Les composés intermétalliques à base d'éléments de terres rares et de métaux de transition présentent des propriétés magnétiques intéressantes pour les applications technologiques (aimants permanents, enregistrement magnétique,...). Ce travail est dédié à l'étude des propriétés structurales et magnétiques des nanomatériaux de type PrCo(3-x)Fex, dérivant de la structure PuNi3. L'état nanocristallin a pour but d'optimiser les propriétés magnétiques extrinsèques, il a été obtenu par broyage à haute énergie suivi d'un recuit. Les composés PrCo3 ont une anisotropie uniaxiale, une aimantation très importante et un champ coercitif de 12 kOe à température ambiante et de 55 kOe à T = 10 K. L'analyse des données de diffraction des rayons X par affinement Rietveld a montré que le système PrCo3-xFex est mono-phasé de type PuNi3 pour x < 1. La substitution du Co par Fe induit des améliorations significatives sur les propriétés magnétiques intrinsèques. Cette amélioration est due d'une part au renforcement du moment magnétique moyen 3d des composés substitués, et d'autre part à l'effet magnétovolumique. Parallèlement, nous avons complété cette étude expérimentale par deux études théoriques. La première approche, à l'échelle atomique, consiste à faire des calculs de type DFT des structures électroniques et des propriétés magnétiques intrinsèques des intermétalliques RCox, (R = Y, Pr et x = 2, 3, 5) et PrCo(3-x)Fex. La seconde approche correspondant à l'échelle mésoscopique a pour but d'interprêter le lien entre les propriétés magnétiques extrinsèques et la structure à l'échelle nanométrique. Elle est menée dans le cadre du micromagnétisme par une méthode de type éléments finis / The intermetallic based on rare earth and transition metal compounds present interesting magnetic properties for the technological applications (permanent magnets, magnetic recording,...). This work is dedicated to the study of the structural and magnetic properties of nanocrystalline PrCo(3-x)Fex, described in the PuNi3 type structure. The nanocrystalline state leads to optimize the extrinsic roperties, it has been obtained by high energy milling technique following by subsequent annealing. The compound PrCo3-xFex presents a very high uniaxial magnetocrystalline anisotropy, a very important magnetization and a coercive field of 12 kOe at room temperature and 55 kOe at T = 10 K. The analysis result of X-ray diffraction pattern of PrCo(3-x)Fex using the Rietveld refinement showed that these compounds are single phase with the rhombohedral PuNi3-type structure for x < 1. The substitution of the Co by Fe leads to significant improvement on the intrinsic magnetic properties. This improvement comes from on the one hand the increase of average 3d magnetic moment on substituted compounds, and on the other hand the magnetovolumic effect. We have completed this experimental study by two theoretical investigations. The first approach, at the atomic scale, with DFT based calculations of the electronic structure and intrinsic magnetic properties of RCox (R = Y, Pr and x = 2, 3, 5) and PrCo3-xFex intermetallics. The second approach is the simulation of the extrinsic magnetic properties in the framework of micromagnetism. It has been performed in order to get a qualitative picture of the microstructure effect on the macroscopic magnetization curve, this model is treated by using the finite elements method

Cette thèse porte sur la réalisation et l'étude de systèmes hybrides d'interface entre une couche magnétique et un supraconducteur. Tout d'abord, nous avons réalisé et étudié des structures magnétiques mésoscopiques dont les propriétés magnétiques ont été modulées par l'effet de la dimensionnalité du système (épaisseur et taille latérale). Deux types des structures ont été considérés. La première est constituée par des couches minces de pérovskite LaSrMnO. Par une étude complexe nous avons réussi à démontrer la corrélation directe entre l'incorporation de l'oxygène dans le LaSrMnO et l'évolution de ses propriétés structurales, magnétiques et électriques. Une deuxième classe de matériaux magnétiques étudiés est constituée des métaux de transition (Co) et des alliages (Ni80Fe20). Les couches ont étés structurées par lithographie optique et gravure ionique sous forme d'objets de taille micronique. Par la suite, ces structures ferromagnétiques ont été interfacées avec des films minces constitués d'un supraconducteur à haute température : YBaCuO. L'objectif ultime de cette étude a été le contrôle de la dynamique des vortex dans le supraconducteur par deux types de mécanismes: intrinsèque ou les centres de pinning sont les défauts structuraux dans le film supraconducteur et un mécanisme extrinsèque lié à l'influence des modulations du champ magnétique généré par la structure magnétique mésoscopique adjacente. / The present thesis deals with the fabrication and study of hybrid, ferromagnetic/superconducting, interface systems. Magnetic mezoscopic systems, whose magnetic properties were modulated by the dimensionality (thickness and lateral size) of the systems was studied. Two types of structures were considered. The first consisted of perovskite-like epitaxial LaSrMnO thin films. We have demonstrated the direct correlation between oxygen incorporation in the LaSrMnO lattice and the evolution of its structural, magnetic and electric properties. A second class of magnetic materials that has been studied consisted of transition metals (Co) and alloys (Ni80Fe20). We have defined micronic objects from the as-deposited films, by means of optical lithography and ion beam etching. These structures were then integrated to form an interface with thin epitaxial high Tc superconducting films: YBaCuO. The ultimate goal of the above studies was the control of vortex dynamics within the superconducting layer by two mechanisms: the first, intrinsic, in which flux pinning is achieved by structural defects within the superconducting film, and a second one, extrinsic, correlated with influence of the magnetic field modulations created by the adjacent mezoscopic magnetic structure.

