Die Wirkung von Seltenerd-Stoerelementen in Seltenerd-Seltenerd-Nickel-Borkarbid-Verbindungen, die im gleichen Temperaturbereich Supraleitung und magnetische Ordnung zeigen, wird in Hinblick auf die Unterdrueckung der Supraleitung untersucht. Sie aeussert sich in magnetischer Paarbrechung, ferngeordneten Magnetstrukturen und Unordnung. Die Verbindungen wurden entsprechend der an das Material gestellten Anforderungen mittels Lichtbogenschmelzen, Rascherstarrung oder durch Einkristallzucht hergestellt. Die Unterdrueckung der supraleitenden Uebergangstemperatur in diesen Mischreihen mit magnetischen und nichtmagnetischen Seltenerdionen wird durch den Einfluss des effektiven de Gennes-Faktors, der der Konzentration der magnetischen Seltenerdionen Rechnung traegt, des Kristallfeldes und der durch die unterschiedlichen Radien der Seltenerdionen verursachten Unordnung erklaert. Die Unordnung wird durch die Varianz der Ionenradien quantifiziert und ihre Auswirkung auf die supraleitende Uebergangstemperatur und das obere kritische Feld sowie dessen Kruemmung in der Naehe der Uebergangstemperatur beobachtet. Die Uebergagstemperatur von Yttrium-Seltenerd-Nickel-Borkabid-Verbindungen wird im Bereich schwacher Konzentration von magnetischer Seltenerdionen fuer alle magnetischen Seltenerdionen qualitativ erfasst. In antiferromagnetisch geordneten Seltenerd-Seltenerd-Nickel-Borkabid-Verbindungen wirken unmagnetische Verunreinigungen stark paarbrechend, wobei dieser Mechanismus durch die Unordnung verstaerkt wird. Durch Neutronenbeugungsexperimente wurden die magnetischen Strukturen der Seltenerd-Seltenerd-Nickel-Borkabid-Verbindungen nachgewiesen. Bei vollstaendig ausgebildeter antiferromagnetischer Ordnung verzerrt das Kristallgitter aufgrund magnetoelastischer Effekte. In Holmium-Seltenerd-Nickel-Borkabid-Verbindungen konnten die drei bekannten magnetischen Strukturen gefunden werden, wodurch die Korrelation zwischen dem reentrant-Verhalten und magnetischer Fernordnung nachgewiesen wurde. Im aeusseren Magnetfeld werden die Strukturen anhand eines bekannten Feld-Temperatur-Phasendiagramms erklaert, in dem die magnetischen Ueberstrukturen als Funktion von Feld und Temperatur aufgestellt wurden.

Das Auftreten von Supraleitung in Systemen mit schweren Fermionen, erstmals entdeckt in CeCu_2Si_2, wird mit der Nähe zu einem quantenkritischen Punkt in Verbindung gebracht. Daraus ergibt sich ein komplexes Zusammenspiel von Magnetismus und Supraleitung, das in der vorliegenden Arbeit durch Messungen der spezifischen Wärme, der Wechselfeldsuszeptibilität und durch inelastische Neutronenstreuexperimente an verschiedenen Einkristallen von CeCu_2(Si_{1-x}Ge_x)_2 untersucht wird. Der Schwerpunkt liegt auf der genauen Charakterisierung des magnetischen Anregungsspektrums von CeCu_2Si_2 des S-Typs. Die Ergebnisse der Neutronenstreumessungen implizieren stark, dass die Kopplung der supraleitenden Cooper-Paare durch überdämpfte Spinfluktuationen vermittelt wird, die in der Umgebung eines Quantenphasenübergangs gehäuft auftreten. Unter Substitution einiger Si- durch Ge-Atome in CeCu_2Si_2 stabilisiert sich die magnetische Ordnung, und die Supraleitung wird zunehmend unterdrückt. Neutronenstreumessungen ergeben, dass dies bei 2 % Ge-Substitution dazu führt, dass sich Magnetismus und Supraleitung gegenseitig verdrängen, während sie bei 10 % Ge-Substitution mikroskopisch koexistieren. - (Die Dissertation ist veröffentlicht im Logos Verlag Berlin GmbH, Berlin, Deutschland, http://www.logos-verlag.de, ISBN: 978-3-8325-2456-2) / The occurrence of superconductivity in systems with heavy fermions, discovered for the first time in CeCu_2Si_2, is often linked to the vicinity of a quantum critical point. This results in a complex interplay of magnetism and superconductivity, which is studied by means of specific heat and ac susceptibility measurements as well as neutron scattering experiments on different single crystals of CeCu_2(Si_{1-x}Ge_x)_2 in the present thesis. The focus is put on the detailed characterisation of the magnetic excitation spectrum in S-type CeCu_2Si_2. Neutron scattering results strongly imply that the coupling of superconducting Cooper pairs is mediated by overdamped spin fluctuations, which accumulate in the vicinity of a quantum phase transition. By substituting Si by Ge atoms in CeCu_2Si_2 magnetic order is stabilised and superconductivity successively suppressed. Neutron scattering experiments demonstrate that 2 % Ge substitution leads to magnetic order being displaced by superconductivity on decreasing temperature, whereas both coexist microscopically in the case of 10 % Ge substitution.

