Cette thèse porte sur l'étude d'oxydes d'iridium dont le fort couplage spin-orbite est susceptible de générer de nouvelles phases électroniques et magnétiques. Deux familles de composés ont été considérées: Sr3MM’O6, à chaines de spins mixtes arrangées sur réseau triangulaire, et R2Ir2O7, à réseaux pyrochlores interpénétrés de spins. Ils ont été synthétisés sous forme polycristalline et pour certains sous forme monocristalline puis étudiés macroscopiquement par mesure d'aimantation. Ils ont ensuite été sondés microscopiquement par diffusion de neutrons et de rayons X. Nos mesures montrent que dans les composés à chaînes de spins Sr3NiPtO6 et Sr3NiIrO6 les ions Ni2+ présentent une très forte anisotropie magnétocristalline planaire perpendiculaire à l'axe des chaînes. Nous démontrons que ceci stabilise dans Sr3NiPtO6 une phase non magnétique dite « large-D ». Cette anisotropie se manifeste dans Sr3NiIrO6 à haute température. Ce composé s'ordonne cependant à basse température dans une structure magnétique avec les moments alignés le long de l'axe des chaînes. Nous expliquons ce changement d'anisotropie comme étant dû à la présence des ions Ir4+ dont le couplage spin-orbite produit une forte anisotropie des interactions Ni-Ir qui confinent les moments magnétiques le long des chaînes. Concernant les pyrochlores iridates R2Ir2O7, les mesures d'aimantation et de diffraction de neutron sont cohérents avec un ordre "all-in/all-out" des moments magnétiques des ions Ir4+, révélé indirectement via le comportement du sous-réseau des terres rares R. Cet ordre est le seul compatible avec la phase semi-métal de Weyl prédite comme résultant du fort couplage spin-orbite. Le comportement du sous-réseau de terre rare R dépend de l'anisotropie magnétocrystalline des ions R3+. Les ions à anisotropie uniaxiale locale sont polarisés par le champ moléculaire produit par l'ordre de l'iridium dont la direction coïncide avec l'axe d'anisotropie. Les ions à anisotropie locale planaire perpendiculaire à cette direction ne présentent pas d’ordre magnétique induit par celui de l'iridium. A plus basse température, les interactions entre terres rares génèrent des comportements magnétiques plus complexes. / This thesis focuses on the study of iridium oxides, in particular on the consequences of the strong spin-orbit coupling of the iridium. Two families of compounds have been investigated: Sr3MM’O6, with mixed spin chains arranged on a triangular lattice, and R2Ir2O7 with interpenetrated pyrochlores networks of spins. Polycrystalline samples have been synthetized and in some instances single crystals were successfully grown. They were investigated macroscopically by magnetization measurements and probed microscopically by neutron and synchrotoron X-ray scattering experiments. Our measurements showed that in the spin chain compounds Sr3NiPtO6 and Sr3NiIrO6 the Ni2+ ions show a strong easy plane magnetocrystalline anisotropy, perpendicular to the chain axis. This stabilizes in Sr3NiPtO6 the so-called "large-D" non-magnetic phase. The planar anisotropy comes out in Sr3NiIrO6 at high temperature. The compound however orders at low temperature in a magnetic configuration with all the magnetic moments confined along the chain axis. We explain this change of anisotropy as due to the Ir4+ ions whose spin-orbit coupling produces a strong anisotropy of the intra-chain Ni-Ir magnetic interactions overwhelming the single-ion Ni2+ anisotropy. Concerning the pyrochlore iridates R2Ir2O7, magnetization measurements and neutron powder diffraction experiments are consistent with an "all-in/all-out" magnetic ordering of the Ir magnetic moments, revealed indirectly through the magnetic behavior of the rare-earth sublattice. This ordering is the only one consistent with a Weyl semi-metal phase predicted to arise from the spin-orbit coupling. The magnetic behavior of the rare-earth sublattice depends on the rare earth magnetocrystalline anisotropy. The ions with local uniaxial anisotropy are polarized by the Ir molecular field, whose direction coincides with the anisotropy axis. The ions with local planar anisotropy perpendicular to this direction show no iridium induced long-range magnetic ordering. At lower temperature, rare-earth interactions generate more complex magnetic behaviors.

