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Spin waves and their quanta, magnons, are the wave-like excitations of a magnetically ordered medium. The technological prospect of utilizing them as low-loss information carriers has driven various research efforts in the field of magnonics. Spin waves arise further interest due to their inherently strong nonlinear behavior which results from their interaction with the surrounding magnetic texture. Hence, magnons are subject to a variety of nonlinear effects and allow for extensive studies of such phenomena. In this work, the propagating spin-waves in micro structured Co25Fe75 conduits have been investigated by means of micro focused Brillouin light scattering spectroscopy. Due to the low intrinsic damping of this metallic compound, spin-wave decay lengths in the order of 20 μm can be observed which have not been reported elsewhere for other ferromagnet thin film materials. Furthermore, nonlinear four-magnon scattering processes can be observed when increasing the spin-wave amplitudes applying a sufficiently strong microwave excitation. This phenomenon introduces additional losses for propagating waves as it diverts energy into the parametric generation of secondary states. It is shown that the reduction of the spin-wave decay lengths reaches up to 50 %. In the second part, a novel approach for the utilization of four-magnon scattering is presented. It is shown that an additional driving signal at a secondary driving frequency can steer the nonlinear process in such a way, that a set of secondary parametric states with a well-defined frequency spacing is populated. This process is referred to as stimulated four-magnon scattering, as it enhances specific nonlinear scattering events. As a result, frequency combs with multiple equidistant modes are observed, which exhibit frequency spacings of 400 MHz up to 2 GHz. These complex spin-wave spectra can actively be tuned in various ways using external parameters such as the driving signals. These results advance the understanding of nonlinear spin waves in general and expands the range of possible technological applications of magnons.:List of Figures List of Tables List of Abbreviations and Acronyms List of Symbols 1 Introduction 2 Theoretical background 2.1 Interactions in microstructured thin film ferromagnets 2.1.1 Exchange interaction 2.1.2 Dipolar interaction and demagnetizing fields 2.2 Magnetization dynamics in ferromagnetic thin films 2.2.1 The Landau-Lifshitz and Gilbert equation 2.2.2 Spin waves 2.3 Nonlinear phenomena 2.3.1 Four-magnon scattering 3 Materials and Methods 3.1 Materials and sample fabrication 3.1.1 The low damping alloy Co25Fe75 3.1.2 Patterning: electron beam and optical lithography 3.1.3 Microwave antenna structures 3.2 Brillouin light scattering 3.2.1 Magnon-photon interaction 3.2.2 The Tandem Fabry Pérot interferometer 3.2.3 BLS microscopy (μBLS) 3.2.4 Phase-resolved BLS (PR-μBLS) 3.2.5 Temporal resolution (TR-μBLS) 3.3 Micromagnetic simulations in MuMax3 3.3.1 Mesh and material parameters 3.3.2 Simulation of magnetization dynamics 4 Results 4.1 Magnon transport in Co25Fe75 micro-conduits 4.1.1 Low external fields and magnetic groundstate 4.1.2 Magnon transport at low driving powers 4.1.3 Impact of nonlinear four-magnon scattering on magnon transport 4.2 Magnon frequency combs 4.2.1 Introduction on stimulated four-magnon scattering 4.2.2 Experimental realization 4.2.3 Amplitude-dependent observations 4.2.4 Tunability of spin-wave frequency combs 4.2.5 Variations of the excitation geometry 5 Summary and outlook Own publications Bibliography 109 Acknowledgement A Appendix A.1 Fabrication of Co25Fe75 microstructures A.2 Atomic Force Microscopy measurement on a 5 μm wide conduit A.3 BLS measurement of spin-wave decay lengths in a 5 μm wide conduit A.4 Calculations: Temporal profile of stimulated four-magnon scattering A.5 Power dependent frequency comb formation measured at positions II & III A.6 Averaged frequency comb mode numbers at reversed magnetic field polarity

Nanomaterials have the remarkable characteristic of displaying physical properties different from their bulk counterparts. An additional degree of complexity and functionality arises when oxide nanoparticles interact with metallic nanostructures. In this context the Raman spectra due to plasmonic enhancement of iron oxide nanocrystals are here reported showing the activation of spin-waves. Iron oxide nanoparticles on gold and silver tips are found to display a band around 1584 cm−1 attributed to a spin-wave magnon mode. This magnon mode is not observed for nanoparticles deposited on silicon (111) or on glass substrates. Metal–nanoparticle interaction and the strongly localized electromagnetic field contribute to the appearance of this mode. The localized excitation that generates this mode is confirmed by tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS). The appearance of the spin-waves only when the TERS tip is in close proximity to a nanocrystal edge suggests that the coupling of a localized plasmon with spin-waves arises due to broken symmetry at the nanoparticle border and the additional electric field confinement. Beyond phonon confinement effects previously reported in similar systems, this work offers significant insights on the plasmon-assisted generation and detection of spin-waves optically induced. / Dieser Beitrag ist aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.

