband-Anregung mittels Zwei-Photonen-Absorption ist. Diese optisch-elektrisch-mechanische Kopplung zwischen dem nichtlinearen Leitfähigkeitstensor fünfter Ordnung, dem piezoelektrischen Tensor und den relevanten Phononmoden ermöglicht eine vollkommene Beschreibung der experimentellen Beobachtungen. / The coupling between an ultrafast optical interband excitation and the generation of acoustic phonons in the ferroelectric prototype material lithium niobate (LiNbO3) is studied. Employing the pump-probe technique, LiNbO3 is excited optically with ultrashort light pulses while the impact on the crystal lattice is probed by femtosecond hard x-ray pulses. A compact, laser-driven femtosecond x-ray source with a 1-kHz repetition rate provides 100-fs pulses for time-resolved experiments. With this experimental arrangement, the response of the LiNbO3 crystal lattice to a nonlinear optical excitation can be investigated. The strength and temporal evolution of the observed integrated x-ray reflectivity of selected Bragg reflections are consistent with the propagation of a strong acoustic strain wave in a homogeneously excited single crystal. Surprisingly, both the polarization of the activated phonon modes and the propagation velocity show a high anisotropy as a function of the ferroelectric axis orientation relative to the polarization of the optical excitation pulses. The previously known coupling mechanisms, such as the electronic deformation potential or the anharmonic phonon-phonon interaction, are insufficient to explain the observed deformation amplitude and high anisotropy of the acoustic strain waves. Instead, it is shown that the impulsive mechanical stress is generated via the piezoelectric effect. The required macroscopic electrical polarization is a result of a photoinduced shift current, which in turn is generated by the optical interband excitation via two-photon absorption. This optical-electrical-mechanical coupling between the fifth-order nonlinear conductivity tensor, the piezoelectric tensor, and the relevant phonon modes fully describe the experimental observations.

Das Thema dieser Arbeit ist eine mögliche Steuerung eines optischen Solitons in nichtlinearen optischen Fasern. Es gelang, die interessierenden Solitonparameter wie Intensität, Dauer und Zeitverschiebung durch die Wechselwirkung mit einer dispersiven Welle geringer Intensität kontrollierbar zu modifizieren. Es wird eine neue analytische Theorie vorgestellt für die Wechselwirkung zwischen Solitonen und dispersiven Wellen, die auf der Kreuzphasenmodulation in nichtlinearen Fasern beruht. Das vorgestellte Modell kombiniert quantenmechnische Streutheorie und eine Erweiterung der Störungstheorie für Solitonen aus der nichtlinearen Optik. Damit wurden folgende neue Ergebnisse erzielt: (1) Die Entwicklung aller Solitonparameter wird korrekt vorhergesagt. Insbesondere wird die mögliche Verstärkung der Solitonamplitude erfolgreich bestimmt. (2) Passende Intervalle der Kontrollparameter, die eine effektive Solitonmanipulation garantieren, können quantitativ bestimmt werden. (3) Der Raman-Effekt wurde in die Modellbeschreibung eingebunden. Die klassische Abschätzung der Eigenfrequenzverschiebung des Solitons durch den Raman-Effekt wurde verbessert und erweitert durch eine neue Relation für den einhergehenden Amplitudenverlust. Weiterhin wurden solche Kontrollpulse bestimmt, die dieser Schwächung des Solitons entgegenwirken. Im Unterschied zu früheren Versuchen liefert die hier entwickelte Modellbeschreibung die passenden Parameterbereiche für eine stabile Auslöschung des Raman-Effektes. (4) Obwohl die Wechselwirkung selbst auf der Kreuzphasenmodulation basiert, spielt der ”self-steepening“- Effekt, der die Bildung von optischen Schocks beschreibt, eine entscheidende Rolle für eine effiziente Veränderung der Solitonparameter. / This work discusses the problem how to control an optical soliton propagating along a non- linear fiber. The approach chosen here is to change soliton delay, duration and intensity in a simple, predictable manner by applying low-intensity velocity-matched dispersive light waves. A new analytic theory of cross-phase modulation interactions of solitons with dispersive control waves is presented which combines quantum mechanical scattering theory, a modified soliton perturbation theory and a multi-scale approach. This led to the following new results: (1) The evolution of all soliton parameters is correctly predicted. In particular the possible amplitude enhancement of solitons is successfully quantified, which could not be obtained by the standard formulation of the soliton perturbation theory. (2) General ranges for control parameters are quantitatively determined, which ensure an effective interaction. (3) The Raman effect is incorporated into the theory. The classical estimation of the Raman self-frequency shift is refined and expanded by a new relation for the amplitude loss arising with the Raman self-frequency shift. Furthermore, control pulses are identified which cancel soliton degradation due to Raman effect. In contrast to previously reported attempts with the interaction scheme under consideration, even parameter ranges are found which lead to a stable cancellation of the Raman effect. (4) New qualitative insights into the underlying process emerged. The prominent role of the self-steepening effect could be isolated. Though the pulse interaction is mediated by cross-phase modulation, the self-steepening effect causes an essential enhancement leading to much stronger changes in soliton parameters.