Dans cette thèse, j'ai étudié l'évolution de la surface de Fermi sous l'influence d'un champ magnétique dans des systèmes massifs facilement polarisables à basse température. La première partie est dévouée aux cas du supraconducteur ferromagnétique UCoGe et du supraconducteur paramagnétique CeIrIn5, où la surface de Fermi peut être modifiée sans transition magnétique. Dans UCoGe, plusieurs anomalies successives ont été détectées dans l'effet Seebeck, la résistivité et l'effet Hall, sans transition nette dans l'aimantation. L'observation d'oscillations quantiques montre que ces anomalies sont reliées à des changements de topologie de la surface de Fermi, aussi appelés transitions de Lifshitz. Dans CeIrIn5, une anomalie est détectée dans l'effet Seebeck à HM = 28 T et les oscillations quantiques observées en magnétométrie torque montrent qu'une transition de Lifshitz à lieu à ce champ.Dans la deuxième partie, j'ai étudié comment varie la surface de Fermi à travers une transition magnétique du premier ordre induite par le champ magnétique dans le supraconducteur ferromagnétique URhGe avec le champ selon l'axe de difficile aimantation b et le supraconducteur antiferromagnétique UPd2Al3 avec le champ dans le plan basal. Dans URhGe, l'effet Seebeck permet d'observer un changement de la surface de Fermi à la transition de réorientation des spins à HR = 11.75 T et avec la résistivité confirme le caractère premier ordre de la transition en plus de fournir la localisation dans le diagramme de phase du point tricritique. Dans UPd2Al3, une nouvelle branche de la surface de Fermi est observée dans les oscillations quantiques de de Haas-van Alphen dans l'état antiferromagnétique et l'effet Seebeck montre que la surface de Fermi change à la transition métamagnétique à HM = 18 T. En outre, quatre nouvelles branches sont observées dans la phase polarisée au delà de HM et qui ne peuvent être associées à celles calculées dans les états paramagnétique et antiferromagnétique. / In this thesis, we have studied the evolution of the Fermi surface under the influence of a magnetic field in bulk materials that can be easily polarized at low temperature. The first part was devoted to the cases of the ferromagnetic superconductor UCoGe with a magnetic field applied along the easy magnetization c-axis and the paramagnetic superconductor CeIrIn5 with the field along the c-axis. In UCoGe, several successive anomalies were detected in resistivity, Hall effect and thermoelectric power, without any thermodynamic transition being detected in magnetization. The direct observation of quantum oscillations showed that these anomalies are related to topological changes of the Fermi surface, also known as Lifshitz transitions. In CeIrIn5, the thermoelectric power detected an anomaly at HM = 28 T and the quantum oscillations observed in torque magnetometry showed that a Lifshitz transition occurs at this field.In the second part of this thesis, we studied the evolution of the Fermi surface through first order magnetic transitions induced by magnetic field. In the ferromagnetic superconductor URhGe with the field applied along the hard magnetization b-axis and the antiferromagnetic superconductor UPd2Al3 with the field in the basal plane. In URhGe, the thermoelectric power allowed to observe a change in the Fermi surface at the spin reorientation transition at HR = 11.75 T defining the ferromagnetic state and along with resistivity confirmed the first order character of the transition as well as give a location of the tricritical point. In UPd2Al3, a new branch was observed in de Haas-van Alphen experiment in the antiferromagnetic phase and the thermoelectric power showed that the Fermi surface is reconstructed at the metamagnetic transition at HM = 18 T where the antiferromagnetic state is suppressed and could suggest that the Fermi surface changes before this transition. Additionally, four new branches were observed in the polarized paramagnetic phase, above HM, that cannot be associated with calculated branches in the paramagnetic of antiferromagnetic states.

Cette thèse discute essentiellement sur le champ critique supérieur du supraconducteur ferromagnétique UCoGe. La conductivité thermique et d'autres méthodes expérimentales ont été utilisées pour confirmer les nombreux comportements particuliers de Hc2 dans UCoGe, précédemment observés dans des études de résistivité. Ces caractéristiques, y compris une anisotropie forte et des courbures anormales, ne peuvent pas être interprétées en termes de théories classiques pour Hc2. Au lieu de cela, un phénomène spécifique aux supraconducteurs ferromagnétiques - la dépendance en champ de l'interaction d'appariement doit être considéré. Nous montrons que cet effet peut être analysé de façon cohérente avec des propriétés de la phase normales et peut être aussi comparé quantitativement avec une théorie existante. Ceci conduit à une clarification nette pour le cas de H//c dans UCoGe, et explique en même temps le comportement différent de Hc2 dans UCoGe et URhGe. Ces résultats soutiennent fortement l'origine magnétique de la supraconductivité dans ces systèmes. Pour H//b, nous montrons que certaines observations expérimentales convergentes suggèrent un possible changement d'état supraconducteur induit par le champ magnétique transversal dans UCoGe. Indépendamment du reste de l'étude, le dernier chapitre présente quelques résultats expérimentaux sur la phase normale de UCoGe et sur l'autre système de fermions lourds UBe13. / This thesis mainly discuss the upper critical field of the ferromagnetic superconductor UCoGe.Thermal conductivity and other experimental methods have been used to confirm the numerous particularbehaviors of Hc2 in UCoGe, previously observed in resistivity studies. These features, including the stronganisotropy and the anomalous curvatures, cannot be interpreted in terms of classical theories for Hc2.Instead, a phenomenon specific to the ferromagnetic superconductors - the field dependence of the pairinginteraction, needs to be considered. We show that this effect can be consistently analyzed with normalphase properties, and is quantitatively compared with existing theory. This leads to a net clarificationfor the case of H//c in UCoGe, and at the same timeexplains the different behavior of Hc2 in UCoGe and URhGe. These resultsstrongly support the magnetic origin of superconductivity in these systems. For H//b, we showconvergent experimental observations that suggest a possible change of the superconducting state inducedby the transverse magnetic field in UCoGe. Independent from the rest of the study, the last chapter presents someexperimental results on the normal phase of UCoGe and on the other heavy-fermion system UBe13.