Cette étude expérimentale est consacrée à la structure cristalline et aux propriétés magnétiques des phases orthorhombiques ANb2O6 (A = métaux magnétiques) qui ont retenues notre attention en tant que système Ising modèle quasi 1D. Ce comportement magnétique original de basse dimension résulte à la fois de la force des interactions magnétiques le long des chaînes d'atomes magnétiques quasi-unidimensionnelles, et à la faiblesse des interactions entre les chaînes qui sont de nature antiferromagnétique. Lorsque ces composés sont ordonnés l'ensemble de ces interactions inter et intra chaîne conduit à un ordre antiferromagnétique. Notre investigation s'appuie sur une caractérisation systématique de la série de composés AxA'1-xNb2O6 (A et A' = Ni, Fe et Co), par des mesures variées et complémentaires, notamment: diffraction des rayons X à température ambiante, diffraction de neutrons au dessus et en dessous de la température d'ordre magnétique, mesures magnétiques : évolution thermique de courbes d'aimantation isochamp et mesures d'aimantation isotherme. De plus, des mesures de la chaleur spécifique et de spectroscopie Mössbauer ont été réalisées sur certains échantillons sélectionnés. Nous avons mis à jour, selon la concentration, des comportement très différents dans les systèmes pseudo binaires Fe-Co, Ni-Fe ou Co-Ni qui peuvent soit présenter un état ordonné soit conserver un état paramagnétique jusqu'à de très basses températures. Nos mesures démontrent que la température d'ordre magnétique et les vecteurs de propagations diffèrent sensiblement selon la composition car ces systèmes sont caractérisés par une compétition entre les interactions magnétiques mises en jeu dans un réseau triangulaire interchaines. Cette étude montre que le désordre cationique Fe/Co induit une réduction substantielle des interactions tant inter que intra chaînes, ce qui traduit la tendance à défavoriser l'établissement d'un ordre magnétique à longue portée. De manière similaire, le système NixFe1-xNb2O6 ne présente pas d'ordre magnétique pour x=0,2 et ceci jusqu'à 400 mK au moins. / This work is dedicated to the investigation of structural and magnetic properties of these compounds with orthorhombic structure (A = magnetic metals) ANb2O6 that caught our attention as a system of quasi-1D Ising. This unique magnetic behavior is the result of low-dimensional magnetic interaction along the chains of magnetic atoms almost uni-dimensional, and also by weak antiferromagnetic interactions between the chains. When these compounds are ordered all these interactions between and within the chain leads to a global antiferromagnetic order. Our research is based on a systematic characterization of the series of compounds AxA'1-xNb2O6 (A et A' = Ni, Fe and Co) by differents types of complementary measures, such as X-ray diffraction at room temperature, neutron diffraction above and below the magnetic ordering temperature, magnetic measurements: thermal evolution of magnetization curves and isotherm magnetization variation in applied field. In addition, specific heat measurements and Mössbauer spectroscopy were performed on some selected samples. We found interesting results depending on the concentration, different behaviors on these pseudo binary systems Ni-Fe, Fe-Co, or Co-Ni, which can remain in the paramagnetic state up to very low temperatures or to order depending on the series analyzed. Our measurements show that the magnetic ordering temperature and propagation vectors differ substantially depending on the composition, for these systems are characterized by a competition between magnetic interactions that are involved in a triangular lattice intermolecular. This study shows that disorder cationic Fe / Co induced a substantial reduction in both the interactions within and between them; chains, reflecting the tendency to oppose the creation of a long-range magnetic order. Likewise, the system NixFe1-xNb2O6 dont shows magnetic ordering even at measures taken up to 400 mK for x = 0.2.