Les récentes découvertes sur les phénomènes hyperfréquences et nonlinéaires dans les structures minces ferromagnétiques actives planaires ont fait émerger un grand nombre de nouvelles études et applications pratiques prometteuses. La conversion de l'énergie magnétoélastique peut être beaucoup plus efficace à proximité de la transition de réorientation de spin (TRS). Les structures minces ferromagnétiques actives planaires fournissent un grand nombre de caractéristiques haute fréquence uniques : par exemple, les conditions pour l’effet Doppler anomal peuvent être satisfaites. Les cristaux magnoniques représentent également un domaine prometteur pour les futures investigations.Dans le présent travail nous avons établi la description théorique de la propagation des ondes hyperfréquences et non-linéaires dans les structures minces ferromagnétiques actives planaires de compositions différentes. Il a été démontré expérimentalement et théoriquement que les vibrations basse fréquence d’un cantilever peuvent être amplifiées quand la résonance ferromagnétique est excitée par un champ électromagnétique HF à proximité de la TRS. En outre, l'effet de la démodulation magnétoélastique peut être complété par un effet magnétoélectrique nonlinéaire. La possibilité de l'apparition de l'effet Doppler anomal lors de la propagation d'une onde de surface magnétostatique dans une structure ferrite-diélectrique-métal, dans une certaine plage de paramètres du système, est démontrée. La dispersion d'une onde magnétostatique de surface se propageant dans un film dont l'épaisseur varie linéairement, et possédant une structure périodique sous la forme de bandes parallèles gravées, a été calculée / Recently discovered investigations on the high frequency and nonlinear phenomena in thin active ferromagnetic planar structures showed a great number of new studies and promising practical applications. The magnetoelastic energy conversion can be much more efficient in the vicinity of spin reorientation transition (SRT). The thin active ferromagnetic planar structures provide a lot of unique high frequency features: for instance, the anomalous Doppler effect conditions can be satisfied. The magnon crystals are also an actual area for the further investigation of the domain.In the present work we derived the theoretical description for the high frequency and non-linear waves propagation in thin planar ferromagnetic structures with different compositions. It was demonstrated experimentally and theoretically that LF vibrations of the cantilever can be amplified when FMR is excited by HF electromagnetic field near SRT. Moreover the magnetoelastic demodulation effect can be supplemented with nonlinear magnetoelectric effect. The possibility of the occurrence of the anomalous Doppler effect during propagation of an MSSW in an FDM structure in a certain range of system parameters is substantiated. The dispersion of a surface magnetostatic wave propagating in a film, whose thickness varies linearly, with a periodic structure in the form of parallel etched strips was calculated. As it was clearly demonstrated these works are of great interest for the new studies and practical applications