Cette thèse montre de nouveaux résultats sur les supraconducteurs ferromagnétiques UCoGe et URhGe et sur l’ordre caché dans URu2Si2. Le diagramme de phase pression température d’UCoGe a été étudié jusqu’à 10.5 GPa. L’ordre ferromagnétique subsiste jusqu’à la pression critique pc≈1 GPa et la supraconductivité non conventionnelle jusqu’à p = 4 GPa. Les fluctuations magnétiques responsables de la supraconductivité peuvent être réduites par l’application d’un champ magnétique. Les surfaces de Fermi d’UCoGe et d’URhGe ont été mesurées grace aux oscillations quantiques. Quatre poches ont été détectées dans UCoGe, elles subissent une succession de transition de Lifshitz de la surface de Fermi sous champ magnétique. Les poches détectés évoluent continument avec la pression jusqu’à 2.5 GPa, sans montrer de reconstruction de la surface de Fermi à la pression critique pc. Dans URhGe, trois poches lourdes de la surface de Fermi ont aussi été découvertes. Enfin dans la phase d’ordre caché d’URu2Si2, les oscillations quantiques ont révélé une forte anisotropie du facteur gyromagnétique g pour deux poches de la surface de Fermi, qui est comparable à l’anisotropie macroscopique. Cette dernière a été étudiée à partir du champcritique supérieur de la supraconductivité. / This thesis is concentrated on the ferromagnetic superconductors UCoGe and URhGe andon the hidden order state in URu2Si2. In the first part the pressure temperature phase diagram of UCoGe was studied up to 10.5 GPa. Ferromagnetism vanishes at the critical pressure pc≈1 GPa. Unconventional superconductivity and non Fermi liquid behavior can be observed in a broad pressure range around pc. The superconducting upper critical field properties were explained by the suppression of the magnetic fluctuations under field. In the second part the Fermi surfaces of UCoGe and URhGe were investigated by quantum oscillations. In UCoGe four Fermi surface pockets were observed. Under magnetic field successive Lifshitz transitions of the Fermi surface have been detected. The observed Fermi surface pockets in UCoGe evolve smoothly with pressure up to 2.5 GPa and do not show any Fermi surface reconstruction at the critical pressure pc. In URhGe, three heavy Fermi surface pockets were detected by quantum oscillations. In the last part the quantum oscillation study in the hidden order state of URu2Si2 shows a strong g factor anisotropy for two Fermi surface pockets, which is compared to the macroscopic g factor anisotropy extractedfrom the upper critical field study.