Développer des méthodes efficaces pour mettre en forme les matériaux moléculaires magnétiques demeure un enjeu majeur et représente une étape essentielle en vue de possible applications. A cet égard, l’élaboration d’hybrides magnétiques présentant des propriétés de cristaux-liquides ou des systèmes solubles apparait comme une approche prometteuse. Ce travail de thèse a été axé sur la conception, la synthèse et la caractérisation de nouveaux hybrides basé sur des molécule-aimants (SMMs), des complexes à conversion de spin (SCO) et systèmes à transfert d'électrons (ET). Le chapitre I contient des informations générales et concepts théoriques sur ces trois classes de complexes magnétiques (SMM, SCO et ET) ainsi qu’un aperçu bibliographique sur les hybrides magnétiques connus. Le chapitre II est axé sur nos travaux de fonctionnalisation de molécules-aimants basés sur le complexe Mn12, en vue d’obtenir des phases cristaux-liquides. Dans le chapitre III, l’étude d’une série de complexes à conversion de spin de type Fe(II)-pyridylbenzohydrazone au sein de phases cristallines ou de phases molles est décrite. Le chapitre IV est dédié à l’étude de complexes tetra nucléaire a pont cyanure de type {Fe2M2} (M = Co2+, Ni2+),qui sont connus pour présenter des propriétés de transfert de charge ou SMM avec l’ion Co(II) etNi(II), respectivement. Dans ces trois chapitres expérimentaux, l’influence de la fonctionnalisation des ligands sur l’auto-organisation et les propriétés thermiques et magnétiques des matériaux résultants est discutée en détail. / Developing efficient methods to process molecular magnetic materials remains a considerable challenge and constitutes one of the critical steps toward possible applications. In this scope, the development magnetic hybrids featuring liquid crystal properties or improved solubility appears as a promising approach. This thesis work aimed to design, synthetize and characterize new hybridmaterials based on the single-molecule magnets (SMMs), spin crossover (SCO) and electrontransfer (ET) complexes. Chapter I contains general information and theoretical concepts on these three classes of magnetic complexes (SMMs, SCO and ET complexes), followed by a bibliographicsurvey on hybrid magnetic materials. Chapter II, rational is focused on the functionalization ofMn12-based SMM towards liquid crystalline phases. In Chapter III, a series of pyridylbenzohydrazone-based Fe(II) SCO complexes is investigated in both crystalline and soft matter phase. Chapter IV is dedicated to the study of cyanido-bridged {Fe2M2} molecular squares(M = Co(II), Ni(II)), which are known to exhibit SMM and thermally- or photo induced ET,respectively with Co(II) and Ni(II). In these three experimental chapters, the influence of ligand functionalization on self-organization, thermal and magnetic properties of the resulting materials is discussed in detail.

Cette thèse de doctorat se focalise sur la fin du Précambrien, le Néoprotérozoïque, une période charnière dans lhistoire de la Terre, par létude dunités ophiolitiques datées entre 800 et 700 Ma. Les travaux présentés ici portent sur létude pétrographique, géochimique et magnétique des serpentinites de ces ophiolites. Associées à des sutures panafricaines en bordure des cratons ouest africain et amazonien, ces ophiolites sont les témoins des subductions et de la lithosphère océanique associées à la dislocation du supercontinent Rodinia. Létude de ces ophiolites permet de proposer des contextes de formation pour ces sections de lithosphère océanique. Une autre question à lorigine de ce travail était : Létude de la serpentinisation et de lhydrothermalisme associé permet-elle dapporter des contraintes sur le paléoenvironnement océanique ? Les travaux sur les serpentinites et les roches mafiques associées des unités ophiolitiques de lAraguaia belt (757 ± 49 Ma1, Brésil) constituent la première étude géochimique réalisée sur ces unités. La chimie des spinelles couplée à des travaux de modélisation géochimique, portant essentiellement sur les concentrations en REE, attestent dun protolithe hautement réfractaire, ayant enduré entre 14 et 24 % de fusion partielle. Ces travaux témoignent aussi de laffinité abyssale de ces serpentinites, confirmée par les signatures N-MORB et E-MORB des basaltes associés. Il apparait que la serpentinisation de ces unités sest probablement opérée en deux temps, en domaine océanique, puis par interaction avec des fluides dérivés des sédiments encaissants, aboutissant à de forts enrichissements en LILE, en B et en Li dans ces serpentinites. Finalement, nous proposons que ces sections de lithosphère océanique, ainsi que les métasédiments les abritant (Tocantins group), soient les reliques dune transition océan-continent (TOC) en bordure est du craton amazonien. Les études de terrain, pétrographiques et géochimiques sur les sections ophiolitiques de Khzama (762 ± 2 Ma2) et dAït Ahmane (Anti-Atlas, Maroc) ont dans un premier temps permis de confirmer le lien supposé entre ces deux ophiolites. Les spinelles des serpentinites de ces unités sont caractérisés par des Cr# très élevés et des Mg# bas témoignant dun protolithe ayant enduré des taux de fusion supérieurs à 25 %, confirmant leur affinité avec la zone de subduction