Zum ersten Mal konnte die kohärente Erzeugung von ultrakurzen Pulsen mit Feld stärken im MV/cm Bereich mit einem Spektralbereich von 0.1-30 THz im organischen Kristall DSTMS. Kohärente mehrdimensionale Terahertzspektroskopie (CMTS) hat sich zu einer wichtigen Methode zur Untersuchung der niederenergetischen Anregungen von Halbleitern and deren kohärenter Dynamik entwickelt. Eine neuartige CMTS Methode mit drei phasenstarren, zueinander zeitverzögerten Terahertzpulsen wurde entwickelt. Sie beruht auf der kollinearen Wechselwirkung der Pulse mit der Probe, sodass verschiedene Ordnungen des nichtlinearen Signals in gleicher Richtung emittiert werden und deshalb gleichzeitig gemessen werden können. Amplitude und Phase des nichtlinearen Signals können durch elektro-optisches Abtasten vermessen werden, wodurch die zeitliche Entwicklung der kohärenten Wechselwirkungen in Echtzeit untersucht werden kann. CMTS erlaubt zusätzlich die eindeutige Zerlegung des nichtlinearen Signals in die verschiedenen nichtlinearen Ordnungen in der jeweiligen mehrdimensionalen Frequenzdomäne. Die nichtlineare, nicht-resonante Antwort zweier undotierter Halbleiter, des Ferroelektrikums Lithiumniobat (LiNbO3) und Indiumantimonids (InSb) kann mit dieser neuartigen Methode untersucht werden. In LiNbO3 wird das nichtlineare Signal durch einen Femtosekunden nichtlinearen Verschiebestrom (SC) hervorgerufen. SC wird durch die gebrochene Inversionssymmetrie des Kristalls in Verbindung mit einer ultraschnellen Dephasierung der feldinduzierten, kohärenten interband-Polarisation hervorgerufen. Die Dephasierung der interband-Polarisation erlaubt das Tunneln von Elektronen vom Valenzband in das Leitungsband. In InSb wird das kohärente Signal durch sowohl zwei-Phonen als auch zwei-Photonen interband-Anregungen erzeugt. Die impulsive Anregung einer kohärenten zwei-Phononen Polarisation wird durch das große Übergangsdipolmoment von InSb verstärkt, was zu deutlich größeren Amplituden der Polarisation als im linearem Regime führt. / For the first time, the coherent generation of ultrashort MV/cm field pulses with a spectrum covering the frequency range 0.1-30 THz is demonstrated in the organic crystal DSTMS. Coherent multidimensional terahertz spectroscopy (CMTS) has become a prominent technique for, e.g., driving low-energy excitations in semiconductors and monitoring their coherent dynamics. A novel CMTS technique using three phase-locked inter-delayed THz pulses is implemented. It relies on a collinear interaction of the pulses with a sample, so that different contributions to the nonlinear signal are emitted in the same direction, and thus can be measured all at once. Phase-resolved detection by electro-optic sampling allows for measuring amplitude and absolute phase of the nonlinear signal, thereby enabling to investigate the evolution of coherent interactions between quantum excitations in real time. In CMTS, the nonlinear signal is dissected into the distinct nonlinear contributions in the corresponding multidimensional frequency domain. This novel technique is applied to study the nonlinear off-resonant response of two undoped bulk semiconductors, the wide-bandgap ferroelectric lithium niobate (LiNbO3) and the narrow-bandgap indium antimonide (InSb). In LiNbO3, the nonlinear signal is generated by a femtosecond nonlinear shift current (SC), a distinctive characteristic of the bulk photovoltaic effect. The SC stems from the lack of inversion symmetry and the ultrafast dephasing of the field-induced interband coherent polarization due to a sufficiently high decoherence rate, which enables tunneling of electrons from the valence to the conduction band. In InSb, the nonlinear signal is caused by the coherent response on both the two-phonon and two-photon interband excitations. The impulsive generation of the two-phonon coherent polarization is enhanced by the large interband transition dipole of InSb, resulting in much larger polarization amplitudes than in the regime of linear response.