La physique quantique appliquée à la théorie de l’information se révèle être pleine de promesses pour notre société. Conscients de ce potentiel, des groupes de scientifiques du monde entier ont pour objectif commun de créer un ordinateur utilisant les principes de la mécanique quantique. La premières étape de cet ambitieux cheminement menant à l’ordinateur quantique est la réalisation du bloc de base de l’encodage quantique de l’information, le qubit. Dans le large choix de qubits existants, ceux utilisant un spin sont très attrayants puisqu’ilspeuvent être lus et manipulés de façon cohérente uniquement en utilisant des champs électriques. Enfin, plus un système est isolé, plus son comportement demeure quantique, ce qui fait du spin nucléaire un sérieux candidat dans la course aux long temps de cohérence et donc aux grands nombres d’opérations quantiques.Dans ce contexte, j’ai étudié un transistor de spin moléculaire. Ce dispositif, placé dans un réfrigérateur à dilution assurant des mesures à 40mK, est composé d’une molécule magnétique TbPc2 couplée à des électrodes (source, drain et grille) et à une antenne hyperfréquence. Il nous a permis de lire à l’aide d’une mesure de conductance, à la fois l’état de spin électronique et nucléaire de l’ion Terbium. Ma thèse se focalise sur l’étude de la dynamique de ces spins et plus particulièrement celle du spin nucléaire 3/2 sous l’influence d’un champ micro-onde. La première étape consiste à mesurer la différence d’énergie entreces quatre états de spin nucléaire pour ensuite parvenir à manipuler de façon cohérente ses trois transitions en utilisant uniquement un champ électrique. Pour caractériser davantage les processus de décohérence à l’origine de la perte de phase des états quantique, j’ai réalisé des mesures Ramsey et Hahn-echo révélant des temps de cohérence de l’ordre de 0.3ms. Ces résultats préliminaires montrent que nous sommes en présence de 3 qubits ayant une figure de mérite supérieure à deux milles, répondant ainsi aux attentes suscitées par l’utilisation d’un spin nucléaire comme bloc de base de l’information quantique.Plus que démontrer expérimentalement la dynamique de trois qubits, ces mesures nous prouvent qu’un spin nucléaire intégré dans une géométrie de type transistor à aimant moléculaire est un système à quatre états contrôlé de façon cohérente. Des propositions théoriques démontrent qu’un traitement quantique de l’information, telle que l’application de portes quantiques et la réalisation d’algorithmes, peuvent être implémentées sur un tel système. Je me suis concentré sur un algorithme de recherche. Il s’agit de la succession d’une porteHadamard, qui crée une superposition cohérente de tous les états de spin nucléaire, et une évolution unitaire qui amplifie l’amplitude d’un état désiré. Il permet une accélération quadratique de la recherche d’un élément dans une liste non ordonnée comparée à un algorithme classique. Pendant ma thèse, j’ai apporté la preuve expérimentale de la faisabilité de cet algorithme de Grover sur un système à plusieurs niveaux. La première étape a été de créer une superposition cohérente de 2, 3 et 4 états par l’application d’un pulsation radio-fréquence. Enfin, j’ai mesuré une oscillation cohérente entre une superposition de trois états et un état sélectionné qui est la signature de l’implémentation de l’algorithme de recherche.En résumé, cette thèse expose la première implémentation d’un algorithme quantique de recherche sur un qudit de type aimant moléculaire. Ces résultats, combinés à la grande polyvalence des molécules magnétiques, sont autant de promesses pour la suite de ce défi scientifique qu’est la construction d’un ordinateur quantique moléculaire. / The application of quantum physics to the information theory turns out to be full of promises for our information society. Aware of this potential, groups of scientists all around the world have this common goal to create the quantum version of the computer. The first step of this ambitious project is the realization of the basic block that encodes the quantum information, the qubit. Among all existing qubits, spin based devices are very attractive since they reveal electrical read-out and coherent manipulation. Beyond this, the more isolated a system is, the longer its quantum behaviour remains, making of the nuclear spin a serious candidate for exhibiting long coherence time and consequently high numbers of quantum operation.In this context I worked on a molecular spin transistor consisting of a TbPc2 singlemolecule magnet coupled to electrodes (source, drain and gate) and a microwave antenna. This setup enabled us to read-out electrically both the electronic and the nuclear spin states and to coherently manipulate the nuclear spin of the Terbium ion. I focus during my Ph.D. on the study of the spins dynamic and mainly the 3/2 nuclear spin under the influence of a microwave pulse. The first step was to measure the energy difference between these statesleading in a second time to the coherent manipulation of the three nuclear spin transitions using only a microwave electric field. To further characterize the decoherence processes that break the phase of the nuclear spin states, I performed Ramsey and Hahn-echo measurements. These preliminary results show that we were in presence of three qubits with figure of merit higher than two thousands, thus meeting the expectations aroused by the use of a nuclearspin as the basic block of quantum information.More than demonstrating the qubit dynamic, I demonstrated that a nuclear spin embedded in the molecular magnet transistor is a four quantum states system that can be fully controlled, a qudit. Theoretical proposal demonstrated that quantum information processing such as quantum gates and algorithms could be implemented using a 3/2 spin. I focused on a research algorithm which is a succession of an Hadamard gate, that creates a coherent superposition of all the nuclear spin sates, and an unitary evolution, that amplified the amplitude of a desired state. It allows a quadratic speed-up to find an element in an unordered list compared to classical algorithm. During my Ph.D., I demonstrated the experimental proof of feasibility of this Grover like algorithm applied to a multi-levels system. The first step was to experimentally create coherent superposition of 2, 3 and 4 states. Then I measured coherent oscillations inbetween a 3 state superposition and a selected state which is the signature of the research algorithm implementation.In summary, this Ph.D. exposed the first quantum search algorithm on a single-molecule magnet based qudit. These results combined to the great versatility of molecular magnet holds a lot of promises for the next challenge: building up a scalable molecular based quantum computer.