anti-atlasique. Ceci est corroboré par de très faibles concentrations en éléments incompatibles comme Al, Ti, HREE et HFSE. Le contexte le plus probable concernant la genèse de ces sections de lithosphère est ainsi un même centre daccrétion arrière-arc intra-océanique, à la marge du supercontinent Rodinia. Létude comparative des serpentinites de ces ophiolites a aussi permis de mettre en évidence en évidence lintérêt des mesures magnétiques pour tracer le degré daltération des spinelles chromifères dans les serpentinites, approche pouvant être étendue à dautres types de roches. Notamment, nous montrons que la Cr-magnétite et la ferritchromite peuvent être identifiées à laide des mesures de susceptibilité magnétique en chauffe. Enfin, lassociation des méthodes magnétiques, pétrographiques et géochimiques nous permet de proposer un modèle concernant la formation des veines de magnétite massives de lunité dAït Ahmane Nord. Nous montrons que le triptyque : serpentinites et spinelles altérés et veines de magnétite centimétriques, constitue un système hydrothermal abyssal fossile, de type fumeur noir. Dans ce contexte, les compositions isotopiques en oxygène des veines de magnétite permettent de proposer une valeur du 18O des océans néoprotérozoïques profonds de -1.33 ± 0.98 (VSMOW), soit une valeur très similaire à lactuel (entre -1 et +1 VSMOW). Elle tranche aussi le débat sur lévolution du 18O des océans au cours des temps géologiques en attestant dune constance de celui-ci, au moins depuis le Néoprotérozoïque. / This Doctoral thesis focus on the end of the Precambrian, the Neoproterozoic, a pivotal period in the Earth history, by the study of ophiolitic units dated between 800 and 700 Ma. This work essentially deals with the petrography, geochemistry and magnetism of serpentinites from these ophiolites. They are associated with Panafrican orogenic belts along the West African and the Amazonian cratons and witnesses the subductions and the oceanic lithosphere associated to the break-up of the supercontinent Rodinia. The study of these neoproterozoic ophiolites allowed us to propose the formation settings for these sections of oceanic lithosphere. Another question behind this work is: Does the study of serpentinization and associated hydrothermalism allows one to provide constraints on the oceanic paleoenvironment? Work on the serpentinites and associated mafic rocks from the Araguaia belt ophiolitic units (757 ± 49 Ma1, Brazil) constitute the first geochemical study realized on these units. The Cr-spinel chemistry coupled with geochemical modeling, concerning essentially the REE concentrations, attest to a highly refractory protolith that endured between 14 and 24% of partial melting. This work also indicate an abyssal affinity (i.e. MOR rather than SSZ) of these serpentinites, which is confirmed by the N-MORB and E-MORB geochemical signature of the associated basalts. It appears that the serpentinization of these units probably took place in two steps, first in oceanic domain and then by interaction with fluids derived from the surrounding sediments after obduction, leading to strong LILE, B and Li enrichments in the serpentinites. Finally, we propose two potential settings concerning the origin of the sections of oceanic lithosphere presently found in the Araguaia belt: (1) an ocean-continent transition or (2) slices of a more mature lithosphere trapped into an accretionary wedge. Fieldwork, petrography and geochemical analysis on serpentinites from the Khzama (762± 2 Ma²) and Aït Ahmane ophiolitic sections (Anti-Atlas, Morocco) firstly allowed to confirm the supposed link between these two ophiolites. Cr-spinels in serpentinites from these units are characterized by very high Cr# and low Mg# testifying of a protolith having endured partial melting greater the 25%, confirming their affinity with the anti-atlasic subduction zone. This is corroborated by very low incompatible element concentrations such as Al, Ti, HREE and HFSE. Thus, the most likely setting for the genesis of these sections of lithosphere is a same intra-oceanic back-arc spreading center at the margin of the Rodinia supercontinent. The comparative study of all studied serpentinites from Neoproterozoic ophiolites in different settings also demonstrates the ability of magnetic measurements in monitoring the Cr-spinel alteration degree, a method which can be extended to other types of rocks. In particular, we show that Cr-magnetite and ferritchromite can be identified using thermomagnetic curves. Finally, the association of magnetic, petrographic and geochemical methods allows us to propose a model concerning the formation of the massive magnetite veins of the North Aït Ahmane unit. We show that the triptych consisting in: altered serpentinites, spinels and centimetric magnetite veins, results from a fossil, black smoker type, abyssal hydrothermal system. In this context, the oxygen isotopic compositions of the magnetite veins provide a 18O value of the deep Neoproterozoic oceans of -1.33 ± 0.98 (VSMOW), a value that is very similar to the current one (between -1 and +1 VSMOW). It also settles the debate on the evolution of the 18O of the oceans during geological time, attesting of its consistency, at least since the Neoproterozoic.