Previous studies on the family of inter-metallic rare-earth compounds R2PdSi3 revealed multifaceted magnetic properties, for instance, spin-glass like behavior. Experimental observations include: Signs of a crystallographic superstructure, complicated magnetic structures both in zero field and in applied magnetic fields as well as a generic phase in applied fields for compounds in the series with the heavy rare-earths R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er and Tm. This thesis expands the studies on the magnetic properties of R2PdSi3 employing mainly neutron scattering on single crystals with the focus on the compounds with R = Ho, Er and Tm. A detailed analysis of the crystallographic superstructure using modulation wave approach and group theory is presented. The resulting structure implies the existence of two different rare-earth sites with reduced symmetry and an arrangement of the different sites according to sequences as determined by the superstructure. It will be shown that the reduced symmetry of the rare-earth sites is explicitly observed in the energy spectra of inelastic neutron scattering. The results on the magnetic structures and excitations are shown and discussed in the framework of the superstructure model. Specifically the generic phase in applied fields is interpreted as a direct consequence of the crystallographic superstructure. It is rather unusual that a crystallographic superstructure is playing such a decisive, and through the field dependence also tunable role in determining the magnetic properties as observed in R2PdSi3. The mediating interactions between the crystallographic part and the magnetic part of the system will be discussed. / Frühere Untersuchungen der Familie der intermetallischen Selten-Erd Verbindungen R2PdSi3 zeigten vielfältige magnetische Eigenschaften, zum Beispiel ein Spin-glas ähnliches Verhalten. Die experimentellen Beobachtungen beinhalten: Zeichen für eine kristallographische Überstruktur, komplizierte magnetische Strukturen, sowohl im Nullfeld als auch in angelegten Magnetfeldern und darüberhinaus eine generische Phase in Magnetfeldern in den untersuchten Verbindungen mit den schweren Selten-Erden R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er und Tm. Diese Dissertation erweitert die Untersuchungen der magnetischen Eigenschaften von R2PdSi3, hauptsächlich durch Verwendung von Neutronenstreuung an Einkristallen, mit dem Schwerpunkt auf den Verbindungen mit R = Ho, Er und Tm. Eine genaue Analyse der kristallographischen Überstruktur mittels Modulationswellenansatz und Gruppentheorie wird präsentiert. Das resultierende Strukturmodell impliziert die Existenz zweier unterschiedlicher Selten-Erd Lagen mit reduzierter Symmetrie in einer Anordnung entsprechend der durch die Überstruktur festgelegten Sequenzen. Es wird gezeigt, dass die reduzierte Symmetrie der Selten-Erd Lagen durch Beobachtungen der inelastischen Neutronenstreuung explizit bestätigt wird. Die Ergebnisse der magnetischen Strukturen und Anregungen werden im Rahmen des Überstrukturmodels diskutiert. Speziell die generische Phase folgt als direkte Konsequenz aus der Überstruktur. Es ist eher ungewöhnlich, dass eine kristallographische Überstruktur eine solch bestimmende und bei Magnetfeldvariation auch “tunebare” Rolle spielt, wie dies in den R2 PdSi3 Verbindungen beobachtet wird. Die vermittelnden Wechselwirkungen zwischen Struktur und Magnetismus werden diskutiert.