L'objectif de cette thèse était de développer un magnétomètre à force de Faraday pour mesurer des valeurs absolues de l'aimantation à très basse température (30 mK) et fort champ magnétique (16 T) avec une haute sensibilité (10-5 emu). Ce magnétomètre sera principalement utilisé pour sonder les propriétés induites sous champ dans les systèmes magnétiques frustrés.Dans une première partie, je détaille le développement de ce magnétomètre. Cela comprend l'optimisation du réfrigérateur à dilution et de bobines de gradient de champ ainsi que le développement d'une détection capacitive avec un étage amplificateur à froid pour améliorer la sensibilité de la mesure. Les mesures magnétiques préliminaires sont présentées. Les changements nécessaires pour rendre le magnétomètre opérationnel sont discutés.Dans une seconde partie, je présente l'étude expérimentale de systèmes magnétiques frustrés: des grenats de Gadolinium, décrits par des spins classiques, et des composés moléculaires frustrés à base de Cuivre, pour sonder les effets quantiques. Ces mesures ont été réalisées entre 70 mK et 300 K sur les magnétomètres existant à l'Institut Néel.Dans Gd3Ga5O12, nous avons complété le diagramme de phases H-T. Nous avons montré la robustesse de ce diagramme de phases par notre étude sur le composé isomorphe GGd3Al5O12. Nous avons mis en évidence la convergence de toutes les phases observées en un unique point dans les deux systèmes.Dans les systèmes quantiques, nous avons réalisé des études préliminaires sur des clusters Cu44 à base de tétraèdres, et un système triangulaire Cu3. Bien que prometteuses, nous n'avons pas approfondi ces études à cause de problèmes d'échantillons. / The objective of this work was to develop a Faraday force magnetometer to measureabsolute values of the magnetization at very low temperatures (30 mK) andhigh applied magnetic fields (16 T) with a high sensitivity (10-5 emu). This magnetometer will be especially dedicated to the study of the field induced properties of frustrated magnets.In a first part, I present the development of this magnetometer. It involves the optimization of the dilution refrigerator and field gradient coils, and the development of a capacitive detection with a cold amplifier stage to improve the measurement sensitivity. Preliminary magnetic measurements are shown. The changes in the design required to make the magnetometer operational are discussed.In a second part, I focus on experimental studies of frustrated magnets: Gadolinium garnets, described by classical spins, and Copper based frustrated molecular compounds, to probe quantum effects. These measurements were performed from 70 mK to 300 K, with the existing magnetometers at the Institut Neel.In Gd3Ga5O12, we have complemented the H-T phase diagram. This phase diagram was proven to be robust by our study on the isomorphous compound, Gd3Al5O12. We evidence the convergence of all the observed phases to a unique point in both samples.In quantum systems, we performed preliminary studies on Cu44 clusters with tetrahedral motives, and on a triangular system Cu3. Although promising, these studies were not pursued due to sample problems.

Les oscillateurs à transfert de spin (STO) sont des oscillateurs nanométriques (~100nm) prometteurs pour les applications radiofréquence. Ils reposent sur la précession de l'aimantation d'une couche magnétique mince induite par transfert de spin (STT). Un dispositif STO basé sur jonction tunnel magnétique (MTJ) fournira typiquement un signal électrique de l'ordre d'une dizaine de GHz et d'une puissance de plusieurs nW. Comparés aux oscillateurs contrôlés en tension (VCO) utilisés actuellement pour la génération de microondes, les STO ont l'avantage d'être hautement accordables en fréquence. Malgré cela, les critères requis en termes de qualité de signal ne sont pas encore remplis par les STO pour être compétitifs.Deux approches existent pour améliorer la qualité du signal de sortie : (i) optimisation de l'empilement magnétique d'un dispositif STO unique et (ii) synchronisation de plusieurs STOs. C'est la deuxième approche qui a été retenue dans le cadre de cette thèse : ici nous nous intéressons à la synchronisation électrique d'un STO à une source de courant RF stabilisée, dit « injection-locking ». Le cas d'un STO à aimantation homogène, de type précession dans le plan (IPP) est étudié.En particulier, la synchronisation d'un STO à 2f, c'est-à-dire lorsque la fréquence du courant injecté est proche du double de la fréquence de génération du STO, est favorisée par rapport à la synchronisation à f. Les résultats expérimentaux obtenus par plusieurs groupes montrent à la fois une gamme de synchronisation et une réduction de largeur de raie plus prononcées à 2f qu'à f.Ce comportement singulier est examiné dans un premier temps par une étude analytique de la dynamique de l'aimantation couplée aux simulations numériques macrospin dans le but d'identifier les mécanismes de synchronisation qui prennent effet au sein du système.En effet, les modèles actuels (formalisme auto-oscillateur KTS) décrivent la synchronisation d'un STO à un courant RF sans faire de distinction entre la synchronisation à f et 2f, et les prédictions qui en découlent s'avèrent être insuffisantes pour la synchronisation à 2f. Pour combler à cela, nous mettons en évidence par extension du formalisme existant les clés du processus de synchronisation à 2f : l'ajustement de fréquence par ajustement de l'amplitude d'oscillation via la non-linéarité, ainsi que la modification du terme d'anti-damping se faisant par l'intermédiaire de la différence de phase.La caractérisation expérimentale du régime synchronisé pour un STO basé sur jonction tunnel magnétique est également détaillée dans le manuscrit. Grâce