Pendant les deux dernières décennies, la manipulation des parois de domaines est devenuel'une des parties inamovibles de la spintronique. L'interaction entre les électrons deconduction polarisés en spin et les moments magnétiques localisés en termes demagnétorésistance géante en 1988 et en termes de couple de transfert de spin en 1996, a lancéune avalanche de travaux expérimentaux sur la dynamique de l’aimantation induite par uncourant polarisé. Malgré les recherches très intensives dans ce domaine, de nombreusesquestions fondamentales restent sans réponse. Par exemple, l'origine des paramètresphénoménologiques alpha et bêta, étant au coeur de la description de la dynamique del'aimantation, n'est pas entièrement comprise. Habituellement, dans les systèmes étudiésexpérimentalement les paramètres micromagnétiques sont fixés, de sorte qu'il est impossiblede vérifier leur rôle dans la dynamique de l'aimantation. Par exemple, un changement d’unparamètres tel que l’aimantation ou le moment angulaire, la largeur de paroi de domaine, etc,pourrait éclaircir la compréhension de la dynamique de parois induite par du champ ou decourant. Dans la première partie de mon travail que je vais décrire un alliage de Gd1-xCoxavec un gradient de composition (et donc d’aimantation). La composition de l’alliage estchoisi de façon que une interface magnétique compensée est présente dans nos couchesminces. Une telle couche mince sert de système modèle idéal avec un changement continu d’aimantation à une température constante. Ce système fait l'objet d'une étude sur la dynamiquede l'aimantation induite par le courant electrique, le champ magnétique et la lumière. Dans laseconde partie de l'ouvrage des tricouches Pt/Co/AlOx, un système déjà montré être adapté àla manipulation des parois de domaines rapide et reproductible, est étudiée. J'ai testéexpérimentalement et prouvé l'hypothèse reliant le rendement du couple de transfert de spin àle présence d’un champ magnétique transverse ayant pour origine l’effet Rashba auxinterfaces du cobalt. / Within the last two decades, domain wall manipulation became one of the undetachable partsof spintronics. The interaction between spin-polarized conduction electrons and localizedmagnetic moments in terms of giant magnetoresistance in 1988 and in terms of spin-transfertorque in 1996, launched an avalanche of experimental work on current-inducedmagnetization dynamics. Despite the very intensive research in this field, many fundamentalquestions stay unanswered. For example, the origin of the phenomenological parameters alphaand beta, being at the heart of the description of the magnetization dynamics, is not fullyunderstood. Usually, in the experimentally studied systems the micromagnetic parametersare fixed, so that it is impossible to verify their role in magnetization dynamics. For example,changing parameters like magnetization or angular momentum, domain wall width, etc.,would shed more light on the understanding of the field- or current-induced domain walldynamics process. In the first part of my work I will describe an alloy of Gd1-xCox with acomposition, i.e. magnetization, gradient. The alloy composition is chosen in a way that amagnetically compensated interface is present in our thin films. Such a thin film serves as anideal model system with a continuous change of magnetization at a constant temperature. Thissystem is the subject of a study of field- current- and light-induced magnetization dynamics.In the second part of the work, Pt/Co/AlOx trilayer, a system already shown to be suitable forfast and reproducible domain wall manipulation is studied. I experimentally tested and provedthe hypothesis connecting the spin-transfer torque efficiency with a transverse magnetic fieldhaving as origin the Rashba field at the Co interfaces.