The influence of disorder is an important area in materials research. A supersaturated solid solution is in a metastable state, in which the host lattice is forced to solve guest atoms over the thermodynamical stability limit. The guest atoms are point defects, which amount can be varied by changing the concentration. The increasing amount of point defects makes the lattice unstable against schare, which may ends up in an order-disorder transition. In this work especially the lattice dynamics was studied at the atomic level by means of inelastic neutron scattering. In case of both studied systems (ZrAl, CuFe) a softening of especially the tranverse phonons could be shown, which supports the existing theory. / Der Einfluß von Unordnung ist ein wichtiges Forschungsgebiet der Materialwissenschaft. Bei übersättigten festen Lösungen handelt es sich um einen metastabilen Zustand, bei dem das Wirtsgitter gezwungen ist, mehr Fremdatome aufzunehmen, als thermodynamisch stabil ist. Die Fremdatome im Wirtsgitter sind Punktdefekte, deren Menge mit der Konzentration variiert werden kann. Die Zunahme substitutionaler Defekte bewirkt eine Gitterinstabilität gegenüber Scherkräften und anschliessend möglicherweise einen Ordnungs - Unordnungs - Übergang. In dieser Arbeit wurden vor allem dynamische Aspekte betrachtet: die Gitterdynamik wurde auf atomarer Ebene mittels inelastischer Neutronenstreuung untersucht. Bei beiden untersuchten Systemen (ZrAl, CuFe) konnte ein Weichwerden (softening) von Phononen beobachtet werden, insbesondere von transversalen Moden, die einen direkten Nachweis der oben erwähnten Gitterinstabilität ergeben.

An der Neutronen-Flugzeit-Anlage nELBE des Helmholtz-Zentrums Dresden-Rossendorf sollen Reaktionsquerschnitte mit Relevanz für die nukleare Transmutation bestimmt werden. Die Transmutation hochradioaktiver Abfälle aus abgebrannten Brennelementen thermischer Kernreaktoren in schnellen Neutronenspektren hat das Potential die langlebige Radiotoxizität der Abfälle deutlich zu reduzieren. Zum grundlegenden Verständnis der Physik der Transmutation müssen sowohl Spalt- und Neutroneneinfang-Wahrscheinlichkeiten von Brennelementbestandteilen als auch inelastische Streuquerschnitte an Konstruktionsmaterialien im schnellen Neutronenspektrum mit möglichst kleinen Unsicherheiten bekannt sein. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Messung des inelastischen Neutronen-Streuquerschnittes mit Hilfe einer neu entwickelten Doppel-Flugzeit-Methode. Mit einem kombinierten Aufbau aus Plastik- und BaF2-Szintillationsdetektoren werden die beim Streuprozess emittierten Neutronen und Photonen in Koinzidenz erstmalig nachgewiesen und dadurch der bei der Streuung angeregte Zustand des Zielkerns identifiziert. An nELBE wird weltweit einzigartig der Elektronenstrahl eines supraleitenden Linearbeschleunigers, des ELBE-Beschleunigers, zur Erzeugung schneller Neutronen benutzt. Dieser wird auf einen Kreislauf flüssigen Bleis fokussiert, in dem die Elektronen Bremsstrahlung erzeugen, die wiederum Neutronen aus Bleikernen herauslöst. Durch die kurze Zeitdauer der Elektronenstrahlimpulse von ca. 5 ps kann mit einem kompakten Neutronenquellvolumen auch mit einer kurzen Flugstrecke eine gute Zeitauflösung erzielt werden. Das emittierte Neutronenspektrum hat eine einem Maxwell-Boltzmann-Spektrum ähnliche Verteilung und reicht von etwa 10 keV bis etwa 10 MeV. Bei einem verwendbaren Elektronenstrom von 15 μA beträgt die Quell-Stärke etwa 1,6 · 10^11 n/s. Die Neutronen werden kollimiert und auf eine Probe natürlichen Eisens geschossen, die bei einer Flugstrecke von etwa 6 m positioniert war. Die Probenposition ist von einem Array von bis zu 42 