aux techniques de mesures en domaine temporel et fréquentiel développées spécialement, les grandeurs caractéristiques (gamme de synchronisation et différence de phase) du système sont extraites et comparées aux prédictions théoriques. Enfin, les effets de l'injection du courant RF sur la cohérence du signal de sortie sont discutés. / Spin transfer oscillators (STOs) are promising nanometer scaled oscillators (~100nm) for radiofrequency applications. They rely on the steady precession of the magnetization of a thin magnetic layer induced by spin-transfer torque (STT). A STO device based on a magnetic tunnel junction (MTJ) will typically generate an electrical signal with a frequency of the order of ten GHz and an output power of several nW. Compared to voltage controlled oscillators (VCO) used today for microwave generation, STOs have the advantage of having an important frequency tunability with current. However, criteria in terms of the quality of the output signal are not yet fulfilled for STO to be competitive.To enhance the STO signal properties, two suggestions are proposed: (i) optimization of the magnetic stack within a single STO device and (ii) synchronization of several STOs. The second approach was examined during this thesis: here we look at the electrical synchronization of a STO to a stabilized RF current source, or “injection-locking”. The case of a STO with homogenous magnetization of in-plane precession (IPP) type is investigated.Interestingly, synchronization of a STO at 2f, i.e. when the frequency of the injected current is close to twice the generation frequency of the STO, is favored compared to synchronization at f. The experimental results from several groups have shown both enhanced synchronization range and a more pronounced linewidth reduction at 2f.This singular behavior is examined first through an analytical study of magnetization dynamics along with numerical macrospin simulations, in order to identify synchronization mechanisms taking effect in the system.Indeed, current models (in particular the KTS auto-oscillator formalism) describe synchronization of a STO with making a clear distinction between synchronization at f and 2f, and the resulting predictions turn out to be insufficient at 2f. Here, by extension of the KTS formalism, the keys to the synchronization process at 2f are presented: frequency adjustment by adjustment of the oscillation amplitude via the STO non-linearity and modification of the anti-damping term through the phase-difference.The experimental characterization of the synchronized regime in a MTJ-based STO is also detailed in the manuscript. Utilizing experimental signal processing techniques in both frequency and temporal domain, we extract characteristic quantities for synchronization such as the locking-range and the phase-difference, and we compare these quantities with the analytical predictions. Finally, the effects of current injection on the coherence of the output signal are also discussed.

Dans cette thèse, j'analyse des observations spectropolarimétriques d'étoiles froides évoluées dans tous les paramètres de Stokes ($I$, $Q$, $U$ et $V$).L'étude des spectres polarisés circulairement de trois étoiles supergéantes rouges (RSG) m'a permis de détecter un faible champ magnétique (de l'ordre de 1 Gauss) à leur surface ainsi que de mettre en évidence l'influence de la forte polarisation linéaire de ces étoiles sur la mesure du champ magnétique.Cette forte polarisation linéaire est d'origine non magnétique et est reliée à la polarisation du continu dont l'observabilité résulte de la présence de structures brisants la symétrie cylindrique du disque stellaire.Après une analyse en profondeur de la polarisation du continu des étoiles RSG, j'utilise un modèle analytique spectropolarimétrique permettant de remonter à la position sur le disque de ces structures, en bon accord avec des observations interférométriques.Les étoiles variables pulsantes montrent elles aussi des signaux polarisés linéairement intenses dont l'origine est la polarisation intrinsèque (où de résonance) associée à certaines raies spectrales.Pour ces étoiles, les gradients de vitesses, introduits par les ondes de chocs se propageants dans leur atmosphère, amplifient la polarisation intrinsèque des raies, un mécanisme d'éclaircissement Doppler, bien connu dans le cas du Soleil, qui offre de nouvelles perspectives dans l'étude de ces objets. / In this thesis work, full Stokes ($I$, $Q$, $U$ et $V$) spectropolarimetric observations of cool evolved stars have been analysed.I have measured a weak magnetic field at the surface of three well known red supergiant stars. Furthermore, I have shown that the strong level of linear polarisation, measured for these stars, can lead to some ambiguity in the measurement of magnetic fields.This strong, unmagnetic, linear polarisation originate from depolarisation of the continuum which, in turn, is only detectable because of symmetry-breaking effects on the stellar disk.I study in some details the continuum polarisation of RSG stars and I present a way of mapping symmetry-breaking strucutres through the mean of a spectropolarimetric model. Good agreement with interferometric observations is reached.From their side, pulsating variable stars also show strong linearly polarised features in their spectra. These features are indeed due to resonant scattering polarisation associated to metallic lines, a phenomenon reminiscent of the second solar spectrum.For these stars, the velocity gradients, pertaining to the shock waves propagating through their atmosphere, enhance the intrinsic polarisation of the lines. This Doppler brightening effect, well known in the solar case, offer a new innovative method for the analysis of these stars.