Ce manuscrit présente l’étude de transitions de phase quantiques dans l’oxyde BaCo2V2O8, un système antiferromagnétique quasi-unidimensionnel constitué de chaînes d’ions cobalt portant un spin effectif S = 1/2 caractérisé par une forte anisotropie de type Ising. Lors de ce travail, nous avons étudié les propriétés statiques et dynamiques de BaCo2V2O8 sous l’effet de différents paramètres physiques.Notre première étude a porté sur l’effet d’un champ magnétique transverse, i.e. appliqué perpendiculairement à l’axe Ising. Il a été proposé que lors de l’application d’un tel champ, un champ magnétique alterné effectif est induit perpendiculairement à l’axe d’anisotropie et au champ uniforme appliqué. La comparaison d'expériences de diffusion (élastique et inélastique) de neutrons et de calculs numériques nous a permis de montrer que ce champ alterné entre en compétition avec l’anisotropie. Ceci aboutit à une transition de phase originale, dite topologique, que l'on peut modéliser par une théorie quantique des champs nommée « modèle de double sine-Gordon » qui décrit la compétition entre deux excitations topologiques duales. Nous avons pu montrer que BaCo2V2O8 sous champ magnétique transverse était la première réalisation d'une telle théorie.La seconde étude était consacrée à BaCo2V2O8 sous champ magnétique longitudinal, i.e. un champ appliqué parallèlement à l’axe Ising. La dynamique de spins a été sondée grâce à la diffusion inélastique de neutrons et nous avons montré qu’au-dessus d’un champ critique de 4 T, celle-ci semble en accord avec le spectre des fluctuations de spin attendu pour un liquide de Tomonaga Luttinger (TLL). De plus, les calculs numériques ont confirmé que, du fait de l’anisotropie de type Ising dans ce système, la majorité du poids spectral du spectre en énergie est porté par les fluctuations de spins de type longitudinales. Ce résultat est la signature d'un comportement quantique sans analogue classique avec des fluctuations de basses énergies essentiellement longitudinales pilotant la physique du système. Enfin, c’est la première fois que la dynamique de spin dans des chaînes de type Ising a pu être sondée dans cette phase TLL.Les deux dernières études sont préliminaires. Le diagramme de phase de BaCo2V2O8 a été sondé par des mesures calorimétriques sous l’application d’une pression hydrostatique et d’un champ magnétique longitudinal. Afin d’obtenir des pressions allant jusqu’à 10 GPa, nous avons utilisé une cellule à enclumes de diamant. Nous avons effectué des mesures de chaleur spécifique qui nous ont permis de sonder l'effet de la pression sur le Hamiltonien de BaCo2V2O8 au travers de son diagramme de phase $(H, P, T)$. Enfin, nous avons étudié l’effet de la substitution des ions magnétiques Co2+ par des impuretés non-magnétiques Mg2+. Les expériences de diffraction neutronique sous champ longitudinal ont montré que la température et le champ critiques diminuent proportionnellement à la concentration en impuretés. La dynamique de spins à champ magnétique nul a aussi été sondée et révèle l’apparition de modes non-dispersifs, provenant possiblement de l’effet de segmentation des chaînes par les impuretés.En conclusion, nos études expérimentales couplées à des calculs numériques nous ont permis de dévoiler une physique extrêmement riche dans ce composé modèle pour l'étude du magnétisme quantique et des transitions de phase quantiques. / This manuscript is devoted to the study of quantum phase transitions in the BaCo2V2O8 oxide, a quasi-one dimensional antiferromagnet consisting of spin chains of cobalt magnetic ions carrying an effective spin S = 1/2 showing a strong Ising-like anisotropy. To achieve this, we have studied BaCo2V2O8 under the effect of different physical parameters.Our first study concerned the effect of a transverse magnetic field, i.e. applied perpendicularly to the Ising axis. It has been shown that when BaCo2V2O8 is subjected to such a field, an effective staggered magnetic field is induced perpendicularly to both the Ising-axis and the uniform applied field. Using neutron scattering experiments (both elastic and inelastic) compared to numerical calculations, we have proved that this staggered field competes with the Ising-like anisotropy. This leads to a very original quantum phase transition. Our system can actually be mapped onto a quantum field theory called “double sine-Gordon model”, describing the competition between two dual topological excitations. We have thus shown that BaCo2V2O8 under a transverse magnetic field is the first experimental realization of such a theory.The second study was devoted to the effect of a longitudinal magnetic field, i.e. a field applied parallel to the Ising-axis. The spin-dynamics have been investigated by means of inelastic neutron scattering experiments and it has been shown that above a critical field of 4 T, it corresponds to the one expected for a Tomonaga Luttinger liquid phase (TLL). Moreover, numerical calculations have shown that, because of the Ising-like anisotropy in this system, the majority of the spectral weight in the energy spectrum is carried by longitudinal spin fluctuations. This result is the signature of a quantum behavior without classical analogous with low energy longitudinal fluctuations driving the physics of the system. Finally, this is the first time that the dispersion spectrum for an Ising-like spin 1/2 chain could be probed in this TLL phase.The last two studies are preliminary work. The phase diagram of BaCo2V2O8 has been probed by calorimetric measurements under pressure and under a longitudinal magnetic field. Pressures up to 10 GPa have been obtained using a diamond anvil cell. We have then performed specific heat measurements allowing us to investigate the effect of pressure on the Hamiltonian of BaCo2V2O8 through its (H, P, T) phase diagram. Finally, we have also started to study the effect of the substitution of magnetic ions Co2+ by non-magnetic impurities Mg2+. The neutron diffraction experiments under a longitudinal magnetic field have shown that the critical temperature and critical field decrease proportionally to the concentration of impurities. The spin-dynamics at zero-field has also been investigated and reveals the appearance of non-dispersive magnetic modes, which possibly comes from the finite size effect of the spin chains segmented by the non-magnetic impurities.In conclusion, our experimental studies associated to numerical calculations allowed us to unveil a very rich physics in this model compound for the study of quantum magnetism and quantum phase transitions.