BaF2-Szintillationsdetektoren zur Photonendetektion umgeben. In einem Abstand von 1 m sind fünf 1 m lange Plastik-Szintillationsdetektoren zum Neutronennachweis aufgebaut. Zur Bestimmung des einfallenden Neutronenflusses wurde eine 235U-Spaltkammer verwendet, die bei einer Flugstrecke von etwa 4,3 m zwischen Neutronenquelle und Probe aufgestellt war. Die Signale aller Detektoren werden von einer speziell dafür entworfenen VME basierten Datenaufnahmeelektronik verarbeitet und die Zeit- und Ladungs-Werte bestimmt. Aus dem Detektionszeitpunkt des Photons wird die Flugzeit und damit die Energie des einfallenden Neutrons bestimmt. Aus der Zeitdifferenz zwischen der Photonen- und Neutronendetektion ergibt sich die Flugzeit bzw. Energie des gestreuten Neutrons. Mit Hilfe von Kinematik-Rechnungen können die Ereignisse herausgefiltert werden, die der inelastischen Streuung unter Anregung eines bestimmten Kernniveaus eines bestimmten Isotops entsprechen. Aus dem Verhältnis von eingefallenem Neutronenstrom und nachgewiesenen Streuereignissen jeder Kombination aus einem Plastik- und einem BaF2-Szintillationsdetektor wurde entsprechend der Raumwinkelabdeckung der Detektoren der winkel- und energiedifferentielle inelastische Streuquerschnitt bestimmt.

Das Auftreten von Supraleitung in Systemen mit schweren Fermionen, erstmals entdeckt in CeCu_2Si_2, wird mit der Nähe zu einem quantenkritischen Punkt in Verbindung gebracht. Daraus ergibt sich ein komplexes Zusammenspiel von Magnetismus und Supraleitung, das in der vorliegenden Arbeit durch Messungen der spezifischen Wärme, der Wechselfeldsuszeptibilität und durch inelastische Neutronenstreuexperimente an verschiedenen Einkristallen von CeCu_2(Si_{1-x}Ge_x)_2 untersucht wird. Der Schwerpunkt liegt auf der genauen Charakterisierung des magnetischen Anregungsspektrums von CeCu_2Si_2 des S-Typs. Die Ergebnisse der Neutronenstreumessungen implizieren stark, dass die Kopplung der supraleitenden Cooper-Paare durch überdämpfte Spinfluktuationen vermittelt wird, die in der Umgebung eines Quantenphasenübergangs gehäuft auftreten. Unter Substitution einiger Si- durch Ge-Atome in CeCu_2Si_2 stabilisiert sich die magnetische Ordnung, und die Supraleitung wird zunehmend unterdrückt. Neutronenstreumessungen ergeben, dass dies bei 2 % Ge-Substitution dazu führt, dass sich Magnetismus und Supraleitung gegenseitig verdrängen, während sie bei 10 % Ge-Substitution mikroskopisch koexistieren. - (Die Dissertation ist veröffentlicht im Logos Verlag Berlin GmbH, Berlin, Deutschland, http://www.logos-verlag.de, ISBN: 978-3-8325-2456-2) / The occurrence of superconductivity in systems with heavy fermions, discovered for the first time in CeCu_2Si_2, is often linked to the vicinity of a quantum critical point. This results in a complex interplay of magnetism and superconductivity, which is studied by means of specific heat and ac susceptibility measurements as well as neutron scattering experiments on different single crystals of CeCu_2(Si_{1-x}Ge_x)_2 in the present thesis. The focus is put on the detailed characterisation of the magnetic excitation spectrum in S-type CeCu_2Si_2. Neutron scattering results strongly imply that the coupling of superconducting Cooper pairs is mediated by overdamped spin fluctuations, which accumulate in the vicinity of a quantum phase transition. By substituting Si by Ge atoms in CeCu_2Si_2 magnetic order is stabilised and superconductivity successively suppressed. Neutron scattering experiments demonstrate that 2 % Ge substitution leads to magnetic order being displaced by superconductivity on decreasing temperature, whereas both coexist microscopically in the case of 10 % Ge substitution.