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In the present work, the influence of the morphology of thin ferromagnetic films on their static as well as dynamic magnetic properties was investigated by means of broadband ferromagnetic resonance (FMR). Using an ion beam erosion process the surface of the substrates was periodically modulated (ripples), where the modulation wavelength is determined by the ion energy. In this way a well-controllable roughness profile evolves ranging from a few ten up to several hundreds of nanometers in wavelength. The substrate’s surface profile in turn is repeated by films grown on top offering an easy and fast approach to investigate morphology influences on the magnetic properties. This work aims on modifications of the magnetic anisotropy as well as the FMR linewidth of the magnetic relaxation process. Prior to magnetic investigations the existing FMR setup was extended to measure FMR spectra at a fixed microwave frequency while sweeping the external magnetic field. Furthermore, a software toolbox was developed to perform the data processing and evaluation. Starting with the morphology influence on the magnetic anisotropy 10 nm thin Fe, Co, and Ni81Fe19 (Permalloy ≡ Py) films were deposited on rippled Si substrates. Due to Si displacements during ion erosion and natural oxidation the rippled Si substrates exhibit an amorphous surface causing a polycrystalline material growth. This leads to a suppression of magneto-crystalline anisotropy leaving only morphology-induced anisotropy contributions. Here, a uniaxial magnetic anisotropy (UMA) was observed that aligns its easy axis with the ripple ridges, whereas its strength decays with increasing ripple wavelength for all materials. From thickness-dependent measurements two characteristic regions were determined with competing uniaxial volume and surface anisotropy contributions. Underlined by micromagnetic simulations a dominant volume contribution was found in the thin region accompanied by magnetic moments nearly following the surface corrugation. In the thick region the UMA is controlled by dipolar stray fields at the surface. In contrast to Si, ion eroded MgO keeps its crystal structure offering epitaxial growth of 10 nm thin single-crystalline Fe films. Consequently, a superposition of morphology-induced UMA and magneto-crystalline cubic anisotropy was observed. The direction of the ripple ridges is predetermined by the incident ion beam, which allows to freely orient the UMA’s direction with respect to the cubic anisotropy, offering a possibility for anisotropy engineering. In comparison to the planar reference case rippled magnetic films exhibit lower intrinsic and extrinsic relaxation contributions. For the final part, 30 nm Py was grown on rippled Si covering modulation wavelengths λ ranging from 27 to 432 nm. Using magnetic force microscopy and holography measurements the dipolar stray fields above and inside the magnetic layer were characterized. For λ ≥ 222 nm, the stray fields act as scattering centers for spin waves triggering two-magnon scattering (TMS). This causes an apparent line broadening generating distinct peaks in the frequency-dependent linewidth whose position can be tuned by altering λ. These effects are understood in the framework of a perturbation theory of spin waves in periodically perturbed films recently presented in the literature. Furthermore, the in-plane angular dependence of the linewidth revealed a two-fold symmetry, which is not present for vanishing TMS at small λ. / In Rahmen dieser Arbeit wurde der Einfluss der Morphologie eines dünnen ferromagnetischen Films auf dessen statische und dynamische Eigenschaften mittels breitbandiger ferromag- netischer Resonanz (FMR) untersucht. Durch Ionenstrahl-Erosion wurde die Oberfläche des verwendeten Substrats periodisch moduliert (Ripple), wobei die Wellenlänge der Modulation durch die Ionenenergie bestimmt