Les cuprates sont des matériaux que l’on peut faire passer d'un isolant antiferromagnétique à un métal normal en augmentant leur densité de porteurs par dopage chimique. Aux dopages intermédiaires, une riche variété de phases électroniques apparaît aux côtés de la phase supraconductrice, ou même entrelacée avec elle. Le but de cette thèse était de caractériser divers aspects de la compétition entre la supraconductivité et les ordres de charge ou de spin, en utilisant la résonance magnétique nucléaire (RMN). Une première partie du travail a consisté à améliorer la modélisation des spectres RMN des noyaux de 17O dans les deux phases onde de densité de charge (ODC) présentes dans YBa2Cu3Oy: l’ordre à courte portée et l’ordre à longue portée (induit par le champ magnétique). En plus de fournir un cadre d'analyse beaucoup plus précis pour les données de RMN en fonction du champ, du dopage et de la pression (voir ci-après), les résultats indiquent que l’ODC à haut champ est uni-axiale (c'est-à-dire avec un vecteur d'onde unique q), avec une période commensurable avec le réseau de trois cellules unitaires (q = 1/3). Le deuxième aspect de la compétition de phases abordé dans ce travail est l'effet (controversé) de la pression hydrostatique. Nos mesures montrent qu'une pression de 1,9 GPa n'affaiblit que très légèrement l’ODC à courte portée dans l'état normal ainsi que l’ODC à longue portée observée à haut champ. Les résultats soutiennent l’hypothèse selon laquelle l'augmentation continue de Tc lorsque la pression augmente jusqu'à 15 GPa est presque entièrement due à une diminution progressive de la force de l’ODC. Ceci montre que la pression hydrostatique est un paramètre permettant de contrôler la compétition entre l’ODC et la supraconductivité dans les cuprates.Dans la troisième partie de la thèse, des mesures du taux de relaxation spin-réseau (1/T1) des noyaux de 139La ont permis d’étudier l'effet d'un champ magnétique sur la mise en ordre vitreuses des spins dans La2-xSrxCuO4. En utilisant des champs élevés jusqu’à 45 T, nous montrons que le champ est capable d’induire une phase gelée, ou presque gelée, à des niveaux de dopage bien supérieurs à ceux supposés précédemment, à savoir jusqu’au dopage critique attribué à l’extrémité de la phase pseudogap mais pas au-delà de ce point, ou pas loin au-delà. Ce résultat a des implications importantes pour l'interprétation de la phase de pseudogap et de la criticité quantique qui lui est associée. / Cuprates are materials that can be tuned from an antiferromagnetic insulator to a normal metal by increasing the carrier density through chemical doping. At intermediate doping, a rich variety of electronic phases emerges alongside, or intertwined, with the superconducting phase. The aim of this thesis was to characterise various aspects of the competition between superconductivity and charge or spin order, using nuclear magnetic resonance (NMR).A first part of the work consisted in improving the modelling of 17O NMR spectra in the two charge-density wave (CDW) phases present in YBa2Cu3Oy: the short-range order and the (magnetic-field induced) long-range order. Besides providing a much more accurate analysis framework for NMR data as a function of field, doping and pressure (see hereafter), the results indicate that the CDW in high-fields is uniaxial (i.e. single wave vector q) and commensurate with the lattice, with a period of three unit cells (q=1/3).The second aspect of phase competition addressed in this work is the (controversial) effect of hydrostatic pressure. Our measurements show that a pressure of 1.9 GPa weakens the short-range CDW in the normal state and the long-range CDW observed in high fields only slightly. The results support the proposal that the continuous rise in Tc upon increasing pressure up to 15 GPa arises almost entirely from a gradual decrease of the CDW strength. This establishes hydrostatic pressure as a tuning parameter of the competition between CDW order and superconductivity in the cuprates.In the third part of the thesis, 139La spin-lattice relaxation rate (1/T1) measurements were used to study the effect of a magnetic field on glassy spin ordering in La2-xSrxCuO4. Using high fields up to 45 T, we reveal that the field is able to induce a frozen, or nearly so, phase at doping levels much higher than previously assumed, namely up to the putative endpoint of the pseudogap boundary, but not, or not far, beyond that point. This result has important implications for interpreting the pseudogap phase and its associated quantum criticality.