Previous studies on the family of inter-metallic rare-earth compounds R2PdSi3 revealed multifaceted magnetic properties, for instance, spin-glass like behavior. Experimental observations include: Signs of a crystallographic superstructure, complicated magnetic structures both in zero field and in applied magnetic fields as well as a generic phase in applied fields for compounds in the series with the heavy rare-earths R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er and Tm. This thesis expands the studies on the magnetic properties of R2PdSi3 employing mainly neutron scattering on single crystals with the focus on the compounds with R = Ho, Er and Tm. A detailed analysis of the crystallographic superstructure using modulation wave approach and group theory is presented. The resulting structure implies the existence of two different rare-earth sites with reduced symmetry and an arrangement of the different sites according to sequences as determined by the superstructure. It will be shown that the reduced symmetry of the rare-earth sites is explicitly observed in the energy spectra of inelastic neutron scattering. The results on the magnetic structures and excitations are shown and discussed in the framework of the superstructure model. Specifically the generic phase in applied fields is interpreted as a direct consequence of the crystallographic superstructure. It is rather unusual that a crystallographic superstructure is playing such a decisive, and through the field dependence also tunable role in determining the magnetic properties as observed in R2PdSi3. The mediating interactions between the crystallographic part and the magnetic part of the system will be discussed. / Frühere Untersuchungen der Familie der intermetallischen Selten-Erd Verbindungen R2PdSi3 zeigten vielfältige magnetische Eigenschaften, zum Beispiel ein Spin-glas ähnliches Verhalten. Die experimentellen Beobachtungen beinhalten: Zeichen für eine kristallographische Überstruktur, komplizierte magnetische Strukturen, sowohl im Nullfeld als auch in angelegten Magnetfeldern und darüberhinaus eine generische Phase in Magnetfeldern in den untersuchten Verbindungen mit den schweren Selten-Erden R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er und Tm. Diese Dissertation erweitert die Untersuchungen der magnetischen Eigenschaften von R2PdSi3, hauptsächlich durch Verwendung von Neutronenstreuung an Einkristallen, mit dem Schwerpunkt auf den Verbindungen mit R = Ho, Er und Tm. Eine genaue Analyse der kristallographischen Überstruktur mittels Modulationswellenansatz und Gruppentheorie wird präsentiert. Das resultierende Strukturmodell impliziert die Existenz zweier unterschiedlicher Selten-Erd Lagen mit reduzierter Symmetrie in einer Anordnung entsprechend der durch die Überstruktur festgelegten Sequenzen. Es wird gezeigt, dass die reduzierte Symmetrie der Selten-Erd Lagen durch Beobachtungen der inelastischen Neutronenstreuung explizit bestätigt wird. Die Ergebnisse der magnetischen Strukturen und Anregungen werden im Rahmen des Überstrukturmodels diskutiert. Speziell die generische Phase folgt als direkte Konsequenz aus der Überstruktur. Es ist eher ungewöhnlich, dass eine kristallographische Überstruktur eine solch bestimmende und bei Magnetfeldvariation auch “tunebare” Rolle spielt, wie dies in den R2 PdSi3 Verbindungen beobachtet wird. Die vermittelnden Wechselwirkungen zwischen Struktur und Magnetismus werden diskutiert.

Die Arbeit beinhaltet eine Untersuchung der magnetischen Anregungen in NdCu2 mittels inelastischer Neutronenstreuung. Die Zielsetzung besteht darin, die zur Beschreibung der magnetischen Eigenschaften notwendige Austauschwechselwirkung zu charakterisieren. Dazu wurden die Spinwellendispersionsrelationen in mehreren magnetischen Phasen gemessen (ferro-, ferri-, antiferromagnetisch; magnetische Momente parallel b). Die Lage der in der ferromagnetischen Phase F3 erwarteten zwei Dispersionszweige konnte vollständig bestimmt werden. Auffälligstes Merkmal ist ein ausgeprägtes Minimum an der Stelle q=(0.35,0,0), welches