ist. Dies ermöglicht die kontrollierte Herstellung rauer Oberflächen mit Wellenlängen zwischen wenigen zehn bis zu einigen hundert Nanometern. Werden auf diesen Oberflächen Filme abgeschieden, übernehmen diese die Modulation. Somit ergibt sich eine einfache und schnelle Untersuchungsmöglichkeit der magnetischen Filmeigenschaften in Hinblick auf die Morphologie. Das Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung von Morphologieeinflüssen auf die magnetische Anisotropie sowie FMR-Linienbreite. Im Vorfeld der magnetischer Untersuchungen wurde der bestehende FMR-Aufbau um einen Messmodus erweitert, sodass Messungen bei fester Mikrowellenfrequenz und gleichzeitigem Durchfahren eines externen magnetischen Feldes möglich wurden. Weiterhin wurde ein Softwarepaket für die Datenauswertung entwickelt. Beginnend mit dem Morphologieeinfluss auf die magnetische Anisotropie wurden 10 nm dünne Fe, Co und Ni81Fe19 (Permalloy ≡ Py) Filme auf periodisch moduliertem Si abgeschieden. Durch Versetzungen während der Ionenstrahl-Erosion und Bildung einer natürlichen Oxidschicht bildet sich bei den verwendeten Substraten eine amorphe Oberfläche, was zu polykristallinem Schichtwachstum führt. Dadurch wird die magneto-kristalline Anisotropie unterdrückt und morphologie-induzierte Beiträge bestimmen die Anisotropie. Beobachtet wurde eine induzierte uniaxiale magnetische Anisotropie (UMA), deren leichte Richtung sich entlang der Ripple-Wellenzüge ausrichtet. Mittels schichtdickenabhängigen Messungen wurden zwei charakteristische Regionen mit konkurrierender uniaxialer Volumen- und Oberflächenanisotropie ermittelt. Dabei ist die Volumenkomponente im Bereich dünner Schichten vorherrschend und die magnetischen Momente richten sich entlang der Oberflächenmodulation aus. Für dickere Schichten ist die UMA dahingegen durch dipolare Streufelder bestimmt. Die experimentellen Funde werden in beiden Bereichen durch mikromagnetische Simulationen untermauert. Im Gegensatz zu erodiertem Si behält MgO seine Kristallstruktur, was epitaktisch gewachsene, einkristalline Fe-Schichten von 10 nm Dicke ermöglicht. Folglich wurde eine Überlagerung aus induzierter und kristalliner Anisotropie beobachtet. Dadurch, dass die Richtung der Ripple durch die Richtung des Ionenstrahls während der Erosion vorgegeben wird, lässt sich die UMA frei gegen die kristalline Anisotropie drehen, was wiederum Möglichkeiten zur gezielten Beeinflussung der Anisotropie bietet. Im Hinblick auf die dynamischen magnetischen Eigenschaften führen Ripple zu einer Verringerung der intrinsischen und extrinsischen Relaxationsbeiträge. Für den letzten Teil der Arbeit wurde 30 nm dünnes Py auf Si-Ripple gewachsen, wobei ein Wellenlängenbereich von λ = 27 nm bis 432 nm abgedeckt wurde. Mit Hilfe von magnetischer Kraftmikroskopie und Holographie wurden die dipolaren Streufelder über und in den Filmen untersucht. Ab λ ≥ 222 nm ermöglichen diese dipolaren Felder eine Streuung von Spinwellen, sodass Zwei-Magnonen-Streuung (TMS) auftritt. Dies führt zu einer scheinbaren Linienverbreiterung und äußert sich durch einzelne Peaks in der frequenzabhängigen Linienbreite. Letztere lassen sich in ihrer Frequenzposition durch die Wellenlänge des Substrates beeinflussen und können mittels einer kürzlich in der Literatur veröffentlichten Störungstheorie für Spinwellen in periodisch gestörten Filmen erklärt werden. Weiterhin wurde in der winkelabhängigen Linienbreite eine zweifache Symmetrie beobachtet, welche durch die TMS hervorgerufen wird und folglich nicht bei kleinen Wellenlängen zu beobachten ist.