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Cette thèse porte sous l'étude sous conditions extrêmes (basse température, fort champ magnétique et haute pression) des composés fortement corrélés du type fermions lourds. Trois composés ont été analysés UCoAl, UGe$_2$ et CeRh$_2$Si$_2$, en utilisant principalement de mesures thermoélectriques; une technique récente et très sensible dans le domaine des fermions lourds. À cette fin, de nouvelles dispositives de mesures de pouvoir thermoélectricité sous pression ont été développés au cours de cette thèse.Concernant le composé d'UCoAl, notre étude a permis d'analyser précisément la transition metamagnétique, induite par le champ magnétique, entre la phase paramagnétique (PM) et la phase ferromagnétique (FM) ainsi que, son évolution sous pression. Ainsi, nos mesures ont permis de compléter le diagramme de phase $(T,P,H)$ et notamment, de mettre en évidence la structure magnétique originale qui apparaît sous pression en forme de ```wings" pas des mesures thermoélectriques.Une fine analyse de la surface de Fermi de la phase FM$2$ d'UGe$_2$ a été réalisée grace à l'observation des oscillations quantiques du pouvoir thermoélectrique. Les résultats obtenues ont été comparés aux études conventionnelles des oscillations quantiques comme de ``de Haas-van Alphen" (dHvA) et de ``Suhbnikov-de Hass" (SdH) effets. Une très bonne accord entre les trois techniques a été constatée. % et montre les avantages d'utilisation des mesures du pouvoir thermoélectrique pour analyser les paramètres microscopiques des fermions lourds.% Les inconvénients de cette technique sont aussi présentés.Finalement, dans le système CeRh$_2$Si$_2$, la suppression du domaine antiferromagnétique (AF) sous champ magnétique $H_c sim 26$T et sous pression $Psim 1$GPa a été étudiée. Un très fort changement de la surface de Fermi à $H_c$ correspondant à la transition de l'ordre AF vers une phase paramagnétique polarisée (PPM), a été observé. Sous pression, des fluctuations magnétiques et une reconstruction de la surface de Fermi apparaissent autour de $P_c$. Ces fluctuations cachent la nature de la suppression de l'ordre AF vers un ordre paramagnétique (PM). L'étude du diagramme de phase $(T,H,P)$ révèle que les phases PM et PPM sont différentes, cependant des points en commun demeurent. / Thermopower is a technique whose importance is related to the possibility of directly measuring electronic properties of the systems, as it is sensitive to the derivative of the density of states. In this work, the low temperature regime of strongly correlated electron systems has been studied using this technique. For that, a new pressure-field thermopower device was developed, and used, to determine $(T,P,H)$ phase diagrams of the itinerant ferromagnets UCoAl and UGe$_2$, and of the weak antiferromagnet CeRh$_2$Si$_2$.For example, in the case of UCoAl, this same technique was used to analyze the metamagnetic transition from paramagnetic (PM) to ferromagnetic (FM) phases and to study its evolution towards the quantum critical end point. The existence of exotic magnetic excitations in the ground state and around the critical end point were also evidenced.On the compound CeRh$_2$Si$_2$, the suppression of the antiferromagnetic (AF) order by magnetic fields and pressures was explored. A strong change of the Fermi surface at $H_c$, the field at which the suppression of the AF into the paramagnetic polarized (PPM) phase, was observed. We show that under pressure, the magnetic fluctuations around the critical pressure $P_c$ masked the Fermi surface reconstruction of the AF phase into the PM phase. The analysis of the $(T,P,H)$ phase diagram revealed that the non-ordered phases of this compound (PM and PPM) are different, therefore pressure and field behave as different suppressor mechanisms.In the UGe$_2$ compound, the analysis of its Fermi surface by thermopower quantum oscillations was performed as a last example of the utility and of the importance of this technique. To the best of the author knowledge, this is the first time that this technique was used in heavy fermion systems. A comparison to traditional probes such as de Haas-van Alphen and Shubnikov–de Haas effects was done. We observed a good agreement between them and we explain the advantages and the disadvantages of thermopower quantum oscillations technique over the traditional probes.