eine Energielücke im Anregungsspektrum definiert. Die Lage des Minimums fällt mit keinem der in NdCu2 beobachteten magnetischen Ordnungsvektoren zusammen, wodurch die starke magnetischen Anisotropie des Systems zum Ausdruck kommt. An die experimentell ermittelte Spinwellendispersion in der Phase F3 wurde ein MF-RPA-Modell angepaßt, welches einen Satz magnetischer Kopplungsparameter liefert. Durch Anwendung dieser Kopplungsparameter auf andere Verbindungen der RCu2-Reihe lassen sich Aussagen zum magnetischen Ordnungsprozeß in diesen Verbindungen machen. Werden die magnetischen Momente durch Anlegen eines starken Magnetfeldes in c-Richtung ausgerichtet, so läßt sich die Austauschkopplung innerhalb der ab-Ebene untersuchen. Die magnetischen Anregungen wurden bei µ0Hc=12T und T=2K gemessen. Das Minimum im Anregungsspektrum liegt jetzt bei q=(0.6,0,0) und damit im Bereich der magnetischen Ordnungsvektoren. Ein besonders interessantes Phänomen innerhalb der RCu2-Reihe ist die sogenannte Achsenkonversion. Mittels elastischer Neutronenstreuung konnte erstmals gezeigt werden, daß eine Achsenkonversion auch in RCu2-Verbindungen auftritt, in denen die leichte Magnetisierungsrichtung parallel zur orthorhombischen b-Achse liegt. In NdCu2 deuten starke magnetostriktive Effekte und das Zusammenbrechen eines Bragg-Reflexes bei µ0Hc=12.5T und T=2K auf einen strukturellen Phasenübergang hin. Im abnehmenden äußeren Magnetfeld relaxieren die strukturellen Änderungen bis zum Erreichen des Nullfeldes nicht. Nach der Konversion wurde zwischen µ0Hc=0T und 6T eine neue antiferromagnetische Phase beobachtet. Die Rückkonversion in den Ausgangszustand erfolgt durch Erwärmung der Probe auf T=130K.

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Die Arbeit beinhaltet eine Untersuchung der magnetischen Anregungen in NdCu2 mittels inelastischer Neutronenstreuung. Die Zielsetzung besteht darin, die zur Beschreibung der magnetischen Eigenschaften notwendige Austauschwechselwirkung zu charakterisieren. Dazu wurden die Spinwellendispersionsrelationen in mehreren magnetischen Phasen gemessen (ferro-, ferri-, antiferromagnetisch; magnetische Momente parallel b). Die Lage der in der ferromagnetischen Phase F3 erwarteten zwei Dispersionszweige konnte vollständig bestimmt werden. Auffälligstes Merkmal ist ein ausgeprägtes Minimum an der Stelle q=(0.35,0,0), welches eine Energielücke im Anregungsspektrum definiert. Die Lage des Minimums fällt mit keinem der in NdCu2 beobachteten magnetischen Ordnungsvektoren zusammen, wodurch die starke magnetischen Anisotropie des Systems zum Ausdruck kommt. An die experimentell ermittelte Spinwellendispersion in der Phase F3 wurde ein MF-RPA-Modell angepaßt, welches einen Satz magnetischer Kopplungsparameter liefert. Durch Anwendung dieser Kopplungsparameter auf andere Verbindungen der RCu2-Reihe lassen sich Aussagen zum magnetischen Ordnungsprozeß in diesen Verbindungen machen. Werden die magnetischen Momente durch Anlegen eines starken Magnetfeldes in c-Richtung ausgerichtet, so läßt sich die Austauschkopplung innerhalb der ab-Ebene untersuchen. Die magnetischen Anregungen wurden bei µ0Hc=12T und T=2K gemessen. Das Minimum im Anregungsspektrum liegt jetzt bei q=(0.6,0,0) und damit im Bereich der magnetischen Ordnungsvektoren. Ein besonders interessantes Phänomen innerhalb der RCu2-Reihe ist die sogenannte Achsenkonversion. Mittels elastischer Neutronenstreuung konnte erstmals gezeigt werden, daß eine Achsenkonversion auch in RCu2-Verbindungen auftritt, in denen die leichte Magnetisierungsrichtung parallel zur orthorhombischen b-Achse liegt. In NdCu2 deuten starke magnetostriktive Effekte und das Zusammenbrechen eines Bragg-Reflexes bei µ0Hc=12.5T und T=2K auf einen strukturellen Phasenübergang hin. Im abnehmenden äußeren Magnetfeld relaxieren die strukturellen Änderungen bis zum Erreichen des Nullfeldes nicht. Nach der Konversion wurde zwischen µ0Hc=0T und 6T eine neue antiferromagnetische Phase beobachtet. Die Rückkonversion in den Ausgangszustand erfolgt durch Erwärmung der Probe auf T=130K.