L'étude et la compréhension de la chimie fondamentale des actinides constitue un axe de recherche privilégié notamment dans le cadre de la technologie nucléaire tant en amont pour le développement de nouveaux combustibles qu'en aval pour l'étude du retraitement des déchets nucléaires. Une des problématiques principales au cours de ces études réside dans la capacité que possèdent les actinides à subir des réactions rédox et à former des assemblages polynucléaires. Néanmoins, très peu d'assemblages polynucléaires peuvent être synthétisés de manière reproductible, la plupart des complexes polynucléaires d'actinides décrits dans la littérature sont formés de façon fortuite plutôt que par conception rationnelle. En outre, les assemblages polynucléaires s'uranium ont été identifiés comme particulièrement prometteurs pour l'élaboration de matériaux magnétiques et pour leur réactivité. L'objectif de ce travail réside dans la synthèse d'assemblages polymétalliques à base d'uranium en mettant à profit quelques aspects de sa réactivité redox et de sa chimie de coordination. De nouvelles voies de synthèse de composés polynucléaires d'uranium ont été développées, et l'étude des propriétés physico-chimique des composés a été réalisée. La première approche utilisée repose sur la synthèse d'assemblages d'uranyle pentavalent. L'uranyle pentavalent est connu pour sa facilité d'agrégation via des interactions entre groupement uranyles appelées interaction cation-cation, mais l'isolation de ce type de composé a été très largement limitée par l'instabilité de l'uranyle(V) vis-à-vis de la dismutation. L'utilisation de ligands base de Schiff de type salen a permis dans ces travaux l'isolation du premier assemblage polynucléaire d'uranyle(V). Sur la base de ce résultat, la variation des ligands et des contre-ions utilisés a permis l'isolation d'une large famille d'assemblages polynucléaires d'uranyle(V) et l'étude fine des paramètres régissant leur stabilité. Par ailleurs, l'étude des propriétés magnétiques de ces assemblages a mis en valeur de rares exemples couplages antiferromagnétiques. En outre, cette voie de synthèse a été exploitée pour synthétiser le premier cluster 5f/3d présentant des propriétés de molécule aimant. Le deuxième axe d'approche suivi dans ce travail repose sur l'isolation de clusters oxo/hydroxo d'uranium. La réactivité d'hydrolyse de complexes d'uranium trivalent en présence de ligand à pertinence environnementale à permis la synthèse d'assemblages d'uranium dont la taille à pu être variée en fonction des conditions de synthèse employées. Enfin, de nouveaux assemblages présentant des topologies originales ont été isolés en exploitant la réactivité de dismutation de précurseurs d'uranium pentavalent. / The study and comprehension of actinide's fundamental chemistry have important implications both for the development of new nuclear fuel and for the nuclear fuel reprocessing. One of the major issues in these processes is the ease of uranium to undergo redox reactions and to form polynuclear assemblies, which largely perturb these processes. However, despite their relevance, only few synthetic routes towards polynuclear uranium assemblies are described in the literature, and most of the polynuclear complexes reported are formed by serendipity rather than by rational design. Moreover, polynuclear uranium compounds are highly promising for the design of magnetic materials with improved properties and for reactivity studies. The aim of this work is the synthesis of polynuclear uranium complexes and the study of their reactivity and coordination properties. New synthetic routes to uranium polynuclear assemblies were developed and the study of their physico-chemical properties was carried out. The first approach investigated was based on pentavalent uranyl chemistry. Uranyl(V) is known to form aggregates via an interaction between uranyl moieties often named cation-cation interaction, but the isolation of uranyl(V) complexes had been largely limited by its ease of disproportionation. We isolated the first stable uranyl(V) polynuclear assembly using salen-type Schiff base ligand. Based on this result, a fine tuning of the ligand and counterion properties resulted in the isolation of a large family of uranyl(V) polynuclear assemblies and in a better understanding of the parameters ruling their stability. Moreover, rare examples of clear antiferromagnetic couplings were observed with these complexes. In addition, this synthetic path was used to build the first 5f-3d cluster presenting single molecule magnet properties. The second approach used in this thesis consisted in the synthesis of oxo/hydroxo uranium clusters. The controlled hydrolysis of trivalent uranium in presence of an environmentally relevant ligand lead to the synthesis of clusters, which size could be varied in function of the reaction conditions employed. Finally, new uranium clusters with original topologies were synthesised through the induced disproportionation of pentavalent uranyl precursors.