In the present work, the influence of the morphology of thin ferromagnetic films on their static as well as dynamic magnetic properties was investigated by means of broadband ferromagnetic resonance (FMR). Using an ion beam erosion process the surface of the substrates was periodically modulated (ripples), where the modulation wavelength is determined by the ion energy. In this way a well-controllable roughness profile evolves ranging from a few ten up to several hundreds of nanometers in wavelength. The substrate’s surface profile in turn is repeated by films grown on top offering an easy and fast approach to investigate morphology influences on the magnetic properties. This work aims on modifications of the magnetic anisotropy as well as the FMR linewidth of the magnetic relaxation process. Prior to magnetic investigations the existing FMR setup was extended to measure FMR spectra at a fixed microwave frequency while sweeping the external magnetic field. Furthermore, a software toolbox was developed to perform the data processing and evaluation. Starting with the morphology influence on the magnetic anisotropy 10 nm thin Fe, Co, and Ni81Fe19 (Permalloy ≡ Py) films were deposited on rippled Si substrates. Due to Si displacements during ion erosion and natural oxidation the rippled Si substrates exhibit an amorphous surface causing a polycrystalline material growth. This leads to a suppression of magneto-crystalline anisotropy leaving only morphology-induced anisotropy contributions. Here, a uniaxial magnetic anisotropy (UMA) was observed that aligns its easy axis with the ripple ridges, whereas its strength decays with increasing ripple wavelength for all materials. From thickness-dependent measurements two characteristic regions were determined with competing uniaxial volume and surface anisotropy contributions. Underlined by micromagnetic simulations a dominant volume contribution was found in the thin region accompanied by magnetic moments nearly following the surface corrugation. In the thick region the UMA is controlled by dipolar stray fields at the surface. In contrast to Si, ion eroded MgO keeps its crystal structure offering epitaxial growth of 10 nm thin single-crystalline Fe films. Consequently, a superposition of morphology-induced UMA and magneto-crystalline cubic anisotropy was observed. The direction of the ripple ridges is predetermined by the incident ion beam, which allows to freely orient the UMA’s direction with respect to the cubic anisotropy, offering a possibility for anisotropy engineering. In comparison to the planar reference case rippled magnetic films exhibit lower intrinsic and extrinsic relaxation contributions. For the final part, 30 nm Py was grown on rippled Si covering modulation wavelengths λ ranging from 27 to 432 nm. Using magnetic force microscopy and holography measurements the dipolar stray fields above and inside the magnetic layer were characterized. For λ ≥ 222 nm, the stray fields act as scattering centers for spin waves triggering two-magnon scattering (TMS). This causes an apparent line broadening generating distinct peaks in the frequency-dependent linewidth whose position can be tuned by altering λ. These effects are understood in the framework of a perturbation theory of spin waves in periodically perturbed films recently presented in the literature. Furthermore, the in-plane angular dependence of the linewidth revealed a two-fold symmetry, which is not present for vanishing TMS at small λ. / In Rahmen dieser Arbeit wurde der Einfluss der Morphologie eines dünnen ferromagnetischen Films auf dessen statische und dynamische Eigenschaften mittels breitbandiger ferromag- netischer Resonanz (FMR) untersucht. Durch Ionenstrahl-Erosion wurde die Oberfläche des verwendeten Substrats periodisch moduliert (Ripple), wobei die Wellenlänge der Modulation durch die Ionenenergie bestimmt ist. Dies ermöglicht die kontrollierte Herstellung rauer Oberflächen mit Wellenlängen zwischen wenigen zehn bis zu einigen hundert Nanometern. Werden auf diesen Oberflächen Filme abgeschieden, übernehmen diese die Modulation. Somit ergibt sich eine einfache und schnelle Untersuchungsmöglichkeit der magnetischen Filmeigenschaften in Hinblick auf die Morphologie. Das Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung von Morphologieeinflüssen auf die magnetische Anisotropie sowie FMR-Linienbreite. Im Vorfeld der magnetischer Untersuchungen wurde der bestehende FMR-Aufbau um einen Messmodus erweitert, sodass Messungen bei fester Mikrowellenfrequenz und gleichzeitigem Durchfahren eines externen magnetischen Feldes möglich wurden. Weiterhin wurde ein Softwarepaket für die Datenauswertung entwickelt. Beginnend mit dem Morphologieeinfluss auf die magnetische Anisotropie wurden 10 nm dünne Fe, Co und Ni81Fe19 (Permalloy ≡ Py) Filme auf periodisch moduliertem Si abgeschieden. Durch Versetzungen während der Ionenstrahl-Erosion und Bildung einer natürlichen Oxidschicht bildet sich bei den verwendeten Substraten eine amorphe Oberfläche, was zu polykristallinem Schichtwachstum führt. Dadurch wird die magneto-kristalline Anisotropie unterdrückt und morphologie-induzierte Beiträge bestimmen die Anisotropie. Beobachtet wurde eine induzierte uniaxiale magnetische Anisotropie (UMA), deren leichte Richtung sich entlang der Ripple-Wellenzüge ausrichtet. Mittels schichtdickenabhängigen Messungen wurden zwei charakteristische Regionen mit konkurrierender uniaxialer Volumen- und Oberflächenanisotropie ermittelt. Dabei ist die Volumenkomponente im Bereich dünner Schichten vorherrschend und die magnetischen Momente richten sich entlang der Oberflächenmodulation aus. Für dickere Schichten ist die UMA dahingegen durch dipolare Streufelder bestimmt. Die experimentellen Funde werden in beiden Bereichen durch mikromagnetische Simulationen untermauert. Im Gegensatz zu erodiertem Si behält MgO seine Kristallstruktur, was epitaktisch gewachsene, einkristalline Fe-Schichten von 10 nm Dicke ermöglicht. Folglich wurde eine Überlagerung aus induzierter und kristalliner Anisotropie beobachtet. Dadurch, dass die Richtung der Ripple durch die Richtung des Ionenstrahls während der Erosion vorgegeben wird, lässt sich die UMA frei gegen die kristalline Anisotropie drehen, was wiederum Möglichkeiten zur gezielten Beeinflussung der Anisotropie bietet. Im Hinblick auf die dynamischen magnetischen Eigenschaften führen Ripple zu einer Verringerung der intrinsischen und extrinsischen Relaxationsbeiträge. Für den letzten Teil der Arbeit wurde 30 nm dünnes Py auf Si-Ripple gewachsen, wobei ein Wellenlängenbereich von λ = 27 nm bis 432 nm abgedeckt wurde. Mit Hilfe von magnetischer Kraftmikroskopie und Holographie wurden die dipolaren Streufelder über und in den Filmen untersucht. Ab λ ≥ 222 nm ermöglichen diese dipolaren Felder eine Streuung von Spinwellen, sodass Zwei-Magnonen-Streuung (TMS) auftritt. Dies führt zu einer scheinbaren Linienverbreiterung und äußert sich durch einzelne Peaks in der frequenzabhängigen Linienbreite. Letztere lassen sich in ihrer Frequenzposition durch die Wellenlänge des Substrates beeinflussen und können mittels einer kürzlich in der Literatur veröffentlichten Störungstheorie für Spinwellen in periodisch gestörten Filmen erklärt werden. Weiterhin wurde in der winkelabhängigen Linienbreite eine zweifache Symmetrie beobachtet, welche durch die TMS hervorgerufen wird und folglich nicht bei kleinen Wellenlängen zu beobachten ist.

Nanomaterials have the remarkable characteristic of displaying physical properties different from their bulk counterparts. An additional degree of complexity and functionality arises when oxide nanoparticles interact with metallic nanostructures. In this context the Raman spectra due to plasmonic enhancement of iron oxide nanocrystals are here reported showing the activation of spin-waves. Iron oxide nanoparticles on gold and silver tips are found to display a band around 1584 cm−1 attributed to a spin-wave magnon mode. This magnon mode is not observed for nanoparticles deposited on silicon (111) or on glass substrates. Metal–nanoparticle interaction and the strongly localized electromagnetic field contribute to the appearance of this mode. The localized excitation that generates this mode is confirmed by tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS). The appearance of the spin-waves only when the TERS tip is in close proximity to a nanocrystal edge suggests that the coupling of a localized plasmon with spin-waves arises due to broken symmetry at the nanoparticle border and the additional electric field confinement. Beyond phonon confinement effects previously reported in similar systems, this work offers significant insights on the plasmon-assisted generation and detection of spin-waves optically induced. / Dieser Beitrag ist aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.