L'accrétion océanique au niveau des dorsales lentes est alimentée par un apport magmatique et par l'exhumation de péridotites mantelliques. Une partie de la chaleur dégagée lors du refroidissement et de la cristallisation des magmas sert de moteur à la circulation hydrothermale qui peut transporter de l'eau de mer jusqu'aux roches mantelliques. Une réaction d'oxydoréduction impliquant l'eau de mer, l'olivine et le pyroxène des péridotites peut alors avoir lieu pour produire de la serpentine, de la magnétite et de l'hydrogène. Cette réaction, dite de serpentinisation, contrôle les propriétés physico-chimiques de la lithosphère océanique et est, de fait, incorporée dans les modèles géophysiques avec une cinétique encore mal contrainte. Ce travail de thèse est centré sur la cinétique d'hydratation de l'olivine de San Carlos, une réaction de serpentinisation simple. Un dispositif expérimental de suivi de la cinétique d'hydratation a été mis au point, basé sur la mesure du signal magnétique associé à la magnétite formée. Cette méthode, couplée à une modélisation thermodynamique, permet également de quantifier indirectement la production d'hydrogène. L'influence de la taille initiale des grains l'olivine et de la température sur la cinétique d'hydratation a aussi été étudiée. Une augmentation de la vitesse de serpentinisation dans les premiers temps de la réaction est mise en évidence et expliquée par la mise en place de microtextures également observées dans le milieu naturel (puits de corrosion et fractures) contribuant à un accroissement de la surface réactive. De manière générale, la cinétique de serpentinisation obtenue ici est de un a deux ordres de grandeur plus lente que celle utilisée jusqu'alors dans les modèles géophysiques. En plus de cette étude expérimentale, une réaction d'oxydoréduction dans un contexte naturel a été étudiée au niveau d'une zone réactionnelle entre des serpentinites et des marbres en Corse alpine. Sur la base d'une approche pétrographique et thermodynamique, la présence de wollastonite, CaSiO3, est expliquée par l'atteinte de conditions très réductrices associées à la présence de fluides riches en hydrogène en contexte de subduction. Ces fluides sont interprétés comme résultant de la conservation du potentiel réducteur des serpentinites au cours de la subduction. / Slow-spreading ridges are fed by a magmatic input and the exhumation of mantle peridotites. Part of the magmatic heat is evacuated through the hydrothermal circulation which can transport seawater up to the mantle rocks. A RedOx reaction between seawater and the olivine and pyroxene from the peridotite can then take place, producing serpentine, magnetite and hydrogen. This reaction, so-called serpentinization, controls the physical and chemical properties of the oceanic lithosphere and is, thus, considered in geophysical models even if its kinetics are poorly constrained. Therefore, this study focuses on the kinetics of San Carlos olivine hydratation, a simple serpentinization reaction. An experimental method has been developed which allows monitoring magnetically the kinetics of the reaction of interest through the amount of magnetite that it produces. This method provides also an indirect estimate of the hydrogen production when coupled to thermochemical modeling. The influence of initial grain size and temperature on the hydration kinetics has also been investigated. An increase in the serpentinization rate at the beginning of the reaction is explained by the formation of microtextures also observed in natural samples (fractures and etch pits) which contribute to the generation of new reactive surface area. The inferred kinetics of serpentinization are by one to two orders of magnitude lower than the one commonly input in geophysical models. In addition to this experimental study, a natural case of RedOx reaction involving serpentinites has been studied which deals with a decimetre wide reaction zone between serpentinites and marbles from Alpine Corsica. The presence of wollastonite, CaSiO3, is explained on a petrological and thermodynamical basis as related to highly reducing conditions characterized by the presence of H2-rich fluids in this subduction zone environment. These fluids are interpreted as resulting from the conservation of the reducing potential of serpentinites throughout the subduction process.